言書 j寅発表 - Japan Society of Nuclear and Radiochemical Sciences

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言書 j寅発表 - Japan Society of Nuclear and Radiochemical Sciences

寅発表
言
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パλ 停
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用
通
口
{終点}
﹁金沢大学﹂
守
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文学部慎』
第 1日
ム
一
品
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10月 6日(水)
1A01---1A12
核反応
第 2日
場
10月 7日(木)
2A01---2A05
迅速分離
2A06
核壊変
2A07---2A10
中間子化学
2A11---2A12
核融合・水素同位体 2A1
32
A1
5
核反応
第 3日
10月8日(金)
錯形成・テクネチウム
放射性ヨウ素
1
5
3A013
A
0
6
3A07---3A08
1AO1
IGISOLにおける輸送効率に関する考察
(新潟大・理、東北大・サイクロ↑ )0
工藤久昭、斉藤大輔、斉藤里栄、砂押仁↑、篠啄勉↑、
藤岡学↑
【緒言】イオンガイド型同位体分離装置 (
IGISOL)は、分離時間が短く、輸送効率の元素依存性があまりないこ
とや、室温で安定に運転できることから短寿命核種の測定に有効に用いられている。演者らはこれまで IGISOL
を用いて核分裂生成物の測定を行ってきているが、収率向上のための検討も行ってきた。 IGISOLにおいては粒
1
]。核分裂生成物 1
;
1
:
反
跳
エ
子照射によって生じる弱プラズマが輸送効率を低下させていることが知られている [
ネルギーが大きく、ほぽ等方的な角度分布であるので、薄い金属箔などを用いて照射部と熱化部に分離するこ
h
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r
とができ、プラズマ効果の軽減が期待できる。このような目的から、核分裂生成物測定用の IGISOLc
を製作し、輸送効率の検討を行ったので報告する。
hamberの断面図を F
i
g
. 1に示しである。厚さ約 100mg/cm2の
【実験】本実験で用いた 3種類の IGISOLc
2
3
2
T
h箔 2枚を標的とし、 24MeV陽子照射によって生成する核分裂生成物の収量を測定し IGISOLの輸送効
率の検討を行った。収量の測定は、実際の測定位置であるテープ捕集位置で行い、核穏の同定・定量は HPGe
を用いた7 線スぺクトロメトリーによった。
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【結果と考察】 IGISOLにおいては、熱化した1+イオンの中性になる時間(再結合時間)が長く、拡散して壁
に到達する時聞が長ければ長いほどその効率は上昇すると考えられる。このような観点から本実験で使用した
IGISOLchamberについて輸送効率に及ぼす因子について検討した。まず chamberの体積の違いによる拡散の
影響について検討してみる。イオンが時間 tの聞に距離 rだけ拡散する割合は次式で近似的に与えられる [
2
]。
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i
g
. 2にそれぞれの
chamberについて、イオンの拡散による分布を示しである。図において矢印で示しである排気時間までを積分
することにより、イオンが c
hamberの壁に付着して失われる割合がわかることになる。図からもわかるように
この割合は極めて小さい。すなわち、イオンの拡散による損失は少ないものと予想される。
つぎに電子との再結合によって中性となる場合を考えてみる。 IGISOLの運転条件下では1+の反跳イオン
-+ He→ R +Heのような三体反応がもっともらしいと考えられている [
3
]。この
が中性となるのは R++ e
4Ei
ρhU
ようなとき、陽イオンが減少する割合は次式で示される。
dn;
jd
t=一αneninn
，
n
i，
nnはそれぞれ電子、陽イオン、中性ヘリウム原子の密度である。これ
ここでαは再結合速度定数であり、 ne
より、イオン濃度の再結合による減衰は次式で与えられる。
n
;=n
;
(
O
)e
x
p一
(αnennt)
=
ここで n
;
(
O
)は t 0の時のイオンの濃度である。 α，
nn，
tはビーム強度に対して独立であるが、同 (
0
)及び ne
はビーム強度に比例すると考えることができる。したがって、ビーム強度に対して単位ビーム量当たりのイオ
1
6
P
dの収量を Fig.3
ン数の対数をとると直線になることが予想される。入射粒子の強度を変化させたときの 1
に示す。 3種類の chamberでほぼ等しい傾きの直線が得られた。このような傾向は異なる元素についても同様
であった。これらのことより、再結合が IGISOLにおける輸送効率に対して大きな影響を及ぼしていることが
推定された。
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2Th+pにおける核分裂生成物の核異性体生成比の測定
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(新潟大理，東北大サイクロ*)
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藤岡学* 篠塚勉* 山内道夫* 藤田正広*
<はじめに>
我々はこれまでに、原子核分裂の機構を解明するため割U+p(24MeV)，
1
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2
3
2
+p(
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Th
の系における核分裂片の核異性体生成比を測定してきた。これより分裂直後の分裂片の
持つ角運動量を推定し、二つの系で比較した結果、系による差異はそれほどなかった。
今回は新たに測定された核種を含めより多くの核種での比較、検討を行ったので報告
する。
<実験>
実験は東北大学サイクロトロン RIセンターのIGISOL (イオンガイド型同位体分離装置)
を用いて行い、核種の同定および定量には 2台の高純度
Ge半導体検出器用いた y線ス
ペクトロメトリーによった。また放射能の成長と壊変を同時に測定し、核種の半減期に
3
2
よる確認も行った。ターゲットには 2
Thを用い、今回、陽子ビームのエネルギーを
24MeVとした。
<結果と考察>
分裂片の収不は、親核種からの流れ込みを補正した独立収率の形で求めた。測定され
た核異性体生成比からの角運動量の見積りは、分裂直後の核のスピン分布が統計分布に
従うものとし、脱励起によるこの分布の再分配を GROGI-I
I計算コードにより推定した。
msを角運動量の指標としている。
またここでは分布の幅Jr
これまでに 2
3
2
+p(24MeV) の系で、質量数 82~ 1
3
6までの7核種について核異性体生成
Th
比と、 Jrmsの値が求められているが、今回新たに 6核種が求められた。 T
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.
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たに求められた核種について示す。これまでに得られた核種について質量数に対して
Jr
msをプロットしたものカ宝F
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.
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これをみると、
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3
0
の 3核種についてみてみるとダブルマジック近くのJ30 Sn が一番小さい ~ r
ms
示している。
(
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.
2
) この傾向は質量数 1
3
2についても同様であった。
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二つの系のそれぞれの核種において、その励起エネルギーは、 T
Energy) を考慮した推定から U の系のほうが6~8MeV大いきことが予測される。これらの
ことから、分裂片の持ちうる励起エネルギーや、その相補核による角運動量への影響は
あまり大きくないものと考えられる。
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されてきた。これまで我々は、低励起エネルギ一陽子誘起核分裂のほか252Cf自発核分裂
の核分裂片の角運動量を実験的に求める方法として、核異例:体生成比の測定を行いその
2n
推定を行ってきた。本研究では、
Cf自発核分裂において生成する核種の核異性体生成
比を測定することにより、核分裂時の核についての知見を得ることを目的としている。
2
.実験
核種の同定・定量は Ge(L
i)検出器を
用いた y線スペクトロメトリーによっ
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g
m
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t
s011c
o
m
p
r
e
s
s
e
dNH4cI
て行なった。また今回アンチモンの同
位体を目的核種とじて、核分裂生成物
の中から均一沈殿法により分離し測定
p
p
t
・
した。用いた化学分離法を F
i
g
.
lに示す。
卜
S
l
l
p
.
H
e
a
tw
i
t
h2mlo
f5%
印
また目的核種の独立収率を求めるため
に、これらの親核種である Snからの流
れ込みの補正をキャッチャーホイ Jレを
s
u
p
刷I
p
l
t
L
5mlo
fc
o
n
c
.
H
C
I
1.110mgofSn2+
用、いた γ線スペクトロメトリーによっ
I
q
.
15mlofH20
て行った。それぞれの実験での照射時
間、測定時間は、目的核種の半減期に
あった条件で行なった。放射能強度が
弱いときには同じ条件で数回繰り返し
S
b
2
S
3
実験を行ない、得られたスペクトルを
F
i
g
.
1S
c
p
a
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n
l
i
o
no
fn
l
1t
i
m
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yi
s
o
t
o
p
e
s
積算し統計精度を向上させた。
3結果と考察
2
5
2
Cfからの分裂直後の一次分裂片は励起エネルギーが高い状態にある。ここから分裂
片は中性子や γ線を放出し脱励起することによりスピンの再分布が起こる。一次分裂片
のスピン分布は次式で表せられるような統計分布に従うものとして解析を行った。
P
(
J
)=P0
(
2
J
+1
)
e
x
p{
J
(
J
+1
)/
くJ
2
>
}
J
r
m
s=くJ
2
>
1
1
2
求められた核異性対生成比は二次分裂片のものである。また実験で得られた二次分裂
片の核異性体生成比を再現するような一次分裂片のスピン分布のパラメータ(J
rms)を見
積るため、統計模型GROGI-IIコードを使用した。これらの結果を T
a
b
l
e
.
lに示す。
-20-
T
a
b
l
e
.
lI
s
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J
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84
+
)
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.
9
4
8
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2+
2
.
6
6
4.
7
8
可
求められた Jrmsの値を、熱中性子誘起核
分裂の系および2
3
8U+
p(24MeV)の系での値と
t
30
S
b
m S1
J
比較してみた。それらを F
i
g
.
2で示す。この
図より、 252Cf自発核分裂の系と熱中性子誘起
3
2
0
msの値はほと
核分裂の系とでそれぞれの Jr
んど同じであったが、これは Jr
msが相補核
に依存しないことを示唆する。
また 2
3
8U+p(24MeV)の系とでは吋 bの結果
E
に差異がみられた。これは J
r
m
sが陽子によ
1
0
って持ち込まれた励起エネルギーに依存し
3
0
たためではないかと考えられる。一方、 1
Sb
において結果にそれほど違いがみられなっ
4
I
2
++
4
3
13
査
2
• 1.
量且
L
_
L
_
_
，
_
，
_
2
4
0 2
5
0
2
4
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5
0
P
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.
2T
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3
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2
4M
eV)，
4
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r
c
s
e
n
tw
o
r
k
.
かたのは、一次分裂片の平均中性子数を考
慮すると N=82の閉核構造の影響を受けてい
2)
るためではないかと思われる。
<参考文献>
1
) 小田ら
第 36回放射化学討論会
1A07 (
1
9
9
2
)
2
)J
.
R
o
b
bGrover
，
J
a
c
o
bG
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P
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.
R
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1
5
7，
802(
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6
7
)
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.
N
i
s
h
i，
Nuc.
IPhys.A263，
1
4
1(
19
7
6
)
3
) N.
MEASUREMENTOFISOMERICYIELDRA
TIOSOFANTIMONYISOTOPES
INSPONT
ANEOUSFISSIONOF2
5
2
Cf
R
i
eSAITO，
S
a
t
o
k
oMIURA，
H
i
s
a
a
k
iKUDO，
T
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s
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oHASHIMOTO
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Cf
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r
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g
m
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s
.
止
4E
の
ノμ
1A04
および 235U の熱中性子誘起核分裂
233U
(阪大理・京大炉*) 0箱田照幸・宮内貴宏・矢野大作・渡辺誠也・
横山明彦・高橋成人・斎藤
直・馬場
宏・中込良慶*
これまでにアクチニド領域での低エネルギー核分裂において、マルチモード核分裂機
構の存在が実験的かっ理論的に議論されてきた。 B
r
o
s
a1 ) らにより提唱された m
u
lt
i
m
o
d
e
r
a
n
d
o
m neck-rupture m
o
d
e
lによると、アクチニド領域の非対称核分裂には、非対称性の
大きく切断時の形状が長いs
t
a
n
d
a
r
d
-IIと呼ばれる主たる成分のほかに、非対称性の小さ
く切断時の形状が短い s
t
a
n
d
a
r
d
I成分が混在しているとされている。われわれは、 233U
及び 285Uの熱中性子誘起核分裂事象を二重エネルギー法で測定し、初期核分裂片質量分
布及び全運動エネルギー (TKE
)分布をそれぞれ求めた。これらデータをもとに非対称成
分の 2成分分離を行った結果については昨年の討論会で述べた 2¥ 今回は、解析手法をさ
らに進め s
t
a
n
d
a
r
d
I
.
I
I両成分の存在について再検討を試みたのでその結果について報告
する。実験についての詳細は、昨年の講演 2)で述べたので割愛する。
TKEが核分裂の際の核分裂片の電荷 Z 1および Z 2のクーロン反発からの寄与による
ものとし、このときの切断時の距離を実効相互作用距離 (
Deff) とすると、
D eff = Z 1 ・Z 2 e2/TKE
(1)
という関係が成り立つ。 F
i
g
.
2に 235U の重核分裂片質量領域における初期核分裂片の質量
と D effの関係を示した。昨年の講演 2) では、 Def fは非対称性の大きな領域においてよい
直線関係があり、これは非対称性の大きな s
t
a
n
d
a
r
d
-IIの有する性質であり、この直線
(
F
i
g
.
2に示した点線)よりはずれる領域は非対称性が小さく切断時の形状が短いとされる
s
t
a
n
d
a
r
d
lが混在しているためと考えて、ごの領域で二成分解析を行った。しかし、乙の
直線関係は現象論的でありとれを解析のより所にするにはまだ議論の余地がある。一般に、
アクチニド領域の低エネルギー核分裂では、核分裂片の運動エネルギ←の平均値
(
KE
)が
軽核分裂片領域で一定の値となることがよく知られている。 F
i
g
.
lに示した 235U の KEと
核分裂片質量との関係からも軽核分裂片領域で一定値をとることが分かる。ごの KEの
一定値 (E K •
dと運動量保存則を用いると核分裂片質量毎の TKEは以下のように表せる。
T KE
ことで、
=EK
.L
AH/A Fである。
η =
/ η (
2)
(AF : 複合核の質量
AH
:
重核分裂片質量)
これを(1)式に代入すると以下の式が得られる。
D eff = Z 1 ・Z 2 e2 η / EK. L
(3)
F
i
g
.
2に(3
)式より求められる Deffを実線で示した。前回の解析 2)と同様、乙の実線で示
されている成分は s
t
a
n
d
a
r
d
-IIによるものであると考え、ごれよりくぼんだ質量領域に
s
t
a
n
d
a
r
d
Jが混在しているとして 2 3 3 U . 235U それぞれについてに 2成分解析を行った。
その結果、 2 3 3 U， 2 3 5 U ともに抽出された s
t
a
n
d
a
r
d
l成分の割合は前回の結果 2) より小さ
くなった。また、双方とも大きいところで直線からずれる領域があるが、このずれの原因
については現在検討中である。
2
2
Referenc巴
1
)S
e
e
. e.g.. U
. Brosa et a
1 .• Phys. Rept. 1
9
7
. 167 (
1
9
9
0
)
.
第3
6回放射化学討論会講演予稿集(八王子. 1992年 1
0月) p.18.
2
) 宮内ら，
Fig.1 The average kinetic energy
1
0
0I
(
K
E
) for the individua1 fragment 四ass
。
。
。
。
。
。
〉
ω
宮
o
f 235U is p10tted versus primary
fragment mass. The figure reveals
"
'
.8
0
that KE in the 1ight fragment mass
血
ミ
region is kept constant over the
出
asymmetric mode.
6
0
8
0
1
0
0
1
2
0
1
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0
1
6
0
H
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r
a
g
m
e
n
tM
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s
s/amu
。
Fig.2 Effective interaction distance
s
. heavy fragment mass for
(
Deff) v
1
8 。
。
自
斗叶
"
'
.
~':ï; 1
7
Deff was decomposed into two Gaussians.
Solid line was deduced from E
q
.(
3
)
.
''一ぷ
。
。
斗4
233U(n七h
.
f
)
. Each TKE distribution
i
n the mass region of off-systematic
Dashed 1ine represents the resu1t o
f
pr巴vious work.
&Hυ
AMHV
，
i
nHHV
Aサa
g
h
a
-
Fhnu
ー
1
4
0
H
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a
s
s/amu
THERMAL-NEUTRON-INDUCED FISSION OF 233U AND 235U
Teruyuki HAKODA. Takahiro MIYAUCHI. Daisaku YANO. Seiya WATANABE. Akihiko
YOKOYAMA. Naruto TAKAHASHI. Tadashi SAITO. Hiroshi BABA. Facu1ty of Science.
Osaka University
Yoshihiro NAKAGOME. Research Reactor Institute. Kyoto University
Fission of 233U and 235U induced by thermal neutrons was studied at the
Super-Mirror Neutron Guide-Tube Faci1ity of the Kyoto University Reactor.
The complementary fission fragments were measured with a pair of si1icon surface
barrier detectors. It WBS found that asy聞聞 etrica11y divided fragment-mass
distributions could be decomposed into two components on the basis of the
tota1 kinetic energy distribution.
ηベU
nd
1A05
2
3
9
P
Uの熱中性子誘起核分裂における m
u
1
t
i
m
o
d
ef
i
s
s
i
o
nの探求
(阪大理・京大炉*) 0渡辺誠也・矢野大作・箱田照幸・高宮幸一
斎藤
直・高橋成人・横山明彦・馬場
宏
中込良広*
核分裂において観測される様々な現象を理論的に説明する試みはこれまで数多くなされ
ているが、軽アクチノイド核種の自発核分裂や熱中性子及び低エネルギー中性子の誘起核
分裂において最近注目されている理論に、 B
r
o
s
aらの '
m
u
1
t
i
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s
s
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mn
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c
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t
u
r
em
o
d
e
1
'がある
1)
。乙のモデルによれば、 s
a
d
d
1
eから s
c
i
s
s
i
o
nに至る変形過程でい
くつかの核分裂障壁が存在し、その核分裂障壁が分政点となって分裂核はいくつかの経路
u
p
e
r
l
o
n
g
'，
を通り最終的にある切断形状をとった後破断される。彼らはその各経路を， s
'
s
t
a
n
d
a
r
d
'，
'
s
u
p
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r
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s
y
m
m
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r
y
'，'
s
u
p
e
r
s
h
o
r
t
'と名づけ、それぞれどの経路が優勢になるか
は分裂核によるとしている。また 2
3
5Uの熱中性子誘起核分裂などでは、 s
t
a
n
d
a
r
dがさら
に2つの経路に分かれていると考えられている。われわれは 2
3
3U、 2
3
5Uの熱中性子誘起
核分裂について、ごのm
u
1
t
i
m
o
d
ef
i
s
s
i
o
nの検証を行ってきた。今回は 2
3
9
P
Uの熱中性子
誘起核分裂について報告する。
実験は京大炉スーパーミラー中性子導管設備を用いて行った。中性子ビーム強度は
6X1
07 ncm-2s-1である。標的はエネルギー損失を最小限に抑えるために薄膜を用いた。
薄膜は、 P
u(濃縮度目的のフッ化物とジベンゾイルメタンとの錯体を作りそれを含むニト
ロセルロースの薄膜を自己保持させた。標的の厚みは 1μgPu/cm2であった。真空槽に乙の
S
S
D
) を置いた。 S
S
Dは標的の両面か
標的と一対の重イオン用シリコン表面障壁型検出器 (
ら3.5c
聞の位置に置き、後段の回路系で核分裂片を同時検出した事象のみを取りとめるよ
うに設定した。核分裂片のパルス披高分布における軽核分裂片のピーク
(
N
dと両ピーク閣
の谷川 v
)の比は S
S
Dの分解能に対する良い指標であるが 2
)、本実験で得られた比は
NL/
Nv=6.70となり、 W
a
1
t
e
rら3)による測定値 6
.
6
7ときわめて近いことから S
S
D実験として
は最良の実験であったといえる。 S
S
Dのエネルギー校正は S
c
h
m
i
t
tらの方法を用いて行った。
h
lによる即発中性子放出の補正 4 ) を利用し、反復法によって初
運動エネルギ一保存則と胃 a
期核分裂片質量及びその運動エネルギーを求めた。
F
i
g
. 1に得られた初期核分裂片質量の重核分裂片側の分布を示す。また、運動エネルギ
一分布及び質量分布から得られる諸平均値と分散を W
a
g
e
m
a
n
sらの文献値 5)と比較したもの
をまとめて T
a
b
1
e1に示す。文献値とよく一致しているが、乙れは即発中性子の補正が妥
当であったことを示し、かっ分散が小さかったことから本実験は分解能の良い実験であっ
たといえる。次に、全運動エネルギー(TK
E
)は核分裂片相互の静電斥力に由来すると考え、
，22
・
分裂片聞の実効相互作用距離 (
De ff) をDeff =2・
e2
/
T
K
Eから求めた。分裂片の電荷は u
c
3
5Uでは、核分裂片の各質量毎の Deffは非対称分裂領域で良い直
Dにより近似した。 2
3
3
.2
線関係を示しており、ごの直線が s
t
a
n
d
a
r
dnの特徴であるとしてこの直線からずれる質量
領域で T
K
E分布を 2つのガウス関数により 2成分分離した。結果として s
t
a
n
d
a
r
d1が日とい
c
h
i
l
l
e
b
e
e
c
k
xら6 )
は2
4
.
8
%という結果を出しているがとの相違は解析方
う値が得られた。 S
法の違いからくるものと考えられる。現在種々の解析方法を試みている段階である。
A斗
品
ワu
Table 1 Main characteristics of the
239Pu(nth.f) fragment mass
8
and energy distributions.
6
H ¥ 司日U
刊﹄戸
。
。
。
。
。
。。。
2
o~。
。
。
。
。
。
。
。
。
。
。
。
。
。
I]
Wagemans
et a1
.5)
This work
IE
;
，
'(MeV) I
177.65
1
7
8
.5
9
I
12.14
.9
7
11
EL• (
M
e
V
)
103.29
103.57
EH' (
M
e
V
)
匝・ (
u
)
74.36
75.00
100.30
1
0
0
.5
8
証γ(u)
139.70
139.42
6.64
6
.
3
1
。
E
k(MeV)
"
0
，
0
3
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1
2
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4
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5
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7
0
H
e
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yF
r
a
g
m
e
n
tM
a
s
s/
u
Fig.1 Heavy fragment 四ass distribution
for 239Pu(nth.f
)
.
O m U(
u
)
Events
6
4.2X10
5.3X105
References
.
. Phys.Rept. 1
9
7
. 167 (
19
9
0
)
1
)U
.Brosa et al
2
) H.W.Schmitt et al
.
. Phys.Rev. 1
41
. 1146 (
1
9
6
6
)
3
) F.J.Walter et al
.
. Phys.Rev. 1
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1992)
6
) P.Schi11ebeeckx et a
1
.
. Nuc1.Phys. A545. 623 (
STUDY ON MULTI-MODE FISSION OF 239PU INDUCED BY THERMAL NEUTRONS
Seiya WATANABE. Daisaku YANO. Teruyuki HAKODA. Koichi TAKAMIYA. Tadashi S
A
I
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O
.
Naruto TAKAHASHI. Akihiko YOKOYAMA. Hiroshi BABA. Facu1ty of Science.
Osaka University
Yoshihiro NAKAGOME. Research Reactor Institute. Kyoto University
Fission of 239PU induced by therma1 neutrons was studied at the Super-Mirror
Neutron Guide-Tube Faci1ity i
n the Kyoto University Reactor. The coincident
comp1ementary fragments were measured 胃 ith two si1icon surface barrier
detectors. The energjes of the fragments were determined by Schmitt's method.
The numbers of the prompt neutrons were referred to the compi1ation by W
a
h
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.
A
s a resu1t. 胃e obtained primary mass and its kinetic energies o
f the fragments.
The main characteristics of 23SPu(nth.f) fragment mass and energy distributions
are i
n agreem巴nt with those of the experiment by 胃agemans et a
1
. We decomposed
the distributions into two components on the basis of the tota1 kinetic energy.
Further analyses are i
n progress to investigate the mu1ti-modefission 回echanis田.
n〆μ
RU
1A06
放射化法による
238Uの光核分裂の様相の研究
(阪大理・東北大核理研勺 O山口貴行、春日良一、矢野大作、
高橋成人、横山明彦、馬場宏、桝本和義ヘ大槻勤'
くはじめに>
粒子による核分裂は、入射粒子の持つ角運動量やスピンのため、分裂核の励起状態の
選択性が非常に低い。これに対し、光核分裂の場合、励起状態の選択性が高く、遇，過
核の場合、ほとんどが 1"=1・
で E1吸収であるので、核分裂の断面積のエネルギ}依存性
が fission barriorに反映される。そこで遇ー遇核である 238Uの光核分裂について、放
射化法で質量分布を求め、考察を行った。
<実験>
実験は、東北大学原子核理学研究施設LINACの電子ピーム (60MeV，40MeV，30MeV)でPt
コンパータを照射し、発生した制動放射離を用いた。ターゲットには、 60-80mgU!cm2
の酢酸ウラニルのベレット (10mm，" )を用い、そのすぐ後方に、厚さ 50mmのAuの
monitor targetを置いた。照射は、短寿命核種測定用に 30分、長寿命核種測定用、お
よび化学分離用に 3時間行った。照射したタ}グットは、長寿命および短寿命核種測定
用はおよび Au monitorは非破壊で、化学分離用は希土類を化学分離して、それぞれの
試料について y線測定を行い、 BOBコードで y線スペクトルの解析を行い、核分裂生
成物の生成断面積を求めた。
<結果および考察>
核分裂片の生成断面積は、 Auのmonitor targetの 1
9
7Au(y，n
)反応による 1
9
6
A
uの生成
量から Lindgrenと10nsson1
)の値を用いて normalyzeし、求めた。この結果のうち、
bremsstrahlung eud-point energy が 30MeVと60MeVの質量分布を Fig.1に示す。
1acobらは、 12-70MeVのbrelllsstrahlungによる核分裂の質量分布を求め、
1)
2)
対称分割による核分裂の収率は、 end-point energyに依存するが、非対
称分割による核分裂のそれは、ほとんど依存しない。
質量数 133-135 の領域にピークがある。
ことを示した 2)が、本研究では、それと一致する結果が得られた。
質量分布から求めた peak to-valley ratio (P!v) を Fig.2 に示す。本研究では
Katzら3)のものより、 1acobら2)ゃ
、 Schmitt-Sugarman4)のものと矛盾しない値が得ら
れた。
馬場らは、アクチノイド核について peak-to-valley ratioと励起エネルギ}から、
symmetric fission barrior を求めた 5)が、これを用い、 peak-to・
valley ratioと
symmetric fission barrior から、反応における実効励起エネルギー Exを求めたとこ
ろ
、 60MeVでEx=12.5MeV，
30MeVでEx=l1
.7MeVが得られた。
また、両翼の F曹HMは
、 60MeV.30MeVともに 14.99となった。この値は、アクチノイド
核の熱中性子誘起核分裂のそれに近いものであった。
講誼では、中性子放出や電荷分布と shell effecteの相関についても検討し、これ
働
らも含めて考察を行う。
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27-
1A07
励起エネルギー 14MeV近傍での 2 3 8 U + p系の核分裂
(阪大理・原研つ 0春日良一・山口貴行・矢野大作・高橋成人・横山明彦・
馬場宏・篠原伸夫*
[はじめに]
アクチノイド領域の自発核分裂ないし熱中性子誘起核分裂は、約 20MeVを超すエネ
ルギーでの核分裂と様相が大きく異なっており、その諸量において後者のような整然とし
た系統性を示さない。これまでのところ、高励起エネルギーでの 238U の陽子誘起核分裂
の系統性は下限値が 14MeVであるという結果が得られている
1)
。したがって、乙のエ
ネルギー領域で核分裂のモードが変化する様子が見られることが期待される。今回、以前
得られた質量分布 2) と比較してこの様相の変化を解明することを試みた。
[実験]
実験は、原研タンデム型加速器の p ビームを使用して行った。ターゲットには、1. 5
- 3 m g / c m2の 238U を 1.5mg/cm2の A 1箔に電着したものを用い、ターゲッ
トの前後に捕集箔として1. 5mg/cm2 A l箔を置いた。これらを短寿命核種用と長
寿命核種用にそれぞれ約 3 0分と約 3時間の照射を行い、 γ 線測定を行った。また、電荷
分布や質量分布を求める際に特に重要な元素については化学分離を行い、それぞれ γ線測
定を行った。得られた γ線スペクトルを
BOBコードを用いて解析し、核種とその生成断
面積を求めた。
[結果及び考察]
電荷分散は、ガウス分布に従うことが一般に知られており、得られた実験データをガウ
ス関数で f i t t i n gすることにより最適核電荷を求められる。ことで問題になるのが
ガウス分布の幅 oである。我々はこれまでの研究で O. 69と 1. 0 5という 2通りの値
が存在することを明らかにしている 3)。この 2つの値を用いて、最適核電荷分布を求めた
が、ほとんど同じ結果が得られた。この結果を F ig. 1に示した。乙の結果と以前得ら
れた高い励起エネルギーでの結果とを比較すると高いエネルギーでは全質量域を通し、一
直線になるのに対して乙のエネルギー領域では軽翼側と重翼側とで別々の直線になるのが
わかった。さらにそれぞれの G についてとの最適核電荷から質量分布を求めると， F ig.
2に示したような結果になった。乙の質量分布をガウス分布にフィッティングしたところ、
χ Eの値は
G
O. 69の方が O. 38で 1
. 05の方が 1
. 42であった。この結果からは、
は O. 6 9の方が適している。また、質量分布について以前得られたものと今回得られ
たものを比較すると、以前得られたものは、かなり軽翼と重翼とで様相が違う解析結果を
与えたのに対して今回得られたものは、ほぽ鏡映対称の様相を呈している。ごれらの点に
ついてさらに詳細な検討を行う予定である。
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References
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a
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. Umesawa and H
. Baba. Nucl.Pbys.. A175(1971)177.
2
)
N
. Nitani et a
l
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L
N
S
.A
N
N
. Rept.1991.166.
3
)M
.一C.Dub et a
l
. Nucl.Pbys..A550(1992)281.
FISSION OF THE 2
38
U+p SYSTEM IN THE REGION NEAR Ex=14MeV
Ryoicbi KASUGA， Takayuki YAMAGUCHI， Daisaku YANO， Naruto TAKAHASHIJ
Akihiko YOKOYAMA、 HirosbiBABA， Faculty of Science， Osa主aUniversity
Nobuo SHINOHARA
Japan Atomic Energy Researcb Institute
Fission cbaracteristics of actinide nuclei witb low excitation energies
(spontaneous and tber皿al-neutron-inducedfission) are known t
ob
e differentfrom
tbose i
n tbe region above 2
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s reported that a systematic trend observed
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n tbe proton-induced fission of 238U with 皿oderateexcitation energies c
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around 14MeV. I
t suggests the transition i
n the fission 四echanism i
s expected to
s to measure the 回ass
occur around this e
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. The purpose of this 曹ork i
distribution i
n detail and co四pareit with previously obtained results i
n order
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o clarify this p
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1A08
アクチノイドの陽子雪崩霊協子裂における桓端な手段摘貴晶子割 (3)
厨肝
O閣韮手間月、永目論「官E
、篠原伸夫、市1陸一、「謝柾明
割位式浬
末梓紛、西中ー肱中廊ぷ萱
東ゴじた核理研夫槻勤
Uまじめに】分裂片の質量分布が 2つ UJになる，Th、UおよuPuなど、の低エネルギ一陽子裂
において、山の頂点l
こあたる芽敗摘核分裂領域と谷にあたる対初本裕子裂領の様々な物理量
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t
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紛裂モ -r:~以
の嵐、から駒子裂モード婿語命されてきた最近、今まで議命されてき t
タ同蒙々な駒子裂モードの存在涜守想、さ払実聯句にも確忍されつつある。しかし、これ
らι
議制#紛裂院執決きく実聯句こ得られやすL情臓を中心4こ伺オ1
ており、際物
小さな裾にあたる領墳では系繍鵠験予ータカ湖、ことからほとんと資財1られてし刻、
ところれこの裾にあたる領域士舟駒場開祢阪到こ比べてより指摘す闘を大きく、
どのような核分裂モードの最響下にあるか興事制熱、
王手弱ま分裂片の一方カ精士準抗議同位体にあたり、この希壬宝町議同位体に注目
このf
.4以上ι
扉故調対安分到こ関して滞納に事醇E
することかできる。
すると分霊坂浩拾が 1:1
そこな卒事院ではこれら希土類元素同位体ι
注成量をE強調l
淀い制約領域と出段す
ることなこの領墳で江草壁封書闘拡特に駒子裂モードなどに関して知見を得ることを
目的としたこれまでに、希卦町議領域を中心として、制Pu+p反応系で江本紛裂￨蒋に
おおますλ剥エネJ
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ヰヰーの耀扱(
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3
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p周回当こおける梯殻片の角度分布に関する実
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ギー依存性及ぴ4
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U
+
p反応系
験を行ってき九今凪薪尚三3
2
T
h
+
p反応系の成すエネJ
こ関する実験を行ったので、今まで併話長を加えて考察する。
の協ま裂片江狗臨ま布l
除胡訪よひ考察】 2
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hおよび4
4
P
U
+
p
ι棋護婦において、協子裂片町覧晶子宥とそれら
の入射エネルギー依伊性、及び各梯耀片の角節子布を視{院しむ特に、希土類元素は
自動迅速イオン交換分離自主置を利用してイ時分離を行うことな核分劉賂の小さく分
村lt-:~紛裂片の害恰が 1:2 品、う極端に指摘な質量分割て当戒する領域まで在捌
することカマき、それそれに詳細な縦訴さを得ることかでき九
分裂片の角節子布は、図 1のように今までに報告されてきているような対税核分裂
領域l
f
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Z
1
の角度漢方閥均亨関税核分裂領域よりも小さいということは確認でき t
dJ¥希
士会亮吉箭蹴内に有意な変イ白ま見られなかっむまた、質量分布及ひE
それらの刈すエネ
ルギー依存性は、 2
4
4
P
U
+
pの長難孫では希土類元素領域において有意な変化は見られな
かっ T
こ
が
、 2
3
2
T
h系では質量数 150以上と質量数 140"-'150でその傾向民主いか現
p，
2n)反応d痔与カ決きくなるエネルギー領墳で起
われた(図 2)。この倒句の道、は(
こってし、ると考えられる。このことから指摘領域と Lわれる中にも、一般に議命され
ている質量分布の山にあたる穫械と 1:2とし、うような極端な非対柏讃量分割で生成す
る領域で¥核分裂チャンネJ W
涜濯防違L治手話Eすることが予想される。
識守では、これら￠嘆験データから、指摘核分裂領域中の倒句を対勃核分裂領域
との此鮫を加えて報告する。
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4 15 16
Fig.2 Excitation functionof eachmasses products in
Reference
proton-induced fission of 2
3
2
T
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1) H.Kudo e七 al. Phys. Rev. C25 (1982) 3011.
，
工S工ONPRODUCTS工NLOW-ENERGYPROTON-工NDUCEDFISS
工ONOF
EXTREMELYASYMMETRICMASSDIV
ACT工NIDES (3).
Kazuaki TSUKADA， Yuichiro NAGAME， Nobuo SHINOHARA，Shin-ichi 工CHIKAWA， Masaaki
MAGARA， Japan Atomic Energy Research 工nstitute， Keisuke SUEK工
， Ichiro N工SHINAKA，
Hiromichi NAKAHARA， Facu1ty of Science， Tokyo Metropo1itan University， Tsutomu
OTSUK工
， Laboratoryof Nuc1earScience， Tohoku University.
工ntheheavierwingproducedonthefissionsystemsof2
3
2
T
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4
4
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of the fission products with the 15 MeV proton were measured in detail. The low
yieldsfragmentofthisregioncouldberapid1yseparatedforotherfissionproducts
withautomatic rapidion-exchangeseparationsystem. These resu1ts showtheangular
distribution of asymmetrically divided fission fragments apparent1y have the same
3
2
T
h
+
p
behavior，which is obvious1y different from the symmetric region. 工n the 2
system，the incidentenergydependenceofthehigher as~町netric regionis different
百m
etric region near the peak top. The tendency of the asy
百m
etricmass
from the asy
divisionwill be reported.
η
1i
。
1A09
複合核 2
1日P
Oの分裂機構におよぼす角運動量の影響 (
2
)
(東大理 1、都立大理 2、北里大衛生 3、原研ヘ東大核研 5)
0谷川勝至 ¥ 宮本真哉人西中一朗人末木啓介 2、中原弘道久
小林貴之 3、塚田和明 4、野村亨 E
【はじめに】
荷電粒子照射によって反応系に持ち込まれる角運動量が、核分裂の機構に与える影響
の系統的な研究は数少ない[1]。また、今までに行われた実験はすべて S
S
Dを使用してお
り、実験結果は検出器の較正や放出中性子数の補正方法などに左右されると考えられる。
D
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T
O
F
)により、 2
1
0
P
Oを複合核と
本研究では様々な較正を必要としない飛行時間法 (
する反応系での角運動量の効果について調べてきた [
2
]。これまでの結果では、角運動量
の増加と共に全運動エネルギー (
T
K
E
)分布の幅が減少する傾向が示唆された。今回は新た
な反応系のデータも加え、より詳細に角運動量の影響を探ることにする。
【実験】
実験はすべて東京大学原子核研究所 S
Fサイクロトロンで行ない、 3
8
1コースの汎用大
a
b
l
e 1に示す。
型散乱槽を使用した。実験を行った 4組の反応系について、諸データを T
角運動量の影響をより正確に見積るため、 2組の反応系で励起エネルギーを揃えた。第
4カラムは複合接の持つ角運動量の平均値、第 5カラムは融合した核のうち、核分裂す
る核の持つ角運動量の平均値である。これらの値は A
LICE-85で計算した。最後のカラム
3]によった。なお実験方法の詳細については昨年の放射化学
は全核分裂断面積で、文献 [
2]で報告している。
討論会 [
【結果と考察】
解析ではリストデータをイベント毎に計算し、ターゲットなどでのエネルギー損失を
i
g
.
1に各反応系におげる
補正した後に分裂片の速度、質量、運動エネルギーを求めた。 F
T
K
Eの平均値と角運動量 (Lf;ss) との相闘を示す。図中の点線は V
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[
4
]の値で<5るが、本研究ではすべてこの値よりも低くなっている。また他の反応系に比
べて 20SPb+α(51MeV)の結果だけが小さいものの、全体として角運動量や励起エネルギー
の影響は見られない。 F
i
g
.
2は分裂片の TKE・質量分布の幅と Lf ;5 5との関係をプロット
したものである。質量分布に関しては、高い励起エネルギーの方が広い分布幅となって
KE分布では励起エネルギーの影響は見られな
いるが角運動量との関連は明らかでない。 T
いが、角運動量の増加と共に分布幅が狭くなっていることがわかる。今までにこうした
傾向は報告されていない。文献[1
]などに報告されている質量分布や T
K
E分布の幅と比較
すると、我々のデータの方が質量分布では狭〈、 T
KE分布ではやや広くなっていた。こう
した違いが測定方法に起因するものかどうか、今のところ明らかではない。講潰では非
対称分裂の領域における考察も含めて議論したい。
[
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2]日本物理学会 1
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2年秋の分科会 5
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6回放射化学討論会 1
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1A10
軽アクチノイド中性子欠損核の核分裂
(都立大理・原研*・東北大核理研ネ八東大理*ホネ) 0西中一朗、
宮本真哉、小林香奈子、末木啓介、中原弘道、塚田和明¥間柄正明¥
初川雄一¥永日諭一郎¥池添博¥大槻勤*¥谷川勝至ネネネ
【はじめに】
軽アクチノイド近傍の原子核での核分裂における質量分割では、非対称と対称な分割と
が存在する。このような質量分割が分裂核の中性子数とどのような関係が存在するかを明
らかにすることを目的として、重イオン反応により生成する中性子欠損核の核分裂におけ
る質量分布を調べてきた。これまでの重イオン反応による軽アクチノイド中性子欠損核の
核分裂の研究では、質量分布において殻効果に関連づけられるような非対称分裂の存在を
サ〉本研究では、これまで 1
8
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t
2
0
9
B
i反応系においてクー
しめす実験データは得られていな L
ロン障壁近傍の入射エネルギーで飛行時間 (
T
O
F
)測定法による精度の良い実験を行い、非対
称分裂の存在を示唆する質量分布を得た 3
)。また 1
9
F，!60F09Bi反応系では放射化学的手法
によって得られる核分裂生成物の同位体分布から、同位体の励起関数や分布の最確値の励
起エネルギ一変化を調べ、核分裂生成物にみられる殻効果についての考察を行ってきた 2)
。
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B
i両反応系についてそれぞれの実験手法による相補するデータを得る
今回は 1
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t
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B
i反応系で飛行時間測定法の実験、 1
8
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t
2
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9
B
i反応系で放射化学的手法の実験
を行った。これらの異なる手法で得られた結果を比較検討し、軽アクチノイド領域の核分
裂機構についての考察を行う。
【実験】
新たな実験は日本原子力研究所タンデムヴァンデグラフ加速器で行った。反応系と入射
a
b
l
e
s
.1
に示した。実験の詳細は参考文献 2
.3
)を参照されたい。
エネルギーは T
【結果考察】
3
2T
hの質量分布 4) とともに F
i
g
.
1に示す。それぞれ
飛行時間法で得られた質量分布を p十2
25
P
a
(
N
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3
4
)，22
7
p
a
(
N
=
1
3
6
)，2
33
p
a
(
N
=
1
4
2
)であり、複合核の励起エネルギーは
の複合核は 2
すべて約 3
2MeVで、ある。 1
6
0，180F09Biの質量分布は幅(a )が約 1
4
.
5
a
m
uの主として対称分
裂であるが非対称分裂の権造がみられる。とくに 1
8
0
t
2
0
9
B
iの質量分布では質量数 9
0と 1
3
5
近傍の肩構造が明らかである。核分裂生成物の質量数 1
3
5は中性子数が 8
2の閉殻に対応する。
i
g
.
2の細線で示した。このフィテイ
また三つのガウス分布によるフィテイングした結果を F
2
5・2
2
7
P
aでは約 10%、 2
3
S
P
aで・は約 60%であり、閉じ原子
ングによる非対称分裂の成分は 2
番号の P
a同位体の複合核では分裂核の中性子数が 1
3
6と 1
4
2の間で急激に変化していること
がわかる。厳密にはマルチチャンス核分裂、入射粒子の異なることによる角逗動量の効果
などを考慮する余地があるが、軽アクチノイド領域では、核分裂において質量分割の様相
は分裂核の中性子数と強い依存性があることが分かった。
F
i
g
.
3に放射化学的手法によってもとめた生成断面積を T
O
Fで得た質量分布とともに示し
た。今後、核分裂生成物の伺位体分布の解析をすすめ、これまで行ってきた核分裂過程に
O
Fで得た質量分布と比較検討を行い、軽アク
おける核電荷の分配や中性子放出の考察や、 T
チノイド領域の分裂機構について考察する予定である。
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重アクチノイド領域におけるサプパリヤーエネルギ一重イオン
誘起核分裂
(原研、東北大核理研 1、都立大理 2)0 永田論一郎、池添博、塚田和明、
初川雄一、間柄正明、篠原伸夫、大島真澄、大槻勤 1、佐々木玲仁 1、
青木由香 1、笠木次郎太 1、西中一朗 2
1
0
0近辺の自発核分裂においては、核分裂核の中性子数に伴う質量分布
の変化や、二重モード核分裂過程の検証など興味ある結果が報告されている [
1
]。この二重
モード核分裂は、分裂片の殻効果 (Z
=50，
N=82) の影響を強く受けて、 258Fm等の中性子
1.緒言
原子番号
過剰核領域で観測されている。一方中性子欠損核領域においては、軽アクチノイド核の低エ
ネルギー核分裂でみられる非対称質量分割が主要な成分である。
本研究では、サブパリヤーでの重イオン核反応により低励起重アクチノイドを合成し、そ
の核分裂生成物の運動エネルギーならびに質量分布の精密測定から中性子欠損核領域での二
重〈多重)モード核分裂過程の実験的検証を目的としている。今回は自発核分裂で得られて
いる非対称質量分布が励起エネルギーとともにどのように変化するかに着目した。
2
. 実験
ターゲットには、カーボンフオイル( 1
0
μgfcm2厚 ) に蒸着した 209Bi金属(
1
0
0
μgfcm2厚)を使用した。照射は原研タンデム加速器から得られる 35，
37C
1ビームを用いて
1
7
2 1
8
6MeVのエネルギ一範囲で行った。核分裂生成物の運動エネルギーならびに質量数
は、図 1に示すような飛行時間同時測定法により、各々の分裂片の速度から求めた。
り1 の測定は
MCP1 - MCP2
・
に基づき、また
V2
の測定は
MCP1-PPACにより行った。こ
こで、 MCPはカーボンフオイル
(3
0
μgfcm2厚)一マイクロチャネ
ルプレート検出器で、 PPACは X，
y 2次元位置感応型平行板アヴァ
ランシェ検出器である。また分裂
片の速度の校正は、 1271ビームと
Ag，
1
n，
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性散乱および反跳生成物の同時測
MCP2
X，
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の質量数 M1 は次のようになる。
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.結果と考察
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に質量分布をそれぞれ図 2
，3に示す。ここさの分裂核 ( 複合核 ) の励起エネルギー E彬は約
3
5MeVである。図から明かなように、両分布ともに対称質量分割の様相を呈しているが、
ETKE 値は Violaらの経験式 [
2
]のそれよりは約 5MeVほど小さい値を示していた。
講演では、 PPAC-PPAC法による大立体角核分裂片速度同時測定法の紹介と、実験で得た
最適の
これら分布の特徴(分布幅、構造、最適値等)を励起エネルギーの関数として議論する。
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1A 12
中間エネルギ一重イオン反応における核分裂と核破砕反応の競合
(名大理・愛知医大 1・理研2 ・阪大理3 ・東大核研 4)
谷口勇仁・篠原
厚・古川路明・小島貞男 1 ・大久保嘉高 2 .
安部文敏2 ・竹迫和浩3 ・横山明彦 3 ・斎藤
[はじめに】
0倉知淳史・
直3 ・馬場
宏 3 .柴田誠一4
重イオン反応では，主として複合核形成を経る低エネルギ一反応と核子
間衝突による高エネルギ一反応の二つの描像が知られている。我々のグループでは中間
エネルギー領域におけるこれらの反応機構の遷移について調べるため，放射化学的手法
を用い，中間エネルギ一重イオンによる核反応の生成物の収率，反跳飛程を多くの反応系
について測定している。谷口らは主に軽核における励起エネルギー，運動量移行の限界
を議論した 1)。本研究では重核をターゲットとして軽核同様に励起エネルギー，運動量移
行の限界を探り，さらに核分裂反応断面積に着目し，励起エネルギー，運動量移行と比較し
てその入射粒子依存性について議論する。
{実験]
1O ~25mg/cm2 の金箔をマイラー膜，カプトン膜またはアルミニウム箔で挟ん
でターゲットスタックとし，理化学研究所リングサイクロトロン E3bコース落送球照射装
置2
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た。照射終了後にそれぞれの箔の γ 線を非破壊法で 1~3 ヶ月間測定し，生成核種の同
定，定量を行った。
[結果および考察}
スタック中の個々の生成核の壊変率より生成断面積を求め，質量
収率分布を得た。さらに，スタック中での生成物の分布をもとに平均飛程(FW)の算出お
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よび TwoS
裂生成物は質量数およそ 9
0を中心とした質量分布を示し，ターゲット近辺の質量を持つ
核破砕反応生成物と同程度の運動量移行を持つ。質量数 160~185 の核破砕反応生成物の
収率の傾きを F
i
g
.
1に示す。この傾きは核に与えられる平均励起エネルギーに対応す
で飽和に達し，軽核での結果と一致する 1)0 F
i
g
.
2に
る。傾きは入射エネルギーが約 2GeV
4
5~ 1
5
5の核破砕反応生成物への運動量移行の平均値及び核分裂断面積を示す。
質量数1
運動量移行は入射粒子の核子あたりの運動エネルギーの増加とともに減少する。核分裂
断面積も同様に減少し，その変化は運動量移行と類似する。また，励起エネルギーが飽和
に達する入射エネルギー 2
GeV
以上でも核分裂断面積は減少を続ける。
以上の結果から，核分裂断面積の変化は励起エネルギーよりも運動量移行の変化に起
因することが示唆される。これは，入射エネルギーの増大とともに高いスピンを持つ核
異性体の生成比が減少するという軽核の反応において得られた角運動量に関する知見 1)
及び，大きな角運動量を持つ核が核分裂を起こしやすいことから説明できる。また，核分
裂生成物がターゲット質量近辺の核破砕反応生成物と同程度の運動量移行を持つのは，
高い励起エネルギー及び運動量移行が得られる中心衝突では励起核に与えられる角運動
量が小さく，核分裂が起こりにくいためであると考えられる。核分裂は大きな角運動量
が得られる周辺衝突によって起こり，小さい励起エネルギー及び運動量移行を持つ。講
演では核分裂断面積と核運動量の関係についてより詳細な議論を加える。
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2A01
重イオン核反応における質量移行の入射チャネル質量非対称度依存性
(阪大理)桐生
大・ O横山明彦・竹迫和浩・渡辺誠也・高橋成人・
斎藤直・馬場宏
(理研)
大久保嘉高
100MeV/u以下のエネルギー領域において重イオン反応に特撮的な反応には、多量の質量
移行を伴う非平衡反応があり、一般に深部非弾性質量移行反応 (D1T) などと呼ばれて
いる。この反応の様相は、複合系を二重原子核系の生成とその崩壊として扱う近似と複合
系が存在する聞におとる核子の拡散過程によって古典的に記述され 1) 、実験結果と比較さ
れてきた。しかしその計算結果は反応時間(つまり複合系の寿命)に大きく依存しており、
またその理論的推定は容易ではない。一方、 Agarwal2)は反応生成物の角度分布の実験値
から、この反応時聞が入口チャネルの質量非対称度と密接な依存性があることを指摘して
いる。本研究では、 Lu+C系と V +Xe系という近い質量の複合系を持ち、かっ入口チャ
ネルの質量非対称度の異なるこ反応を用いて、 DITの質量分布を測定し、その結果と文
献値 3) から、拡散モデル 1) に基づく反応時間を求め、その入口チャネルの質量非対称度に
対する系統性を調べた。
実験の概要について次に述べる。照射は、まず理研リングサイクロトロンからの 136Xe
ビーム(ターゲット中心で 7.1MeV/u) を用いて 5
1V箔 (
8
.47mg/cmりに対して行った。ま
2C ピーム (
9
.2MeV/u)
た阪大核物理研究センター (RCNP)AV Fサイクロトロンからの 1
を用い、 175Lu箔 (3.95mg/cm2) に照射した。生成物の同定定量は γ線スベクトロメトリ
ーを用いた。理研での実験については以前の放射化学討論会 4 ) で報告しており、また R C
N Pにおける実験も同様の手法を用いているので、詳細については述べない。
実験結果の一例として 175Lu+12C系の質量分布を Fig.lに示した。との系については
複合核を経由したと思われる蒸発残留核
(ER) と DITによる生成物が重なっている。
そこでガウス分布を仮定して二つの成分を分離した。拡散モデルの考え方に従い、また複
合核の角運動量依存性を無視すれば、質量分布の幅
(ODIT)
は
2
ODIT = 2 DAτ
a
p とい
う式で、モデル計草による拡散係数 (DA) 、反応時間 (τap) に関係付けられる。ごの
式を使い、本研究の実験結果および文献値より求めた反応時聞を、質量非対称度に対して
Fig.2に示した。図から、非対称度が非常に大きい場合を除いて反応時聞はほぼ一定とな
り
、 Agarwalの系統性(図中の直線)とは異なる様相を示した。後者が入射粒子類似核の
角度分布から求めた真の反応時聞を表わしているのに対して、前者は見かけ上大きな反応
時間を与えると考えられる。この見かけの反応時聞は、二核聞の質量移行と質量分散とい
う 2つの事象の相乗効果を反映すると解釈される。
References
1
)S
.B
. Ayik and W
. Noerenberg. Z
. Phys. A277 (1976) 299; S
. Ayik and G
.
胃o
lschin.
Z
. Phys. A279 (
1976) 145; G
. Wolschin and W
. Noerenberg. Z
.P
h
y
s
.
A284 (1978) 209.
.Z
. Phys. A297 (
1
9
8
0
) 41
.
2
)S
. Agarwal
a
ヨ
n
u
3
)J
.V
. Kratz et a
l
.
. Phys. R
e
v
. C13 (
1
9
7
6
) 2347; J
.V
. Kratz et al.. P
h
y
s
.
. Otto et al.. Phys. Rev. Lett. 36 (
1
9
7
6
)1
3
5
;
R
e
v
. Lett. 3
3(
1
9
7
9
) 502; R
.J
H
. Kusawake et a
l
.
. to be published.
19
9
2
).
4
) 渡辺ら、第3
6回放射化学討論会講漬予稿集 1AI0 (
.
，“
，
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Fig.l. Mass distribution of the
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Fig.2. Reaction time o
2
C system. The
175Lu + 9.2MeV/u 1
process versus mass asym聞etry at entrance
lines show the result of a fit with
channel. Closed and open circles r
e
-
two Gaussians for separation of con-
present data from the present studyand
tributions of the deep inelastic re-
those from referencesS). respectively.
D
I
T
) and the evapaction products (
Solid line i
s the mass asymmetry
dependence deduced by Agarwal.2)
E
R
).
oration residues (
DEPENDENCE OF MASS TRANSFER IN THE HEAVY ION REACTION ON THE MASS ASYMMETRY
A
T ENTRANCE CHANNEL
Masaru KIRIU. Akihiko YOKOYAMA. Kazuhiro TAKESAKO. Seiya Watanabe，
Naruto TAKAHASHI. Tadashi SAITO. Hiroshi BABA.
Faculty of Science. Osaka University
Yoshitaka OHKUBO. The Institute of Physical and Chemical Research (
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K
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N
)
Deep inelastic reaction i
s an important process i
n the heavy-ion-induced
reaction especial1y for the energy region below 100MeV/u. The features of the
process are explained by the model of formation and disintegration of a
dinuclear system. The results of calculation for the process i
s
. however. very
much affected by reaction time. namely. life time of the dinuclear system. 胃e
フ5
Lu with 9.2MeV/u 12C ions and that of 51V
measured the mass distribution of 1
with 7.1MeV/u 1
3
6
X
e
. The results were subjected to the analysis based o
na
diffusion model as the one applied to the other data with different 聞ass asymmetries at the entrance channel and a systematics of the reaction time is deduced.
444
A斗
品
2A02
高エネルギ一重陽子による銀標的の核破砕反応断面積の研究
(高エネ研 ) 0招尻正晴
三浦太一
沖雄一
鈴木健司n 近藤健次郎
田中万博家入正治野海博之山野井豊高崎稔
[はじめに】
入射粒子と原子核との反応は、入射粒子のエネルギーが数百 M
e
V以上になると核破砕反
応が主となり多種多様な核種が生成する。また、生成核種の断面積は、数 G
e
V以上で入射
エネルギーに依存しないことが知られている。これまで核破砕反応による残留核の生成断
面積は、陽子について数百 M
e
Vから 8
0
0
G
e
Vまでのエネルギーの範囲で測定されているが、
断片的なデータがほとんどで系統的に生成核種の断面積を測定したデータは少ない。重陽
子についての生成断面積のデータは、非常に少ないのが現状である。
高エネルギー加速器施設ではビーム損失によって加速器構造体や周辺機器内に様々な核
種の残留放射能が生成する。これらの放射化に伴い加速器保守作業等による被曝などの問
題が生じている。
本研究では、高エネルギー加速器施設の重陽子加速に伴う残留放射能への影響を調べる
ため、高エネルギ一重陽子(2 ~10GeV) を銀標的に照射し、核破砕反応で生成した核種の
断面積を求めた。本講演では重陽子によって生成した核種の生成断面積を他の重陽子の実
1
60イオンによる実験結果 [
験結果 [
1
]及び陽子や 1
2C
，
2，
3
]と比較、検討を行う。
[実験]
E
K
)の 1
2
G
e
V陽子シンクロトロンから取り出された重陽子
高エネルギ一物理学研究所 (K
lから P
bまでの 1
7種類の金属標的を東カウンターホールの取り出しライン
ビームを用いて A
(E
P
2
) 上の 2カ所に分け、原子番号の小さいものを上流側にして照射を行った。標的の
で、ある。
1
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0
m
g
/
c
m2
重陽子のエネルギーは 2
，
4，
7
，
8
，1
0
G
e
Vで、あった。照射した重陽子数はそれぞれ 0
.
4
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0 (照射時間、 7
5，
3
5，1
，
11
6，
3
1分 ) で、これは A
lの放射化による 2
7
A
l
(
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3
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2
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)2
4
N
a反応の断面積を用いて求めた。ここでの断面積として 7
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3
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3
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G
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Vの 1
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2
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b[
4
]の平均値である 1
5
m
bを用いた。照射中のビーム強度は S
E
C
[
1
]，2
厚さは 7~
(二次電子チエンパー)でモニターし、その変動は僅かであった。
【結果と考察]
e検出器と P H Aによって経過時間を変えて測定した。得
照射した標的核からの γ線を G
られたスペクトルの γ線エネルギーと計数率の変化から核種を同定し、半減期、検出効率、
γ 線放出率から生成断面積を算出した。
得られた断面積の入射エネルギー依存性を代表的な核種について図に示す。比較のため
4，
5
，1
2，
3
0
0
G
e
V陽子による結果も示す。標的核に近い核種 (
1
0
5
A
g，
1
0
3
R
u
) は、入射エネル
ギー 2~ 1
0
G
e
Vにおいて断面積の変化が少く、標的核の質量数から離れた核種 (
4
6
S
C，
5
6
C
O
)
では、 2
G
e
Vと 4
G
e
Vの断面積とに明かな遣いがある。重陽子のエネルギーが 4
G
e
V以上では断
面積はほぼ一定となるが、生成核種の質量数によって断面積の一定となるエネルギーが異
なることがわかる。
nJU
dq
重陽子 1
0
G
e
Vの結果と 1
2
G
e
V陽子における生成断面積との比の平均した値は約1.6であっ
た。この比は、 A
g標的核での重陽子と陽子の全反応断面積の比である1.5に近い。 [
5，
6
]
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2
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1
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7
8
)
.
2A03
高エネルギー核反応におけるフラグメンテーション過程についての一考察
(東大核研 1、日大文理 2、東大原セヘ金沢大理ヘ名大理ペ追手門学院
大経 8)
0柴田誠一
1
、今村峯雄 1 、永井尚生 2、小林紘一 3 、坂本
浩 4、
古川路明 5、藤原一郎 8
【はじめに】
これ迄、光子および陽子による核破砕反応の質量収率曲線を比較し、そ
の反応機構の相違について議論してきた。そして、その一環としてフラグメンテーション
(質量数 30位までの軽い核の放出過程 ) による生成核についても実験を行い、 12GeV陽子
照射により A1、 Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ag、Auターゲット中 i
こ生成した lOBe、 28Alの加速器
質量分析法による測定結果を報告した。け
その結果と 7Be、24Na、 22Naの文献報告値を
用いて、 Campiet al . が提案した式 2
)を使って解析した結果、その生成機構について興
味ある知見が得られたので報告する。
【解析・考察】
図 1に 12GeV陽子による lOBe、26Alの生成断面積 (σ) をターゲット
質量 (A) の関数として示す。 Dittrich et al
.3 ) によれば、このプロットにおける直線の
傾きが負の場合はスポーレーションによる生成の寄与が大きく、傾きが正の場合フラグメ
ンテーションの寄与が大きい。従って、図 1における lOBeの生成にはフラグメンテーショ
ン過程の寄与が大きく、 26Alに対しては傾きが負のところではスポーレーションの寄与が
大きく、 Agから Auにかけてフラグメンテーションの寄与が増えていることが定性的に判断
できる。この議論を定量的なものとするために、次に示す Campiet al.の式を用いて実
験データの解析を行った。
.5
σ(X) = 0.09X-2
~.v + 0
.gexp(3.7X)
[mb]
(
1
)
ここで、 Xは生成フラグメント質量 (K) とターゲット質量 (A) の比 (X =K/A) を表す。
この式は、 -5GeV陽子によりターゲット (A>60) 中に生成した核の収率分布をもとに、
モデル i
こ依存しない二つのサムルールにより導かれた。
(K>20 の生成核に対し式の第 2
項が得られ、 K<20 に対して第 1項が得られた。 )
解析結果を図 2に示す。図中の実線は (
1
)式による予想値である。図 2(
a
)の lOBeおよび
24Naでは実験値と予想値とは良く一致した。そこで、 lOBe、24Nalこ対し全収率 (σt)に対
するフラグメンテーション収率 (σf)の割合を (
1
)式を用いて求めると、 lOBeの場合 Fe-Zn
ターゲットでは
σf/σt
=80-85% 、
Agでは 96% 、 Auでは 99~区となった。また、 24Naの場合
Fe-Znターゲットでは 15%、Agでは 65%、Auでは 93%となった。この結果から、この照射エ点
ルギー領域では、 lOBeのほとんどがフラグメンテーション過程により生成し、また 24Naの
生成はターゲット質量が増す程フラグメンテーション過程の寄与が大きくなり、 Auでは大
部分がフラグメンテーション過程により生成することがわかった。この結果は、図 lのプ
ロットにおける直線の傾きから推定した議論とも一致する。一方、 26Alでは ( 図 2(
b
)
)、
Ag、Auターゲットに関し実験値の方が (
1
)式からの予想値よりかなり低いことがわかった。
また、 7Be、 22Naの場合も 26Alと同様に実験値の方が (
1
)式による予想値よりも低かった。
なぜ lOBe、 24Naと26Al、 7Be、22Naとでこのような相違が生じるのかは非常に興昧深いが、
生成核に対し中性子過剰パラメータ ((N-Z)/A) を新たに定義すると、このパラメータが
正の場合(1)式と一致し、負または零の場合は一致しないことがわかった。討論会ではフ
-44
ラグメンテーション過程との関連でこの相違について議論する予定である。
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Opensquaresareexperimenta1
crosssections obtainedi
nt
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.
Thesolid curvesarepredictionse
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i
.
matedbytheformulaofCampietal
【文献】 1
) 柴田ら、第 3
4回放射化学討論会 ( 東京 )
1
9
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0年 1
0月;第 3
5回放射化学討論会(大
阪)19
91年 1
1月
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DISCUSSIONONFRAGMENTATIONPIWCESS I
N HIGH-ENERGYNUCLEARREACTION
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i SHIBATA，MineolMAMURA，Institute forNuclearStudy，UniversityofTokyo
H
isaoNAGAI，CollegeofHumanitiesandSciences，NihonUniversity
Koichi KOBAYASHI，ResearchCenterforNuclearScienceandTechnology，University
ofTokyo
KohSA
K
A
l
可OTO
，FacultyofScience，KanazawaU
niversity
Michiaki FURUKAWA，Facultyof Science，NagoyaUniversity
Ichiro FUJIWARA，SchoolofEconomics，Otemon-gakuinUniversity
Theformationcrosssections of lOBeand2
6
A
l fromAl，Fe，Co，N
i， Cu，Zn，
AgandAu targets irradiated with 1
2 GeVprotonsweremeasuredbyaccelerator
massspectrometry. ThelOBecrosssections increasedwith anincrementi
n the
targetmass， while the 2
6Al ones decreasedfromAl toAgtargetsbutincreased
somcwhatfromAg to A
u
. Theformationmechanlsmsof lOBe and 2
6Al including
7se，22Naand z.<Naare discussed i
n the comparisonwith the calculatedva1ues
.
usingtheformulaofCampietal
﹁円U
A唖
2A04
光π
±放出核反応の系統性一標的核質量非依存性
(金沢大理・東京大核研1・追手門学院大経2.名古屋大理3)
o大浦泰嗣・
S
.R.サーカー・坂本浩・柴田誠一 1.藤原一郎2 .古川路明 3
140
地 Vを越えるエネルギーの光子が原子核に入射すると、個々の核子と相互作用しそれを励
起し、 Aアイソバーを生成する。これは直ちに π中間子と核子に壊変する。 (γp→
.
6
.
+
→ n+n、
0
γp→
.
6
.
+
→ πOp、 γ n→
.
6
.0
、
γn
→
d
.
。この
π
中間子と核子がそのまま核外
p
O
n
)
→π
→π
へ放出される過程や核内でのカスケードー蒸発過程を経て種々の残留核が生成する。これらの
残留核や放出粒子を調べることで、核内核子の情報を引きだすことが期待できる。我々のグル
ープは、放射化学的手法を用いてこの残留核の生成政率を測定している。今回は、これまでに
得た (
y
，
π
)
m
)、ぐれが)反応の生成政率をまとめ、その系統性について報告する。
これまでに Uから B までの 23元素を標的に選び、東北大核理研電子 UNAC及び東大核研電子
シンクロトロンで最大制動放射線エネルギー(民)到 1
0
列島f
eV
で照射した。照射後、適宜化学
(
見)を求めた。 Q値以下のエネルギーでの1&率を基に二次粒子
分離を行い γ線を測定し生成政率Y
反応による寄与の補正を行った九また、目 CAコード刊こよる生成政率の計算も行った。
Fig.1に中性子放出を伴わない (
y，J
t
)
、 (
y，ぜ)反応の Eo
=800MeVでの1&率， Y(800)，を標
的核の質量数 (
A川こ対してプロットした。 (
y，Jt-)の牧率は (
y，Jt+)の1&率よりも全質量域に
わたり 5倍ほど大きい。そして、 (
y，π、
)
ー (
y，π
+
)ともにその1&率はA，にも、また標的核の
中性子数と陽子数の比にも依存せず、その1&率比は約 5である。 PICAによる計算結果も
標的核質量非依存性を示すが、政率比は標的核の中性子数と陽子数の比に近い約1.5を
t
)
は
1
/2、Y(花+)は1.5倍となる。これは。±放出と同じくクーロ
示し、実験値と比べて Y(J
ンポテンシヤルの効果で πーのスペクトルは低エネルギーにずれるものの核からでると
きは位相空間は大きく感じられるために確率が高くなるのかもしれないし、核内の中性
子と陽子の分布の非一様性(中性子が核表面に多い)を示しているのかもしれない。そう
すると、 π+はより深部で作られるから放出確率は低くなるであろう。
Hg.2に旦=800MeV
での中性子放出を伴う πー放出反応1&率をへに対してプロットした。放出中
y
，
Jt-)、ぐれが)の時と大
性子数(x)の等しいものを同じ記号で示し実線で近似した。この場合は、 (
きく様子が異なる。放出中性子数 xが同じ反応で見ると、はじめはAの増加と共に1&率は急増す
る。その増加率は放出中性子数 xが多いほど大きいが、 xの大きい反応はへの大きい場合で、しか
，
が 150を越えると逆に牧率は若干減少するが、Eoが低いとこの傾向はより顧著に
見られない o A
なる。各標的において内外挿値を入れてx=
0
9
(
8は除く)の政率の和をとり×印(実線と点線)で示
した。 A五3040までは。， Jt-)のみが寄与する ü!â線部)が中性子放出が始まるとへ~150あたりまで直
線的に増加し、その後ほほ一定(実線部)となってシグモイド型となる。へ~150 までの直線の傾き
は2である。これは、全 πー放出反応は体積反応に近いことを示している。 PICA
による全 πー放出
反応の計算値(ただしEo=400MeV)を<>(実線)で、示した。へ>40で我々の測定値とよく一致する。最
s3lらは、標識光子により 8
=5t
で、微分断面積を測定し、全 π放出反応断面積、全 f 放出
近Ar田d
l
a
b
6
.に比例する(表面反応)と報告している。 Hg.2に傾き 0.6を破線で示した。こ
反応断面積ともに N
F
i
g
.
2に+印で
れは我々が得た結果と大きく異なる。ところが我々の測定値のX=O之の和をとる (
0
く
A
.
<
2
00
で非常によく一致する。Ar剖d
sらは πの検出にシンチレーションカウンター
示した)と 9
を用いており 40地 Vに検出のしきい値がある。そのためしきい値以下はP
I阻コード(内容はPICA
と似ている)の計算で、補っている。一方我々の測定方法にはしきい値は存在しない。これが我々
の結果と異なる原因と考えられる。x=
3・
9
の反応において放出される πは40加feV以下の部分がか
46-
なり大きくなることが推察される。
R
e
f
e
r
e
n
c
e
s
1
)K
.Sakamotoe
ta
，
.
1Nuc1
.Phys.A501，
6
9
3
(
1
9
8
9
)
; Phys.Rev.C42，
1
5
4
5
(
1
9
9
0
)
;第 29・33，
3
5回放
射化学討論会など
2
)T
.A
.Gabriele
ta
，
.
1 ORNL-4687(
1
9
7
1
)
.
川副
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M併の
叩曲
・戸卸恥
島町
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河川凶
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565MeV
領域における高エネルギー中性子核反応断面積の測定
2A05
・
(東大核研 l、高崎原研、東北大サイクロ R
Iザ、岡山大地球内部研究ザ)
O今村峯雄I、柴田誠一 1、上蓑義朋 I、佐藤信吾1、田中進弘
中村尚司3、長尾敬介4
[はじめに]
高エネルギー中性子による核反応は、高エネルギー粒子が厚いターゲットに入射した
0MeV
以上での中性子
時に起こる核種生成反応の主反応として重要である。しかしながら 2
誘起核反応の研究は実験上の制約から非常に限られたものとなっている。我々は宇宙線に
よる核種生成や放射線施設での漏洩放射線による放射化などの研究のため高エネルギー中
性子による核種生成断面積の測定を行なってきた。核研では S
Fサイクロトロンに p
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準単色中性子コースが設置されており、 1
5・38MeVの中性子照射が可能である 1、泊。最近
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原研高崎研究所サイクロトロン施設の p
-Li準単色中性子照射設備 3)が利用可能になり、中性
0MeVまで利用可能予定)。
子エネルギ -65MeVまでの実験が可能になった(将来は 9
高崎原研の準単色中性子照射設備の概要と最近の断面積測定実験の予備結果を報告し、
東大核研での同様な反応系での実験結果と比較検討する。また最近中性子によるマグネシ
ウム、アルミニウムからのネオン同位体の生成断面積を測定したので併せて報告する。
【実験装置および方法]
原研高崎研究所AVFサイクロトロンの単色中性子発生装置は昨年9月より利用可能にな
i
gに示す構成である。リチウムターゲツトは水冷却されたホルダーに数枚セ
った。設備は F
ットされている。その厚みは陽子のエネルギー損失が2MeVになるよう、陽子のエネルギー
に応じて選択する。この設備ではリチウムを通過した陽子ビームは直後の c
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によって、直進する中性子ビームから分離される(ちなみに東大核研の設備ではリチウム
ターゲットの直後に炭素のピームストッパーを置くことによって陽子ビームをカットして
いる)。中性子ピームは遮蔽壁に設けられた l
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m径のコリメータを通して実験室に導かれ
る。使用時以外は遮蔽壁内の r
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リチウムターゲットを用いた場合中
性子束は東大核研の約千分のーで
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照射野が l Ocm~ と広いことを利用し、
大きなターゲットサイズ (
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) 、長時間照射によ
り中性子束の低さを補う必要がある。
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これまでに中性子エネルギー(平均)、
4
1および65MeVでの照射実験を行な
4
8
った。試料照射後、高崎原研の測定室に設置のゲルマニウム半導体検出器(相対効率36%、
なお一部の試料は東大核研で測定)でγ線放出核種の測定を行ない、それぞれの生成量の定
量を行なった。長時間照射の場合、他の中性子実験と抱き合わせで行なうことが多く、デ
ータの解析に必要となるビームのオン・オフの時間、ビーム強度の値は、一分ごとの積算
電流値を読み込んで記録した。
[結果ほか】
これまでターゲットとして炭素、窒素、酸素、ナトリウム、マグネシウム、アルミニ
ウム、シリコン、カリウム、カルシウム、クロム、鉄、ニッケル、銅に至る代表的な十数
種の元素を照射した。これは宇宙線による核種生成や放射線施設での放射化を考える場合
線放出核種の測定のほか、神泉を放出しない核種で
の主なターゲットをカバーしている。 y
6
3
重要な1I，55Pe，
Niなどの生成断面積も化学分離を行なって測定したいと考えている。加速
器質量分析による長寿命核種の測定、ヘリウム・ネオンなどの希ガス核種の測定も計画し
ている。
p
Li準単色中性子源は、単色を示すピーク成分のほかに残留核の励起や多粒子放出に伴
う低エネルギー中性子成分が含まれている。このため核種の生成断面積の解析は非常に複
雑である。それぞれの照射における中性子スベクトルが知られている必要があり、かつ低
エネルギ一成分に対応する断面積のデータが存在しなければならない。今回の実験では 4
1
と65MeVの聞のデータが存在しないため 65MeVでの断面積は特殊な場合を除いて計算でき
ない。
安定な生成核種のうち希ガスはターゲット中に不純物として含まれる量が非常に少なく
かなり微量の生成量でも高感度の質量分析装置(岡山大学地球内部研究センター)によっ
6 7
て検出可能である。我々はマグネシウム、アルミニウムターゲット中に生成した 10
_
1
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22
538MeVでの励起関数を得た。
の21Ne，
Neの測定を行なって生成断面積を求め、 1
・
【文献1
1
)佐藤ら、第3
1回放射化学討論会、 lA08(1988);2
)今村ら，第32回放射化学討論会、
lAI5(1989); 3
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2A06
気相迅速化学分離法の研究
(新潟大理) 0
古越靖武・田村啓子・工藤久昭・橋本哲夫
【はじめに】
重アクチノイド及び超アクチノイド元素は、ほとんど全て短寿命核種であり、扱える
量も極めて少量である。本研究はこれらの元素の化学的性質を調べる方法の開発のため、
気相における迅速化学分離法としての熱クロマトグラフ法を検討した。
アクチノイド元素及び超アクチノイド元素はランタノイド及びそれに続く元素と化
学的性質が類似していると予想されるため、本研究では 252Cfの自発核分裂片で生成す
る放射性ランタニド核種を用いた。これまでに酸化物やハロゲン化物による分離が報告
されてきたが、より選択性があり、低温で分離を行えるように、錯形成試薬として
s
-ジケトンである DPMを用いた。 DPMは希土類元素と錯形成を行い易く、また、形
成された錯体は揮発性が有るため熱クロマトグラフ法に用いる錯形成試薬として用い、
錯体としての分離の可能性を検討したので報告する。
[実験】
本研究に用いた分離装置を F
i
g
.
lに示す。図において 1)核分裂片生成のための252Cf
線源の入ったチャンパ一部分、 2)核分裂片と錯形成を行わせるための DPMエアロゾ
)
が錯形成を行う反応部、 4) キャリアーガス (N
供給部
ル発生部、 3)核分裂片と DPM
2
分
、 5)錯体を分離するカラム、 6)カラム内に沈着しないで運ばれる錯体や DPMを補
集する活性炭フィルタ一、7)温度制御装置により構成される。
C
/cmの逆温度勾配をかけ、キャ
パソコンを用い、自動温度制御によりカラムに-4o
リアーガスを流し 5分間ウォーミングアップを行うことにより反応部の温度とカラムの
温度勾配が一定となるようにする。その後、チャンパー内に 252C
線源をセットした。 DP
f
i
M側の N2ガス流量はキャリアーガスとは別系統で調整した。今回は短寿命核種を対象と
秒とした。分離後カラムの各位置の放射能を測定した。核種の
したので分離時間を 600
同定・定量は G
e
(
L
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)半導体検出器による γ線スベクトロメトリーで行った。 1回の分離
でカラムの一部分(lOcm)を測定し、次の分離でカラムの別の部分を測定し、同じ位置の
データを積算して核種の同定を行った。なお、各分離後、カラムの内壁を希硝酸で洗い、
水洗、メタノール洗浄を行い乾燥させた。カラム内に残留放射能が無いことを確認し、
次の分離に用いた。
[結果と考察】
逆温度勾配をかけたカラムにキャリアーガスによって運ばれた DPM
錯体は、その凝
集温度の違いによりカラムの異なった場所に沈着することになる。これにより、ランタ
Fhu
ハ
U
ニド元素聞の分離が可能になる。
まず初めに、キャリアーガスの流量の変化に伴いチャンパーからの排出される核分
1
.
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5
J
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n と変化させ、チャ
裂生成物の排出量の検討を行った。窒素流量 0.5Jjmin，
ンパーの出口で活性炭による補集を行い、直接捕集のデータと比較を行うと、窒素流量
.0 Jjminが最も良い条件と分かった。さらに、チャンパー中における 252Cf線源の位
は1
置による排出核種量の検討を行ったところ、核分裂片の飛程とほぼ等しいチャンパーの
出口から約 4cmの位置が適当であると分かつた O エアロゾルによる核分裂生成物の輸送
状況を調べるため、キャリアーガスのみの場合と DPMエアロゾルを加えた状態で、排出
核種量を反応部直後の部分及びカラムの終端部で活性炭による補集を行うことにより検
討した。カラム内での錯体の挙動については現在解析中であるので合わせて報告する。
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2A07
新核種 127Prの同定
(原研，名大工ホ )0
関根俊明，長明彦，小泉光生，市川進一，
河出清七山本洋ヘ浅井雅人本
はじめに
演者らはこれまで原研東海のタンデム加速器に接続した I
SOL (オンライン同位体分離
器)を用いて、 L
a，Ce等の中性子欠損核種について核分光学的研究を行い、原子核変形に
)。このような研究を更に不安定で、より変形した原子核につい
ついて興味ある結果を得た1
SOLを設置した。
て進めるために、原研高崎に建設されたイオン照射研究施設 TIARAに I
TIARA-ISOL は ECRイオン源を備えた AVFサイクロトロンに接続されており、東海研
ISOLとは異なるビームが利用できる。また、核分光実験では、テープによる質量分離ビー
ム収集・輸送装置と γ-γ 角度相関測定装置を組み合わせることにより、 γ遷移の多重極度を
i
決定できるようになった。
AVFサイクロトロンで 3
6
A
rビームが加速可能になったので、 TIARA-ISOLでは 1
1
'
0 ター
rアイソトープの研究を主に進める予定である。最初の実験と
ゲットとの反応で生成する P
して、半減期などアイソトープとしての特性が全く知られていない 1
3
7
P
rを探索したので報
告する。
実験
原研高崎 TIARA(イオン照射研究施設)の AVFサイクロトロンでは、
1
9
5MeVの3
6
A
r8+
イオンビームを1.2eμAの強度で加速できる。このビームを真空遮断用のハーパー箔 ( 1 .8
l
l
1
gjcm2) を通過させてから厚さ
3ll1gjCll12の94Mo濃縮金属箔(濃縮度: 93.9%) に照射した。
i
7MeV
ハーパー箔でのエネルギー損失のため、ターゲット表面でのビームエネルギーは l
と見積もられる。核反応生成物は表面電離型イオン源でイオン化し，質量分離した後、テー
プ上に一定時間補集して放射線検出器位置に移動させた。一連の操作はコンビューターで制
御し、補集と測定は平行して行った。なお、予備的な実験から 1
2
7
P
r半減期として
を得ていたので、補集時間は
放射線測定には、
1
0土 5s
2半減期に相当する 2
0sとした。
F線検出用のプラスチックシンチレータ一、 LEPS及び、 γX検出器を用
いた。 LEPSとγX検出器の同時計数事象はリストモードで記録し、 LEPSの出力はスベク
6f
固の 4kチャンネルのスベクトル得た。また、 LEPSにつ
トルマルチスケーリングにより 1
i
いて、プラスチックシンチレーター検出器と同時計数した事象のエネルギースベクトルを測
定した。データは全て光磁気デスクに記録した。
a，Cs
我々は、表面電離型イオン源において希土類元素は酸化物イオンを形成するが、 B
は全く酸化物イオンを形成しないことを以前報告した2
)。今回は酸化物イオンと単体イオン
の両方について実験したが、後で述べる理由により主に酸化物イオンについて測定した。
結果と考察
酸化物イオンと単体イオンについて得られた γ線スベクトルを図 lに示す。大部分のピー
2
7Ce，1
2
7
L
a，1
2
7
B
a及び‘ 1
2
7
C
Sに帰属できたが、図中にエネルギー値を記した新しいヶ線
クは 1
X線を見いだした。しかし、 Ceの KαX線の観測
は単体イオンのスベクトルでは Baの KsX線によって妨害されることが分かり、前述の様に
と1
2
7
P
rのβ+崩壊に伴うはずの Ceの特性
測定は主に酸化物イオンについて行った。
-52-
・
127
Celαo3
0
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，
図 2に、新しく見いだした 3
0，1
2
6，1
6
0keVのγ線と Ceの KαX線の減衰の様子を示す。
また、比較のために 1
2
7
C
eの 5
8keVγ線のそれも示す。短時間で減衰している γ線、 X線は
2
7
P
rまたは 1
2
7
C
eの異性体の崩壊によ
同じ半減期で減衰していることから、これらの γ線が 1
27Ceの核異性体である可能性は γ線が F線と
ることが分かる。しかし、この 2つのうちで 1
同時計数することから排除された。
以上の結果から、 3
0，1
2
6，1
6
0及び 1
6
2keVのγ線、並びに Ceの KαX線
， KβX線は 1
2
7
P
r
の崩壊によるものであり、 1
2
7
P
rの半減期は 7
.
7土 0
.
6秒と結論された。
References
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此
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*MasatoASAI，
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7土 0
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ぺU
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2A08
カリホルニウムー 2
4
5の壊変特性 (
2
)
(原研) 0初川雄一，塚田和明，篠原伸夫，永目諭一郎，間柄正明
且♀盈ζ
i
短寿命で生成断面積の小さな核種が多い重アクチノイド領域での核特性の理解を
得ることを目的とし，我々は245Cfの壊変特性について研究を行なってきた (
1
)。
1
2
245Cfは238U ( C，5n)反応で合成しこれをイオン交換分離法により核分裂生成
核種等の副生成物から分離精製を行ない測定しこれに基づいて 245Cfの壊変特性につ
いて考察を行なった。
室監
天然ウランをターゲットとしこれに原研タンデム加速器からの 12Cを照射して
245Cfを得た。
照射後ターゲットを溶解し陽イオン交換及び陰イオン交換法でカリ
ホルニウムを核分裂生成物および他のアクチノイドから分離した。分離した試料はシリ
コン表面障壁型検出器およびゲルマニウム半導体検出器を用いて α，及び γ線の測定と
α-y，γ-y同時計測を行なった。
結果と考察
図 lに最小自乗法による 245Cfの7.1MeVの αスペクトルのピーク解析の結果
を示す。
この複合ピークのそれぞれの半減期は245Cfの半減期46.4分と一致してお
またこの解析ではKusch
りこれらのピークの起源が245Cfであることを示している。
ら(
2
)によって報告された 6.886MeVの α線を見いだす事は出来なかった。次ぎに得ら
れた α線の遷移について考察した。
ニルソンダイアグラムや近傍の既知核種からの類
推によると 245Cfの基底状態のニルソンレベルは5ρ[622] が予想される。
また近
まず K=5ρ を仮定して 7.145MeV
いエネルギー状態に 1ρ[631] が存在している。
を許容遷移とし 7.090MeVをその回転帯への遷移とし，その慣性能率を計算するとロ
ーテショナルコンスタントは 7
.
8
6keV ，'
]
/
1
，
・
=0.
49が得られた。
この値は近傍の核
ng
種と比較すると大きく系統性からずれている。
また K=lρ を仮定して慣性能率を計
γ 同時計測によって得られた 7.090MeVの α線とコインシデンス
算した。
この時 α
0
.
6，5
6
.
1k eVの γ線(1)をそれぞれ5
ρ ー >3ρ、5ρ->1/2
への選移として計
した 5
算を行なった。
その結果ローテシヨナルコンスタントは 6.0keV，
タ/
'
]
r
i
g
=
0
.
6
5
、 a=
0
.
6
9が得られた。これらの値は近傍の核種の系統性ともよく一致している。
それで
7
.
0
9
0，6.985MeVは
245Cfの許容遷移は 1ρ->1ρ とするのが妥当と考えられる。
それぞれ1ρ->5ρ ，1ρ->9ρ とした。
7
.
0
6
5と7.023MeVはその慣性能率から 5
ρ
/
2への遷移と考えられる。
[
6
2
2
] とその回転帯7
γ-y同時計測から 5
7
5
.
2，6
0
5
.
3，620.6keVの γ線が245Cfから発せられてい
ることが解った。
本討論会では y-γ同時計測の実験結果についても報告する予定で
ある。
得られた 245Cfの壊変様式を図 2に示す。
文献
(1)間柄他，
第3
6回放射化学討論会公演要旨集 1A02 (
19
9
2
)
JINR-E63
9
9
2(
1
9
6
8
)
(
2
) KuschW.a
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1
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2800 2820
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2860 2880
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υ
EU
2A09
Tcの半減期について (
5
)
仰 8
0小林貴之1、末木啓介2、海老原充2、中原弘道2、今村峯雄3、
増田彰正 4
(北里大衛生 1、都立大理2、東大核研3、電通大4)
はじめに
テクネチウムには質量数97、 98、99の3つの長寿命同位体が存在する。我々はこれ
らのうちテクネチウム 97、 98の半減期測定についての信頼性と問題点を指摘し、これ
らの半減期の再測定を行っている 1)。本講演では現在までに得られているデータについ
て報告する。
9
7 の半減期
Tc
9
7
T
cの半減期の値 (
2
.
6土 O
.
4)X106y は 1958年に Katcoff2)によって報告された値が
核データとして採用されている。この実験に関しての問題点は既に報告した九
我々のサンプルは以前報告したように濃縮 95Mo金属を東大原子核研究所の SFサイ
α ，
2n)反応で9
7
R
uの製造を行い、これからの
クロトロンで、 30Mevの α線で照射し (
7
T
cを得ている。この試料を約 1000日開放冷して、 S
i
(
L
i
)
検出器で X線
壊変生成核種の 9
測定したスベクトルを Fig.1に示す。
以前は 9
7
壊変に際して放射され
Tcの EC
l
円
I
l
ー
ωl
一一凶一
←
凶
1
.
.
.
..........を噴
るMoのKα-x
線は17.
4keVに相当するチャ
ンネルに Tcの Kα-x線の後方散乱ピー
~
号
日I
クが17.1keVに幅広く分布するため明確に
7
m
T
cが減衰し、後方
確認できなかったが9
8
~
戸
g
散乱の影響が少なくなり、これらの X線の
強度比が約 1
:
1になった。
TcとMoの Kα-x
線強度比と既知の
9
7
m
T
cの絶対壊変率および9
7
'
Tcの原子数か
7Tcの半減期を求めたところ、
ら
、 9
o
~
4.0X10ちとなった。
"Tcの半減期
e
n
e
r
g
y
F
i
g
.
lX r
a
yspectrumo
f97m+97gTc.
司
現在、核データとして採用されている半減期は O
'
k
e
l
l
e
y等の 1973年の私信による
値である。これについての問題点はすでに報告した 1)。
重陽子を 12時間東大原
我々の 98Tc線源は濃縮同位体97Mo金属 (97Mo92.9%) に13MeV
サイクロトロンで照射して (
d，
n
) 反応で製造した。このサンプルを Ge
子核研究所の SF
半導体検出器と S
i
(
L
i
)半導体検出器を用いて X
yの同時計数測定を行なった。データは株)
ラボラトリ・イクイップメント・コーポレ}ション社製マルチパラメータ測定器
phu
ρ
o
AMS-1600を使用して、リストデータを収集した。データはNEC
社製PC-9801NS
汀上で
F
o
r
t
r
a
nプログラムでオフライン解析した。 MoのK-X
線のエネルギー範囲
にゲ}トを
&
y
C
のEC
壊変の'情報を得ょうとしたがEC
壊変から放出されると考えているエネル
かけて 9
ギーのy
線を同定することはできなかった。
またこの試料中の叶cの放射能を測定し 0.12Bqの値を得た。これと以前報告 1)した励起
6
関数より推定した原子数から、半減期は 1
0y程度と考えられる。
ICP-MSを用いたTcの原子数の測定
の原子数の測定を試みている。以前の測定で
以前にも報告したが、 ICP-MSを用いて Tc
はプラズマイオン源と検出器が一直線上にあるため、プラズマの光を検出器が感じパッ
クグランドが高くなっていた。今回イオン源から検出器までの間に 0 レンズと呼ばれる
レンズを用いる事によりプラズマ光が検出器に入りにくくする機構をもっ横川アナリテ
イカルシステム社製PMS-2000を用いて Tcの測定を行なった。検出感度は積分時間等の
設定により一概に決められないカち X1010個の原子があれば測定可能なことがわかった。
しかし、イオン源の安定性があまりよくないため内標準を用いる必要あることがわかり、
現在さらに感度と安定性を良くすべき検討中である。
1
)第 34
放射化学討論会(1990，
10東京)、第 35放射化学討論会(1991，
11大阪)、第 36
放射
10東京)
化学討論会(1992，
2
)
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1575(1958)
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2A10
【はじめに}
地球化学的方法による 9
6Zrの二重 β崩壊の半減期の測定
高橋和也・川島敦道・増田彰正
(理研、東大理、電通大 )0
二重 β崩壊という現象の解析は、原子核構造の研究や、ニュー卜リノ
の質量などの解明において重要なテーマである。この二重 β崩壊をおこす核種は幾っか
9
知られているが、その半減期が 101
年以上と非常に長いため、その壊変に伴う放射能の
直接検出は非常に困難であった。この場合、半減期の決定には地球科学的スケールの時
間経過を利用する、即ち親核種を含む年代の非常に古い鉱物中に蓄積された娘核種の量
6Zrを対象として(娘核種は 9
6Mo) 、天然の
を測定する方法が有力である。本研究では 9
ジルコン (ZrSi04) 中に存在する Moの同位体組成の測定に基づき、二重 β崩壊の半減
期の測定を行った。ジルコンは風化にも強く、娘核種を含む Moカf散逸しにくいという
利点がある。さらに、地球化学的には Moは親銅元素であるため、親石元素である Zrを
6Zrの崩壊の効
主成分とする鉱物中には、その形成時には Moはほとんど取り込まれず、 9
果が相対的に大きく現われやすい。
[実験】試料は CableSands (天然産ジルコン)を用いた O 試料処理においては、ま
ず常圧下でフッ酸、過塩素酸、塩酸、硝酸を用い、不純物として混在している鉱物(硫
0
化物など)を除いた後、高圧酸分解ボンベで 200Cで4日間加熱し、ジルコンを分解し
た。分解溶液について、イオン交換により、元素分離を行い、ウラン、鉛濃度測定およ
び鉛同位体組成を行い、ジルコンの年代測定を行い、次に Mo同位体組成を行った o Mo
同位体測定においては、試料の Moの酸化数の調整、測定フィラメントの仕事関数の増
大などに努め、通常の測定より測定感度を著しく向上させ、高精度の測定結果を得るこ
とカずできた。
【結果】 CableSandsの年代は 16.7億年と求められた。また試料中の Mofj:司位体組成を
標準値 (IUPAC) からの偏差で示すと図 1のようになる。天然のジルコン中にはかなり
の(約 100ppm) ウランが含まれているため、 2
3
8Uの自発核分裂の影響力f現われる。 2
3
8
U
の自発核分裂片の Mo付近で、の収率は正確には求められていないので、壊変エネルギー
こFissionpatternとして示す。 Moの
の似通った 2
3
9pUのそれで近似することとし、図中 l
質量数95、97， 100の標準値からの偏差は、ウランの自発核分裂で説明できる。質量数
96の Moの標準値カ、らのす、れが"
9
6Zrの二重 β崩壊に起因するものである。質量数98の標
準値からのずれは推測されるウランの自発核分裂から外れているが、この原因について
は現在検討中である。 96Moの標準値からのずれの量と年代、 Zrの含有量などから 9
6
Z
rの
1
9
二重 β崩壊の半減期は (3.9+0.9)X10 年と求められた。同様な実験を他のジルコン(
W
e
s
t
r
a
l
i
a
nSands) についても行い、ほぽ同様な半減期を得ることができた。本研究で初
めて 96Zrの二重 β崩壊の半減期が実験的にもとめられたわけであるが、この値を他の二
重 β崩壊核種について、すでに地球化学的方法でもとめられた半減期と比較してみると
以下のようになる。
Fnu
06
9
6
Z
rt
o9
6Mo，T1/2=
3
.
9
x
10
1
9year(Q=3.353MeV)
2
0year(Q=2.534MeV)')
1
3
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X
e，T1/2=7x10
8
2Set
o8
2
K
r，T1/2=
1x10
2
0
year(Q=3.00MeV)1)
第一次近似として(核行列要素を無視)、二重 β崩壊の半減期 (
2
ν モード)はその
壊変エネルギー (Q値)の 10乗に反比例することが知られている。図 2には上記の実験
値およびその他の二重 β崩壊核種を含めた半減期の理論値の対数をそれぞれの壊変エネ
ルギーの対数に対してプロットしたものを示す。理論値は確かに -10の傾きの直線に概
ね沿っている。一方実験値の方も理論値と絶対値は異なるもののやはり壊変エネルギー
に対して傾き -10近く
(回帰値は -10.4)の直線に沿っている。これは今回求められた値
のみならず、これまで実験的に求められた二重 β崩壊核種の半減期の信頼性が非常に高
いことを示している。
References
1
)O.K
.Manuel，J
.Phys.G17，221(1991)
1
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1
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2A11
C6
H1Z，Co
H
6+C
C
14
混合系における負パイ中間子転移過程
(名大理・阪大理 1 .愛知医大 2 ・信州大教 3 .高エネ研 4)
O室山俊浩・篠原
厚・倉知淳史・古川路明・斎藤
箱田照幸 1 .小島貞男
2
直人横山明彦 1•
・村松久和 3 ・三浦太 _ 4
[はじめに]
負中間子が水素原子に捕獲されると、核に吸収される過程の他に、他の中間子原子軌道
r
a
n
s
f
e
r過程 ) という水素特有の過程が存在していることが知られている。わ
への転移 (t
れわれのグループでは、パイ中間子水素原子の挙動や、負パイ中間子の転移が他の原子の
x
捕獲機構に与える影響について実験を行っている。今回、特に分子外への転移過程 (e
t
e
r
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1
t
r
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n
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f
e
r過程 ) のメカニズムを調べるために、含水素化合物 (
C6
H1Z，C6
H6
)と非
C1
4)を任意の割合で混合した試料について π X線と 2
γ 線の測定を行った。
含水素化合物 (C
π ーが t
r
a
n
s
f
e
r過程にどのような影響を
この結果から、化学形の異なる水素から生成した p
及ぼすかを調べることができる。
[実験】
2
G
e
V
陽子シンクロトロン πμ チャネルで行った。 π X
実験は高エネルギ一物理学研究所 1
線の測定は L
E
P
Sを
、 2
γ 線の測定は鉛ガラスチェ、レンコフカウンターを用いて行った。チェ
eで置換しており、低エネルギーの π X線を測定できる。サンプルは A1または
ンパー内は H
B
e製のホルダー (70X55x5c
m3，70x55x2
.
5c
m3) に入れて測定した。 C6
H
1
2
'C
o
H
oへ捕
獲された πーは炭素の π X線強度から、 C
C
14
へ捕獲された πーは塩素の π X線で、また、水
0
M
e
V
の2
本の γ線を
素へ捕獲された π叩は荷電交換反応で生成する π口が崩壊してでてくる 7
測定することで求めた。
制定条件は以下の通りである。
*ビーム強度
*測定時間
*試料
"'7.0x104π ー/
p
u
1
s
e
2
'
"1
1時間
C6
H1
C
C
14
H6
:
C
C
14
系 8
種濃度，C
系
z:
o
1
2種濃度
【結果及び考察】
得られたスペクトルから、炭素、塩素の (3-2)の π X線と 2
γ の強度を求め、各元素への
捕獲比を得た。塩素原子の割合を C= n
Cl/
(
n
c
t
nCl) (
nCl :塩素の原子数， n
c
:炭素の原
子数)とすると、各濃度での塩素への捕獲比W
C
lは WCl/
WCl (
C
=
l
) =C
/
[
k(1C
)
t
C
] という
関係式で表される。ここで、 k= (
k
c
l
kCl) (
k
c:炭素への捕獲率， k
c1 .塩素への捕獲率)
である。そこで、炭素、塩素の捕獲率を求めるために、各濃度で求められた WcdWcl(c=1)
の
、 Cに対する依存性 (
F
i
g
.1
)から kを求めた。この k値から、炭素への捕獲率を求め、水素
への捕獲率を単体の値で規格化した値に対してプロットした (
F
i
g
. 2)。分子内の炭素と水
r
a
n
s
f
e
rがなければ直線関係にな
素への捕獲率が一定であると考えると、このプロットは t
るはずである。実験結果は F
i
g
.2
でわかるように明かな曲線になっており、 e
x
t
e
r
n
a
l
-
t
r
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n
s
f
e
rの存在を示している。
r
a
n
s
f
e
r
r
a
t
eを求め、 Co
H1Z' C6
H
oのデータをを比較
今後は、簡単なモデルに基づいて t
し、考察する予定である。
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capturer
a
t
i
o0
1carbon
0
.
8
Fig. 1
. Relative capture
ratio of chlorine in the
C6H12+CC14 mixtures to pure
CC14 against the chlorine
atom concentration (C).
The values were obtained
from the intensity ratios of
the pionic Cl(3-2) X-rays.
Fig.2. Relative charge exchange
probabilities to pure C6H12 [W
H/
WH(C=O)] as a function of the
capture ratio of carbon in the
C6H12+CC14 mixtures. The solid
line presents the expected
values if there is no transfer.
TRANSFER PROCESS IN NEGAT工VE P工ON CAPTURE BY C6
DH1
，o
.V
C6
DHD
2'
6 + CCl
MIXTURES
U
U
Toshiharu MUROYAMA，Atsushi SHINOHARA，Junji KURACHI，Michiaki
FURUKAWA，Faculty of Science，Nagoya University
Tadashi SAITO，Akihiko YOKOYAMA，Teruyuki HAKODA，Faculty of
Science，Osaka University
Sadao KOJIMA，Aichi Medical University
Hisakazu MURAMARSU，Faculty of Education，Shinsyu University
Taichi MIURA，National Laboratory for High Energy Physics
O
Both 2γ-rays fromπdecay
and pionic X-rays were measured in
the mixtures of C6H12+CC14 and C6H6+CC14・ Dependence of the
relative charge exchange probabilities on the concentration of
carbon atoms indicated the contribution of the external transfer of pionic hydrogen to a chlorine atom.
The chemical effects of the transfer will be discussed from a comparison
between the transfer rates for the C6H12 and C6H6 systems.
tEA
ρhu
2A12
重水素置換化合物を用いた凝縮系における負パイ中間子転移過程の研究
(名大理，阪大理 1，高エ研 2
) 0篠原
古川路明，斎藤
【はじめに]
厚，室山俊浩，重兼史尚，
直 1，横山明彦 ¥ 渡辺誠也 1，三浦太一 2
負中間子の物質への捕獲機構，特に水素を含む場合に生成する中間子水素
原子の挙動は未だ完全な理解には至っていない。パイ中間子水素原子 (π-p)は荷電交換反
応 (π-p
→ n+π0)による π。の壊変(→ 2γ)を検出することにより高感度で測定できるため，
πp
から他の原子への πー転移過程を含めた捕獲過程の研究に有効である。本研究グループ
では，さらに化学的状態の異なる水素への捕獲率を選択的に測定するために，重陽子との
荷電交換反応がほとんど起こらないことに基づいた，重水素置換化合物との比較測定によ
る新しい方法を開発し，捕獲・転移過程の微視的・定量的理解を目指している。これまで
に，一連のアルコールと -OHをD化したアルコール (
d1
)について， C-Hの HとO-Hの Hを選択的
に測定することに成功し，その予備的結果を報告した 1】。ここでは，重水素置換化合物で
問題となる π p
→ Dの転移過程を調べるために H20+D20系の測定を行い，文献値と異なる結
果を得たので，その結果を報告する。また，追加測定を行ったアルコール系の新たな結果
も合わせて，これまで報告の少なかった凝縮系の πー転移過程について考察する。
【実験]
実験は KEK-PSの πμ チャネルでこれまでと同様の方法 1)で行った。測定試料は
Beもしくは Al製のホルダー (50x60xt5mm3)に入れた H20+D20系(15
種濃度)， R-OHとR-OD
[R=アルキル基] ，及び一連のアルカンで，アルコールとアルカンの測定試料については
カールフィッシャ一法により含有水分の分析を行い，必要に応じて脱水操作も行った。測
定は， He気流中， (
0.8~2. 5
)x10 4π ー jsec のビーム強度で各試料につき 4~8 時間行った。
γ イベントから求め，
CとOへの捕獲確率はバイオニツク X線強度から， H
への捕獲確率 WHは2
これらから原子当たりの捕獲率 RH，Rc，及び Roを導出した。
[結果と考察]
Fig.1とFig.2に得られた結果の例を示した。 Fig.1の H2
0+D20系の W
(
H20の
WHに対する相対値)の D2
0濃度 (
C
D
)変化は π-p→ Dの πー転移の存在を示している。しかし混
合系で生成される HOD分子の πー捕獲過程への効果は見られず，単に現象論的モデルに基づ
く解析から Table 1 に示すような転移過程のパラメターを得ることが出来た。我々の値は，
Stanislausら引の値とも W巴rberら3) の H
2tD
2系での値とも少し異なる。後者との違いは H2
0
とH2から生じる π-pの状態の違いの転移過程へ反映と考えられる。
Fig.2はアルコールとアルカンの WHの C鎖長にたいする変化を示したもので， C-Hの H
への
捕獲率 RHCは WH(OD)から， RHOは WH(OH)-WH(OD)から得られる。ここで， WH(OD)は π p
→Dへ
の転移の寄与を今回日 20tD20系で得られたパラメターを用いて補正した。アルコール系につ
いては前回 υ にも報告したように， RHCjRcとRHOjRoのどちらも同様な単調増加を示し，凝
縮系で主に寄与していると考えられている隣の原子へのトンネル効果による πー転移機構
(tunneling transfer)に加え，他の転移機構 (external transfer)の存在を示す結果を得て
いる。現在，追加測定したデータ及びアルカン系を加え，より詳細に解析中である。
講演では， π-pの起源(ー OH，
-CH，
HOH)の違いによる transferrate の変化や， 0とC
への
transfer rate 1
1
.0とAc(予備的解析では， 1
1
.0=4• 5:
tO
.4とAc=1
.5:
t0.2を得ている)の大
きな値の差について考え， π司転移過程のより微視的機構を考察したい。
nru
nhu
[References]
6回放射化学討論会， 2
P
0
4(
1
9
9
2
)
.
1
) 篠原ら，第 3
2
)S
. Stanislaus，et a
l
.，Phys. L
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主
生
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， 2
39 (
1
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.
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.，Phys. R
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. A，生1， 1 (
3
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. Weber，et a
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0
.
8
CD
Fig.1. Relative charge exchange probabilities (
W
) as a function of the D20
concentration (
C
D
)
. The dashed line
indicates the expectedW i
f therewas
no transfer，and the solid curve the
fit of the phenomenological model.
0
O
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0
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、
一
、
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• Alkanes
一
一
(
C
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Numbero
fcarbonatom
15
F
i
g
.2
. Charge exchange probabilities (
W
H
) as a function of t
h
e
number of carbonatoms inalcohols
andalkanes.
Table 1
. Transfer parameters obtained froma phenomenological model fit
System
κ
A
A/(A+K)
Present work
0 0.52士0.04 0.73士0.11 0.42士0.04
H20+D2
Stanislaus et a
l
.2)H20+D2
0 0.41士0.05 0.38士0.14 0.52士0.10
Weber et a
l
.3)
.4
0士0.22 0.32士0.03
H2 +D2 0.65士0.07 1
STUDY ON TRANSFER PROCES~ OF NEGATIVE PION CAPTURE 工N CONDENSED
PHASE USING DEUTERATED COMPOUNDS
Atsushi SHINOHARA，ToshiharuMUROYAMA，Fumihisa SHIGEKANE，Michiaki FURUKAWA，
Faculty of Science，NagoyaUniversity
Tadashi SAITO，Akihiko YOKOY
釧 A，S
eiyaWATANABE，
Faculty of Science，OsakaUniversity
Taichi MIURA， National Laboratory for High Energy Physics
The transfer of negative pions capturedby hydrogen t
o heavier atoms has
been studied inalcohols，alkanes，and H20+D20 mixtures by measuring both 2
γ
rays fromπo decay and pionic X r
a
y
s
. For H20+D20 mixtures，the transfer
parameters of pionic hydrogen to deuterium were obtained on the basis of a
phenomenological model and compared with the previous result
s
. Each pioncapture rate of the hydrogen of different chemical state in the molecule was
determined froma comparisonbetween the data for the ordinary alcohol a
n
d the
deuterated one. The transfer mechanism in the condensed phase i
s discussed
from the observed chemical effects of the transferprocess.
内ぺU
FO
2A13
~.IM-LiOD/D20法液の電気分解におけるLiの挙動
(都立大理、￥北里大衛生、
S理
研)
0宮本真哉、末木啓介、
藤井政俊、白川利昭、千葉雅美、￥小林貴之、
S矢野倉実、
s荒谷美智、中原弘道
Sはじめに S
前回の放射化学討論会でも報告したように、
O.lM-LiOD/D20溶液を電解液に、
Pdを陰極にして電気分解を行うと電解液中の L
iが Pd陰極に入り込むことが分か
った。そこで今回の発表では、 P
d中での L
i及び D、 Hの深度分布と濃度を調べる
ために弾性反跳分析 ( ERDA )を行った。
S実験 S
Fig
.1に電気分解に用いたセルの概略図を示す。完全密閉系のテフロンセルを
作り、セノレのまわりには鋼管を巻き、全体をデュワービンに入れて断熱して、
水を鋼管に流して水流の出入口の温度差を測定して電解中に生じる過剰熱の有
無を測定した。さまざまな条件による差異を調べるために電流値や電位値を変
化させて電気分解を行った。その後、理化学研究所において重イオン線型加速
器 ( RILAC ) を用いて加速した A
r6 + ビームで、
Pd陰極 ( lOXIOX3mm ) をそれぞれ
A
lコース ( 散乱層の概略図を Fi
g
.2に示す。 ) にて照射して、反挑して出てくる
L
i及び D、 Hのエネルギーと頻度を測定
J
h
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c
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u
p
l
e
Pd中での Li及び D、
Hの深度分布と濃度を調べた。 SSDと試
料の間にある A
l箔を取り外して、 Pdに
することによって、
よってラザフォード前方散乱 ( RFS )
さ
れる Arを測定して反跳粒子を測定する
ための表面障壁型S
i検出器 ( SSD )の立
体角を調べた。
S結果 S
Tableに電解条件などを示す。現在ま
T
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でのところ、過剰熱とされるような熱
は測定されていない。また、
ERDAによ
R
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って得られたスペクトルのうちの一つ
P
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( MRUN04 )を Fig.3に示す。 L
i、 Hのピ
P
dc
a
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h
o
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e
ークは表面付近からの反跳によるもの
がそれぞれ 11
.2MeV、 2.6MeVで、
Pdの深
/l
部から出てきたもの程そのエネルギー
が下がる。
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Pd中での Li及び D、 Hの深度
分布、濃度は現在解析中である。
Fig.l The cell for electrolysis.
-64-
一一一一一一一一一一←一一一一
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長三亘主主)
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υ
2.6MeV
刊.
2MeV
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Fig.2 The setup in the chamber for Fig.3 Spectrum of ERDA ( MRUN04 )
ERDA.
Table The condition of electrolysis.
RUN
MRUN01
MRUN02
MRUN03
MRUN04
~
Time(h)
. Vol
.(
V
)
Ref
1
4
0
.3
64.6
2
1
4
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0.8-1
.3
1
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.8
0.8-1
.2
5
1
8
2
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>2
.1
5
Currents(A)
0.011-0.014
0.010-0.040
0.002-0.030
0.400-1
.1
00
Reference~
1.宮本ら、第 3
6回放射化学討論会、 < 1992 > 2A15
2
.Minoru YANOKURA et al
.
， C
hem. Lett
.
. < 1989 > 2197
3.Shinya MIYAMOTO et a
1
.，Frontier of Cold Fusion ( Proceedings of the
Third International Conference on Cold Fusion)，く 1992 > 523
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We reported last year in this meeting that when an electrolysis was
performed for the O
.1M-LiOD/D20 electrolyte solution with a Pd cathode，
L
i in the electrolyte deposited into the cathode. This work investi
. and H during electrolysis. The depth profile
gates movements of L
i， D
and concentrations of these elements in the Pd were measured by elastic recoil detection analysis ( ERDA )
.
ρhu
にd
2A14
圧電物質破壊過程における粒子加速と中性子発生
(都立大理，大妻女子大社会情報*，東海大工**)
O末木啓介・藤井正俊・千葉雅美・池辺武・山岡新之介
.三浦洋昭・渡辺敏広・白川利昭*・内海倫明付
{はじめに]
力を加えると結晶表面に正負の電荷を生じる圧電物質の性質を利用し、
その電荷によって生ずる高電場による粒子加速と核融合反応(メカノ核反
応)を試みた。 d-d核融合反応を確認する為に雰囲気に重水素ガスを用い
て中性子検出を行った。対照実験として雰囲気に軽水素ガスを用いた実験
を行い結果を比較する。
{実験]
レを用いて LiNb03 単結晶を重水素及び軽水素(1気圧 )
パイプロミ J
中で粉砕した。粉砕容器の周囲に中性子カウンター ( 検出効率 =3
. 3%)
を置き、粉砕中の中性子計測を行った。実験装置を図 lに示す。中性子発
生率は、非常に低いことが予想される為、実験は東京大学宇宙線研究所鋸
山微弱放射能研究施設の低パックグラウンドの環境の下で行った。
[結果と考察]
雰囲気に重水素ガスと軽水素ガス(対照実験)を用いた場合、及びパック
グラウンド( 960
時間 ) のそれぞれの中性子計数率を図 2に示す。気相とし
て重水素ガスを用いた場合は、軽水素ガスの場合及びパックグラウンドに
比べ過剰の中性子が計測された。正規分布の上側確率を用いると D 2とB
Gは 92.2%の確率で別の母集団である事を示している。又、 H2とBG
は 99
.9% の確率で同母集団であり、本測定では、振動装置の電気的ノイ
ズや粉砕容器中の放電ノイズを中性子信号として誤って検出していないこ
とを意味している。これらの事より圧電物質粉砕過程において重水素原子
核が、発生した電場で加速され核融合 (d+d→ 3He+n)を起こし、中性子
を発生した可能性を示している。
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FRACTUREPROCESSOFA PIEZOELECTR1CMATER1AL
Keisuke SUEK1，Masatoshi FUJI1，Masami CHIBA，Takeshi 1KEBE，
Shinnosuke YAMAOKA， Hiroaki M1URA， Toshihiro WATANABE，
o
*
Toshiaki SH1RAKAWA
，
Michiaki UTSUM1
Facaltyof Science，Tokyo Metropolitan University;
OtsumaWomen'sUniversity
，
*
DepartmentofSocial1nformationProcessing，
FacaltyofEngineering，TokaiUniversity*
*
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We studied neutron emission from a crushing process o
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司
-67
2A15
水素同位体交換平衡における異常同位体効果 (3)
0小高正敬
(東工大・原子炉研)
(ニューヨーク州立大)
J
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B BIGELEISEN
「緒言」
水素分子と 2原子水素化物 (MH) 聞の水素同位体交換平衡にみられる異常同位体効果
について、理論的に詳細に検討してきたい 4。今回は水素分子と M H聞の H - D、 D - T、
T -4H交換平衡において、水素分子中の交換にあずからない水素を D に置き換えると、同
位体効果がどの様に変化するか、数学的に検討してみた。。また分光学的データのある M
H分子について、実際にこれらの交換平衡の定数を計算してみたところ、異常同位体効果
を示すものが見いだされたので報告する。
「計算 J
同位体交換反応の平衡定数 Kは、換算分配関数比の比として表せるので、分子の力の定
数、分子を構成している原子の質量、及び絶対温度の関数と考えられる。水素分子と M H
聞の上記の水素同位体交換反応について、種々な異常同位体効果を示すときの、 1
v
lH分子
の力の定数、 Mの質量、誼度の関連を、況の質量が 5-250、温度が 50-2000K
という条件のもとで数値解析によって求めた。また、分光学的データの分かっている M H
分子 60種についてこれらの反応の Kを、温度 50-2000Kの範囲で、換算分盟関数
比を計算することにより求めた。
「結果」
同位体効果が異常を示し、 H - D、 D - T、 T ~4H 交換反応の平衡定数、
Kd ・ M
K d・
d
'
.、 K d・
t4
hの聞に、
K d・
hd= K d，
・jt、 K d . h d = K，
j・
t4
h、 Kd.，
j t = K d・
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hが成立する
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オーバー温度は、加lH分
子の力の定数が大となる
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と高くなった。 M I Fが
存在するためには、予lH
分子の力の定数が、交換
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にあずからない水素が H
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h
泊
三
の場合よりも、大でなけ
ればならなかった。
4
-0.10
実擦に分光学的データ
1H につ
の分かっている1'.
いて、これらの平衡定数
を計算してみると、異常
同位体効果を示すものが
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オーバーの両方を示し、
B H、 P H、 A s H、
0.3
0.10
0.2
0.1
l
(
-0.1
A u H (図ー 2)はクロ
-0.2
スオーバーのみを示した。
この様な異常同位体効
果は、理論的には水素だ
けに隈らず、他の元素に
ついても、見いだされる。
これまでに得られた結
果から同位体交換平衡に
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内 HM
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S e H、 P d H、 S b H、ピ
T e H、 H 1、 P t H、
DH+λ.
uD =DD+λ:
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よっても、いわゆる同位体比異常が生じる場合があると考えられる。
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品
-69
3A01
混合溶媒(メタノール/水)中における FeH とFーとの聞の
生成定数に関する研究
(静岡大理)
0菅沼英夫・白髭昌洋・大森窺
【緒言】
を持つ f軌道元素の EU 3+およひ'Am3+とF との聞の生成定
今までに外殻の電子配置が sU6
数をメタノ-)レ/ノ水および DMSO/水の混合溶媒中で、調べてきた。それらの結果から生成定数の
変動は Fーの水から混合溶媒への移行ギブズ自由エネルギーと用いた陽イオンの第一溶媒和圏の溶
媒組成と深く関わっていることがわかった。このことにより逆に陽イオンの第一溶媒和圏の溶媒組
成を推定が可能であり、アルカリ金属アルカリ土類金属と同じ外殻電子配置を持つ EU 3+と
Am3+の場合には溶媒の電子対供与性のほかに溶媒の極性(双極子モーメン卜)の大きさが陽イオ
ンの選択溶媒和にかなり影響することがわかった。
今回は d軌道電子を持ち、そのために溶媒と配位結合的相互作用が考えられ、水溶液中では配位
数が 6であるある Fe3+を陽イオンに用いて、メタノール/水混合溶媒中での Fーとの聞の生成定
数の変動を調べた。求めた生成定数に基づき、さらに Fe3+のまわりの選択溶媒和についての情報
を得ることを目的に研究を行った。
【実験】
生成定数は TTAベンゼンを用いる溶媒抽出法により求めた。 Fe3+は電荷が高くイオン半径
が小さいために溶媒を強く引きつけている。そのために抽出のための振とうを 298:
t1Kの恒温
槽中で 7日間以上行った。
【結果と考察】
nβj (sj= [FeF2+
] / {[Fe3+
] [
F一
] })の値が用いた混合溶媒のバルク
求めた l
中のメタノールのモル分率に対して図 lに示してある。水溶液と混合溶媒溶液中での FeF2+の生
成に伴うギプズ自由エネルギーの変化の差は次のように表される。
H
U) ーム G
F
e
F
(
m
i
x
) = RT 1
n [sj
(
m
i
x
)
/sj
(
H
u
)
]
l
.GF
e
F(
2
2
ニム Gtr (F-) ーム g
ここでll.Gtr (F-) はFーの水と混合溶媒における溶媒和エネルギーの差(移行ギブズ自由エネ
H2u)ニ
ルギー)である。
またム gはム g(H2u) ム g(mix)に等しく、それぞれはム g(
ムGF
.
叫 .
(
H2u
) ムGF
.
(
H2u
)とム g(
m
i
x
)
=ムGF
(
m
i
x
)ー
ム GF
.
叫 .
(
m
i
x
)であることを意味す
e
e
F
e
FI
e叫 y
るので、ム gはFeF2+とFe3+の混合溶媒と水溶液中の溶媒和エネルギーの差となる。ここで
ムg (
H
u
)およびム g(
m
i
x
)の値を溶媒和した Fe3+がFーの配位によって Fe3+の 1/
配位数だけ
2
・回
脱溶媒和するときの溶媒和エネルギーに等しいとみなして取り扱うと次のように表される。
ヴ
I
n
u
ムg =ム GF
，田 l
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H20
)
/n ーム GFe，S
O
l
v
(
m
i
x
)
/n e
(nおよび n は水と混合溶媒溶液中における Fe3+の配位数)
ノ
a
t
i
m
e
rの式に基づき算出できる。 Fe3十の水およびメタノール
純溶媒中の溶媒和エネルギーは L
中の配位数が 6であるならば 298Kにおけるメタノルから水への Fe3+のム g/RTの値は
-3 40となる。この値を Fe3+の第一溶媒和圏のメタノールが 100%の値として、そして実
験により求めたム g/RTとの比から Fe3+の第一溶媒和圏の組成を推定した。それらのまとめた
，
ものが図 2に示してある。この結果は f軌道元素の場合と異なりメタノルの方がより選択的に溶
媒和していることを示している。言い換えると、このことは Fe3+のd軌道電子が水より大きいド
ナー数を持つメタノルと配位結合的相互作用をしているためであると考えられる。
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3A02
テクネチウムとチオ尿素誘導体との反応
(原研・静岡大理) 0橋本和幸、大森
議
【はじめに】
過テクネチウム酸イオン ( Tc
O
.一 ) とチオ尿素 (tu
) の反応により生成するテクネチウ
ム (
I
I
I
) ーチオ尿素錯体 (
[Tc(tu)s]3 + ) は、テクネチウム (I
I
I) 錯体の出発物質として
I
I
I
) ーチオ尿素誘導
用いられている。演者らは先に、溶媒抽出法によってテクネチウム (
体錯体とピリミジン誘導体との反応について調べ、チオ尿素誘導体の置換基の違いにより
反応速度が大きく異なることを明らかにした。今回は、テクネチウム(皿〉ーチオ尿素誘
導体錯体の錯形成反応を可視スベクトル変化を追跡することにより、速度論的に解析し、
その反応機構および反応速度に対するチオ尿素誘導体の置換基の効果について検討する。
【実験】
99TcO.-は Amersham製のものをそのまま用いた。所定濃度のチオ尿素誘導体 ( チオ尿素，
N メチルチオ尿素 [
M
e
t
u
]， N，N・ージメチルチオ尿素 [Me-tu-Me]， N，N
'ージエチルチオ尿素
[Et-tu-Et]およびテトラメチルチオ尿素 [MeztuMe2])の 1M 塩酸溶液に 99TcO.-溶液を加
え、赤樫色に変化する溶液の紫外可視スベクトルを測定し (Beckman DU-7500) 、その時
5Cに保った。反応溶液中のテクネ
間変化を追跡した。反応容器(=測定用石英セル)は 2
0
0
'
チウムの濃度は液体シンチレーション計数器で放射能を測定して求めた ( 1 .6--2.1x1
mol/l) 。
【結果および考察】
.
15
T
c
O
よ十 0.25M t
u
図 1こ
，0.25M チオ尿素を用い
た場合のスベクトル変化を示す。
認められる。
1つは反応初期に
みられる 400nm付近に幅広いピ
UUEロ心﹂cmD4
図から少なくとも 2つの反応が
ークを持つ化学種の生成反応
(No.l
， 2
) 、もう 1つが反応後
期における 429nmと 488nmにピー
クを持つ [
T
c(
t
u
)6]3+の生成反
W
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l
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n
g
t
hIn
m
応で、 3
35nm，400nmおよび 570nm
付近に等吸収点が認められる。
まずは等吸収点を持つ反応後期
F
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g
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([Tc]o=2.02x1
0
' M) bythereactionwith
について解析を行った。等吸収
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.25M) i
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， 2
-3.5， 3
5
.5，
には 2成分系であると仮定し、
4-7.5， 5-9.5， 6
11
.5， 7
-13.5， 8-15.5，
さらにチオ尿素の濃度がテクネ
9-17.5， 10-19.5， 1
1
21
.5
， 1
2-23.5
650
nJU
ー
ワ
チウムの濃度に比べて大過剰であることから擬一次反応としての解析を試みた。擬一次反
応が成り立っていれば、次式で表される関係が成り立つはずである。
l
n {(A=-A t，)/(A∞
A.)} =kOb.(t-t ，
)
(
1
)
A=， A t，および Atはそれぞれ反応終了時，反応時間 t，および反応時間 tにお
ける 4
29nmまたは 488nmの吸光度である。 t，は吸収スペクトルがほぼ 429nmおよび 4
8
8n
mに
ここで、
ピークを持つようになった時の反応時間である(等吸収点を持つようになってからしばら
く後 ) 。図 2，こチオ尿素の濃度を変化させた場合 (O.05~O.5M) の 488nm で、の ln {(A∞
-At，)/(A=一 At
)
} と (t- t， ) の関係を示す。いずれの場合にも直線関係が得られ、
(1) 式が成立していることが認められた。図 2 の直線の傾きから求めた見かけの反応速
度定数 k 0 b 5 の値とチオ尿素濃度の関係を図 3 に示す。
k 0 b sの値はチオ尿素濃度の二次に
比例することが認められた。さらに、種々のチオ尿素誘導体を用いた場合について検討し、
反応機構について考察する。
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テクネチウムニトリドコアをもっ E
DTA錯体等の
合成とキャラクタリゼーション
(東北大理)
0高山努 .A
.Mutali
b・可児祐子
関根勉・吉原賢二
[はじめに】
T
c三 N コアは T=O コアと比較して，加水分解に対して安定であるだけでなく，置換反応におい
てもその安定性が確かめられている。このことは水溶液中における配位子置換反応において有利な
6 回)においては T
cV三 N の s
-ジケトン錯体の合成等に
条件である。昨年の放射化学討論会(第 3
cV
I=N コアをもっコンプレキサンとの錯体合成をめざした。
ついて発表したが，今回は T
出発物
a
[
T
c
N
C
I
4
] を用い， E
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A
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ca
c
i
d
) との配位子交換反応によ
質として N
c
N
E
D
T
A錯体を合成した。得られた錯体のキャラクタリゼーションを， I
Rスペクトル，
り，新たに T
W スベクトル，電気泳動，元素分析等により行った。
【実験]
出発物質となる N
a
[
T
c
N
C
I
4
]は B
a
l
d
a
s ら1
)の方法により，濃塩酸中， T
c
0
4
(アンモニウム溶液
4
脚 0
2
.O
m
l
:1
.3x1
O
m
o
l:
4
.8
M
B
q
) と Na
N
3(
7
0
m
g
:1
.1x1
0
-3
1
) を還流させることで合成した。溶媒を
a
2
e
d
t
a
.
2
H
2
0 を含む水溶液(lm
l
)を滴下す
留去後，残誼に少量の蒸留水を加え，その溶液に当量の N
慮、過後，蒸留水とエタノールで洗浄した(収率 8
0
%T
c基
ると直ちに赤紫色の沈殿を生じた。沈殿を i
レの測定を行った。さらに p
H7，0
.
0
5Mのリン酸緩衝溶
準)。結品の水溶液について W スベクト J
Rスペクトルの測定を
液中で鴻紙電気泳動を行った。また，結晶については阻r ペレットによる I
行うとともに，元素分析および比放射能の測定より，
C
，H
，N
，T
cの各元素の組成を調べた。
[結果と考察】
得られた結品は，有機溶媒および酸には溶解しなかった。一方，蒸留水にはやや溶け，赤紫色の
溶液を与える。その
u
vスベクトルは λmax=505nm，
E
=
1
0
6
0M
1・c
m
-1の吸収ピークを示した。電
気泳動の結果，溶液中に含まれる化学種は負イオンとして存在していることがわかり，またその電
c
0
4ーの泳動距離との比較により，低電荷であると考えられる (
F
i
g
.
1
)。結晶の水溶液は低 p
H
荷は T
にすると再び赤紫色の同じ沈殿を生じた (
p
H<4
)。またアルカリ性 (
p
H> 1
1
)にすると溶液は黄色に
変化し，
u
vでの
5
0
5
n
mの吸収ピークは消えるが，溶液を再び、酸性にしても吸収は回復しなかった。
Rスペクトル (
K
B
r
これより，この錯体がアルカリ性において不安定であることがわかった。 I
p
e
l
l
e
t
)の特徴的な吸収は， 3
0
0
0，1
6
5
0
(
C
=
0
)，1
3
8
5，1
3
6
1，1
2
9
5，1
0
9
1，1
0
5
0
(
T
c
=
N
)，9
3
0，9
0
6，7
1
3，6
2
5，
であった。これより，この化合物が T
6
0
0，
4
9
5c
m
-1
c三 N と E
D
T
Aからなるものであることが示され
a
b
l
e1のようになった。その結果， T
c原子 l個に対する， C，
H，
Nの各原
た。元素分析の結果は T
0
.
0
2，1
8
.
9
4，3
.
0
9個となった。このことから、 T
c三 N コアと E
D
T
A分子が 1
:
1の
子数はそれぞれ 1
c
N
(
H
e
d
t
a
)・3
H
2
0の組成と一
比で結合していることが示唆される。単核錯体であると仮定すると T
致する。錯体形成に関与していないカルボキシル基の酸解離が，沈殿の溶解および再沈殿に影響し
ていると考えられる。
t
ヴ
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品
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n
)
32+ による過テクネチウム酸イオンの分光光度定量
(静岡大理) 0大森説，渡遁絵美子，菅沼英夫
【緒言】
4テクネチウムの分光光度法による定量法に関しては，チオシアン酸塩 1，トルエンー 3，
ジチオール2などを用いる方法が報告されているが，テクネチウムの化学的性質がよく分からなかっ
た時期における研究である。これらの方法はいずれもテクネチウム(V11)の還元過程を含んでおり，
操作の簡便さおよび再現性などに問題があり，またこれらの錯体を合成，単離同定した結果とは異
なっている。したがって定量法として採用されることは現在ではほとんど、ないといってよい。しかし
99 を用いてマクロ量のテクネチウムが取り扱われる現在，分光光度法による簡便なテクネチウム
Tc
の定量法の開発が望まれている。
これまでトリス (
1，
10-フェナントロリン)鉄(
1
1)イオンと陰イオンとのイオン対形成反応を利用
して，これをニトロベンゼン相に抽出することによって，陰イオンを定量することが試みられてい
る3。この反応を利用すれば，テクネチウムのなかで最も安定な過テクネチウム酸イオンのままで定
量できる可能性がある。本研究ではテクネチウム(V
1
1)の還元過程を含まない新しい分光光度法につ
いて検討した。
【実験】
過テクネチウム酸アンモニウムは RadiochemicalC
e
n
t
r
e(Am
e
r
s
h
a
m
)より入手した。試薬はす
べて特級品をそのまま使用した。
5
4
5 M) を含む 5 x 1
0
M F
e
(
I
I
) および 2 X 1
0
M 1
，
1
0
過テクネチウム酸(
<
8x
1
0
-
5Cで 2
1
0分振り
フェナントロリン (phen)水溶液 5cm3にニトロベンゼン 5cm3を加えて，2
.
0
0
1M 酢酸塩を用いて 4.4に調整し，またイオン強度は塩化ナトリウ
混ぜた。水相の pHは 0
ムを用いて 0
.5に調整した。両相が平衡に達した後，有機相の 5
1
6nmにおける吸光度を分光光
度計で測定して，有機相に抽出されたテクネチウムの濃度を求めた。また水相から一定量とり， 99Tc
の放射能を液体シンチレーションカウンタで測定し，標準溶液の放射能と比較して過テクネチウム
酸イオンの分配比を求めた。
0
【結果および考察】
2
トリス (
1，
10-フェナントロリン)鉄(
I
I
)イオン (
F
e
(
p
h
e
n
)
3
+
)は非常に安定であり， pH3以上
4
では定量的に錯イオンが生成するが，本実験では過剰の1
，
1
0
ーフェナントロリンが存在し， pH4.
という条件で， Fe(phen)l+を生成させた。また pH調整に用いた酢酸塩濃度は， Fe(phenh2
+と
酢酸塩とのイオン対のニトロベンゼン相への抽出が無視できるように， O.OOlMに抑えた。
Fe
(
p
h2+と過テクネチウム酸イオンとのイオン対が分配平衡に達する時間は 10分以内と報
hen
n
c
u
b
a
t
o
r中で振り混ぜたためである。
告されている 3が，本実験では 3時間以上要した。これは i
図 1に示されているように，ニトロベンゼン相に抽出された錯イオン対の吸光度と水相に最初に
加えた過テクネチウム酸イオン濃度との聞には直線関係があることが認められた。なお過テクネチ
ウム酸イオンが存在しなくても，塩化物イオンとのイオン対が抽出される分の補正をしている。こ
-76
の結果は，過テクネチウム酸イオン濃度が F
e
(
p
h
e
n
)
32+濃度の 2倍量を超えないかぎり，容易に
過テクネチウム酸イオン濃度を分光光度法によって定量で‘きることを示している。
イオン対抽出機構を検討するために過テクネチウム酸イオンの分配比 D を放射化学的に求めた。
ここで分配比は，有機相の単位体積中のテクネチウムの放射能の水相中のそれとの比として求めた。
過テクネチウム酸イオンの分配比と最初に加えた過テクネチウム酸イオン濃度との関係は，図 2に
示されている。過テクネチウム酸イオン濃度の増加と共に分配比が減少する傾向が見られる。
F
e
(
p
h
e
n
)
3
]
X
X:1価の陰イオン)のように考えられていた3
0
これまでイオン対抽出種は， [
2(
しかし本研究のように多量の塩化物イオンが存在するような条件下で過テクネチウム酸イオンの分
F
e
(
p
h
e
n
)
3
]
T
c
0
l のようなイオン対も抽出されている可能性が示唆され
配挙動を解析すると， [
4C
た。この点に関してはさらに検討中である。
8
0
0.
4
@QC62﹂OωO
︿
。
。
ロ
0
.
2
。
40
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[
T
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，33，404(
1
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.
3
. 山本，分析化学， 2
1，418(
1
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)
.
町 ATION OF
A NEW METHOD FOR THE SPECTROPHOTOMETRIC DETERM
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.
-77-
3A05
TPACによる過テクネチウム酸イオンの溶媒抽出機構
(静岡大理)0大森規・村岡薫子・菅沼英夫
【緒言】
テトラフェニルアル、ノニウム塩化物 (TPAC)は，沈殿剤および溶媒抽出試薬として広く用いら
れている。実際過テクネチウム酸イオンの溶媒抽出分離にも用いられ，水素イオン濃度の低い溶液
町 03 の順序になってい
からクロロホルム相への抽出のされやすさは H2S04>HCl>HBr>1
1
る。また抽出定数 K は
，
K = {[RTc04]o[Cl-]a}/{[Tc04-]a[RCl]o}
(
1
)
のように表される。ここで RClは TPACを，添字。および aは有機相および水相を意味して
いる。しかし胃'ACの分配が複雑なこともあって，過テクネチウム酸イオンの TPACによる抽
出機構を記述するパラメータは必ずしも求められていない。本研究では，先ずτ
'
P
ACの分配機構
を再検討し，これを基にして過テクネチウム酸イオンの胃'ACによる抽出機構を検討した。
【実験】
過テクネチウム酸アンモニウムは RadiochemicalC
e
n
t
r
e (Am
e
r
s
h
a
m
) より入手した。テ卜ラ
D
o
t
i
t
eTPA
C)および他の試薬は特級品をそのまま使用した。 TPAC
フェニルアルソニウム塩化物(
0
の分配比は，所定濃度の τ
'
P
ACを含むクロロホルム溶液と水相とを 2時間 2SCで振り混ぜて求
めた。水相のイオン強度は，塩酸および塩化ナトリウムで1.0に調整した。平衡に達した後，両相
から一定量とり，分光光度法によって TPACの濃度を求めた。過テクネチウム酸イオンの分配比
も同様の操作によって求めた。すなわち胃'AC-クロロホルム溶液と 2.2x10-5M 以下の過テクネ
チウム酸イオンを含む水溶液とを 2S0Cで 2時間振り混ぜた。両相の 99Tcの放射能を液体シンチ
レーションカウンタで測定して分配比を求めた。用いたテクネチウムの化学形は予めペーパークロ
マトグラフィーによって確認した。
3
0
【結果および考察】
分光光度法によって求められた百AC の分
配比 DRの水素イオン濃度依存性が図 lに示さ
20
'
P
ACがクロロホルム相においては
れてし喝。 τ
江
口
単量体としてのみ存在すると仮定し，次式で表
される平衡定数
10
。
。
K1 = [R+]a[Cnj[RCl]a
K2 = [RCl
H
+
]
j
{
[
R
C
l
l
a
[
H
+
]
a
}
(
2
)
(
3
)
。
を考慮に入れて TPAC の分配曲線を解析し，
TPAC の分配定数 D，
RO (
= [
R
C
l
]
J
[
R
C
l
]
a
)
および K2を決定した。なお K1としては文献
値2 0
.
0
7
9を用いた。
0
.
5
[
H
+
]
/
M
o
F
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g
.1
.A p
l
o
to
fDRa
g
a
i
n
s
t[
H
+
]a
t2SC
1= 1
.0(HCl+NaCl)
[TPA
C
]i= 1
.00x10-5 M
o
DR
，
o=295 および K2 = 1
.36(
2
SC
)
過テクネチウム酸イオンの分配比の水素イオ
7
8
ン濃度依存性について求めた結果が図 2に示されている。また水素イオン濃度が一定の条件では，
'
P
ACの濃度に比例して増加することが認められた。過テク
過テクネチウム酸イオンの分配比は τ
ネチウム酸の水相での解離定数 Ka
Ka=[H+]a[TcO4
-]af[HTcO
4
]
a
(
4
)
を考慮すると，過テクネチウム酸イオンの分配比 DT
は次式のように導かれる。
c
DT
H
+
]
a
)
}
(
5
)
c=K{[RCI]J[Cna}{Kaf(Ka + [
ここで [RCI]。は TPACの分配平衡より求められるから， (
5
)
式を変形して D'=DTc[CI一]
a
/
[
R
C
I
]。
/
D
'を[
H
+
]に対してプロッ卜すれば，Kおよび Kaを求めることができる。図 3に示さ
とおいて，1
れている 1
ρ『
と [H+] との関係から
4および Ka= 1
K =(
2
.
9
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.
1
9
) X 10
0
.
5:
t4.2(25C)
と求められた。
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[
H
+
]
/
M
1=1
.0 (HCI+NaCI); [TPAC
]j =5.00x
4
:[TPAC
]j = 1
.
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AC.
-79-
3A06
尿におけるテクネチウムの溶媒抽 I
H
(原研 ) 0
渡辺智・橋本和幸・:
r
i川勇
【はじめに】
9
m
T
c
の使用量は、放射性医薬品全体の中で最も多く、また年々増加
医療診断による 9
汁c
9
m
T
c
は、半減期6hで核異性体転移により 9
1
傾向にある。 9
は、半減期が2.
T
cになる。 9
X lO~ Yと比較的長いととから環境への放 1
1
1は無視できない。本研究では、医療診断に用
いたテクネチウムを尿から回収する効率のよい簡便な方法を開発することを考え、その
基礎的実験を行った。放射性医薬品としてテクネチウムの化学形はさまざまなものがあ
T
B
P
、水酸化ナトリウムーメチル
るが、先ず過テクネチウム酸イオンに着円した。塩酸エチルケトン、水酸化ナトリウム.ピリジンの 3
種の抽出系において、尿に過テクネチウ
H挙動を調べた。
ム酸イオンを加えたときのテクネチウムの溶媒抽 I
【実験】
"
m
T
cトレーサー三酸化モリブデンを中性子照射し、 5M水酸化ナトリウムに溶解し、
9
m
T
cを抽出し、蒸発乾闘の後、純水に溶解して9T
c
ピリジンーベンゼン混合溶媒により 9
J
l
1
トレーサー溶液とした。 γ線スベクトロメトリーによりモリブデンの混入がないことを
確かめ、ペーパークロマトグラフィーによりテクネチウムの化学形を確認して使用した。
、水酸化ナトリウム-メチルエチルケトン、水酸化ナトリウム・ピリ
盗基盤虫塩酸ーTBP
ジンの3種の抽出系において塩酸および水酸化ナトリウム濃度を変化させたときのテク
ネチウムの分配比を調べた。尿 1m
lに所定濃度の塩酸 (
T
B
P
抽出用)または水酸化ナト
リウム(メチルエチルケトンおよびピリジン抽 I
H用) 1ml、9
9
m
T
cトレーサー溶液50μl
を加え 3
0
分間放置後、有機相 (
T
B
P
、メチルエチルケトン、ピリジン:ベンゼン =7:3
混合溶媒) 2
mlを加えておでで抽 1
1
1した。遠心分離の後、水相および有機村 1
を1m
lずつ
9
m
T
cの y線を N
a
I
(
T
I)シンチレーション検出器で測定し、テクネチウムの分配
採取し、 9
f
lのテクネチウム濃度)を求めた。また、比較
比(有機相中のテクネチウム濃度/水相 r
lの代わりに純水 1m
lを加えたものも同時に行った。
対象として尿 1m
【結果と考察】
TBP
、メチルエチルケトン、ピリジン抽 H
I系における塩酸および水酸化ナトリウム濃
度とテクネチウムの分間比との関係を F
i
g
.
lから F
i
g
.
3に示す。いずれの抽 H
I系において
も、実験したすべての濃度にわたってほを加えた場合のほうが尿を加えない場合よりも
I
I
H系においても尿を加えた場合に
分西日比が低くなることがわかった。また、いずれのおI
は放置時間依存性があり、欣置!時間経過に伴いテクネチウムの分舵比は徐々に減少する
ことがわかった。 5MNaOHメチルエチルケトンl
f
l
!
1
I1
系の例を F
i
g
.
4に示した。
これらの現象の原因を解明するため、ペーパークロマトグラフィーによりテクネチウ
ムの化学形を調べ、尿の効果についてさらに検討を加えた。
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JapanAtomicEnergyResearchI
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81-
3A07
放射性ヨウ素の化学的挙動
(1)溶媒抽出
(阪大理 ) 0民谷由紀子・矢野大作・高橋成人・馬場
【はじめに】
宏
0
-5
M以下の領域で
ヨウ素の有機相一水相聞の分配比 Dは、ヨウ素濃度が約 1
化学平衡より計算された値よりもかなり低くなるごとが知られている 1)。このような挙動
は気相一水相聞の分配においても見られ 2)、低濃度ヨウ素の溶液中における溶存状態の特
異性として興味が持たれている。
31
J (半減期約 8 日)をトレーサーとして、ヨウ素について 1
0
-3
Mからキャリア
我々は 1
ーフリーまでの幅広い謹度範囲にわたりその分配挙動を調べた。さらに、有機相に抽出さ
れたヨウ素について、ラジオガスクロマトグラフ装置
(RGC) を用い化学種の分析を行
いその化学形を調べ、抽出挙動に関する知見を得た。
【実験】
3
11は日本アイソトープ協会より購入した N
a1
31
J (キャリアーフリ
(試料) 1
.
2
M NaOH~lmM N
a
2
S
0
3 溶譲に港解、 1
31J-溶液としたものを使用した。また、
ー)を、 O
これとは別にヨウ素キャリアー溶液として種々の謹度に調製した 1
- 溶液を準備した。
1
3
11
-溶液の濃度は一定量を
Ag 箔上に滴下し乾燥させた後、 Ge半導体検出器による γ 線
スペクトロメトリーにより決定した。
3
11
-溶液 + ヨウ素キャリアー溶液の各試
(1) 1
31J-溶液のみ
(2) 1
料に 1
.
4
M HN03~0.lM H
2
0
2溶液を加え酸化した後，二硫化炭素への抽出を行った。遺心分
離後、各相を 1
c
m3
ずつピペットで取り出し、それぞれの放射能強度を N
a
1
(T1)シンチレー
(溶媒抽出)
ションカウンターで測定しその強度比より分配比 D を算出した。さらに抽出後の有機相に
ついてはアルカリ溶液への逆抽出実験及び R G C法による化学種の分析を行った。
【結果と考察】
酸化時間と分配比 Dの関係について実験を行ったところ図 1のような結
果を得た。これより 2時間以上の酸化で十分平衡に達することが分かる。以下に述べる実
験結果は十分平衡に達した時のデータである。まず，ヨウ素の硝酸溶液一二硫化炭素聞の
分配比 D及びアルカリ溶液への逆抽出時の分配比 Dbackと初期ヨウ素陰イオン濃度(酸化
前のヨウ素陰イオン謹度 ) の関係について得られた実験結果を図 2に示す。分配比 Dは初
0
-5M付近を境に大きく変化するごとが分かる。ごの
期ヨウ素護度に強く依存しており， 1
ような挙動は先にも触れた通り，ヨウ素の既知の化学平衡からは説明できない。また逆抽
出時の分配比 Dbackは分配比 D とは全く逆の相関関係を示すことが分かった。
ヨウ素謹度の異なる 2点
，
(a)キャリアーフリー及び
3
11
(b) 1
-溶液+ヨウ素キャ
IJinit=4XI0- M) の各サンプルについて溶接抽出後，その有機相の一部を
リアー溶液 ([
3
採取し R G C分析したとごろ図 3のようなクロマトグラムが得られた。試料 (a) 及び試
料 (b) のピーク位置は明らかに違い、濃度の異なるこの 2点においてヨウ素は互いに異
なった化学形で有機相に抽出されていることが分かる。試料 (b )で抽出されるヨウ素の
化学形が I z であることは吸収スペクトルを得ることによって確認した。一方，試料 (a)
では、諮液中に不純物として存在する有機物 R との反応生成物 1
R として抽出されている
いるのではないかと思われる。
82-
1
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Vム一山
Tηi 主
一
and c10sed circ1es stand for the
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ratios of iodine with t
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Fig.1 Variation of the distribution
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0
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results at 4x1
Fig.2 Variation o
f the distribution
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e
. respective1y.
ratios of iodine as a function o
f
the tota1 concentration o
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i
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C10sed and open circ1es stand f
o
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田!←
xperiments. respective1y.
巴
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ガ OJq
(
a
)[
n凶 l=carrierfree
Fig.3 Radiochromatograms obtained
]i
n
i
l=
(
b
)n-
for (
a
) carrier-free iodine and
4x1O-3M
。
(
b
) iodine (
[
I-]inlt=4X10-3M
)
.
1
0
0
0
2
0
0
0
3
0
0
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4
0
0
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【参考文献】
1
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.
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.
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.A
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.7
9
.1
0
4
0(
1
9
5
7
)
.
2
) Lieser. K
.H
.
. et a
1
.
: Radiochim. Acta 担. 1
9
3(
1
9
8
9
)
.
CHEMICAL BEHAVIOR OF RADIOIODINE (
1
)
A
N
O
. Naruto TAKAHASHI. Hiroshi B
A
B
A
. Facu1ty o
fS
c
i
e
n
c
e
.
Yuki主oTAMIYA. Daisaku Y
Osaka University
Solvent extraction behavior o
f iodine bet胃 een carbon disu1fide and nitric
s studied as a function o
f the initia1 concentration o
f i
o
d
i
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.
acid 胃a
Tracer techniques and radio gas chromatographic methods were u
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e
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. A drastic
change i
n the distribution ratio was found around a
t1
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-5M and this c
h
a
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田
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o the exist巴nce o
f t胃 odifferent chemica1 forms a
t 10胃
and high concentrations of i
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e
.
η3
06
3A08
放射性ヨウ素の化学的挙動
(2) 溶存状態
(阪大理 ) 0矢野大作・民谷由紀子・高橋成人・馬場
宏
前講演で述べたように，ヨウ素の有機相一水相聞の分配比 D は抽出系に含まれるヨウ素
護度に強く依存するが，これは低濃度領域においてヨウ素がヨウ素分子 12 以外の化学種
を生成するためであることが指摘された。とのような挙動は以下に示すような，
トレーサ
ーとして使用した放射性ヨウ素ドが，キャリアーとして加えたヨウ素の漕度によって異
なる反応を経るためであると考えられる。
【反応 I】低温度領域において放射性ヨウ素ドは，主として溶液中に含まれる不純物
R と反応する。
← +R土ιrR
I
z'
，
、
'
'
A
(
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[
I
*R
]
一一一=
kt
[
I
勺
d
t
反応生成物 I市はヨウ素の同位体交換をほとんど起こさないことが分かつており，反応は
右方向へのみの不可逆反応である。 R の漉度は放射性ヨウ素濃度に比べ十分大きいものと
し k1 に含めている。キャリアーフリー状態にある Iトイオンの酸化時間と分配比 Dの関
係については図 1のような結果が得られており，これに式 (1)をフィッティングさせる
ととで k1=
1
.5
xl0-3
【反応 E 】
S-1
という値を得るととができる。
過剰のヨウ素キャリアーが存在する場合，放射性ヨウ素ドはヨウ素分子
1
2 との同位体交換反応が主たる反応となる。
r-+h 土~
r
I
+
I
-
d
[
r]
I
一一 =k2[
r]
[
I2]
d
t
2)
(
一般に【反応 I】と【反応 E】の両過程の共存下での Iトイオン漉度の変化量は次式で表
される。
d
[
I
←1
1了=ー (
k
t+k2[
I2]
)
[
I
←]
(3)
放射性ヨウ素の溝度はキャリアーとして加えたヨウ素濃度に比べ非常に小さいため，ヨウ
素分子 12 の漉度はほとんど変化しないとみなせる。従って，
並
並 _n
(4)
d
t
とおく乙とができ，これにより式 (1)~(3) を解くことができる。分配比 D は有機相
・水相両相の放射能強度比，
D
l
1
*
1
]
0+[
1
*
問
。
一
-[
1
*
1
]問+[
I
*
R
l
a
q+[
1
*1
と観糊される。添字の
0，aq
(
5)
はそれぞれ有機相，水相を表す。 12 及び 1
R の分配係数を
用い，式 (1)~(3) の解を式(
5)に代入すると，
84-
D= 1
(
[
12]，
t
i
m
e
)
(6)
となり，分配比 Dは溶液中のヨウ素分子 12 の漉度と酸化時間の関数として表わされるこ
とになる。
k2
1S-l，放射性ヨウ素の初期温度を lO-14Mとし，式 (6)より分配比 D
の値を 3XI03 M
の計算値を求めたところ図 2のようになり，ヨウ素の分配比 Dの変化をうまく説明できる
ことが分かった。
1
01
1
03
[1Ji
n
U=c
a
r
r
i
e
rf
r
e
e
1.-・~・-e-一一
口
1
02
1
00
ぷ
f 一」寸__j
4
6
l
i
m
e/h
'•
J
〆/咽
1
001
Fig.l Variation of the distribution
ratios of radioiodine with t
i
m
e
.
The experi皿ental points are fitted
胃i
thE
q
.(
1
) (
s
o
l
i
dl
i
n
e
)
.
10- 11一一__j:-I~-:-::':::寺山，"'~川~~_uu止~"ιtu止ム山
c
..
f•. 10-1
1
0
'
1
0
>
，
1
0
-1
[1-JinυM
Fig.2 Variation of the distribution
I
*
R
ratios o
f iodine as a function o
f
t
h
e total concentration of i
o
d
i
n
e
i
nt
h
e solutions. Solid line
1
*
represents the results calculated
from E
q
.(
6
).
1
*1
Fig.3 The reaction scheme
o
f radioiodine.
CHEMICAL BEHAV10R OF RAD1010D1NE (
2
)
Daisaku Y
A
N
O
. Yukiko T
A
M
I
Y
A
. Naruto TAKAHASH1. Hiroshi B
A
B
A
. Faculty o
fS
c
i
e
n
c
e
.
Osaka University
e
n carbon disulfide and nitric a
c
i
d
Solvent extraction behavior of iodine bet曹 e
a
s a function o
f the initial concentration o
f iodine w
a
s studied.
Adrastic change i
n the distribution ratio 胃a
scaused b
y the competition
reaction o
f radioiodine which reacts with some chemicals to produce the u
n
k
n
o曹n
chemical speicies 1
R and iodine 田olecule 1
2・
z
u
n
o

言書 j寅 発表 - Japan Society of Nuclear and Radiochemical Sciences

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