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遍歴電子磁性体におけるスピンのゆらぎ(講義ノート)
高橋, 慶紀
物性研究 (2000), 75(1): 1-38
2000-10-20
http://hdl.handle.net/2433/96898
Right
Type
Textversion
Departmental Bulletin Paper
publisher
Kyoto University
7
5-1(
2
00
0-1
0)
物性研究
講義ノー ト
遍歴電子磁性体におけるス ピンのゆ らぎ
姫路工業大学理学部
高橋
慶紀
(
2
000年 8月 3日受理 )
高温超伝 導や重 い電子系 を代表 とす る強相 関電子系の研究は､現在 の物性物理 にお け る最 も重要
なテーマ の一つ であ る｡ 電子相 関に よって物質 は これ らの多様 な物性 を示す こ とが知 られ てい る
が､その 中で も金属 にお ける磁性 ､ 遍歴 電子磁性 は私達が良 く知 ってい る
Feや Ni
､Coな どに
も兄い出 され るよ うに とて も身近な性質である｡ しか しその理論的な理解 について見 る と古 くか ら
研 究 され て きてい るに も関わ らず未 だに解決 されていない ことが多 く､他 の強相関系の問題 と同様
に非常 に難 しい問題 となってい る｡ この講義 ノー トでは主に遷移金属や それ らを含む化合物 の遍歴
CR 理論が提 出 され てか ら後の最近約 十年間の理論研 究の展 開につ い
電子磁性 を対象 と し､特 に S
て､量子 ス ピンゆ らぎの効果 な どを中心 に述べ る｡
参考書
1. 安 岡､川畑編
992)第 4章
:遍歴 電子系の磁性 と超伝導 (
裳華房 ､1
2. 安達健 五
:化合物磁性
遍歴 電子系 (
裳華房 ､1
996)
1 は じめに
磁性 体 はその ほ とん どが磁性原子 と して遷移金属 ､稀 土類元素 ､ア クチナイ ド元素 を含 んでい
電子 ､
f
電子が結晶中で も比較 的原子の
る. これ らの元素が磁性 を発現す る理 由は､原子の中の d
内部領域 に分布す るために化学結合性 が弱 く不対電子 のままで存在 しやす いためである｡結合性が
弱いために必然的 にバ ン ド幅が狭 く有効質量の重い電子状態が生 じるので､電子相 関が極 めて重要
とな り､また各磁性原子位 置でのス ピンは比較的良い量子数 のままに保 たれ る｡結晶 中の原子の磁
性 に関与す る相互作用の うち重要な もの として､クー ロン相互作用 ､結晶場効果､ス ピン軌道相互
作用が挙げ られ ､それ らの相互作用 の強 さはだいたい下の表 に示 され るよ うな値 になっている｡遷
移金属 ､稀 土類 元素､ア クチナイ ド元素で これ らの三つの相互作用の相対的な大 き さが異 なること
が､それ らを含 む磁性体の磁性 に質的 な違 いをもた らす原 因 とな ってい る｡
遷移金属
稀 土類
クー ロン相互作用
結晶場効果
ス ピン軌道相互作用
∼e
V
∼e
V
1
0me
V∼1
00me
V
me
V∼ 1
0me
V
∼1
00me
V
/
/
表 1
:磁性原子 にお ける相 互作用の強 さ
記録 :木 山
隆 (
現所属 :千葉大学理学部)
ー 1-
高橋
慶紀
この講義 で対象 としている遷移金属お よびその化合物 の磁性体の特徴 は結 晶場効果が大 き く､軌
道角運動量 は消失 していることが多い｡ また､ス ピン軌 道相互作用は一般 に小 さな値 をもつ｡ これ
らの ことか ら遷移金属化合物 の場合 には磁性原子のス ピンの 自由度だけが磁性 の主な原 因 となる場
合 が多い｡ この点か らは遷移金属化合物 の磁性 体は比較的取 り扱 いやす い対象 と言 える｡
､Mn (
αMn)は
遷移金属 の Fe､Co､Niが強磁性体であることは良 く知 られてい る｡また ､Cr
反 強磁性体 である｡ さらに
Pd､Rh､Ptな どは常磁性 体 であるが､ も う少 しで強磁性 にな る強磁
性 に近 い金属 であ る｡ これ らの物質 では
Sバン
ドと混成 した dバ ン ド上 に フェル ミ準位 があ り､
磁性 を発現す る d 電子が電気伝導 も担 ってい る と考 え られ る｡金属磁性 体 の理論 には､近藤効果
や重 い電子系の問題 の よ うに磁性 を担 うが伝導現象 には寄与 しない局在電子 と電気伝 導 を担 う伝導
電子 を別 に考 える 2バ ン ドモデル と､上 に示 した遷移金属元素や その化合物 の場合 の よ うに磁性
を担 う電子が伝導電子 と同 じである と考 える 1バ ン ドモデル がある｡1バ ン ドモデル で記述 され る
よ うな磁性 体 を一般 に遍歴電子磁性体 と呼ぶO これ か らこの講義 ノー トで述べ る内容 については､
その背景 に 1バ ン ドモデル が仮定 され てい る｡
Fe､Coな どの遍歴電子の強磁性体 では磁性 を担 う電子 のバ ン ドの中にフェル ミ準位 が くるため
に､低温 (
基底状態)での 自発磁化の値 はボーア磁子の整数倍 とな らない｡ この ことは､遍歴電子
磁性体が局在モー メン ト系 としては説 明で きない大 きな理 由のひ とつである｡一方で高温での常磁
性磁化率の逆数 は温度 に比例 して増大 し､局在モーメン トのハイゼ ンベル グモデル で導かれ るよ う
なキュ リー ワイス則
x
∝(
T-Tc) 1 を示す｡ Fe､Coな どの磁性 を説 明す るモデル としては歴 史
的 に､局在電子 の存在 に基づいたハイゼ ンベ/
レグモデル と磁性 を担 う電子が遍歴電子であるこ とを
強 く意識 したバ ン ドモデル に基づ くもの とが存在 した｡ これ ら局在モデル と遍歴モデル は互いに対
立す る理論 の よ うに思われ ､ どち らが正 しく金属磁性体 を記述す るか とい うこ とで激 しい論争が行
われ た｡その原 因は両者 それぞれ に都合 の良い実験事実があ り､ どち らか一方だけではすべてを完
96
0年代 にな る と実験的にフェル ミ面が観 測 され ､
全 に説明す ることができなかった ことによる｡1
遷移金属 の磁性電子 は遍歴電子であることが明 らかにな り､遍歴モデル はそれ までの取 り扱 いをよ
り一層改良す る方 向で発展 して きた｡
図
1は Rh
o
d
e
s
Wo
h
l
f
a
r
t
hプ ロッ トと呼ばれ る図 (
【
1
】か ら引用)で､ さま ざまな強磁性 体 につ
いて横軸 に強磁性 転移温度 Tc､縦軸 に低 温での 自発磁化 の大 きさ psと常磁性磁化 率か ら求 めた
ノ
.
､イゼ ンベル グモデル の 2S の値 に対応 す る pc-仰
- 1の比 をプ ロッ トした ものであ
る｡絶縁体や 2バ ン ドモデル で記述 され るよ うな局在 モー メン ト系の磁性 体の場合 にはハイゼ ン
ベル グモデルで良 く記述 され ､この図に示 した Cr
B3 や Gdの よ うに Tc によ らず pC
/
PS - 1の直
/
psは 1か らず っ
線 上 にの ってい るこ とが分 か る｡ それ に対 して遍歴電子強磁性 体では一般 に p｡
と大 きな値 にまで広 が り､図の曲線 で囲まれ るよ うな領域 に分布す る とい うことが経験的 に知 られ
てい る.その領域 の中で ､Tc が比較的高 く pC
/
PSが 1に近 い遍歴電子磁性 体は局在モー メン トに
/
PSが大 きい領域 にいわ ゆ る弱 い強磁性体 と呼 ばれ
近 い系 と考 え られ てい る. 逆 に Tcが低 く pC
てい る遍歴 電子磁性 体が分布 してい る. 同様 にネール温度
T
Nが低 く反 強磁性モー メ ン トの小 さ
い遍歴電子反強磁性 体は弱 い反強磁性体 と呼 ばれ る｡
以下の節 か らは､次の よ うな順 で遍歴電子磁性研究の発展 について説 明 してい く｡
●バ ン ド理論お よびそれ を有限温度 に拡張 した
S
t
o
n
e
r
Wo
h
l
f
a
r
t
h理論
基底状態 の性質 につ いては一応満足す るよ うな説 明が得 られ るが､有限温度 については磁化
率のキュ リー ･ワイ ス則 の温度依存性 が説 明出来 ない こ とな どか らこの よ うな見方 は破綻 し
てい る と考 え られ てい る｡
● パ ラマ グノンの研 究
-2-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆ らぎ｣
14
12
10
.
PdFe
PdCo
8
6
4
2
e
MnBMnSbF B
Cr
Br
3EuO
200
400
600
800
10
00
Tc(
K)
図 1
:Rhode
s
Wohl
fa
r
t
hプ ロ ッ ト
低温 での比熱の温度依存性や 中性子非弾性散乱 の実験結果 な どを説 明す るために基底状態か
らの磁気的 な素励起 の寄与 を考慮 に入れ た ものであ る｡
･SCR 理論 (Mor
i
ya
,Ka
wabat
a1
97
0- [
1,2】
)
自由エネル ギー に熱 ゆ らぎの効果 を取 り入れ ることによ り磁化率のキュ リー ･ワイ ス則 を説
明す るこ とに成功す る｡
'Uni
ie
f
dThe
or
y (Mor
i
ya,Tak
ahas
hi1
97
8[
3]
)
有 限の大 き さのス ピンのゆ らぎの寄与 を考慮 で きるよ うに SCR 理論 を拡張 しよ うとした
｡
｡ ス ピンの量子 ゆ らぎの効果
(Ta
k
aha
5
hi1
986【
4】
)
実験:Y(
Co
Al
)
2､Fe(
Si
Co)
､YNi系
多 くの 自然 現象 は､そ の現象 を特徴づ け るエネル ギー スケール の違 いに よ り階層 的 な構造 を も
ち､例 えば原子 ､原子核 ､素粒子は良 く知 られてい るよ うにそれぞれ特有のエネル ギー スケール の
相互作用 によっていろい ろな性質や反応 が支配 されてい る｡固体の性質 に限って もそれぞれ の現象
に特徴 的なェネル ギースケールが存在 し､根本的には一つの方程式で記述 され るはず の ものであっ
て も現象 の現れ方がェネル ギースケール に よって全 く違 って見 える､ とい うことは よくあ るこ とで
ある｡ 固体 の場合 ､その現象 を記述す るハ ミル トニアンの中で電子間の クー ロンエネル ギーや電子
の飛び移 りの項 な どは数 e
V (
数万 K)程度 の値 を もつが､例 えば並進対称性や 回転対称性 の よ う
な連続 的 自由度 の対称性 の破れ に起因す るよ うな素励起 (
格子振動､ス ピン波､-･
)の場合 にはそ
の励起エネル ギー は非常 に小 さな値 を取 りうる｡ こ うした素励起 を特徴づ けるエネル ギー スケール
が我 々の興味 の あ る温度領域 に含 まれれ ば､その寄与が顕著 な温度依存性 を示す ことにな る｡磁
性 体の場合 ､その磁気 的 なェネル ギー のスケール は 1
0 -1
03 K と比較的小 さな値 とな ってい る.
従 ってある現象 を記述す る ときには､それ が どの よ うなエネル ギースケール で記述 され る現象 なの
か をはっき りと認識 し､その背後にあ る相互作用や メカニズムに適 したモデル を用い るこ とが極 め
て重要である｡ この講義 ノー トの中心的な話題 であるス ピンゆ らぎによる遍歴電子磁性 の議論 の部
分 につ いて も系のハ ミル トニア ンを直接取 り扱 うかわ りに､興味の対象 になってい る磁性 に関す る
ェ ネル ギー スケールで本質的 に重要な素励起だ けを取 り出 して扱 ってい る とい うことに注意 して も
らいたい｡
-3-
高橋
慶紀
単位系について
以下の議論 では､次の よ うな単位 を用いるこ とにす る｡磁化 M の代わ りに gpB の単位 で表 し
pBH を用いる｡9はいわゆる
た値 m を用い､磁場 H の代わ りにエネル ギーの単位 をもつh-g
g因子 を表 し､F
L
B はボーア磁子である｡つま り､
m
-M/
(
g
P
B)
, H-h
/
(
g
p
B)
(
1 ･1 )
とな る｡ これ に対応 して磁化率 について も､エネル ギーの逆数の次元を もち通常の磁化率 の定義
M/
H と次の関係 にある x を用い ることにす るO
芸 -(
gF
L
B)
2
芸
-4
pもx
(
1
･
2
)
また 3節 では､結晶 中に No個 の磁性原子 (
またはイオン)が含 まれ てい るとして､磁化 につ
L
B 単位 で表 した値 o
･を用いる.つ ま り､
いて磁性原子 1個 当た りの磁化 を F
J -M/
(
No
p
B)
である｡
-4-
(
1
.
3
)
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆ らぎ｣
2 遍歴電子磁性研究の発展
2.
1 バ ン ド理論
フェル ミ液体論 によれ ば､十分低温で集 団励起の存在が無視 できるよ うな場合 には電子の 1電
子個別励起 スペ ク トル によ り系の振 る舞いを記述す ることができる｡バ ン ド理論では電子間相互作
用 を次の よ うな形 で取 り入れ たハ ミル トニアン
H写 [藍
+ c(ri
,
IVxqc(ri,]
v
(
2･
1
,
を解 くことによ り､1電子状態のエネル ギー固有値 ek
I
Lと波動関数を求めることができるo ここで
Vc(
r
i
)は クー ロン相互作用 を､Vx
q
c(
r
i
)は電子間の相互作用に起因す る交換相関ポテ ンシャル を表
Jス ピンを表す｡バ ン ド計算の結果 をもとに
し､また Jは +1､-1の値 を とりそれぞれ電子の †,
E)フェル ミ面の形や状態密度 p(
∑6(e-Ekp)が求ま り､さまざまな物理量を計算す ることがで
k
p
きる｡ この よ うなバ ン ド理論は電子比熱 (
C -T
T)
､パ ウリ常磁性磁化率 (x-xo-a
(
k
BT/
EF)
2
)な ど金属 の示すいろいろな性質を理解す る上で極 めて大 きな成功 を収 めた｡そ こでバ ン ド理論の
考 え方を用いて金属磁性 の性質 も理解 しよ うと考えることは極めて 自然な成 り行 きである｡つま り
伝導電子 のエネル ギーバ ン ドが
e
芸
p-E
k
p一 g
△
(
2･
2)
の よ うにス ピンの方向によってあるエネル ギー △ だけ分極す る と考えて金属の磁性が理解で きる
と考えるものである｡バ ン ド計算をもとに して このよ うに計算 された基底状態の 自発磁化 の値が実
験 で得 られ た値 と良い一致 を示す場合 も多 く知 られている｡
2.
2 有 限温度への拡張 - St
oner
Wohl
f
ar
t
h理論
バ ン ド理論 か ら計算 され るよ うな 1電子個別励起 を基に､その 占有数 の温度変化 (
フェル ミ分
布 関数の温度変化)を用いて基底状態のみな らず磁性体の有限温度の性質を記述 しよ うとす るのが
St
one
トWohl
f
ar
t
h理論 の考 え方である｡
1電子 の個別励起 をフェル ミ分布関数
f
(
E
)を用いて取 り入れ ると､化学ポテ ンシャル F
Lと自発
磁化 の温度 ､磁場変化 は以下の方程式 を解 くことによ り得 られ る 【
6
,7
1
｡
N - NT+Nl
-r w
-
-
塑
謹
dE
P(
e
)l
f(
E-△-P)+I(
E+△-P)
]
-芸
ru
dE
P
(
e
)l
f
(
e-AIM)-I(
E+A-F
L
)
]
A - Im +gpBH/
2
(
2
.
3
)
(
2A)
(
2･
5)
ここで Ⅳト ルtはそれぞれ †,
J電子の数 を表 し､ Ⅳ は全電子数 ､ m は †,
J電子数 の差の半分
(
即 ち gF
L
Bm -M は全磁化)､9､pB､H はそれぞれ電子ス ピンの g因子 ､Bohr磁子､外部磁
場 を表す｡ ここでは電子間の相互作用が平均場近似 で取 り入れ られ､各磁性イオンサイ トにおいて
反 平行 ス ピンの 2電子 間に U - +I
No (
No
:磁性イオ ンサイ トの数)の大 きさの クー ロン相互
-5-
高橋
慶紀
作用が働 くと考 えている｡ ここで 自発磁化 の値 が小 さい として磁化 m について展 開す ることに よ
り､次の式 (
2･
6)
∼(
2･
8)が得 られ る｡
+
2
)
]
砺
二
,
+
2
二
X
孟
6
/
) ((
p/
p)
2-p
"
/
p - IQ- 3
+
r
J
I
(
E
E
: 11
･J l一
T
J
L β.
l一
P
l
一
β
L
｢
_
_
_
_
_
_
｣
ニ
<
鴫 T2
m･
2
(
(
p
,
/
p,2
万 ′
′
p
)
]M
欝
打2鴫 T2
6
/
)
熱力学的関係式 に よ り自由エネル ギー
M3
)
+
2
-p"/p)
]
((
p/
p)
,
F(
M)を磁化
(
2･
6)
(
2
･
7
,
(
2･
8)
M で微分す る と磁場 H が得 られ ､ さらに
磁化 で微 分 をすれ ば磁化率 の逆数 が得 られ る (
以下の式 (
2･
9)
,(
2･
1
0)を参照) ので､ これ を利用
2.
ll
)の よ うに与 え られ るこ とが分 か る｡
す る と自由エネル ギーが式 (
a
F(
M)
∂〟
8
2F
(
M)
a
M2
FHF(
m)-FHF(
0
)
H,
響
-讐
a
H
1
∂
M -(
gFLB)2x'
芸 - gpB
a
2
F(
m) ah
工
H
∂m2
-
h
1
∂m
x
-
de･EP(
E)[
(
I(
e- △-p
)+I(
e+△-F
L
)
)-2f(
E-P
)
ト I
m2
小等
- (吉
M /p,
2-
p - +言
"/p,
)
2
4+ ･･･
(
2･
11
)
式 (
2.
6)
∼(
2･
8)か ら次の よ うな結論 が導 かれ る｡
1
.1
/
p-Z<0､つま り Zp>1が成 り立っ ときに強磁性 が発生す る. (St
one
r条件)
2.磁化過程 は M2-a+b
H/
M が成 り立つ｡(
Ar
r
o
t
tプ ロ ッ トの直線性)
3.基底状態の 自発磁化 ms は次の よ うに表 され る｡
m-(Ms/g
2
pB)
2- 2(
I- 1
/
p
)
/
g
4.キュ リー温度 と飽和磁化 の値 について ､Tc
2α (
I-1
/
p)∝Ms
2の関係 が成 り立つ.
5
.
T>T
cの常磁性状態 での磁化率の温度依存性 は x-1∝(
T2- Tc
2
)とな る｡
3
Al
これ らのそれ ぞれ を実際に得 られている実験結果 と比較 してみ よ う02.については図 2に Ni
M2を H/
M につ いてプ ロ ッ トす
H/
M のプ ロ ッ トは Ar
r
o
t
tプ
る と良い直線 関係 が得 られ ることが知 られ てい る｡ この よ うな M2
の実験結果 を示す が [
5
】
､ この他 に も多 くの遍歴電子磁性 体 で
ロ ッ トと呼ばれ てい る.4･については､例 えば TC
2と Ms
2の圧力依存性 を調べ るこ とか らこの関
係 を確かめるこ とができる｡その結果 につ いては､実験精度 の問題 もあ りあま りはっき りした こと
は言 えない ものの､常にこの関係 が成 り立 ってい るよ うには見 えない｡特 に大 きな問題 とな るのは
5.である｡遍歴電子磁性体 の磁化率は絶縁体､局在モー メン ト系 と同様 にキュ リー ･ワイス則 に従
うよ うな温度変化 をす るとい うことが知 られ てい るが､ここで得 られてい る温度依存性 はそれ とは
異な るものである｡ また磁化率の温度変化 の大 き さも実際の系では ここで予想 され るよ りもず っ と
大 きい｡キュ リー ･ワイス則 は良 く知 られ てい るよ うに局在モー メン トモデルか ら簡単 に導 くこと
がで きる. しか し､局在モー メン ト (
ハイゼ ンベル グ)モデル による と有効ボーア磁 子数 pe
f
fと
基底状態での 自発磁化 p
sの比 は p
e
f
f/
ps- JS
(
S+1
)
/
S- 1 とな るはず であるので､実際の遍
-6-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
6
0
5
0
40
0
1
.
ゝ
⊃
4
E3
-0
≡
2
0
1
0
0
0
1
2
4
5 6
H/M (hoe/emu/g)
図 2:Ni
3
Alの Ar
r
ot
tプロッ ト
歴 電子磁性体 で観測 され てい る非常に大 きな比の値 pe
ff/
ps が存在す ること (
表 2参照)は､ハ
イゼ ンベル グモデルで説 明す ることは困難である｡
この よ うにバ ン ド理論 では基底状態 の性質 につ いては一部 うま く説明で きるよ うに見 える場合
one
r
Wohl
f
ar
t
h理論 には多 くの困難 があ
もあるが､有限温度 の性質 についてはその拡張である St
る｡また､有限温度での磁化率のキュ リー ･ワイス則の存在は局在モーメン トモデルが適用できる
ff/
ps の大 きさな ど全 く説明す ることができない｡
よ うに も思わせ るが､定量的には pe
Sc
3
Ⅰ
n
Tcl
K] p
psl
p
B
] Pe/Jl
P
B
] Pef//Ps
∼6
0.
0
4
0.
7
0
1
7
Ni
3
Al
41.
5
0.
075
1
.
3
17.
3
Zr
Zn2
MnSi
∼25
30
0.
1
2
0.
4
1
.
3
2.
2
11
5.
3
Y(
Coo
.
8
7
Ao
.
1
3
)
2
7
0.
042
2.
5
59.
5
Y(
Coo
.
8
5
Al
o
.
1
5
)
2
40
0.
1
38
2.
1
5
1
5.
6
Y(
Coo
.
8
3
Al
o
.
1
7
)
2
Au4
V
Ni
0.
7
0.
09
5
2.
1
3
22.
4
∼55
627
0.
83
0.
6
1
.
7
1
.
6
2.
1
2.
7
Co
1
388
1.
7
3.
l
l.
8
Fe
1
043
2.
2
3.
0
1.
4
l
表 2:さまざまな磁性体の磁気パ ラメー タ
- 7-
高橋
慶紀
2.
3 パ ラマグノンの研究
絶縁体の磁性体 の磁気秩序状態 においては､ス ピン波 の集団励起 によってその低エネル ギー励起
が うま く記述 され る｡ 遍歴電子磁性体 において も Tc以下であった り､外部磁場が存在 してス ピン
が分極 してい る状態 ではス ピン波つま り集 団励起が存在す る｡同様 に常磁性状態であって も電子間
相互作用 Jが十分大 き く強磁性発生寸前の場合 においては低エネル ギーの集 団励起のモー ドが､ス
ピン波の場合 と同 じよ うにかな り良い固有モー ドとして して存在 し､それ によって低温での電子比
熱係 数が増大す る とい うことが明 らかに され た｡ この励起 は､ス ピン波 を量子化 した ものをマ グノ
ン と呼ぶ の にな らって常磁性状態 にお けるマ グノンに対応す るモー ドとしてパ ラマ グノン と呼ばれ
る｡従 って､遍歴電子磁性体 において も S
t
o
n
e
r
Wo
h
l
f
a
r
t
h理論 で考慮 され た 1電子の個別励起以
外 の磁気的集 団励起の効果 を取 り入れ ､これ を 自由エネル ギー に反映 させ る事が重要である と認識
され た｡ 後 に述べ る SCR理論 ではこの集 団励起､言い換 える と平均場近似 を用い るこ とによって
∂
S2
)-(
S2
)-(
S)
2
)
無視 され ていた磁化 の値 の熱平衡値か らのずれ に対応す るス ピンのゆ らぎ ((
の効果 を考慮 に入れ る必要 が認識 され るに至 った｡後の節 で も必要 となるので､ここで少 し遍歴電
子磁性体 にお ける動的磁化率のスペ ク トル の性質お よび動的磁化率 とス ピンのゆ らぎ との関係 につ
いて説 明す るこ とにす る｡
遍歴電子磁 性体 におけるス ピンのゆ らぎのスペ ク トル
2.
3.
1 動 的磁化率 と低 エネルギーの磁 気励起
磁性体 の磁気的 な励起 の様子 を知 るための重要な量 として動的磁化率がある｡磁性体の重要な物
理量 に磁化率があるが､これ は磁性体に外部 か ら一様静磁場 をかけた ときに系の示す応答 として定
r
,
i
)をかけた ときの系の
義 され る｡動的磁化率は時間お よび場所 によって変化す るよ うな磁場 H(
応答 ､つ ま り誘起 され た磁化 M(
r
,
i
)と H(
r,
i
)を関係 づ ける量 として定義 され る｡ これ を時間に
ついてフー リエ変換 してや ると､系に存在す る励起状態が磁気的性質 に対 して どの よ うな影響 を与
えるかにつ いて詳 しい情報 を得 ることがで きる｡外部磁場 H(
r
,
i
)を次の よ うにフー リエ変換 し､
H(
r
,
i
)-
益
J
/ dq 三 d
wu(
q,
W)
e
iq̀r
-U･
t
'
･
(
2
･
1
2
)
その フー リエ成分 u(
q,
L
J
)
e
i
(
qr
-L
J.
t
‖ こ対す る磁化 の応答
･
Mq,U(
r
,
i
)-x(q,W)71(
q,
L
J
)
e
i
(
qr
-W'
t
)
(
2
.
1
3
)
'
を求 めてみ よ うox(
q,
L
J
)が分 かれ ば､線形応答 の範 囲では重ね合 わせ が成 り立つので次の形 に磁
場 H(
r
,
i
)に対す る磁化 M(
r
,
i
)の応答 が表 され る.
M(
r
,
i
)- 益
/
/ dq _: d
wx(
q,
W)
∼(
q,
W)
e
i
'
qr
-u･
t
)
･
(
2
･
1
4)
この係数 x(
q,
L
J
)を動的磁化率 と呼ぶ｡以下では､遍歴電子磁性体 の磁気励起 スペ ク トル を知 るた
めに動的磁化率 につ いて少 し調べてみ るこ とにす る｡
相互作用 のない 自由電子ガスモデル の場合 の動的磁化率 xo
(
q,
L
J
)は容易に計算す ることができる
[
7,8,9
]
｡一般 に動的磁化率 は複素数の値 とな り､xo
(
q,
L
J)の実部 と虚部 は次の よ うに求 め られ る｡
x
o(
q,
L
J) -
x
Re o
(
q,
W)+I
mxo
(
q,
L
J
)
-8-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆ らぎ｣
I
(
Ek+
q
)-I
(
E
k)
3
i
.
-.芸∑
{ Ek-Ek
+q+A(
L
J+i
6
)
p･
Ⅴ･
喜∑
2㌢
ここで
I
(
E
k
+q
)-I
(
ek)
･筈∑
I
(
Ek)｣ (
Ek
･q
)
)6
l
e
k
'q- Ek- hw]
(
2･
1
5
-2 k
J̀(
＼
‥ーり J＼
l
∼
TV
'
J
〉
L
}
∼
TV ーん '
Vハ ー
〉)
′
Ek-e
k
+q+ hw
P
.
Vは主値 を表す｡ また､ この式の q∼ 0､
∼ 0の近傍 にお ける展開か ら､次のよ うな
山
依存性 が得 られ る.
q,u一
-1-Aq
2･i
C; ･
%
(
2･
1
6)
･･･
したがって I
mxo(
q,
L
J
)∝W/
qが成 り立つ 【
1
0
】
.遍歴電子反強磁性体の ときに反強磁性波数 Q の
まわ りで展開 した場合 には I
mxo
(
Q+q,
U)∝ L
Jが成 り立つ ことに注意 してお くo この ときの係数
A､C はバ ン ド構造 によって決 まると考え られ る｡
2.
1
5)か らも分か るよ うに､常磁性状態 の場合 の動的磁化率は一般的な性質 と して､実部 ､
式 (
虚部が周波数 L
Jに関 して次のよ うな対称性 (
偶奇性)をもち､またそれ らの間に Kr
a
me
r
s
Kr
o
ni
g
の関係 式が成 り立つ｡
-u)-Re
x(
q,
L
J
)
Re
x(
q,
I
mx(
q,
-L
J
) ーI
mx(
q,
U)
ニ
,
I
mx(
q,
L
J
/
)
-三F u dw′ LJ/
W'
)
Re
x(
q,
-一
二
iI: dw, W/-W
,
-W
Re
x(
q･
W)
I
mx(
q,
L
J)
(
2
･
1
7
)
(
2
･
1
8
)
自由電子ガスモデル に電子間相互作用 を入れた場合 ､平均場近似 を動的な場合 に拡張 した RPA
7
,8
】
｡2.
2節 と同
(
Ra
ndo
mPha
s
eAppr
o
xi
ma
t
i
o
n)を用いて動的磁化率 を計算す ることができる 【
様 に相互作用 を J とした とき､その結果 は
xo
(
q,
W)
1-2
Zxo(
q,
W)
XRPA(
q,
W)
-
(
2
･
1
9
)
となる｡動的磁化率の q,L
J依存性 は次の よ うに表す ことができる｡
1
1
XRPA(
q,
L
J
)
xo
(
q,
L
J
)
-2∫
1
(
1･Aq
2
xo
(
0,
0
)
1
i
C
u
+
-
q
-･
-2
Z
)
1
+
XRPA
(
0,
0)Ixo
(
0,0 (Aq2 - ㌢
)
･･･
)
7
･
L
J
∼
1+i
;
(
2.
2
0)
XRPA
(
q,
0
)
A
否q
A
戸'
xo
(
0
,
0
)
AxR
PA(
0,
0
)
]-
A
-=
ro
q
(
q
2
+K
2
)
xo(
0
,
0
)
AxRPA(
0,
0)
虚数部だけを取 り出 してみ ると
1
-XRPA(
q,
U,-RexRPA(
q,
0)
端
-9-
(
2.
21
)
高橋
慶紀
mxRPA(
q,
L
L
,
)
/
L
Jは L
o
r
e
n
t
z関数型 のスペ ク トル をもつ ことが分か る.磁化率が x(
q,
0
)∝
とな り I
1
/(
q
2
+｢2
)のよ うな q依存性 をもつ とき､x(
q,
0)をフー リエ変換 してみるとx(
r,
o)∝ e
xp(
-r/
i)
/
r
とな るこ とか ら Eは磁気的 な相 関長 を意味す るこ とが分 か る.XRPA(
q,
0)は式 (
2.
20)を書 き換
えて
XRPA(
q,
0)-
xo(
0,
0)
A
(
2.
22)
xo(
0,
0)
AxRPA(
0,
0)
xo(
0,
0)
/
AxRPA(
0,
0)- r lは磁 気相 関長 の逆数 とな るこ とが分
の よ うに表せ るので ､F
cか る｡
oお よび A の代 わ りに温度の次元 をもつパ ラメー ター Toお
ここで､後 の節 で必要 にな るので r
よび TA をそれ ぞれ次の よ うに導入す るO
･O-
譜
,
No
Aq
;
No
q
;
TA - 2
0)
F
c
2
kBXo
(
0,
0) 2kBXRPA(
0,
(
2･
23)
これ までの動的磁化率 につ いて説 明 した ことをま とめる と､
XRPA(
q,
U) -
XRPA(
q,
0) I
mxRPA(
q,
u)
-
XRPA(
q,
0)
xo
(
0,
0) 1
No
q
も
1
A (
q
2+F
c
2
) kBTA(
q
2+F
c
2)
q
L
J
,
0
)r
XRPA(
q
+r
吉
u2
r q
- ro
q(
q
2+K2)
^
,
2
-
-
聖
賢
(
q
/
q
B)(
(
q/
q
B)
2+(
KhB))
2
xo
(
0,
0)
No
q
蓋
AxRPA(
0,
0) 2
kBTAXRPA(
0,
0)
(
2･
27)
(
2.
28)
とな る｡
ここで得 られ た動的磁化率の様子 につ いて､図 3に Re
xRPA(
q,
0)の q依存性 を､また図 4に
mxRPA(
q,
W)の W 依存性 の概 略 を示す｡ 図に示 した よ うに To､TA はそれぞれ周波数お よび
はI
波数空間にお けるス ピンのゆ らぎのスペ ク トル の分布幅 を表す｡-イゼ ンベル グモデル では Toお
mxRPA(
q,
W)
/
W の u 依存性
図 4:I
xRPA(
q,
0)の q依存性
図 3‥Re
kB程度 の値 をもつ と考 え られ るが､遍歴電子磁性体
よび TAは両方 とも交換相互作用の大 きさ J/
-1
0-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
の場合 は これ らは必ず しも同程度の値 になる必要はない｡弱い強磁性体な どの遍歴電子磁性体では
TA は 1
03 - 1
04K 程度 の大 きな値 をもち (
3.
2.
2節 表 6参照)､ゆ らぎは局在モー メン ト系に比
べて大 きな波数依存性 (
長 い相関長)をもっている｡ したがって､弱い強磁性体はス ピンのゆ らぎ
は q∼ 0の長波長 の領域 に とりわけ大 きな振幅を もち､実空間ではな く波数空間で局在 している
とい うこ とがで きる｡
動的磁化率の虚部は､ 自由電子ガスモデルの場合 に得 られている式 (
2･
1
5
)の第 2項 で表 され る
よ うに磁気的励起のスペク トル分布を表す と考 えられ る｡ このスペ ク トル は､磁性 を示 さない通常
Jに関 してバ ン ド幅程度 の広いエネル ギー領域 に渡 って分布 して
の金属 の場合 には図 5 の よ うに L
いる｡ ところが､磁性 の原 因 となるクー ロン相互作用な どの影響 によ り Jが増大 し磁性 が発生す
る条件 に系が近づ くにつれ ､図 5に示 され るよ うに低エネル ギー領域 にお けるその値 が強 く増強
され るよ うな振 る舞いを示す よ うになる｡ この ピー ク幅が狭 くなればス ピン励起の一つの固有モー
ドのよ うな もの と考 えるこ とができ､パ ラマ グノンと呼ばれ ている｡
I
mx(
q,
U)
図 5:I
mxRPA(
q,
W)の W依存性
2.
3.
2 ス ピンのゆ らぎ
上で述べた動的磁化率 はス ピンのゆらぎ と密接 に関連 している｡各磁性原子のス ピンは基底状態
において も量子力学的に､有限温度 においては さらに熱的に平衡状態の値 のまわ りにゆ らぎをもっ
ている｡各磁性イオ ンのス ピンは平均値 とゆ らぎの和 として次の よ うに表す ことがで きる｡
)･6Si
si-(
Si
)(- a
(
2.
2
9)
ス ピンのゆ らぎの振幅の 2乗 (
s
sヲ
)は
(
6
Si
)-(
S至
上 (
Si
)
2
(
2･
3
0)
と表せ ､常磁性 の ときには (
6
Si
)-(
Sヲ
)となる｡(
Sぎ
)は同 じ位置 にお ける同時刻の 自己相 関関
S
数 と考 えることができるので､ 亨の熱力学的な期待値 は統計力学の揺動散逸定理 によ り動的磁化
率の虚数部分 を用いて次の よ うに表わす ことができる [
6
】
｡
(
Sヲ
)-蒜
引
∞
害 c
o
t
h'
βh
w'2'
1
-チ
(
q･
W'
-
1 日
-
(
2･
31
)
高橋
慶紀
ここで右辺に現れ る W に関す る因子 c
o
t
h(
PhL
J
/
2)は以下のよ うにボーズ因子 n
(
L
J
)(
-(
e
Phu-1
)1
)
と定数の和の形 に表す ことができる｡
e
βh
L
J+1
c
ot
h(
βh
u/
2) - e
βhw - 1=1+
2
諦 ㌃ r
1+2n(
U)
･
(
2･
32)
この関係 式 を利用 して､上の式 (
2.
31
)を被積分関数がボーズ因子 に比例す る項 と残 りの項の和 と
して次の よ うに分 けて表す ことができる｡
(
si
)- (
S
2
)
T+(
S
2
)
Z
(
2･
33)
6h
爾
引
3h
∞害 読
帝 引
∞害 1
-x
'
q
,
W'
｢ Ⅰ
-x(
q,
W,
調和振動子の場合 との類推か ら被積分関数 にボーズ因子 を含む項
(
2･
3
4)
(
2･
35)
(
S
2
)
Tを熱 ゆ らぎ と呼ぶ ことに
す る. も う一方のボーズ因子 を含 まない項 (
S
2
)
Zは､零点 ゆ らぎ､または この項が量子力学的な
効果 によって生ず ることを考慮 し量子 ゆ らぎ と呼ぶ ことにす る｡熱 ゆ らぎの項は
(
s
i
)
T∼
(
貰
o
群
I
-x'
q,
U' 蓄 ≪ 1の とき
石 膏 ≫ 1の とき
雲 g
(
2.
36)
とな るので､熱 ゆ らぎは低エネル ギー領域 に大 きな成分 をもってい るこ とが分か る｡ それ に対 し
て､量子 ゆ らぎのスペ ク トルは高エネル ギー領域 にまで広 く分布 している.また基底状態 (
T - 0)
では熱 ゆ らぎの振幅は 0 とな る｡
2.
3.
3 ス ピンのゆ らぎのスペク トルの観測
動的磁化率､あるいはス ピンのゆらぎの効果はいろいろな物理量に間接的に反映 され るが､以下
の よ うな実験方法で直接的に見 ることができる｡
中性子の磁気非弾性散乱
q,
W)の
動的磁化率､あるいはス ピンのゆ らぎのスペ ク トルが波数お よび振動数 空間､つ ま り (
関数 として どの よ うに分布 してい るかは中性 子の磁気非弾性散乱 によ り直接観測す ることがで き
orro
)､TA (
orA) を求めるこ とができるo
る｡また､その結果か ら動的磁化率のパ ラメー タ To(
中性子散乱の散乱断面積 は動的磁化率の虚部 と次の よ うな関係 にある｡
:
.
:
_
.
;
I
_ ＼1-e
-β
T
i
L
J
I
-x(
q,
W) (竺 誓
(
1
-x(
q,
W) βhw∼ 0)
)
(
21
37)
典型的な弱い強磁性体であると考 えられている MnSiについて行われた中性子散乱の測定結果を図 6
に示すO図 6は横軸に q､縦軸に h
wをとって散乱強度 (
∝(
1-e β
hw
)1
I
mx(
q,
L
J
)∝I
mx(
q,
L
J)
/
L
J
)
の等高線 を示 してい る. この図 よ り散乱強度 が q∼ 0､u ∼ 0の領域 に非常 に大 きな値 を もって
い ることが分か る｡ この実験結果 は､式 (
2.
2
4)
∼(
2.
2
8)に示 したよ うな動的磁化率 ､つま りス ピ
-
12-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
:MnSiの常磁性磁気散乱強度
図6
ち.
0
1
0
.
0
r ユ)
(
K
2
.
q
2
)
q (
1
02
5
.
0
0
図7
:Mn
Siの
r
q の q依存性
ンのゆ らぎのスペ ク トル分布 を用いて適 当なパ ラメー タを仮定す るこ とに よ り非常に良 く再現 さ
れ るこ とが確 かめ られている.動的磁化率の虚部が L
or
e
n
t
z型 のスペ ク トルで表 され ている とき
I
mx(
q,
L
J)/W
r
q とな るので､図 6の U 方 向の半値幅か ら r
q が得 られ る｡求 まっ
7の よ うに q(
q2+J
'
2
)に対 してプ ロッ トす ると､式 (
2･
27)に表 され るよ うに直
の半値幅 は
たr
q の値 を図
線 的にな ることが実際確 かめ られ､ この傾 きか ら roあるいは Toを求 めることができる｡ また､
Ii
)
m.I
mx(
q,
L
J)/W -
X(
q･
0
)
/
r
q であるか ら図 6の W - 0 上にお ける散乱強度 の q依存性 か ら T
A
を求めることができる｡
NM R 核磁気緩和率
NMR の核磁気縦緩和率 T
lは､動的磁化率 と次の よ うな関係 にある｡
I
m x(
q,wo)
1
/
TI
T-2
7
孟kB∑ 2I
Aq‡
2
q
L
Jo
空2
7
三kB ∑ 2
困
Rex(
q,
0)
2
q
従 って､超微細結合定数 I
A｡l
2の値 が何 らかの方法で評価できれば Tlの測定か らもゆ らぎのエネ
ル ギ一幅
r
q に関す る情報 を得 ることがで き､T
oを決定す ることができる｡
2.
4 SCR理論
SCR 理論 (Se
l
f
Con
s
i
s
t
e
n
t Re
no
r
ma
l
i
z
a
も
i
o
nThe
or
y)は弱い強磁性体､弱い反強磁性体 を
r
tr
e
e
Fo
c
k近似 に基づ く 1電子近似理論である St
o
ne
r
Wohl
f
a
r
t
h理論の もつ不都
対象 として､Ha
合 を改 良す る 目的か ら考 え出 された｡つま り 1電子近似 の Ha
r
t
r
e
e
Foc
k近似 では考慮 されなかっ
たス ピン波のよ うな集団励起､すなわちス ピンのゆ らぎによる自由エネル ギー-の寄与 を補正 とし
て取 り入れ よ うと考 え出 された｡Ha
t
r
e
e
Foc
k近似 の 自由エネル ギー FHF(
M,
T)に集団励起 ある
F(
M,
T)を加 え､-ル ムホル ツの 自由エネルギー F(
M,
T)が
いはス ピンのゆ らぎによる補正項 6
-
1 3
-
高橋
慶紀
次の よ うに求 まれ ば､
F(
M,
T)-FHF(
M,
T)+6
F(
M,
T)
(
2
･
3
8
)
熱力学的関係 式 よ り磁化率 は
1
/
x-
4p
2
Ba2
F(
M,
T)
∂〟2
(
2
.
3
9
)
に よ り計算 され る｡
結局､問題 は 6
F(
M,
T)を如何 に求めるか とい うことになる. ここでは 6
F(
M,
T)を求 めるため
に次の よ うに考 えてみ よ う｡ 自由エネル ギーが ゆ らぎの振幅 Sq を用いて表 され る と考 えた とき､
q-Oの成分 のみ を含む 自由エネル ギー に対応す る式 (
2.
l
l
)を拡張 して､ 自由エネル ギー密度 が
ス ピン密度 の関数 と して次の形 で表 され る と仮定 しよ う｡
"r
)- (
三一I
)VL
S(
r
)
L
2十三Q
V3l
S(
r
)
I
4
や
(
2･
4
0)
-/
頼
)
d
r
(
2･
41
)
ゆ らぎの振幅が小 さく､またゆ らぎの長波長 (
q∼ 0)成分の振幅が特 に大 きい よ うな値 を もつ よ う
な場合 に､ この よ うな形 は正 当化 され る と考 え られ る. 自由エネル ギー F は汎関数積 分 を用 いて
/
q
g
.
′
dS(
q)
e
xp(一撃
F(
-,--Tl
n
(
2･
4
2
)
)
と計算で き､ さらにその結果 を用 いて ∂F/
∂m -hに よって平衡状態 の m ､h､(
Sヲ)の間の関係
が次の よ うに求 め られ る｡
h
〈2
-
常磁性 の と
き
に
は
(
S )
ヲt
.
(三一I)･
-
Q
N
o
2 (S )+3 (
(2
)
S 2日 ) 〉
L
-+Q
-
(
S )
-(
Sヲ)
/
3､ m -0であるか ら両辺 を m
L
(
2･
43)
3
で微分 して
% (Si)
; - 2(!-I
)
･
(
2.
4
4)
P1 - Q
N.
3
/
k
B
とな る. ここでパ ラメー タ
うに上式のゆ らぎの項
きる｡
Plは温度 の次元 を もつ量
(
S
ヲ
)は揺動散逸定理
(
式
と して導入 され てい る.前節 で説 明 した よ
(
2
･
3
1
)
)によ り動的磁化率 を用いて表す こ とがで
(
s
ヲ
)- (
s
2
)
T+(
S
2
)
z
蒜U.
∞
害謡1 1-x'q･小 器引∞
晋1
-x(
q,
W,
(
2･
45)
最初 S
CR 理論ではエネル ギーの低 い励起であ る熱 ゆ らぎに対 し､比較的エネル ギーの高い励起で
ある零点 ゆ らぎの振幅の温度依存性 は無視 で きる と考 えていた｡ したがって､上の零点 ゆ らぎの項
は温度 によらない定数である と考 え､基底状態 を考 える場合 の相互作用定数 な どに対す る繰 り込み
効果 として この効果がす でに取 り込 まれてい る と考 えれ ば､温度依存性 を考 える場合 には無視 して
-1
4-
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆ らぎ｣
もよい と考 え られた｡ しか しなが ら､最近では零点ゆ らぎの寄与 も温度依存性 に対 して無視できな
い と考 え られ るよ うになってきている｡
熱ゆ らぎの寄与だけを考慮す る場合 は､q,L
Jに関す る原点近傍のゆ らぎが特 に重要 となるため､
弱 い強磁性体 に対す る動的磁化率 として式 (
2.
2
4)
∼(
2.
2
8)の よ うな Lor
e
nt
z型のスペ ク トル を仮
2
.
2
4)
∼(
2･
2
8)を上の式に代入 Lqの和 を積分 にお
定す るこ とがで きる｡動的磁化率に対す る式 (
きかえる と
く
sn -(
sZ
)
T
-
蒜引
∞誓
謡
｢
禦
読
量
xo
I
l
o
qd(
〟
貰
LqB 竃
×4qq2qL∞
芸
晋
賢
Lldxx3
l
l
nu-嘉
d
A
1
w
7
,e
β
h
u-1r3+W2
LqBdqq3
l
l
nu
一 去 -"u
)
]
hFo
q(
F
c
2土塑
u - 2
q
h
k
r
B
q
T
x - q/q
B
2打kBT
一榊
]
(
2･
4
6
)
_ To
r(
(
a/q
B)
2+x
2)
T
qB =
が得 られ るO ここで 4
,
(
u)はダイガンマ関数 を表 し (
3.
1.
3節 式 (
3.
1
4)参照)､voは磁性原子 当た
りの体積 ､また ､q
B はブ リル アンゾー ンを球で近似 した ときの半径 である｡
SCR 理論では式 (
2.
44)と (
2.
4
6)を連立 させて解 くことか ら磁化率が求め られ る｡式 (
2.
4
4)の
-
左辺 にあ る x と右辺 の (
Sヲ
)の中の f
Cを通 して現れ る x (
F
c VqiNo/2kBTAX)を 自己無撞着
Se
l
f
Cons
i
s
t
e
ntRe
nor
ma
l
i
z
a
t
i
o
n)磁化率 を求 めることか ら SCR 理論 と名付 け ら
になるよ うに (
S
ぎ
)
T -0とな り量子 ゆ らぎの効果はすでに相互作用定
れ てい る｡基底状態では熱 ゆ らぎの振幅 (
数 Jの値 の繰 り込み効果 として考慮済み と考 えている｡ したがって､ もはや ゆ らぎは存在 しない
2節 の結果 と一致す る｡T-Tcの臨界温度
と見なす こ とができ､基底状態 については実質的に 2.
/
x-0とな り､また基底状態の 自発磁化 ms は m≡-2(
Ill
/
p)
/
Q(
2.
2節参照) と
の場合 には 1
2.
44)を さらに書 き換 えると､
なることを用いて式 (
N
o ;ll(Si)T-(Sf)T=Tc]
て
て
可
k
BP
(
Sぎ
)
T=T
c
芸濃
2(I一三)- g(荒 )2
(
2･
47
)
(
2･
48,
が得 られ る｡ これ を解 くと､図 8の よ うな結果 (
【
1
】か ら引用)が得 られ るo1
/
x はほぼ T に比
例 して温度 と共に増加 し､実際の系 と同様 にキュ リー ワイス的な振 る舞いを示 してい ることが分か
る｡ また､式 (
2･
47)か ら分か るよ うに常磁性領域 で
論が得 られ る｡
(
Sヲ
)は 1
/
x と同 じ温度変化 を示す とい う結
この よ うに して磁化率 を計算 しよ うとす るとき必要 とされ るのは ms､Pl
､TA､T.の 4つのパ
ラメー ターである｡ この内基底状態での 自発磁化 mβの値 は磁気測定によ り求めることができる｡
2.
4
3)
､(
2.
4
4)よ り
また､T - 0では熱 ゆ らぎは存在 しないので､式 (
器
)
2
]
P
l
l
(
等)
2
(
%
- kB
-
15
-
(
2.
49
)
高橋
慶紀
(
005
01)
T
図 8:SCR 理論 によって計算 され た磁化率の温
度変化
が成 り立つ｡つま り基底状態で磁化の磁場依存性 を測定すれば ､Ar
r
ot
tプ ロッ トの傾 きよ り Plを
3Alは式量が 2
0
3､式量あた り磁性原子が 3個含 まれ ていること
求 めることができる｡例 えば Ni
4×104K と求め られ る｡ス ピンのゆ らぎのパ ラメー タ T
A､T.は､
を考慮 して､図 2よ り P1-9.
2.
3.
3節 で述べた よ うに中性子散乱や NMR 測定によ り決定す ることができる｡臨界温度 T-T
c
t
(
3
一
5
d]
川"
u
慧go
加
iZ
Ⅶ
t
t用
Ⅳ(
-γ
3
一
5
]
)
触
q
LHH-上れ
a
.仙
Y
n
I
1l
においては 1
/
x-F
c-0が成 り立つので､式 (
2･
46)
∼(
2･
48)よ り
E
5d
i
芸
l
l
n
u
-
2
dxx3
つ
︼
E
Ni
鋸
o
-0
(
2･
50)
(
2.
51
)
が得 られ る. さらに､T
o
/
TcJ ∞ と近似すれ ば
纂
i
(
%)
2
･
C
(
& )
3
'
4
(
荒)
3
′
2
T
l
,
4
T
o
l
,
4
- ･
2
9
7
7
(
%)
3
′
2
T
i
,
4
T
o
l
/
4 (2･52)
C(
4
′
3,-
が得 られ ､T
cを T
o
,
T
A,ms の値 を用いて表す ことがで きる
(
C(
I
,
)については 3.
1.
3節 式
(
3.
1
8)
参照)｡ したが って磁化測定によって T
c を決 めればパ ラメー タを決 めるために測定す る量 を一つ
減 らす こ とがで きる｡表 3に中性子散乱の実験や NMR の測定か ら得 られ た
T
o
,
TAの値 と磁化
2･
5
2)を用 いて計算 した Tb
a
l
c
･とその実測値 Ta
b
s
･の比較 を示 し
測定か ら求 めた ms を用いて式 (
たO表か ら分か るよ うに これ ら両方の値 は良い一致 を示 してい ることが分かる｡
SCR 理論の成果
SCR 理論 は､遍歴電子磁性体の中の弱い強磁性体 ､反強磁性体について磁化率のキュ リー ･ワ
イス則 に したが う温度依存性 を導 き出す とい う点において大 きな成果があった｡ また SCR 理論 は
これ らの遍歴 電子磁性体 に関す る多 くの物理量､例 えば比熱等 の熱力学量､電気抵抗等 の輸送現
-1
6-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
MnSi
ms
(
-ps
l
pB]
/
g) To
l
K] TAl
K]
0.
2
2
31 2.
0
8×1
03
Tgbs.
l
K]
TB
a
l
c
.
【
K]
3
0
32
表 3･
.式 (
2.
52)による T
cの計算値 と実測値の比較
象､さらに核磁気緩和率や磁気体積効果等の温度依存性 な どのふ るまいについて も定量的な計算 を
行 なっている｡ それ らの多 くは実験 と良い一致を示す ことも知 られている｡
一方で SCR 理論においては､零点ゆ らぎの振幅を一定 と仮定 していることか ら､熱 ゆ らぎの振
幅 の温度依存性 を反映 し､ゆ らぎの振幅 (
SZ
)は常磁性領域で温度の上昇 に伴 って増大す ることに
なる｡ハイゼ ンベル グモデルで記述 され るよ うな磁性体では､ス ピンの 2乗振幅の値 は一定の値で
あることか ら､これ らの磁性体を比較 した場合に､このゆ らぎの振幅が温度 とともに変化す ること
が､特 に弱い強磁性体の大 きな特徴 である とい う主張がな された｡
2.
5 SCR 理論の拡張 (
Uni
f
iedTheor
y)
SCR 理論は Har
t
r
e
e
Foc
k近似 に対す る補正を考えるとい う立場 を とる関係か ら､Ha
r
t
r
e
e
Foc
k
近似か らのずれがそれ ほ ど大 きくない､つま りゆらぎの振幅があま り大 きくない場合 に正 当化 され
ると考 え られている｡弱い強磁性体､反強磁性体はその適用範囲に入 る典型的な磁性体であると思
われてい る｡ このよ うな立場か ら理論 を さらに発展 させ よ うと考えると､小 さな振幅であるとい う
制約 を緩和す ることが当然の こととして考 えられ る｡ このよ うに SCR 理論の制約 を越 えて､よ り
広い適用範囲をもつ理論 を構築す る必要性 か ら以下のよ うな 目的で汎関数積分法に基づいた新たな
Uni
ae
dThe
or
y)が提唱 され た｡
理論の枠組み (
●大 きな振幅のゆ らぎの取 り扱 いを可能 にす る
● ゆ らぎの空間的な局在性 (
た とえば波数空間に局在 したゆ らぎな ど)の制約 をはずす
Uni
iedTheor
f
yの適用例
Fe
Siの異常磁性,パイ ライ ト化合物 Co(
SSe
)
2の磁化率の温度依存性 の説明
ie
f
dThe
or
yは局所状態密度 とい う概念 を用いることな どか ら 1電子個別励起
しか し､この Uni
の描像 を強 く残 し､ さらに St
a
t
i
c近似 を用 いているために SCR 理論の よ うな定量的な議論 が可
能 な段階 には未 だ至 っていない｡
-1
7-
高橋
慶紀
3 ス ピンの量子ゆ らぎの効果
3.
1 量子ゆ らぎと熟ゆ らぎ
3.
1.
1 ス ピンのゆ らぎの総和則
ゆ らぎの振幅 に関す る展 開法に変わ る原理 と して
SCR 理 論 で は ス ピンの熱 ゆ らぎの寄与 は考慮 され て いて も､はっき りと した形 で 量子 ゆ らぎ
(
零点 ゆ らぎ) の効果 につ いて考 え られ るこ とはなか った｡ 現在 SCR 理論 に対 して量子 ゆ らぎの
効果 を取 り入れ る試みが あ るが､依然 と して式 (
2.
40)に見 られ るよ うなゆ らぎの振幅 につ いての
Gi
nz
bur
gLandau的 な展 開式か ら出発 してい る｡ その結果 ､定性 的 な結論 は量子 ゆ らぎを無視 し
た ときと変 わ らず､量子 ゆ らぎの効果 は他 のパ ラメー ター に繰 り込む ことがで き､従来 の解析 方法
1
1
】
. ゆ らぎの振幅 についての Gi
nz
bur
g
Landau的 な
もそのまま正 当化 され る と考 え られてい る 【
展 開は､ス ピンの ゆ らぎの振 幅が小 さい ときに正 しい と考 え られ る｡
熱 ゆ らぎの振幅がい くら小 さな値であって も｡量子 ゆ らぎの振幅 も同 じよ うに小 さい とい うこと
にはな らない｡例 と して､ここに典型的 な弱い強磁性体であ ると考 え られ る Mn
Siについて行 われ
た 2つの 中性子非弾性散乱実験 の結果 を示す｡
中性子散乱 の散乱断面積 は式 (
2.
37)に示 したが､そ こに現れ る L
L
,に関す る因子 (
ボー ズ因子)
(
11e βhu) 1の U-0に関す る非対称性 か ら中性 子 に よるエネル ギーの吸収 (
ga
i
n)の過程 だ け
を積 分す る ことに よ り､熱 ゆ らぎの寄与だけを直接測定す ることがで きる｡
L
∞
n(
(
S
ヲ
)
T
(
3･
1
)
I
mx(
q,
L
J)
dw
u
W)
I
-x(
q,W)du- /_O
m 1-e-Ph
I
s
hi
k
a
waらは この方法に よって 中性子磁気非弾性散乱の測定か ら熱 ゆ らぎの成分だけを抽 出 し､図
9に示す よ うに熱 ゆ らぎの振幅が SCR 理論 で期待 され るよ うに温度 とともに増大す るこ とを明 ら
かに した
【
1
2
】
｡
MnSi(
1
(.
1
-(.
0)
1
0
0
01
02
03
0.
i
0
.
5
2
0
0
温
3
0
0
度
4
0
0
lK】
5
0
0
6
0
0
E
図9
:MnSiのス ピンの熱 ゆ らぎの振幅の温度変 図 1
0:MnSiのス ピンの ゆ らぎの振 幅 の温度変
化 (
I
s
hi
k
a
wae
ta
l
.
)
化 (
Zi
e
be
c
ke
ta
l
.
)
-1
8-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
もう一つは
Zi
e
b
e
c
kらによる実験で､これは熱ゆ らぎ､量子ゆ らぎを成分 ごとに分離す ることは
せず､その両方のゆ らぎを合わせた全てのゆ らぎについてその強度 をあるエネル ギー範囲について
1
3】
｡図 10に得 られたス ピンのゆ らぎ
エネル ギーについて積分 した強度に相 当す る値 を測定 した 【
S
iのス ピンのゆ らぎ 沼 野 は Tc の上下ではっ
の振幅の温度変化 を示す. この図による と､Mn
き りとした温度変化の傾 向を示 さない ことが分かる｡ これ ら二つの実験結果は一見矛盾 しているよ
うに見 える｡ しか し､ス ピンの熱 ゆ らぎ成分は温度 によって増大 して も､ス ピンの量子 ゆ らぎ成分
が温度 とともに減少す るため､両者 の和 (
Sヲ)が温度 によって変化 していない と考 えれ ば 2つの実
験 を ともに うま く説明で きる｡
量子 ゆ らぎのスペ ク トルは熱 ゆ らぎに比べて高エネル ギー領域 にまで広がってい るので､量子ゆ
らぎの振幅 を正確 に求めるためにはよ り高エネルギー側 の情報が必要 となる｡遍歴電子磁性体のス
ピンのゆ らぎは高エネル ギー領域まで連続的に分布 しているので､その全体 を正確 に測定す ること
は容易ではない｡現在 の ところ､高エネル ギー領域 まで含 めて熱 ゆ らぎ､量子ゆ らぎがそれぞれ ど
の よ うな温度変化 をす るか とい うことはあま り詳 しくは調べ られていない｡
今述べた よ うに考 える と､上の 2つの実験 はつま り､これまで
S
CR理論 で主張 されてきた こと
とは異な り､少 し違 った様相 を示唆す るす るもの と考 えられ る｡つま り､量子ゆ らぎの振幅は低温
で非常に大 きな値 をもち､またその値 は温度変化を示 し､温度が上昇す るにつれて熱 ゆ らぎの増大
SZ)はほぼ一定に保存 されてい
を補 うよ うに減少す るため､全体 としてのス ピンのゆ らぎの振幅 (
Sぎ
)はこれ まで考 え られて きた よ う
るよ うに思われ る｡本 当に遍歴電子磁性体のス ピンのゆ らぎ (
に温度 と共に増大す るのであろ うか｡今まで考 えられてきた よ りも実際のその変化 は､大変小 さい
な ものではないだろ うか とい う疑問が生 じて くる｡
局在モー メン トをもつ系のよ うに-イゼ ンベル グモデルで記述 され るよ うな系の場合 ､磁気的な
温度 Tm ∼ J/kB は､ もともとの-バー ドモデルで考 えた ときの クー ロン相互作用 U や Hund則
に関す る結合エネル ギーに比べて非常に低い温度にあた る｡その よ うな温度領域では､各格子点で
定義 され てい るス ピン演算子
Si について
Sf- si･
Si の期待値 は運動の恒量で S(
S+1
)の値 を
S
もつ.それ に対 して金属磁性体の場合 には Zの期待値が一定であることは一般 に期待 できること
ではない｡ しか し問題 は この期待値 の変化が どの よ うなエネル ギースケールで記述 され ､そのス
ケールが磁性 で問題 となるエネル ギースケール と比較 した場合 どのよ うな大小関係 が成 り立つかが
CR理論でも､S
t
o
n
e
r
Wo
h
l
f
a
r
t
h理論で現れ る電子の 占有数の温度変化 に起
重要 とな るO例 えば S
kBT/
EF)2 の温度依存性 を無視 していることと同 じことである.
因す る項 (
遍歴電子磁性体 を記述す るもともとのハバー ドハ ミル トニア ンには電子の飛び移 り t とクー ロ
ン相互作用 U の二つのパ ラメーターが存在す る｡ これ らは通常 ∼1
04K とい う大 きな値 を持つの
00度 K の値 で U や tに比べず っ と低
に対 し､磁気 的な励起エネル ギーは一般 に数度 K ∼ 数 1
い値 をもつ｡以下で説明す る金属磁性体の取 り扱いについて も､何 らかの磁気的な励起エネルギー
を特徴づ ける温度
7㌦
が存在 し､ この ㍍ が
kBTm≪ i
,
kBTm ≪ U
(
3･
2)
を満たす ことを仮定す る｡我々が磁性体の性質 として興味があるのは ㍍
でスケール され る温度領
域 である｡
ヲの期待値の温度変化 について考 えてみ よ う｡ まず､遍歴電子磁
さらに､少 し別 な観点か らも S
性体の場合 に も磁性原子が存在す る各格子点上において
S
箸は S
㌻ (
α -x
,
y,
I
)と交換す ること
に注意す る｡ これ に よって任意の波数 q について S
君は
Sq
o
l
s
f
,
sq]-
-1
9-
とも交換す る｡
(
3.
3)
高橋
慶紀
量子力学 に よれ ば ､2つの演算子 A,
B が交換す る場合 ､ある量子状態､例 えば B の固有状態
P)
1
に演算子 A を作用 させ て も β に関す る固有値 は変わ らない｡ つま りある状態 にス ピン演算子 Sq
S
を作用 させ て も､ この操作 に よ り 君の期待値 は変化 しない ことが期待 され る.従 って､基底状態
oの値 であ る とき､ この状態 に対 して以下の よ うな演算子 を作用 さ
にお けるこの振幅 の期待値 が E
せ るこ とに よって生成 され る状態
S
q
a
l
l
S
q
a
2
2
･
･
･
l
e
o>
にお ける
(
3･
4
)
S
t
?の期待値 は､基底状態での期待値 Eoと変わ らない とい うこ とが容易 に分 か る｡つ ま
り､遍歴 電子磁性 体の励起状態が基底状態 に
S
S
q
a
l
l等 を作用 させ て生成 され る状態 の重ね合 わせ に
よって良 く表現 され るのであれ ば 君の期待値 は温度 に よ らず 一定 に保 たれ ることが期待 され る.
baに よる 1次元ハバー ドモデル の数値計算や Hi
r
s
c
hの 2次元有限 クラスター に対す る
実際 Shi
S
ヲ)が (
kBT/W )
2 (
W :バ ン ド幅)のスケ∵ル で変化す る とい うこ
モ ンテカル ロ計算 の結果 も (
とを示 し､ この予想 を支持 してい るよ うに思 われ る 【
1
4,1
5
】
｡
この よ うに磁気的性質 に関係す る低 いエネル ギースケールで (
S
ヲ
)の値 はほぼ一定 と考 え られ る.
以 下の議論 では この値 が常 に-定借 に保 たれ るもの と仮 定 した上で磁気的性 質 を議論す る 【
4
】
｡
3.
1.
2 ス ピンのゆ らぎの振幅
熱 ゆ らぎ､量子 ゆ らぎを前 に述べた よ うに次の よ うに定義す る｡
(
s
i
)- (
S
2
)
T+(
S
2
)
Z
帝引
6h
3
h 害
爾引∞
∞
謡
1
-x(
q,
u'
害1
-x(
q,
W,
ゆ らぎのスペク トル分布の変化
弱い強磁性 体 ､反強磁性体 な どの遍歴電子磁性体 を対象 として考 え､動的磁化率のスペ ク トル と
2.
2
4)
∼(
2･
28)で表 され るよ うな Lor
e
nt
z型 の ものを仮 定す るO
しては これ までの議論 と同様 に式 (
また､後で便利 な よ うにス ピンのゆ らぎのスペ ク トル を特徴づ けるパ ラメー ターを以下の よ うに導
入 してお く｡
c/
q
i,
y - p2
･O -
t-T
/
T
o
No
Aq
;
h
崇q
k
S
B
'
2,
TA -
No
q
;
2kBX｡ = 2kBK2
x(
Q,
0)
ここで ､y- F
C
2/qi-No
/[
2kBTAX(
Q,
0
)
】であ るか ら yは磁化率の逆数 を無次元化 した よ うなパ
ラメー タであ る｡αの値 は､強磁性 か反強磁性 に応 じてそれぞれ 1または 0を とるもの とす る｡Q
は反強磁性 の場合 にはその反 強磁性波数ベ ク トル を表 し､強磁性 の ときは Q -0であ る｡
これ らのパ ラメー ター を用 い る と､静磁化率 x(
Q+q,
0)
､減衰定数
r
q+
q の波数 と周波数 によ
2･
25)
､(
2･
27)
) は以下の よ うに表す こ とがで きる｡
る展 開式 (
式(
x(
Q +q,
0
)-
〃0
1
2
k
BTAy+
(
3･
1
0)
x 2
-2
0-
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆらぎ｣
27
r
kBTo
2
7
T
kBTu(
I)
α(
y+x
2
)h x
一
一､
Jl
ー′
h
u - x Q(
y+x
2)
/
i
, V- x Q(
y+x2)
rq+q
2汀kBTo
v(
I)
a
x - q/qB
ここで qB はブ リルアンゾーンを球で近似 した ときの半径を表す.動的磁化率の虚部は以下のよ う
に表す ことができる｡
I
mx(
Q +q,
W) -
E
-
1 To E
Tα
E
2kBTTA 2
+u2
1 To ぐが
2kBToTAE2+V2
hw/
2
7
T
kBT, (-h
w/2
7
T
kBTo
(
3
･
1
1
)
動的磁化率の式の中には磁気相関長の逆数 を表すパ ラメー ター F
Cが入 っているが､式 (
3.
9
)か
ら分か るよ うに､磁化率がキュ リー ワイス則 に従 うよ うな温度変化をす ると I
Cの二乗は
I
;
2=
No
q
;
∝(
T-T
c)
(
3
･
1
2
)
2kBTAX(
Q,
0)
の よ うな温度変化 をす る｡ また磁場をかけることによって も J
Cの値は変化 し､ J
Cの値の増大によ
りスピンのゆ らぎのスペ ク トル強度は低エネルギー領域において抑制 され る｡ここで注意すべきこ
とはこの F
Cの変化によって動的磁化率のスペ ク トル分布の形は変化 し､それによって量子 ゆ らぎ
の振幅 も熱ゆ らぎの場合 と同様 に温度や磁場によって変化す るとい うことである｡ このよ うな温度
や磁場によってゆ らぎのスペ ク トル形状が変化す る効果を無視 して､ボーズ分布 による集団励起の
占有数 の変化だけを考慮 したのがパ ラマ グノン効果の研究で用い られた方法である｡SCR 理論で
はこのスペ ク トル分布の変化の影響 を積極的に取 り入れ よ うと考えたが､熱ゆらぎの寄与について
だけ考慮す るにとどまっている.以下ではゆ らぎの振幅 (
Sヲ)が一定 とい う条件のもとでゆらぎの
スペ ク トルが変化 した とき､ どのよ うな結果が得 られ るかについて調べ る｡
3.
1.
3 ス ピンの熟ゆ らぎ
ス ピンの熱 ゆらぎの成分について､特に低温や磁気臨界温度近傍でゆ らぎが温度や外部磁場か ら
どのよ うな影響 を受けるかについて調べ ることにす る｡温度についての影響は､ボーズ因子を通 し
た直接の温度依存性 と温度 による磁気相関距離の変化､つま りパ ラメー タ y (
-I
C
2/qS) を通 した
間接的な依存性が期待 され る｡磁場効果については､yの磁場依存性 を反映 した間接的なものだけ
3
.
l
l
)を熱 ゆらぎの式
となる｡ス ピンのゆらぎのスペ ク トルの式 (
振幅は次のよ うに表す ことができる｡
(
3
.
6
)に代入す ると､熱 ゆらぎの
晋L
I
x
d
1
1
･
Q
d
x
L
∞
d
E
註T
F
完
(
S
2
)
T-
警 L +adxllnu一
去一
"
u
,
]
Ixd-1
(
3
.
1
3
)
ここで dは系の次元を表す.上の式において Eに関する積分を実行す る際に､ダイガンマ関数 4
,
(
I
)
の積分表示
Mz)-l
nz一
去
-
2
t
d
t
(
t
2+Z
2
)
(
e
2
7
T
t-1)'
- 21-
(
Z>0)
(
3
･
1
4
)
高橋
慶紀
を用 いた｡
臨界点近 くにお けるゆ らぎ
磁気 臨界点近傍 では ､x∼ 0近傍 の積分 か らくるゆ らぎの振幅が
yぅ 0 の場合 に特異 なふ るま
rの関数 と見た とき式 (
3･
1
3)の被積分 関数 は ､x∼ 0近傍 で以下の
い をす るこ とが期待 され る. こ
よ うに近似 で きることがわか る｡
1
･
a
l
l
xd
nu- 去
y-Oとおいた ときこの関数 は､xd
湖
(
3･
1
5,
u,
]∼ 吉宗
3 のふ るまい とな るので ､d>2の場合 は ､y
- 0 として も積
分 は定義 で き､あ る一定 の値 とな る｡ 次元 dの値 が 2以下の場合 には積 分 が原点近傍 で発 散 し､
y
-Oの値 を定義す るこ とはで きない｡
熱 ゆ らぎの臨界点近傍 の y依存性 に関す る特異性 は表 4 の よ うにま とめることがで きるO
表 4:臨界温度近傍 の熱 ゆ らぎの y依存性.
C(
U
,
L
c
)-毒
訟
t
c
(
t
c≪ 1) (
C(
U‖ま式 (
3･
1
8)参照)
d≦2の次元 では t> 0の とき熱 ゆ らぎの振幅が発散的な増大を示 し､有限温度 にお いては磁気
秩序が発 生 しない ことを意味 してい る｡
臨界 点におけるゆ らぎの振幅
d>2の ときは ､y- 0での熱 ゆ らぎの振幅の値 を定義す ることがで きる｡ この臨界点 にお ける
振幅 の値 は以 下の よ うに計算す ることがで きる｡式 (
3.
1
3)の積分変数 を適 当に変更す る と熱 ゆ ら
ぎの振幅 の t依存性 は以下の よ うに表す こ とがで きる.
3
To
d
(
S2
)
T-(
2+α)
㌔イ
duuu
l1【
l
nu-1
/
2
u-4,
(
u)
]
,l
/-(
d+α)
/(
2十α)
′
t
(
3.
1
6)
上の式の u に関す る積分 は t≪ 1の とき次の よ うに与 え られ る｡
吐 tレ
d'α)
/(
2+α)
(
S2)
T-型T
A望
2+
α ,〝= (
定数
(
3･
1
7
)
C(
〟)の値 は
7
T
E(
Z
/
)
I
l
(
l
/
)
(
2
q)
レs
i
n(
守)
C(
4/
3) - 1
.
00
6
08
9-
C(
U)
C(
5/
3) - 0.
56
2
99
2C(
3/
2)
-
0.
65
30
9
3-
- 22-
(
3･
1
8)
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
に よって与 え られ るoE(
U)はゼー タ関数 ､r(
I
/
)はガンマ関数 を表す｡d-3の場合 ､強磁性 ､反
強磁性 のそれぞれ について､臨界点にお ける熱ゆ らぎの振幅は t≪ 1の極 限で以下の よ うに与 え
られ る｡
(
S2
)
T-
(
3･
1
9)
i c
c'
(
4
3
/
/
3
2
'
,
t
t3
･
, ≡≡芸
43',2
三…き
3.
1.
4 ス ピンの量子ゆ らぎ
SCR 理論では､ス ピンのゆ らぎのスペ ク トルが変化す る効果が磁化率のキュ リー ワイス的な温
度依存性 を導出す る際に重要で ると考 えたが､量子ゆ らぎに対 してはこ うした効果 は無視できると
仮定 した｡ ここでは､量子 ゆ らぎを考 える場合 にもこの効果がきわめて重要であることを示す｡既
に触れた よ うに､温度や磁場の影響 によるゆ らぎのスペ ク トル変化は磁気相関長の変化 を通 して考
慮 され るので､量子 ゆ らぎの振幅の y依存性 を調べ ることが ここでの 目的であるO
3･
7)に動的磁化率の式 (
3.
l
l
)を代入す ることによ り､量子 ゆ らぎの捌 副ま以
量子 ゆ らぎの式 (
下の よ うに表 され る｡
d
d
3
T
o
T
ALI
xd-1･Qdxf cd
(毒
3
T
o
2
T
ALI
x
d- 1
.adzl
l
n
(
c
c
2IV2ト 2
l
nv]
)
(
S
2Z
V
-
xα(
y+x2)
Lor
e
nt
z型のスペ ク トルの形 を高エネル ギー領域 まで用い ると､積分の上限か ら対数的な発散が生
ず るこ とを考慮 して､適 当なエネル ギーの上限値 (
Cが存在す ることを仮定 しているoLo
r
e
nt
z型
のスペ ク トル は､減衰定数 の振動数 U 依存性 を無視 して得 られているが､実際は高いエネル ギー
L
l依存性 を無視す ることはできず､ この効果 を考慮す るこ とによ り､ W 積分の上
領域 にお いては L
限近傍 か らくる発散はな くなる｡ このよ うな効果をここでは簡単に上限値 を設定す る とい う形で取
り入れ た ことにな ってい る｡
上の式 を用 い ると､量子 ゆ らぎの y依存性 が適 当な関数 Z(
y)を導入 して以下の よ うに書 ける
こ とがわか る｡
(
S2)Z (
y)-(
S2)Z (
o)g z(y)
(
3･
22)
y∼0の とき Z(
y)は以下の よ うに与 え られ るO
y+-
d>21 α の とき
a-2+α
Z(
y)
喜yl
l
n(
1
/
y)･1]･- d-2-αの とき
qyl
/
2
d- 1αの とき
(
3･
23)
従 って､量子 ゆ らぎの振幅は温度の上昇や外部か ら磁場 をかけることによ り､一般 に抑制 され る傾
向があるこ とがわか る｡
3.
1.
5 熟ゆ らぎ vs量子ゆ らぎ
熱 ゆ らぎ と量子 ゆ らぎのそれぞれの特徴 は次の よ うに述べ ることができる｡
-
2 3
-
高橋
慶紀
●熱 ゆ らぎ
0≦h
u≦kBT)に対応す るゆ らぎで､ゆ らぎの遅い運動 を
スペ ク トル の低エネル ギー部分 (
表す｡ この意味か ら､古典的な運動で､磁気秩序の原因にもなる0
● 量子 ゆ らぎ
エネル ギーの広いスペ ク トル領域 に渡 って分布す るゆ らぎを表す｡ ゆ らぎの速い運動の成分
に対応 し､量子論的である｡秩序 にはな りに くく､秩序 に対す る妨げ､減衰の効果 となる｡
これ までに導かれた結果か ら､次のよ うな興味ある事実がわかる｡つま り､量子ゆ らぎと熱 ゆ ら
ぎの振幅 の比 の値 が､臨界温度 とス ピンのゆ らぎのパ ラメー タ Toの比 Tc
/Toで決 ま るとい うこ
とである｡ハイゼ ンベル グモデル で記述 され る絶縁体磁性 の場合 は､磁気的性質 を決 めるエネル
ギースケールが交換相互作用定数 Jで与えられ ることがわかっている｡臨界温度 k
BTcの値や､ス
ピンのゆ らぎのスペ ク トル のエネル ギー と波数空間にお ける分布の幅な ども､すべて J程度 の値
kB で与 えられ る｡
を もつ と考 え られ る｡ したがって､上で定義 した To､TA の どち らの値 も ∼J/
㌔ ∼J/
毎 であることを考慮す ると､ゆ らぎのスペ ク トル分布 の大部分は 0 -毎 差 の範囲にある
と考 えることがで き､このよ うな場合の熱 ゆ らぎと量子 ゆ らぎの振幅はそれぞれ次のよ うに与えら
れ る｡
く
S
誉
)
Z-
晶引∞
(
3･
24)
(
S
ぎ
)
T∼
長引∞
害等x
(
q,
W,
(
3･
25,
害1
-x(
q,
W,
この式か らわか ることは､熱 ゆ らぎの方は kBT/hL
Jの因子 によ り量子ゆ らぎに比べ大 きな値 とな
り､全ゆ らぎの振幅の大部分を占めることになることである｡ この振 る舞いは臨界温度以上の温度
r>差 において も成 り立つ｡
一方､弱い強磁性 ､反強磁性 として分類 されている磁性体 は､ これ までの研究か ら Tc
/Toの値
がすべて大変小 さな値 をもつ ことが知 られている｡従 って､この場合 は臨界点における熱 ゆ らぎの
振幅は全体のゆ らぎの中で ごく一部 を占めるにす ぎない｡少 しくらい温度 を上げて も量子 ゆ らぎの
振幅がゆ らぎの大部分を 占める傾 向を変 えるまでには至 らない｡
このよ うに考 えると､弱い強磁性体､反強磁性体はハイゼ ンベル グモデルで記述 され る磁性体 と
は異な り､常 にゆ らぎが支配的な系であると見 ることができる｡ これは非常に重要な ことを意味 し
ているよ うに思われ る｡ この よ うにゆ らぎの大 きな系を取 り扱 うときに､分子場がはっき り定義 さ
r
t
r
e
e
Foc
k近似 を出発点に選び ゆ らぎの寄与をそれ に対す る補正 とし
れ るときに正 当化 され る Ha
て考慮す るよ うな方法は､その適用性 について再検討 を要す る と思われ る｡
熱ゆ らぎの支配的な系
熱 ゆ らぎの振幅
量子 ゆ らぎの振幅
(
S
f
)
T ∼0(
1
)
(
S
ヲ
)
Z≪1
量子 ゆ らぎの支配的な系
(
S
i
)
T{
{1
(
S
ヲ
)
Z ∼0(
1
)
表 5:臨界温度 T- Tcにお けるス ピンのゆ らぎの振幅
- 24 -
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆ らぎ｣
3.
2 基底状態における磁化過程
これ までに見てきたス ピンのゆ らぎの性質を利用 して､遍歴電子磁性体の磁気的性質 をい かに説
明す るか とい うことが これか らの話の焦点である｡ これ までの議論では磁気秩序が存在 しない常磁
性状態 を仮定 してきた｡まず最初に磁気秩序が存在す る場合の取 り扱 いの方法について述べ る｡ 2
次元以下においては､有限温度 では磁気秩序は発生 しないので､ここでは 3次元の場合 だけを取
り扱 うことにす る｡
Har
t
r
e
e
Foc
k近似 では､1電子の個別励起の措像 を基 に 自由エネル ギー F(
M,
T)を磁化 M の
関数 として求めた｡ この 〟 依存性が基底状態の磁化過程 を決定す ることになる｡ この事情は､基
底状態 に関 しては SCR 理論 も全 く同様 であるO また､ この展開式の M 4 に比例す る項の係数
Pl
が SCR 理論では重要なパ ラメータとなるが､この値 は 1電子状態密度曲線のフェル ミ面近傍 のエ
ネルギー依存性 か ら計算できると考 えている｡ ここでは､基底状態 について も磁化過程が一般 にこ
れ とは全 く異なる事情 によって決まることを示す ことになる｡
まず､磁気秩序 が発 生 した場合 を理論的 に取 り扱 う上で考慮 しな くてはな らない点 を以下に挙
げる｡
1.秩序パ ラメー タの発生
ある波数 Q をもつ 自発磁化が発生す ると､ス ピン演算子はこれ に対応 した有限の熱平均値 を
もち､ス ピンのゆ らぎは以下のよ うにその熱平均値 (
磁化)か らの差 として定義 され ることに
なる｡
Sq-(
SQ)∂
q,
Q+∂
Sq, (
∂
Sq)-0
(
3.
2
6)
したが って､ この場合 のス ピンの振幅の値は､次の よ うになる
(
Sヲ
)
JQ
-義写
-
〈
sq･
S-q'-桓Q'
2′
4+毒 写 〈
6
Sq･
6S-q'
2(
SQ)/
No
(
3･
27'
(
3･
2
8)
2.異方的なス ピンのゆ らぎ
3.
2.
1節 で述べ るよ うに､ 自発磁化の発生に伴い 自由エネル ギーの磁化 に関す る 2次の微係数
は等方的でな くな る｡つま り､ 自発磁化 と平行 に磁場 をかけた場合 と､垂直の方 向に磁場 をか
けた場合 とで磁化率の値 に違いが生ず る｡
3.ス ピン波の存在
波数空間の一部 において､寿命 の長 い固有振動モー ドが現れ る. ゆ らぎの振幅 を計算す る場
合､ス ピン波 による寄与 とエネル ギー的に分布 をもった励起による寄与 と両方の寄与を考慮に
入れ なけれ ばな らない｡ただ し､発生す る自発磁化 の値が小 さな場合はスピン波の存在す る領
域 は波数 空間の ご く一部 に限 られ ､それ以外 の寄与 と比較 して実質的に無視 で きることもあ
る｡ とくに弱い強磁性体､反強磁性体はこの場合 に対応 し､ス ピン波 によるゆ らぎの振幅-の
寄与は無視できると考え らていた｡ しか し､磁気秩序状態 を記述す る上でス ピン波の存在 を考
慮す ることが重要である と最近の研究で指摘 されてい る｡
3.
2.
1 横磁化率 と縦 (
高磁場)磁化率
自発磁化が発生す ると､常磁性状態では等方的であった磁化率は 自発磁化 に平行 に磁場 をかけた
場合 と､垂直にかけた場合 とで磁化率の値 に違 いが生ず ることについて上で述べた｡磁化 と平行 に
-2
5-
高橋
慶紀
磁場 をかけた場合 の磁化率を縦磁化率 (
または高磁場磁化率)と呼び､垂直にかけた場合 の磁化率
を横磁化率 と呼ぶ ことにす る｡ス ピン空間に関 して回転対称性が系に存在す る場合､これ らの磁化
率が磁化
M や ､磁場 H とどの よ うな関係 にあるかを以下に述べ るO とりあえず簡単のために強
磁性 の場合 についてまず考 えることにす る｡
M)
ハ ミル トニア ンが回転対称性 を もつ場合 ､磁化 M の関数 として表 した 自由エネル ギー F(
は､磁化 の絶対値 M だけの関数 としてあ らわ され る. M の値は､各成分 と以下の関係 があるo
M2-ME
2+My
2+Mz
2
(
3･
2
9
)
磁化の方向が Z軸方向を向いてい るとした場合 ､つ ま り成分で表 した とき M -(
0,
0,
M)の場合
について縦､お よび横磁化率が どのよ うに与え られ るかをみ るために､自由エネルギーの 2次導関
数が どの よ うに与 えられ るかを以下に示す.ただ し､外部磁場 H が存在 し､熱力学的な関係 か ら
以下の式が成 り立つ もの とす る｡
3
-
(
3･
3
0
)
I
:
-
まず 1階の微係数 はそれぞれ の成分毎に次の よ うに与 え られ る｡
豊
芸 蒜
l
i'
%
0
a
a
M
Fz
芸 蒜
芸
砦
(
3.
31
)
-o
(
3･
3
2
)
芸
箸
芸
-
(
3.
3
3
)
H
(
3.
3
4)
上の導関数 を さらに磁化 について微分す ることに､2階の微係数の値がそれぞれの成分毎に以下の
よ うに求 め られ る｡
a
a
;F
x
2
芸(
箸)
2
+
妄蒜(
1
諾)
-(
#)
2
堤一志芸).妄芸-妄芸芸
H
(
3･
35
)
(
3･
3
6
)
(
3･
37
)
aMy
2
M
a2
F
a2F
∂〟2(
箸 )2+妄芸 (1
一票 )
28
2F
1
M2
古
瓦
戸
+
両
( )
蒜 (1
-諾 )-芸
壁
(
3･
3
8,
-芸
(
3
･
3
9
)
従 って､ 自発磁化 が発生す る と磁化率 は 自発磁化 に平行 と垂直の場合 で値 に差が生 じ､それ ぞれ
∂H/
∂M ,
H/
M の逆数の値 で与え られ ることになる｡
自発磁化 の発生によ り磁化率の値 に異方性 が生ず る と､磁気相関長や､ゆ らぎの動的性質 を支配
す る減衰定数 rqも同様 に異方的になる. こ うした効果 を取 り入れ るために､磁化 に平行 な方向 と
垂直な方向に対 しそれぞれ対応す る磁気相関長の逆数の値 を以下のよ うに導入す ることにす る｡
自発磁化 と垂直
自発磁化 と平行
-2
6-
(
3･
40
)
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆらぎ｣
rq
i
r
o
q(
f
C
2+q2)
自発磁化 と垂直
K
q(2
+q2) 自発磁化 と平行
〈ro
(
3.
41
)
同様 に無次元化 した磁化率の逆数 に対応す る yについて も､磁化 に平行 と垂直のそれぞれ の向き
に対応 した 2つの量を次の よ うに定義す る｡
1 h
y yz -
K
2
/q孟-
K2/q指
玩 言
1 ∂/
∼
扇 元 高 -y･ 揺
(
3･
42
)
ス ピンのゆ らぎのスペ ク トルが異方的 となって も､上のよ うな取 り扱 いをす る限 りにおいては､そ
れ らの温度依存性や磁場依存性 は相関距離 を通 して反映 され る｡
3.
2.
2 基底状態における磁化過程
S
CR理論 においては基底状態では熱 ゆ らぎはそ もそ も存在 しない ことか ら､ゆ らぎの寄与によ
る磁化過程-の影響はない｡何 らかの繰 り込み効果の存在 は否定 しない ものの､その効果 を具体的
に取 り扱 うよ うな ことはな され ていない｡ 自発磁化が存在す る場合の取 り扱 いの簡単な例 として､
ここでは強磁性 の場合 について零点ゆ らぎの寄与による基底状態の磁化過程 を求める方法 について
述べ る｡
基底状態 における磁化過程 は次のよ うに して決 まると考 え られ る｡基底状態においては熱 ゆ らぎ
の振幅 は存在 しないので
きる｡
､S
ヲの期待値 はス ピンのゆ らぎの振幅を用いて次のよ うに表す ことがで
)-
(S ぎ
(6Si
)T +
i)Z
(6S
+ 4
012 /
-
(6Si
)Z (y
)
+q2/4
(
3･
4
3
)
この期待値が一定値 に保 たれ るために､量子 ゆ らぎの振幅が外部磁場 によって抑 え られ るとその分
だけ磁化 Jがそれ を補 うよ うに増大 してい くと考え られ る.
3.
22)
さらに詳 しく調べ るために､ゆ らぎの振幅に関す る保存則が量子ゆ らぎの振幅に関す る式 (
を利用す ることによ り次の よ うに表す ことができることに注意 しよ う0
一
芸(2y･yz)･q2/4
(
sf
)-(
6
Sf
)
T+(
S
sヲ
)
Z(
y)十g2/4-(
S
f
)
Z(
0)
(
3･
44)
この第 2項 は､磁場 をかけた ことに よ り零点 ゆ らぎの振幅が抑制 され る効果 を表 している｡ ゆ ら
i- t‥ y-yz-0､0-0)について次の関係 ､
ぎの振幅 に関す る保存則 は臨界温度 (
(
S
i
)-(
S
ヲ
)
Z(
o
)+(
S
ヲ
)
T(
0,t
c)
(
3･
45)
が成 り立っので､これ を用いて上の基底状態 におけるゆ らぎの振幅に関す る保存則 (
式(
3.
4
4)
)は
次のよ うに書 き換 えることもできる｡
(
s
t
'
)
T(
0,tc) -02/4-
慕(2y･yz)
(
3･
46)
式 (
3.
42)で定義 した逆磁化率 y と yzの間の関係 を考慮す ると､上の式 (
3.
46)は yを O
-の関数
とした とき､yについての 1階の常微分方程式 と見なす こ とがで きる｡ この方程式 は､容易 に次
の よ うな解
y-yo+yl
q2,
- 27
-
(
3･
47
)
高橋
慶紀
が得 られ ることが分か り､係 数
y
oお よび ylは
y
oニー驚 くs
i
)
T(
0
,
t
c
)
,
T.
4
y1- 両
(
3･
4
8
)
で与 え られ る｡
-h
/
J-0が成 り立つので基底状態 にお ける 自発磁化 の値
外部磁場 が存在 しない場合 は ､TAy
(
y
o
/
y
l
)で与 え られ ､式 (
3.
48)の結果 を用い る と Js
2は臨界温度 にお ける熱 ゆ らぎの振 幅
Js
2は と次の よ うな関係 のあ るこ とがわか る｡
雪-一
意
(
3.
49)
-言(
s
i
)
T(
0,t
c,
求 め られ た係数 の値 を用 いて ､y と yzを J の関数 と して表す と次の よ うになる｡
y - yl
(
-qs
2･q2
)-義
yz - y･2yl
J2-義
(
3･
5
0)
(
-qs
2･q2
)
(
-Js
2･3
62
)
横磁化 率 y ∝H/
M の関係 か ら､上の結果 は基底状態 にお ける磁化過程 を導いた ことにな るoy
が U の 2次 までの関数 で求 め られた こ とは､ 自由エネル ギーが磁化 M について 4次 までの展 開
の形 で求 め られ た こ とに対応す る｡
一方､ 自由エネル ギー F(
M)は
F(
M)-
2(gPB)
2
xM2
･孟
平QM
(
3･
51
)
4
と表す こ とがで き､熱力学的関係 式か ら
H- 竺∂〟
坐
高嘉
M
･志
(
3･
5
2
)
M3
が成 り立つ. これ を h と J の関係式の形 に書 き直す と
(
gPB)
(
No
pBL .(
gpB)
(
No
I
L
B)
3
g
03-貰 い 等
(g
pB)
2
x 〉'
(
g
PB)
4
P1 - QN.
3
/
k
B
h
=
63
(
3･
5
3)
(
3･
5
4)
が成 り立 ち､従 って y と U の関係 として
1 h
y- 玩
言
孟
+芸
q2
(
3.
5
5)
が得 られ る.式 (
3.
5
0
)と式 (
3.
5
5
)の q2の係数 を比較す るこ とによ り､ 自由エネル ギー を磁化 M
で展 開 した ときの 4次の展 開係数 に関 して最終的に次の関係 が導かれ る｡
F1-%
(
3･
5
6)
磁 化過程 の Ar
r
ot
tプロッ ト
図 2に示 した よ うに､ 自由エネル ギーが磁化 の 4次までのベ キ展 開で よ く表 され る場合 には､
縦軸 に M 2 の値 を とり横軸 H/
M に対 してプ ロ ッ トす る と各温度 ご とにデー タはひ とつの直線上
に載 る と考 え られ る｡
ー2
8-
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆらぎ｣
従来 の 1電子近似 による取 り扱 いにおいては､基底状態の 自由エネル ギーは磁化 のベ キ展開の
形で求 め られ ､磁化 の値 が小 さい ときには 4 次の項 までの展開で良い近似 が得 られ る と考 え られ
てきた｡また､その展開係数は 1電子状態密度 曲線のフェル ミ準位近傍のエネル ギー依存性 によっ
て決まると考 え られていた｡
ここで考 えた磁化過程のプ ロセスはこれ までの考え とは全 く異なる01電子励起 よ り､む しろス
ピンのゆ らぎ とい う集団励起の寄与の方に焦点があて られている｡磁場 をかけることによ りゆ らぎ
の振幅が抑制 され るが､振幅が一定である条件か ら､その減少 したゆ らぎの振幅が磁化の増大につ
ながると考 えている｡つま り､磁場をかけた ときに系の低エネル ギーの磁気励起スペ ク トルが どの
よ うな影響 を受 けるかによって磁化過程が決 まることになる｡
ここで得 られた結論 をま とめると､
● 自由エネル ギーの磁化 による展開が 6次以降の項がな く 4次までの展開で表 され ることは､
磁化 の値が小 さい ときに成 り立つ ことではな く､方程式を解 くことによ り理論か ら自動的に
導かれ ることである｡
｡4次の展開係数 は､状態密度曲線 の形状 に関係す るのではな く､む しろス ピンのゆ らぎのス
ペ ク トル分布 の性質 と密接 な関係 がある｡SCR 理論 では この係数 は理論 の独 立なパ ラメー
タであると考え られ たのに対 し､む しろゆ らぎを特徴づけるスペ ク トルの形状 に関係す るパ
ラメー タの値か ら決 まるもの と考 え られ る｡
実験的に何 らかの方法で Toや TA の値 を求 めることができれ ば Plの値 を上で導いた式を用い
r
o
t
tプ ロッ トの傾 きか ら Plの値 を直
て評価す ることができる｡一方､磁化過程 を直接測定 し､Ar
接求めることもでき､この 2つの値 を比較す ることによってここで求めた関係式を実験的に確認す
ることが可能である｡い くつかの化合物で このよ うな比較がすでにな されてお り､それ によれ ば上
の関係 が多少 の係数の違いだけで よく成 り立つ ことが分か ってい る｡ (
表 6参照)4次の係数が状
態密度 によって決まる と考 えた場合､ この よ うな一致 を導 くのは極 めて困難である と思われ る｡
Tcl
K] To
l
K] TAl
K] 4
Ti/
1
5
To
l
K] Pl
l
K]
MnSi
3
0
Ni
3
Al
Sc
3
Ⅰ
n
41
.
5
5.
5
Zr
Zn2
2
31
2.
0
8×1
03
5.
0×1
0
3
8.
2×1
0
3
359
0 3.
0
9×1
04
56
5 1
.
1
8×1
04
0.
71×1
05
0.
66×1
05
9.
4×1
04
1
.
6×1
03
2
5
321
8.
8
3×1
0
3
6.
5×1
0
4
1
.
3×1
04
Y(
Coo
.
87
Al
o.
1
3)
2
7
2
29
0
1
.
1
6×1
04
1
.
57×1
04
2.
1×1
04
Y(
Coo.
8
5
Al
o
.
1
5)
2
40
211
9 6.
3
4×1
0
3
0.
51×1
04
1
.
0×1
04
Y(
Coo
.
8
3Al
o.
1
7)
2
2
5
2
09
3 7.
0
3×1
0
3
0.
6
3×1
04
1
.
6×1
04
表 6:弱 い強磁性体のス ピンのゆ らぎのパ ラメー タ
3.
2.
3 臨界 点における磁化過程
最後 に臨界温度 における磁化過程 について ごく簡単に触れてお く｡キュ リー温度 においては､熱
ゆ らぎの y依存性 によ り磁化過程 を決 めるための方程式は
0
2-箸
(
2､
新
-
29 -
派 )
(
3.
57
)
高橋
慶紀
のよ うになる｡ この式 を前 と同様 に微分方程式 と考えて これ を解 くことによ り
H ∝ M5
(
3.
58)
の関係が成 り立つ ことが導かれ る｡ この比例係数の値 も､基底状態の場合 と同様 に､ス ピンのゆ
らぎのスペ ク トルの分布 を特徴づけるパ ラメー タの値だけで決 まることを示す ことがで きる｡式
(
3･
58)は､臨界温度においてはその磁化過程 を Ar
r
o
t
tプ ロッ トよ りはむ しろ M4対 H/M でプ
ロッ トした方が直線性が良い とい うことを意味 している｡図 1
2に示 されているよ うに､このよ う
な関係が成 り立つ ことは MnSiの臨界温度における磁化過程で実際に観測 されている｡
3
4
5
1
2
1
n
爪
0
2
1
2
,
一
叫
＼nuLa),W
.l
H
H
0
.■
︼
;
︻
FJ tn∈372
(.
L.H)W
Y
山
0
6
0
00
05
1
03H/M (H,T)l
emu]
図 1
1
:MnSiの Ar
r
o
t
tプロッ ト
10
1
.
5
2
.
0
kOe/(
emu/g)
】
〟/〟 【
図 1
2:MnSiの
〟 4v
s月ノ
〟
35
プ ロッ ト
3.
3 磁化率の温度依存性
ここでは､ス ピシのゆらぎの振幅の値がほぼ一定に保たれ るとい う条件か ら磁化率の温度依存性
を計算す る方法について述べ る｡ ここで得 られ る磁化率の温度依存性 を表す方程式は S
CR理論で
得 られるもの と形が良 く似ている｡ただ し､基底状態における磁化過程がス ピンのゆ らぎの性質で
決まることを見たよ うに､方程式に現れ るパ ラメー タの解釈の仕方は両者 で違いが存在す る｡
3.
3.
1 磁化率の温度変化の一般式
ス ピンの全ゆ らぎの振幅を､次のよ うに熱 ゆ らぎによる寄与 と零点ゆらぎの寄与 とに分 け､
(
S
ヲ
)-(
Sヲ
)T (
y,
i
)+(
S
ヲ
)
Z(
y)
(
3･
5
9)
さらにそれぞれの成分に対 し､式 (
3.
1
3)と式 (
3.
2
2)を用いて次のよ うに書き換 えることができる｡
)-警
(S 2
L Ix - 1
+a d
d
x
l
l
nu一去
-
榊
]珊
)
Z(
0,-等
Z (y ,
l
l
n
u
一
去-"u,]-Z(y,-品[(snl Sf)Z(0,]≡so (-cons"
( xd-1+
a
d
x
-3
0-
(
3･
60)
(
3･
61
,
｢
遍歴電子磁性体 におけるスピンのゆ らぎ｣
dは次元の値 ､α の値 は強磁性か反強磁性 かによ り 1または 0を とるO臨界温度 (
y-o)にお け
.を導入 した｡臨界温度では
る量子ゆ らぎの振幅 と全 ゆ らぎの振幅の差 を示すパ ラメー タとして S
Z(
y)-0とな るので s
oは熱 ゆ らぎの振幅 と次のよ うな関係 にあることが分か るo
s
o-
A(
lsi)-(
sfZ(
o)
])
A
(
sf)
T(
0,t
c)
(
3･
62)
(
3･
61
)式は､温度 によって熱 ゆ らぎの振幅が増大す ると､ゆ らぎのスペ ク トル形が変化 し､それ に
よって量子 ゆ らぎの振幅が減少す ることによって全振幅の値が一定に保たれ ることを示 している｡
また､ この こ とか ら磁化率の逆数 yの温度依存性 が求 め られ る｡つま り､ゆ らぎのスペ ク トル形
は yの値 を通 してのみ変化す るので､(
3.
61
)式を満 たす yの値 を求 めることによ り､yの ト 依
3.
61)は以下の よ うになる｡
存性が計算できる｡特 に d>2-α が成 り立つ とき (
xl
l
n
u
一志"
u
,
L
+αd
s
o- L Ixd-1
(
3.
63)
scR 理論 では式 (
2.
47)のよ うに､上式の右辺第 2項の yに比例す る項 にあたる係数 (
∝ P了 1
)
3.
63)の よ うに量子
は独立なパ ラメー タであ ると考 え られてい るO上の式では､y係数の値 は式 (
ゆ らぎの y依存性か ら決 まることにな るので､ス ピンのゆ らぎのスペ ク トル形 を特徴づ けるパ ラ
メー タを用いて表す ことができる｡ このことか ら､以下で述べ るよ うに磁化率の温度依存性 につい
て興味ある結論 が導かれ る｡
3.
1節で求 めた熱 ゆ らぎの振幅 と零点ゆ らぎの振幅の振 る舞いについての結果 を用い､一般的な
yの温度依存性 について述べ る. yの t-依存性 は､s
oの符号によ り大 き く 2通 りに分 けて考 え
ることがで きる｡
1.s
o<00
)6%
この場合磁気秩序は発生せず ､yの値 は常に正の値 をもつ｡温度の減少 と共に yの値 も減少す る
oに近づ くo熱 ゆ らぎの振幅 も温度 と共に減少 し､十
が､十分低 い温度で yはある一定の正の値 y
oと s
oは次のよ うに関係 していることが分か る.
分低温で 0に近づ く.従 って ､y
y
o
/
(
d-2+α)
, d>21α の とき
匡o
l
- yo【
l
n(
1
/
y
o
)+l
l
/
2, 2次元 反強磁性 ､1次元 強磁性 の とき
7
T
y
去
/
2
,
(
3.
64)
1次元 反強磁性 の とき
2.s
o>0 の場合
s
oの値 が正である場合は､ d>2の ときにある臨界温度 t- tc で磁気秩序が発生す る｡yの値
c で y-0 (
x- ∞) となるot
c の値 が 1
は この場合 も温度 の低 下に伴い減少 していき臨界温度 t
に比べて十分小 さい とき､式 (
3･
1
7)を使 うと s
oは t
c を用 いて次の よ うに近似 で きるo
s
0-
義
亘
(
si)
T(
0
7
t
C)- 去 C(
U)
i
:
,
U
-(
d･a
)
/
(
2+α)
(
3
･
6
5
)
臨界温度 における熱ゆ らぎの振幅 と基底状態 における自発磁化の値 とを結び付ける関係 (
式(
3
.
4
9
)
)
J
を用いれ ば､臨界温度 t
cが s
2 と次の関係 をもつ ことを導 くことがで きる｡
C
,
:
5To
d
4
(
2十α)
TA
-
3 1
C(
i
,
)
t
c
V
-
(
3.
66)
高橋
慶紀
d≦2の場合 には有限温度 で yが 0にな ることはないが､低温で yは極 めて小 さな値 をもち､
磁気相関長が発達 した状態が実現 され る｡十分低温での yの t依存性 は以下の式を yについて解
くことによ り求めることがで きる｡
(
i
/
4)
l
n(
t
2/3/
yト y,
2次元 強磁性 の とき
(
i
/
4)l
n(
t
2/3/
y)-yl
l
n(
1
/
y)+1
】
/
2, 2次元 反強磁性 の とき
g
o=
=
qi
/
(
2
yl
/
2ト y
l
l
n(
1
/
y)+1
]
/
2,
1次元 強磁性 の とき
7
T
L
/(
2
yl
/
2ト 7
T
yl
/
2,
1次元 反強磁性 の とき
(
3.
67
)
次節では 3次元の弱い強磁性 の場合 について yの t依存性 をさらに詳 しく見てい くことにす る｡
3.
3.
2 3次元の弱い強磁性の場合
3次元の弱い強磁性 の場合の yの t依存性 は式 (
3.
6
3)に d-3,
α-1を代入 した次の方程式 を
解 くことによ り計算 され る｡
so
-
u
-
L
I
x3 x l
l 一去
x
(
y + 2)/
i
d
n
一 榊
u
(
3･
68)
入Z- 去
y,
巨
x
以下では s
oの符号によ り 2つの場合 に分 け､それぞれ について yの t
一
依存性 について述べ る.
1.強磁性の発生の近傍 (
β
o<0)
既 に述べた よ うにこの場合 yは常に正であ り強磁性が発生することはない.温度の低下に伴い y
も減少す るが ､T-0で熱 ゆ らぎの振幅が 0になるため､yは低温の極限で y
o-(
s
o
l
/
入Z-2
I
s
o
l
に近づ く｡熱 ゆ らぎの振幅は以下に示す よ うに低温で t
2 に比例 した温度依存性 を示すO
榊巨
L Ix
3
dxl
l
nu一去 -
Lx
芸
2
ld 孟
-
Lldx
(y
+
x
22
)
t
24y(
1+y)
(
3･
69)
これ を式 (
3.
6
8)に代入 して､低温での yの t依存性 は
y-
o
y
o(
1+yo)'
+
(
y
o-l
s
o
l
/
入Z
)
(
3.
7
0)
12 y
で与 え られ る.yの低温での t
2 の係数 は､系が磁気不安定点に近づ くにつれて 1
/
y
oに比例 して
増大す る｡
2.強磁性が発生す る場合 (
β
o>0
)
弱い強磁性体では一般 に t
c ≪ 1なので､式 (
3.
6
6)に α-1､U-4/
3を代入 して
宣 誓C(4/3)t3'3
4
が得 られ る｡
-3
2-
(
3･
71
)
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆらぎ｣
c､
次に､臨界温度近傍の磁化率の温度依存性 について調べてみ よ う｡臨界温度近傍 では ､i ∼t
y∼Oが成 り立つので､すでに説明 した結果を利用 して (
表 4参照)熱ゆ らぎの振幅の温度依存性
と y依存性 は次のよ うに表す ことができるo
(
S
ヲ
)
T-晋
LI
x
3
d
xl
l
nu一 去 -"u
,
]
瑠
(撃
t
4,3-等
涌)
(
3･
7
2
,
式 (
3.
72)を式 (
3･
6
8)に代入 し､また式 (
3･
68)の雰点ゆ らぎの寄与による yに比例 した項が､熱
ゆ らぎによる ､
佃 の項 と比べ無視できると考えて､臨界領域 における yの t依存性 を与える次の
関係式を得 る｡
等か
(
3.
73)
QT (
t
4/
3-te
/
3)
これを解 いて ､ yの t依存性が以下のよ うに得 られ るo
y
=(
響
1
6
C(
4
/
3
)
t
!
/
3
3
7
T 帆 -1
,
〉2
(
t
4
,
3
-t
5
,
3
,
)
22 (
(
3･
7
4)
3.磁化率のキ ュ リー ワイス則
3.
68)
低温や､臨界温度近傍以外の任意の温度 tに対 して yの値 を tの関数 として求めるには式 (
を数値的に解 く必要がある｡実際計算 してみ ると､図 1
3に示す よ うに比較的広い範囲で yが tに
比例す るよ うに見える領域が存在 していることがわかる｡ これは､磁化率がキュリー ワイス則に従
うよ うな温度依存性 を示す ことに対応 している｡
0.
00
0.
05
∫
図1
3:磁化率の温度依存性
3.
71
)､式 (
3.
49)に q8-ms
/
gNO-ms
/
2No
､t
c -T
c/
Toを代入す ると
式(
&
)(荒) l4
(
S
.
?
)
T(
0,
t
c
)
3′2T
3'4
一
5
二
-(
3
･C
≒
/To
l
,
4
二
が得 られ､また式 (
3.
68)に式 (
3･
8)
､(
3.
9)
､(
3･
1
3)
､(
3･
56)
､(
3･
62)を代入 して書 きか えると
言
k
BP
ll
(
S
ぎ
)
T-(St
')
T=Tc]
-3
3-
(
3･
77)
高橋
慶紀
2.
52)
､(
2.
47)
､(
2.
48)と全 く同 じ形 を してい るこ とが
とな る｡ これ らはそれぞれ SCR 理論 の式 (
分 か る｡
SCR 理論 と今 ここで説 明 してい る理論 は､す でに述べ た よ うにその出発点が互 いに全 く異 なっ
てい る｡今 してい る説明では､量子 ゆ らぎの寄与を考慮 に入れ ることによ り全 ゆ らぎの振幅 が温度
に依 らず 一定で あ る と考 えてい る｡ それ に対 し､SCR 理論ではゆ らぎの振幅が小 さい と考 え､振
幅が小 さい ときに成 り立つ と考 え られ る式 (
2.
4
0)か ら出発 し､振幅 の大 き さに関す る展 開の高次
の項 の寄与 を取 り入れ ることにな る｡常磁性領域 では熱 ゆ らぎの振幅が温度 とともに増 大 し､量子
ゆ らぎの振幅 は一定 と考 える と､両方あわせ た全 ゆ らぎの振幅 も同 じよ うに温度 と共 に増大す る と
い う結論が得 られ る｡熱 ゆ らぎ､量子 ゆ らぎそれぞれ の振幅の温度変化 は中性子非弾性散乱 によっ
て直接観測可能 であ り､今後 もさまざまな遍歴電子磁性 体 に対 しゆ らぎのスペ ク トル の波数お よび
周波数依存性 を明 らかにす る実験 が行 われ るこ とが強 く望 まれ る｡
一方 これ ら 2つ の理論 か ら導かれ る結果 について比較 して見 るために､三次元の弱い強磁性 の磁
化率の温度依存性 の場合 を取 り上げてみ る と､上で示 した よ うに両方 とも全 く同 じよ うな式が得 ら
れ てい るO どち らも式 に含 まれ る 4つ のパ ラメー ター mい
Pl
､Tm
TA の値が決 ま って しまえば
磁化率の温度依存性 を同 じ式 を用いて計算す ることができる｡Tc と ms､To､TA の間 に成 り立つ
関係式 も同 じものが得 られ てい る｡ただ ､SCR 理論 では上に挙げた 4つ のパ ラメー ターがすべて
独立であ る と考 えていたのに対 し､今 ここで説 明 した よ うにゆ らぎの振幅が保存す る と考 える と式
(
3.
56)で与 え られ るよ うな Pl､To､TA の間の関係 が導かれ ､独 立なパ ラメー ター は 1つ減 るこ
とにな る｡ 表 6に示 した よ うに多 くの弱い強磁性体 にお いては この関係 式 は良 く成 り立 ってい る
よ うに思われ る｡
3.
3.
3 磁化率のスケー リング
3.
61)か ら導 かれ る興味あ る結論 につ いて ここで説 明す る｡ 式
磁化率 の温度依存性 を決 める式 (
(
3.
61
)を見 る と､ この方程式 の温度依存性 が Toで規格化 され た温度 t-T
/T
oだ けで決 まってい
3･
61
)は､ もちろん次元や強磁性 ､反強磁性 の違 いに よってその形 は多少異
ることが分 か る｡ 式 (
な ってい る｡ しか し､ も しそれ らにつ いて同 じ状況 を考 える ことにす る と､それ ぞれ の磁性 体 に
よってその磁化 率の温度依存性 が一見異 なるよ うに見 えて も､その温度依存性 を T.で規格化 した
温度 tの関数 と してみ る とどれ も全 く同 じよ うに見 える (
普遍性 が成 り立つ) こ とを意 味 してい
る｡つま り､磁化率 の温度依存性 についてスケー リングが成立す ることを意味す る｡ この こ とにつ
いて以下 に も う少 し詳 しく見てい くこ とにす る｡
pe
f
f/
psvstc
弱 い強磁性 体 では､転移 温度 よ り高温 で観 測 され る磁化率 のキュ リー ワイ ス則 に従 う温度依存
性 か ら求 めた キュ リー定数 か ら得 られ る､有効 ボー ア磁 子数 の値 と､低温 の 自発磁化 の値 との比
pe
f
f/
psは 1に比べ大 きな値 を もつ こ とが知 られ てい る｡ 図 1に示 した よ うに､弱 い強磁性 体 を
S の値 pcと基底状態 での 自発磁化 ps
含 めたい ろい ろな磁性体 につ いて常磁性磁化 率か ら求 めた 2
との比 pC
/
PSを､Tcに対 してプ ロ ッ トす る とい う実験 の整理 の仕方が Rhode
s
Wohl
f
ar
t
hに よっ
て提案 され た｡
もともとこの よ うなプ ロ ッ トを行 うことにつ いて何 らかの理論的な根拠 があったわけではない｡
k
aha
shiは今述べ た y と tの普遍 的 な関係 に注 目し､pe
f
f/
psの比の値 が Tcではな く､
その後 Ta
t
cの普遍 的 な関数 とな ることを示 し､実験 で求 め られ た pe
f
f/
psの値 をむ しろ､f
cの関数 と して
プ ロ ッ トす るこ とを主張 した｡以 下に Ta
k
aha
s
hiの主張の理論 的な根拠 について説 明す る.
-3
4-
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆらぎ｣
磁化率 x がキュ リー ワイス則 に従 うことは､次の よ うに表 され るo
No
F
L
も
pe
2f
(
gPB)
2
x- 3
kB(
T-Tc)
(
3･
7
8)
一方､x - No/
(
2kBTAy)の関係 (
式(
3.
8)
､(
3.
9
)
)を用いると次のよ うに書き換 えることができる.
邑
No
1
2kBTAy
p2
B藤
3(
gpB)
2
kB(
T-Tc)
pg
f
f
1
2kBTo
(
i-t
c)
ここで､p…と t
c との関係 (
式(
3.
6
6)
)を用い ると､上の関係 は さらに次の よ うに表す ことができ
,0
e
f を p｡
f と表 している)
.
る(
ここでは qsを ps
p
e
2f
-c DP害 (2+α)
1
2
To
(
i t)
2TAy
-
(
pe
f/
ps
)
2- 孟誌
(
41
5
C(
I
,
)
t
F? )
両誌 吉
(
3･
81
)
(
3･
82)
式(
3･
61
)を解いて得 られ る yの t依存性が､キュリー ワイス則のよ うな振 る舞い､つま り y∝(
t
J c)
が成 り立てばその比例係数 (
dy/
dt
)も普遍的な定数 と考 えることがで きる｡実際前 に述べた よ う
に yは広 い範 囲で tに比例す るよ うに変化す るので
(
pe
f/
ps
)
2∝1
/
t
c
u
,
L
,-(
3+α)
/(
2+α)
(
3･
8
3)
の関係 が導かれ､ この比例係数は個 々の系によらない普遍的な定数で与 え られ る｡
c- T
c
/To≪ 1が成 り立っので一般に (
p
e
f
/
ps
)
2≫
この結果によると､量子ゆらぎの支配的な系は t
1が成 り立 ち､逆 に-イゼ ンベル グモデル で記述 され るよ うな古典的なゆ らぎが支配的な系では､
/J- 1が成 り立つので (
pe
f/
ps
)
2- 1となることが分か る｡ この後者 の性質 は既 に
Tc
/T ∼kBTc
o
3.
83)は量子 ゆ らぎが支配的な系か ら古典
ハイゼ ンベル グモデル で よく知 られた性質であ り､式 (
c を媒介 として統一的に磁化率のキュ リー ワイス則
ゆ らぎの支配的な系までを一つのパ ラメー タ t
に従 う温度依存性 を記述 できるとい う点か らたい-ん興味深 い｡
f/
psを t
c に対 してプ
実際 に様 々な弱い強磁性 体 に対 して NMR 測定等か ら Toを決定 し､pe
∝1
/t
gの曲線上にのる
4､1
5に示す｡図 1
4､1
5よ り様 々な物質で (
p｡
f
r
/
ps
)
2
ロ ッ トした図を図 1
3.
8
3)か ら予想 されたスケー リングが成 り立っていることが分かる 【
1
6,1
7,1
8
】
｡
ことが示 され､式 (
また逆 に､磁化測定によ り有効磁気モー メン トp｡
f の値や 自発磁化 psの値 ､臨界温度
T
cの値 は
比較的容易に求めることができるので､これ らの値 を使 って上の関係式 (
3.
8
3)を用いることによ り
ス ピンのゆ らぎの動的な性質である周波数分布 の幅 に関係す る Toの値 を評価す ることもできる.
磁化率のスケー リングの一方の極限 として局在モーメン ト系で (
pe
f/
ps
)
2- 1となることを示 し
たっいでに､局在モーメン ト系で観測 され るキュリー ワイス則について もここで用いたス ピンのゆ
らぎの保存則 の一つの極限 として説 明で きることを示す｡
(
s
n-S(
S･1,
-蒜引
∞害 c
o
t
h等
1
-x'
q,
W'
(
3･
8
4)
局在モー メン ト系では臨界温度 ㌫ 近傍 で､ゆ らぎの周波数 に関す る分布がほぼ 毎 ℃ 程度の範囲
に限 られ て しま うとい う特徴がある｡ こ うした事情があると零点ゆ らぎの寄与は熱 ゆ らぎに比べ無
視 でき､c
ot
h(
βhL
J
/
2)-2
kBT/hu の近似 を用いる と
∞
S'
S･1)-kB瑞
写
工
dL
JI
mx(
q,
L
L
J
)
W
-kBT晶
芸
-
35 -
写
Re
x'
q,
0)
(
3･
85)
高橋
慶紀
⊂
J
2
0
2
d
＼ こ心
d
s
1
.5
E
)0E
) ロ‥Y(
CoD
Al
)
2
1
.0
ロ
2
0
0
0
.
0
1
0
0
0.
0
0.5
m
Tc)
4
n
0.0
0
.0
0.2
0.1
0.3
図
Tc/To
s(
To/
Tc)
4
/
3
15: b e/I/ps)2 v
4:pe
/
I/
psvsT
c/
To (実線 は式 (
3･
81
)の
図 1
結果 を示す｡)
が成 り立つ こ とが示せ る｡
ゆ らぎのエネルギー幅の温度依存性
遍歴磁性体 ､特 に弱い強磁性体 ､反強磁性 体の場合 のス ピンのゆ らぎのエネルギー幅 の波数依存
性 が次の式 で与 え られ るこ とをす でに述べた｡
r
qr
｡
q
a(
K2+q
2)
-聖賢
このエネル ギ一幅
xa(
y･x2
)
(
3･
8
6)
r
q は ､yを通 して温度依存性 を示す｡磁化率がキュ リー ワイス則 に したが う温
度依存性 を示す のであれ ば､この式か ら分か るよ うに波数 の値 を決 めた とき､幅
rの温度依存性
q
は温度 にほぼ比例す るよ うな依存性 を示す ことが期待 され る｡その温度勾配の値は上の式 を温度 T
で微分す ることに よ り次の よ うに求め られ る｡
x
l
aa
; q -2
q
h
k
Ba
a
:
yの t依 存性 は普遍的で ある ことか ら､その微係 数
･(
3･
87)
a
y
/
∂tも物質 にはあま りよらず､次元や強磁
性 であるか反強磁性 であ るか とい った こ とに よ り決 ま る普遍的 な定数である｡つ ま り r
q
/
が を 温
度 T でプ ロッ トした ときの傾 きは､物質 によ らない普遍的なある一定の値 になることが導かれ る.
特 に反強磁性 体 の場合 は α-0であるため､∂
r
q/
∂T の値 が物質 な どに よ らない定数 であ るこ と
にな り特 に興味があ るo図
1
6に遍歴電子反強磁性体 である β
(
Mn
Al
)
系 について r
q の温度依存
性 を示す 【
1
9
】
｡サ ンプル が少 ない こともあるのであま りはっき りした ことは言 えないに して も､こ
こで示 され てい る傾 きは､理論 で予想 されてい る値 とだいたい において よい一致 を示す こ とがわ
か ってい る｡
-3
6-
｢
遍歴電子磁性体におけるスピンのゆらぎ｣
0
1
00
200
300
丁【
K
】
図1
6:β(
MnAl
)の
Il
q
の温度依存性
3.
4 結び
この講義 ノー トでは遍歴電子磁性について､特に 3節ではスピンのゆらぎ (
S
ぎ
)が一定値に保存
されると考えた ときに導かれ る結果について説明 してきた｡磁化過程お よび磁化率の温度変化 を与
える式を導 き出 し､磁化過程 とス ピンのゆ らぎのパ ラメー タの関係､キュリーワイス磁化率､ス ピ
ンのゆ らぎのエネルギ一幅 Toで規格化 した温度の もとでスケー リングが成 り立つ ことな どを示 し
た｡ これ らの結果はこれまでに得 られている実験結果 とだいたいにおいて良 く合 っているよ うに見
える｡
すでに述べたよ うに､ス ピンのゆ らぎが保存 され る考えると､弱い強磁性体､反強磁性体は量子
ゆ らぎが支配的な系であるとい うことができる｡量子ゆ らぎについてはこれ までその重要性につい
て､あま り明確な形で認識 され ることが少なかったよ うに思 える｡ しか し､実際に大きなゆらぎが
存在 していることになると､従来の考えとは少 し違 った見方をす ることが必要 とされ る｡ とくに量
子ゆらぎの影響 を考慮す ることが遍歴電子磁性体の物性 を理解す る上で大きな意味をもつ と思われ
る｡この量子ゆ らぎの重要性 を再認識す ることにより新たな観点か ら､遍塵電子磁性の研究を含む
磁性体の統一的な理解が さらに進展す ることが期待 され る｡
ここで触れたこと以外にも説明 したかったことはいろいろあったが､時間の制約 もあ り省略せ ざ
ると得なかった｡例 えば､ス ピンのゆらぎによる磁気比熱や､磁気体積効果などについては全 く触
れ ることができなかった.また､最近 Fe
Siの非線形磁化過程の実験で興味ある結果が得 られてい
2
0
]
｡自由エネルギーを磁化 〟 のベキ乗で展開 した ときの 4次の係数の符号は､この物質の半
る[
導体的なバ ン ド構造を考慮す ると単純には負の値 となることが期待 され る｡ しか し予想 に反 して正
の値が得 られた ことはこの講義で説明 した基底状態 を含む磁気的な性質にこれまで考 えられた以上
にゆらぎの効果が重要であることを示唆 していてたい-ん興味深い｡
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