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環境における人工放射能の研究 2007
ISSN 1348-9739 Artificial Radionuclides in the Environment 2007 環境における人工放射能の研究 2007 6 2 Radioactivity deposition (mBq/m ) 10 Tsukuba 5 Koenji, Tokyo 10 Chernobyl Accident 4 10 3 10 2 10 1 10 Nuclear tests by former USSR, USA, etc. 137 Cs Nuclear tests by China 90 Sr 0 10 1955 1960 1965 1970 1975 1980 1985 1990 1995 2000 2005 2010 Year Geochemical Research Department, Meteorological Research Institute, JAPAN December 2007 気象研究所 地球化学研究部 DUMMY 「環境における人工放射能の研究 2007」について 気象研究所地球化学研究部では、1954 年以来、50 年以上に亘り、大気・海洋を主な 分野として環境放射能の研究を実施して参りました。その研究成果を、関係省庁の担 当者の方々及び大学や試験研究機関の研究者の方々に広く知って頂くために、本論文 集を発刊しています。本論文集では、最近の論文（主に英語論文）をテーマ毎に分類 して、簡単な日本語の解説を加えて、一冊にまとめています。 過去 50 年間に実施されてきた研究成果を、全体として理解していただくために、過 去から現在までの成果をテーマ毎に記述しました。なお、本年は降下物の核種分析を 開始して 50 年の節目に当るため、過去 50 年以上にわたる環境放射能研究の歴史の中 で重要な論文を再録しました。なお、放射能調査研究費による実際の課題名は巻末に 一覧表で示しました。 本論文集が環境放射能研究や環境放射能影響評価の基礎資料として、皆様に活用し ていただければ幸いです。 最後に、本研究を推進するに当り、御協力頂いた多くの気象官署の職員の皆様及び 気象研究所の職員の皆様に深く感謝致します。 なお、この研究は文部科学省放射能調査研究費で実施しています。 平成 19 年 12 月 気象研究所地球化学研究部長 廣瀬勝己 DUMMY 序 気象研究所地球化学研究部では、1954 年以来、環境放射能の観測・測定法の開発、放射能 汚染の実態の把握、大気や海洋における物質輸送解明のトレーサーとしての利用を目的として 環境放射能の研究を実施してきた。1957 年以降、原子力及び放射能に関する行政は旧科学技 術庁（現在は文部科学省）が所管することとなり、各省庁がそれぞれの所掌で実施してきた環 境放射能調査研究関連業務は放射能調査研究費によって統一的に実施することとなった。気象 研究所地球化学研究部では、環境中の人工放射性核種の分布とその挙動を 50 年以上にわたっ て観測・研究してきた。このような長期にわたる観測・研究の結果、環境放射能について世界 的に他に類を見ない貴重な時系列データを内外に提供すると共に、様々な気象学・海洋学的発 見をもたらしてきている。この間の研究成果は 200 編以上の論文として内外の雑誌で公表され ている。 1954 年 3 月 1 日に米国によりビキニ環礁で行われた水爆実験により、危険水域外で操業し ていた第五福竜丸乗組員が放射性物質を含む降灰（いわゆる死の灰）による被曝を受けた事件 を契機にして、日本における環境放射能研究が本格的に始まった。当時の地球化学研究室は環 境の放射能を分析・研究できる日本で有数の研究室であり、三宅泰雄の指導のもと、海洋及び 大気中の放射能汚染の調査・研究に精力的に取り組んだ。その結果、当時予想されていなかっ た海洋の放射能汚染、さらに大気を経由して日本への影響など放射能汚染の拡大の実態を明ら かにすることができた。1958 年から、放射能調査研究費による特定研究課題の一つである「放 射化学分析（落下塵・降水・海水中の放射性物質の研究）」を開始し、札幌、仙台、東京、大 阪、福岡の五つの管区気象台、秋田、稚内、釧路、石垣島の４地方気象台、輪島、米子の 2 測 候所の全国 11 気象官署及び観測船で採取した大気及び海水中の人工放射性核種（90Sr, 137Cs, 3H 及びプルトニウム）の分析を実施してきた。 大気中の人工放射性核種の降下量は 1961 年から 1962 年に行われた大規模大気圏核実験の翌 年の 1963 年に最大値を観測した。その後、 「部分的核実験禁止条約」の締結により米ソの大気 圏核実験が中止された結果、降下量はおよそ１年の半減滞留時間で減少した。この放射性核種 の降下量の時間変化は成層圏に打ち上げられた物質の成層圏での滞留時間を反映している。そ の後、中国及びフランスにより大気圏核実験は続けられ、人工放射性核種の降下量は増減を繰 り返した。1980 年、最後の中国大気圏核実験の後、放射性フォールアウトは成層圏の滞留時 間で減少し、1985 年には 1957 年の観測開始以降最も低いレベルになった。しかし、1986 年、 旧ソ連のチェルノブイリ原子力発電所事故により、大気中の人工放射性核種濃度（特に揮発性 の高い 131I, 137Cs, 134Cs など）は日本でも 1963 年に近いレベルに達するほど著しく増加した。 大部分の放射性核種は対流圏の滞留時間（25 日）で減少したが一部 137Cs は成層圏にも輸送さ れていることが分かった。1988 年以降は低いレベルで推移しているが、明瞭な減少の傾向は 見られない。この原因は一度地上に降下した放射性核種の再浮遊に由来すると考えている。さ らに、再浮遊がどこで起るかについて研究を進め、有力な候補として東アジア大陸で発生する 黄砂の可能性が高いことを明らかにした。黄砂の発生は大陸域の環境変化と関連しており、降 下物中の人工放射性核種は大陸域の環境変化の指標となりうることが分かってきた。 大気フォールアウトの研究と共に、海洋における放射性核種の挙動の調査研究も実施してい る。気象研究所では日本周辺海域ばかりでなく、太平洋の広域に亘って海水試料の採取を実施 し、放射能汚染の実態を明らかにした。1960 年代後半から 1970 年代の調査で、海洋表面水中 の放射能が北半球中緯度に高い緯度分布をしていることを明らかにし、フォールアウトの緯度 分布を反映していることが分かった。最近では、海洋表面水中の放射性核種は海洋の物質循環 に支配されていることが分かってきた。さらに、海水中の人工放射性核種の分析法の高度化を 実現し少試料量で分析可能にした。その結果、海洋の 137Cs 濃度の精密鉛直断面を描くことが でき、核実験由来の 137Cs の主な部分は北太平洋の亜熱帯中層に存在していることを明らかに した。ファールアウトによる人工放射性核種の海洋への主な降下以来 40 年以上経過し、その 広がりは北太平洋から、インド洋など他の海盆に及んでいる。これに関連して 2003−4 年に実 施された BEAGLE2003 の航海で採取された海水について人工放射性核種の分析を行った結果、 その広がりについて知見が得られつつある。1993 年旧ソ連/ロシアによる放射性廃棄物の日本 海等への海洋投棄の実態が明らかにされ、それに伴う日本海の放射能調査の実施に参加した。 放射能廃棄物による影響は検出されなかったが、調査の結果を踏まえ、日本海における固有水 の生成過程及び生成場所（ウラジオストック沖）についての知見を得ることができた。 1990 年以降の環境放射能汚染として、1997 年の動力炉核燃料開発事業団「アスファルト固 化処理施設」の火災爆発事故や 1999 年の JCO ウラン燃料工場の臨界事故がある。いずれも環 境中に放出された放射能汚染は極めて低いレベルで環境への影響は殆どなかったものの、環境 の放射能汚染は過去の問題ではない。従って、今後とも、環境放射能調査・研究は重要である と考えられる。 2006 年より、気象研究所では放射能調査研究費による特定研究課題として「放射性降下物 の長期変動と再浮遊に関する研究」及び「海洋環境における放射性核種の長期挙動に関する研 究」の 2 課題で環境放射能研究に取り組んでいる。また、大気中の 85Kr の測定装置開発研究 については 2005 年で成功裏に終了した。現在、この技術に基づき、日本の大気中の 85Kr 濃度 の監視については、 （財）日本分析センターが実施している。 2007 年 12 月 気象研究所 地球化学研究部 Contents 1. Radioactive fallout in Japan since 1957……………………………………….. 1 2. Radioactive gases observed at Tsukuba, Japan.....……………………………... 13 3. Artificial radionuclides in the world ocean.....………………………………… 15 4. Plutonium in fallout and seawater..…………………………………………….. 67 5. 50 years of artificial radionuclides in the environment.………………………... 73 Publication list 1954-2007…………………………………………………………. 157 Publication list (in Japanese) 1954-2007…………………………………………... 169 History of the studies at Meteorological Res. Inst. ……………………………….. 173 Publications appeared in “Artificial radionuclides in the Environment 2005”.......... 175 Publications appeared in “Artificial radionuclides in the Environment 2003”........... 177 Publications appeared in “Artificial radionuclides in the Environment 1954-2001”. 178 Publications appeared in “Artificial radionuclides in the Environment 1954-1999”. 180 目次 1. 人工放射性降下物（死の灰のゆくえ）……………………………………...... 1 2. 茨城県つくば市における大気中の放射性希ガスの観測.….….................. 13 3. 海水中の人工放射能 – 世界の海洋について.………………...................... 15 4. 大気降下物及び海水中のプルトニウム…………………………….............. 67 5. 環境における人工放射能 50 年：90Sr、137Cs 及びプルトニウム降下物 73 論文リスト（英文誌）1954-2007..…………………………………………………. 157 論文リスト（和文誌）1954-2007..…………………………………………………. 169 1954-2007………………………………….. …………………. 173 環境における人工放射能の研究 2005 に掲載した論文のリスト………........... 175 環境における人工放射能の研究 2003 に掲載した論文のリスト………........... 177 環境における人工放射能の研究 1954-2001 に掲載した論文のリスト……….. 178 環境における人工放射能の研究 1954-1999 に掲載した論文のリスト……….. 180 表：研究の歴史 １．人工放射性降下物（死の灰のゆくえ） 気象研究所では、大気圏での人工放射性核種の濃度変動の実態とその変動要因を明らかにす べく、1954 年 4 月に放射性降下物（いわゆるフォールアウト）の全βの観測を開始した。核 種分析は 1957 年に始まり、以降現在に至るまで 50 年間途切れることなく継続されている。特 に気象研究所での観測値は、現在でも検出限界以下とすることなく必ず数値化されている。こ の時系列データは、ハワイマウナロアにおける二酸化炭素の時系列データ同様、地球環境に人 工的に汚染物質を付加した場合、汚染物質がどのような環境動態をとるのかを如実に反映して おり、実に 5 桁の降下量の水準変動が記録されている。対象は重要核種である 90Sr、137Cs およ び Pu 同位体である。 人工放射性核種は主として大気圏内核実験により全球に放出されたため、部分核実験停止条 約の発効前に行われた米ソの大規模実験の影響を受けて 1963 年の 6 月に最大の降下量となり （90Sr 約 170Bq/㎡、137Cs 約 550 Bq/㎡）、その後徐々に低下した。しかし、1960 年代中期から 中国核実験による影響で降下量は度々増大し、1980 年を最後に大気圏内核実験が中止された のでようやく低下した。放射能の降下量が再び増大したのは、1986 年 4 月の旧ソ連チェルノ ブイリ原子力発電所の事故による。大気圏内核実験のように成層圏に大量に放射能は輸送され なかったため、この影響は長くは続かず、1990 年代になると、90Sr、137Cs、Pu の降下量は大き く低下し、試料採取に 4m2 の大型水盤を用いている気象研究所以外では検出限界以下となって、 降下量を容易に数値化できなくなった。このため、気象研究所での観測記録は我が国のみなら ず、世界で唯一最長の記録となった。1990 年代での 90Sr、137Cs の月間降下量はともに数∼数 10ｍBq/㎡で推移して、 「放射性降下物」とは呼べない状況に至った。このように、人工放射性 核種の投入は壮大な規模のトレーサー実験に例えることが出来、それは依然として継続されて いると言える。気象研究所では、投入されてからの期間における変化を降下物という形態で眺 め続けてきた。 ところで、チェルノブイリ事故由来の放射性核種の一部（数％）は下部成層圏にも輸送され たが、1994 年以降の年間降下量は成層圏滞留時間から予想される量を大きく上回った。再浮 遊（一旦地表に沈着したものが、表土粒子と共に再び大気中に浮遊する現象）が主たる過程と なったためである。従来、再浮遊は近傍の畑地などからの表土粒子が主体となっていると信じ られてきた。しかしながら、降下物の 137Cs/90Sr 放射能比は、気象研究所近傍で採取した表土 中の同比と一致せず、再浮遊には複数の起源があることがわかった。この起源として、表土粒 子が大規模に輸送される黄砂など、風送塵がある。この仮説提起のころは異論が圧倒的だった が、2000 年代初期に黄砂が激しくなると全国各地で 137Cs が降下物試料に検出され話題となり、 また化学輸送モデルによる研究も進展したため、関連する研究が増えた。長期の時系列データ を用いた研究の重要性・優位性がうかがえる。最近の成果をまとめると以下のようになる。 （1）引き続き、つくばにおいて月間降水・降下塵試料中の 90Sr、137Cs、超ウラン元素等を精 密に定量している。その他全国 11 地点においても、2006 年 3 月まで監視を継続した。2000 年 代初期に黄砂現象に伴うと考えられる春季の 137Cs 降下量のわずかな増加の兆候（健康影響は 無い）を認めたが、それ以外に特段の異常はなかった。これは各地での報告と若干異なる傾向 である。 （２）そこで、全国的な分布と季節変動を眺めたところ、この期間、放射能の降下量は全国的 に春に大きく、90Sr、137Cs 降下量がともに日本海側・北日本で高かった（気象研究所の年間降 下量の数倍が 1 ヶ月で降下した地点もあった） 。さらに、高 137Cs 降下量地点では、137Cs の比 137 90 放射能と Cs/ Sr 放射能比が大きいことがわかった。一方、降下量が低い地点では、逆の傾 向を示した。 （3）降下ダスト量が高い 137Cs/90Sr 比と高い 137Cs 比放射能を持つと云うことは、その発生源 地域が、過去には、より高い降水量(高い降下量)をもち、降水によって 137Cs と 90Sr の間の分 別が続いたが、最近乾燥化しつつある地域から発生したことを示唆する。 （4）日本海側・北日本と、関東、太平洋側・南日本の地点から、黄砂現象の観測日の後方流 跡線解析を行い、空気塊の由来を調べたところ、日本海側・北日本では中国北部・東北部から、 関東、太平洋側・南日本では、中国西部からが主だった。 （5）これらの事実から、従来の黄砂と発生源が異なる「新型黄砂」が、2000 年から 2002 年 の間、北日本・日本海側により大きい降下量をもたらしたが、一方、関東、太平洋側・南日本 では、「従来型黄砂」が降下したため、気象研での観測結果となったと解釈している。 6 2 Radioactivity deposition (mBq/m ) 10 Tsukuba 5 Koenji, Tokyo 10 Chernobyl Accident 4 10 3 10 2 10 1 10 Nuclear tests by former USSR, USA, etc. 137 Cs Nuclear tests by China 90 Sr 0 10 1955 1960 1965 1970 1975 1980 1985 1990 1995 2000 2005 2010 Year 〔掲載論文〕 Aoyama, M., K. Hirose, Y. Igarashi, Re-construction and updating our understanding on the global weapons tests 137Cs fallout, Journal of Environmental Monitoring, 8, 431-438, 2006. 編者注：本論文の Fig.1 は拡大したものをカラー印刷で本書の最後に添付した。また本論文の 付属資料として電子出版された１０度メッシュ降下量の表を１１ページと１２ページを掲載 した。 Supplementary Table 1-1 137Cs decay corrected accumulative deposition in 10 degree by 10 degree as of 1 Jan. 1970 (Bq m-2) Latitude Longitude (degree) (degree) 85N 5E 15E 25E 35E 45E 55E 65E 75E 85E 950 970 960 950 950 990 950 920 910 75N 2420 3650 1340 2180 2140 2090 1960 1850 2040 65N 5010 3540 2470 3700 3790 3240 3150 3240 3700 55N 3860 3880 4070 2770 3890 3790 3520 4070 4440 45N 4130 4620 4160 2780 3150 2960 2500 3050 3890 35N 2390 2290 700 2090 2640 2670 2040 5500 2780 25N 200 190 160 190 120 350 1780 4710 3310 15N 910 690 580 860 490 380 780 1750 1500 5N 1040 940 1130 3860 1760 1480 1410 2060 1220 5S 630 510 450 400 930 1110 1110 1050 900 15S 410 410 390 370 660 770 790 750 660 25S 380 380 400 640 460 460 420 420 410 35S 350 300 410 580 560 530 480 420 380 45S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 55S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 65S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 75S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 85S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. Supplementary Table 1-2 137Cs decay corrected accumulative deposition in 10 degree by 10 degree as of 1 Jan. 1970 (Bq m-2) Latitude Longitude (degree) (degree) 95E 105E 115E 125E 135E 145E 155E 165E 175E 85N 930 920 910 910 910 910 900 900 910 75N 1850 2220 1850 1850 1850 1850 2590 2590 2410 65N 4530 4160 3150 3050 3240 2780 2280 1480 3590 55N 5550 5370 5180 5740 4720 4440 5560 5810 6150 45N 1540 1870 2380 5030 7780 10230 7050 7380 7580 35N 2420 4320 3370 4160 5470 10630 7650 6570 5370 25N 6430 1460 1110 5880 2910 1560 3750 4020 3320 15N 1580 1040 1670 7280 2380 3070 1760 1480 1640 5N 860 410 1400 2180 1160 1650 720 790 870 5S 700 600 840 940 700 890 610 620 490 15S 560 510 520 450 230 120 470 570 510 25S 400 390 400 400 270 500 830 790 750 35S 350 320 280 330 300 1140 1430 810 990 45S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 260 N.A. N.A. 960 55S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 65S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 75S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 420 N.A. 85S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. Supplementary Table 1-3 137Cs decay corrected accumulative deposition in 10 degree by 10 degree as of 1 Jan. 1970 (Bq m-2) Latitude Longitude (degree) (degree) 175W 165W 155W 145W 135W 125W 115W 105W 95W 85N 910 890 890 870 870 860 860 850 840 75N 2410 1640 880 1410 1400 1350 1390 1310 1370 65N 2410 3300 4740 2660 1110 1210 2290 1980 1670 55N 6520 3520 6450 7410 7660 3210 3480 3390 3190 45N 7240 6960 6970 6620 5580 3780 5570 5340 6060 35N 4890 8830 6530 6910 5120 4180 2250 2160 3630 5440 3860 5490 3460 4710 2770 1850 1500 2810 2140 1460 760 1540 2320 25N 3210 15N 1260 970 3650 2270 2410 3310 5N 660 810 1190 1120 1340 1180 5S 100 520 760 850 910 960 910 1170 1210 15S 480 500 580 640 650 540 1060 500 300 25S 500 520 530 540 530 490 440 820 390 35S 560 640 710 750 810 810 740 620 480 45S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 55S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 65S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 75S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 85S N.A. 100 N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. Supplementary Table 1-4 137Cs decay corrected accumulative deposition in 10 degree by 10 degree as of 1 Jan. 1970 (Bq m-2) Latitude Longitude (degree) (degree) 85W 75W 65W 55W 45W 35W 25W 15W 5W 85N 850 860 840 820 820 840 870 930 920 75N 1370 1510 1190 2470 1400 1190 5280 2320 2440 65N 2770 2750 2940 3200 6480 3850 5420 6180 8060 55N 3890 4210 4640 6700 7770 7910 7500 7290 4090 45N 4140 5220 3480 4430 8490 7400 5820 4110 3870 35N 4290 3960 2010 5210 4380 3520 3210 1970 1630 25N 4170 3080 1770 3140 3790 3600 420 320 230 15N 5480 1810 1520 1200 1110 1030 910 1210 1050 1280 1580 1700 1610 5N 1020 820 800 1110 1080 5S 1140 690 590 450 820 1080 1090 1030 990 15S 750 580 150 140 570 510 680 730 740 25S 380 370 170 370 360 500 450 410 380 35S 340 300 150 310 820 880 830 670 490 45S N.A. 2130 N.A. 320 N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 55S N.A. N.A. N.A. 330 N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 65S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 75S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. 85S N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A. N.A.: Data was not available. Bold: Obtained by averaging of the observational data in a same grid. ２．茨城県つくば市における大気中の放射性希ガスの観測 気象研究所では、人工放射性核種の地球化学的トレーサーとしての利用を目的に、85Kr の大 気中濃度の観測を継続してきた。大気試料は気象研究所屋上において 1995 年 5 月から採取を 始めた。採取期間は１週間で約 10m3 を採取し、当初は全球に観測網を展開しているドイツ大 気放射能研究所（BfS-IAR）に試料を送付し、BfS-IAR において分析が行われてきた。2000 年 からは BfS-IAR 方式に基づく 85Kr 測定装置を気象研究所においても整備し、つくばにおいて 採取された試料を BfS-IAR と気象研究所双方で測定できる体制を確立した。実試料による比較 試験により、ほぼ 6%以内で双方の分析値が一致することを確認している。つくばにおける観 測は、2006 年 3 月で終了した。 1995 年からのつくばで観測した大気中 85Kr 濃度を Fig. 1 に示す。1997 年 3 月∼2000 年 6 月 を除いて、一時的に通常よりも 1 桁近くも高い大気中 85Kr 濃度が観測された。これらは気象 研究所の北東約 60km に位置する東海村核燃料再処理施設稼働日と一致しており、再処理施設 からの放出された 85Kr の影響によるものと判断される。一方、東海村再処理施設が休止して いた 1997 年 3 月∼2000 年 6 月にあってもイギリスやフランスにおける再処理施設は稼働して いたにもかかわらずつくば市においてはその影響が顕著に現れることはなく、観測された 85Kr 濃度は他の北半球中緯度（北緯 30∼40°N)地点での観測値（およそ 1.3Bq/m3）と同程度であっ た。また、1999 年 9 月末の JCO 臨界事故の際には緊急モニタリングを行ったが、つくばでは、 有意な濃度上昇は認められなかった。 東海村施設からの影響のない期間のデータを、つくばにおける大気中 85Kr のバックグラウ ンド濃度とすると、バックグラウンド濃度は夏に低く、冬に高いという季節変動を示した。こ れは、つくば市上空をおおう気団中の 85Kr 濃度の差異を反映したものであろう。すなわち冬 季の大陸性気団では 85Kr 濃度は高く、また夏季の海洋性気団では 85Kr 濃度が低いことを示し ている。バックグラウンド濃度は季節変動を伴いながら年々増加する傾向にあることがわかっ た。急激な濃度増加の見られた 1995-1996 年間を除けば、1996-2004 年間では 0.03Bq/m3/年の 速度でほぼ直線的に増加を続けており、核燃料再処理施設からの放出により、全球的な 85Kr 濃度の上昇が依然として続いていることが示された。つくばにおける大気中 85Kr のバックグ ラウンド濃度は 2004 年の時点で約 1.4Bq/m3 にまで達した。 3 Concentrations of Kr (Bq /m ) 15 85 10 5 0 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 Y ear Fig.1: 85Kr concentration observed at MRI, Tsukuba during 1995 to 2005 また、2005 年 10 月から 2007 年 3 月まで気象研究所と（財）日本分析センターとの共同研 究として、 「日本における大気中 85Kr の長期実態把握のための科学技術基盤の確立に関する研 究」を実施した。この共同研究の目的は、 「日本の広域にわたる地表大気中の 85Kr の長期実態 把握を可能とする科学技術基盤を確立するとともにその継承を可能とする科学技術文書を作 成する。それにより日本における 85Kr の長期モニタリング体制の確立に寄与する。」ことであ った。現在の日本の大気中の 85Kr 濃度の監視については、両者の共同研究の結果により、2006 年 7 月から日本の 3 地点で日本分析センターが実施している。 〔掲載論文〕 なし ３．海水中の人工放射能−世界の海洋について 海洋環境における人工放射性核種は 1945 年以前には全く存在しなかったものであり、これらが 数十年という期間に海洋環境においてどのように振る舞うかについて、気象研究所地球化学研究部 では約 50 年間の長期にわたり研究を実施してきた。環境中の人工放射性元素の分布とその挙動の 50 年以上にわたる観測・研究の蓄積の結果、環境放射能について世界的にも他に類を見ない貴重 な時系列データを内外に提供すると共に、様々な気象学・海洋学的発見をもたらしてきている。 気象研究所では、太平洋と縁辺海を広範囲にカバーする観測をおこない、137Cs の 3 次元分布を 得つつある。また、HAM データベース（Aoyama and Hirose, 2004）として公表してきたデータベー スの更新を行い、国際原子力機関と協力して太平洋中心であったデータベースを全球へ拡張した HAM2007 Global Version を作成した。これらのデータを用いて、北太平洋の海域毎の表面水中 の 137Cs 濃度の時系列データを解析し、最近の濃度変動の特徴を抽出した。 １）137Cs の表面海水中濃度の最近の変動 太平洋を 12 の海域にわけ、1970 年から 2005 年までの時系列データを用い、見かけの半減 時間を求めた。これらの海域の中で、日本に近い海域 2（黒潮域、図 1）での表面海水中 137Cs 濃度の長期時系列を示す（図 2） 。 30 137 Cs/ Bq m -3 25 20 15 10 5 図 1 太平洋海域 2 のデータ分布 0 1950 1960 1970 1980 1990 2000 2010 Y e ar 図 2 海域 2 での 137Cs 濃度の時系列 1990 年代後半までは、 （Aoyama et al., 2006; Hirose and Aoyama, 2003；青山・廣瀬、2006）表 137 面海水中 Cs の濃度は見かけの半減時間 15.7 年で減少しているが、最近の 10 年間を見ると ほとんど減少していない。大気側からの新たな供給がない状況で、海洋表層での 137Cs の濃度 を維持するためには、相対的に高濃度の海水の移流がソースとして必要となる。海域 2 の南側 の亜熱帯域で海洋表層の 137Cs 濃度の半減時間が長くなることから（Aoyama and Hirose, 2004）、 中部北太平洋でサブダクションにより表層から亜表層や中層に沈みこんだ 137Cs が亜表層から 中層における中緯度から低緯度側への南向きの内部輸送により、輸送されていることがわかっ た。近年海域 2 で見られている表層の 137Cs 濃度が減少しない現象は、海洋表面に降下したの ち南向きに輸送された 137Cs の一部が、亜熱帯循環に乗って再び日本周辺に輸送されてきたた めとすれば説明可能である。 ２）HAM2007 Global Version について IAEA が保有していた大西洋中心のデータベース MARIS の全データを取り込み、かつ最近まで 公表されている太平洋のデータを組み込んで HAM2007 Global Version を作成した。収録された データ数は、137Cs, 90Sr、Pu の 3 核種ともに、それぞれ約 4 倍、2 倍、1.5 倍に増加した。このデー タベースは世界の海洋における放射能汚染の実態把握とともに、海洋における人工放射性核種の長 期挙動の研究および他の地球環境研究にも貢献できるものとなった。 表１ データベース中の海域毎の収録レコード数 地域コード 137Cs Eastern North Pacific NEP 2593 Western North Pacific NWP 3032 Eastern South Pacific SEP 549 Western South Pacific SWP 107 Sea of Japan SOJ 1970 Sea of Okhotsk SOO 45 East China Sea ECS 78 South China Sea SCS 24 North Atlantic NA 4751 South Atlantic SA 181 Indian Ocean IO 52 Antarctic ANTO 17 Arctic Ocean AO 724 Baltic Sea BALT 2861 Barents Sea BARE 471 Bering Sea BERS 32 Black Sea BLAS 80 English Channel ENGC 1592 Irish Sea IRIS 6999 Mediterranean Sea MEDS 292 Arabian Sea NIO 44 North Sea NORS 4837 Southern Ocean SO 47 31378 合計 90 239,240 Sr 465 2079 120 5 1842 35 71 1 724 287 13 13 103 406 59 11 20 23 0 190 71 515 9 7062 Pu 711 1189 56 20 1042 39 20 6 274 118 5 16 37 52 22 36 0 2 19 164 1 30 12 3871 〔掲載論文〕 Hirose, K., M. Aoyama, M. Fukasawa, C. S. Kim, K. Komura, P. P. Povinec, J. A. Sanchez-Cabeza, Plutonium and 137Cs in surface water of the South Pacific Ocean, Science of the Total Environment, 381, 243-255, 2007. Folsmo, T. R., K. Saruhashi, A comparison of analytical techniques used for determination of fallout cesium in sea water for oceanographic purpose, Journal of Radiation Research, 4, 39-53, 1963. Miyake, Y., K. Saruhashi, Y. Sugimura, T. Kanazawa, K. Hirose, Contents of 137Cs, plutonium and americium isotopes in the southern ocean waters, Papers in Meteorology and Geophysics, 39, 95-113, 1988. ４．大気降下物及び海水中のプルトニウム プルトニウムは放射能毒性などが高く半減期も長いため、環境で監視が必要な人工放射性核 種である。気象研究所の大気降下物及び海水中のプルトニウムの研究は、137Cs や 90Sr と比べ てやや遅れて開始された。ただし、天然のα線放出核種(U、Th 同位体)の研究は 1960 年代の 初めに開始されているので、人工α線放出核種測定の技術的研究も 1960 年代に始まっている。 大気降下物及び海水中のプルトニウムに関する気象研究所の研究成果は、1968 年に初めて公 表された。 大気降下物のプルトニウムの研究については、1964 年に 238Pu を含む燃料電池を搭載した米 国の人工衛星が打上に失敗し、南半球上層大気圏で燃焼し、238Pu を大気中に放出した事故を 契機として始まった。気象研究所でも 1967 年には、衛星事故に由来する 238Pu を降下物試料中 に検出し、その結果を報告している。239,240Pu 降下量については、1958 年 3 月より今回まで測 定結果があるが、世界的にも最も長い記録である。なお、一部プルトニウム降下量については 2∼4 ヶ月間まとめた試料について測定されているが、1987 年以後は１ヶ月単位で測定が行わ れている。239,240Pu 降下量の長期にわたる観測結果から、その経時変動は基本的には核分裂核 種(137Cs、90Sr など)の挙動と類似であるが、1960 年代の中国の核実験では主に 235U が用いられ た点、プルトニウムが比較的大きな粒子(Hot particles)に含まれている点で、核分裂核種とは異 なった大気中の挙動をすることを明らかにすることができた。 1986 年のチェルノブイリ原子力発電所事故に関連して、異常な 238Pu/239,240Pu、241Pu/239,240Pu 放射能比が大気降水中で測定され、事故に伴い放出されたプルトニウムの一部が日本まで輸送 されたことがわかった。しかし、その程度は 137Cs や 90Sr に比べて極めて小さいことも明らか にすることができた。また、1990 年代以後のプルトニウムについては再浮遊に由来すると推 定している。さらに最近の成果として、プルトニウムの再浮遊が主に中国の乾燥地域起源の黄 砂と関連している他、気候変動を伴うアジア大陸の砂漠化の進展は日本におけるプルトニウム 降下量の増加の原因となっていることが分ってきた。 Monthly 239,240 -2 Pu deposition in MRI (mBq m ) 104 1000 100 10 1 0 .1 0 .0 1 1950 1960 1970 1980 Y ear 1990 2000 2010 気象研究所では、1960 年代に北太平洋及び縁辺海の海水中のプルトニウム濃度について報 告しているが、これは世界的にみても先駆的研究である。その後、表面水に限っては、太平洋 全域及びインド洋、南大洋の分布を明らかにすることができた。その結果によると、1970 年 代には北太平洋中緯度域で、比較的高い表面海水のプルトニウム濃度が出現することがわかっ た。プルトニウムは、海水中で 137Cs とは異なった挙動を示す。その挙動の違いは、鉛直分布 に典型的にみられる。水柱の 137Cs は、表層で濃度が高く深さとともに減少し（ただし、北太 平洋亜熱帯域では、100m から 500m 付近に極大を示す） 、1000m 以深では極めて低い濃度であ ることが知られている。一方、プルトニウムは表層で低く、深さ 500m から 1000m に極大をも つ分布を示す。この分布は、プルトニウムが表層で生物由来の粒子と結合し、粒子の沈降とと もに深海へ輸送され、輸送される途中で粒子が分解され、プルトニウムが放出されることによ って形成されるものと説明されている。事実、北太平洋表面水中のプルトニウム濃度の経時変 化から、表層水中のプルトニウムの滞留時間(約 7 年)を求めたところ、137Cs より短いことが分 かった。また、西部北太平洋の場合、海水中のプルトニウムのインベントリーはグローバルフ ォールアウトから予想されるよりもかなり高い。これは、ビキニ環礁等で行われた実験により、 西部北太平洋の亜熱帯域でプルトニウム汚染が起こったためと考えられる。この影響は、深海 で顕著である。 海洋におけるプルトニウムの挙動を明らかにするためには、海水中のプルトニウムの化学形 についての知識が必要である。この目的のため、プルトウニムと海水中の粒子状物質の間の化 学的相互作用を研究したところ、海洋生物起源の粒子中の配位子とプルトニウムが錯体を形成 していることが明らかになった。この知見を基に、プルトニウムの除去過程については有機粒 子とプルトニウムの間の錯形成過程を含むモデル化も試みた。 〔掲載論文〕 Hirose, K., Y. Igarashi, M. Aoyama, Recent trends of plutonium fallout observed in Japan: Comparisaon with natural lithogenic radionuclides, thorium isotopes. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 273 No.1, 115-118, 2007 ５、環境における人工放射能 50 年：90Sr、137Cs 及びプルトニウム降下物 気象研究所地球化学研究部では、1950 年代後期から 40 年以上の期間にわたり大気圏での人 工放射性核種の濃度変動の実態とその変動要因を明らかにすべく、環境影響の大きい重要な核 種について観測を継続してきた。特に人工放射能の月間降下量（90Sr および 137Cs）の長期観測 結果は 2007 年の 4 月で満 50 年となる（Fig. 1） 。本章では半世紀に亘る研究を概観する。 研究の進展と核実験や原子力施設の展開とを考慮しつつ、時代を区分した。1）1950 年代の 黎明期、2）1960 年代の米ソなどの大型核実験期および 3）1960 年代中後期以降の中・仏の核 実験期、3’）1970 年代以降の中・仏の核実験期、4）1980 年代半ばのチェルノブイリ原発事故 をはさむ時期、5）1990 年代以降の時期、6）2000 年代∼最近、という時代区分で整理した。 なお、プルトニウムについては 90Sr および 137Cs の時代区分とは別にまとめてある。 6 2 Radioactivity deposition (mBq/m ) 10 Tsukuba 5 Koenji, Tokyo 10 Chernobyl Accident 4 10 3 10 2 10 1 10 Nuclear tests by former USSR, USA, etc. 137 Cs Nuclear tests by China 90 Sr 0 10 1955 1960 1965 1970 1975 1980 1985 1990 1995 2000 2005 2010 Year Fig. 1: Monthly deposition time series for 90Sr and 137Cs at the Meteorological Research Institute since 1957 to the present time 黎明期 広島・長崎の事例を別にして、我が国における組織的な環境放射能研究は、1954 年 3 月に 北太平洋の赤道域にあるビキニ諸島で実施された大規模な大気圏内核実験に始まる。最初の人 工放射性雨の報告は、三宅（1954）によると 1954 年 5 月 14 日である。北太平洋のビキニ環礁 での核実験に対応して人工放射能を含む降水が日本各地で報告された。最大値は、0.5×10-6 Ci/L、すなわち 18,500 Bq L-1 と記されている。鹿児島、広島、大阪、京都、名古屋、静岡、東 京、仙台、金沢、弘前、新潟の大学または、衛生研究所における観測結果が記述されていて、 すでに広域的な観測とネットワークの必要性が考えられていたことを感じることができる。 Miyake(1954)は、これらの事実を英文報告としていち早く世界に発信した論文と位置づけるこ とができる。この背景としては、当時の放射能分析は現代の質量分析法のような最新の超微量 分析手法であったこと、三宅研究室では自然放射能の地球化学的トレーサー利用をすでに思 考・指向していたことがあった。 1) Photo 1: Researchers at the time carrying out the radiochemical analysis（石井，測候時報より） Fig. 2: A case study for the air mass transport; from the Pacific to Japan during May, 1954. Although trajectory analysis is nowadays popular and calculated even by using the web site, manual analysis had been performed those days. しかし、その当時は放射線測定技術も未熟であり、かつまた研究資金も潤沢ではなかったた め、シンチレーション検出器や半導体検出器はまだなく、観測に用いられた主力測定器は、今 では放射線管理にしか使われないような GM 計数器であった（全β測定）。そのため、放射能 強度とその見かけの半減期が主なデータである。場合によっては、イオン交換や沈殿法による 核種の分離を行ってから（Photo 1）GM で計測したり、β線エネルギーをアルミ板による吸収 法で測定している。しかし、このときすでに、放射能の起源推定法としての気塊の流跡線解析 （Fig. 2） 、全β測定における自然放射能と人工放射能の区別の仕方、降水による大気柱からの 除去（Fig. 3）など、極めて現代的な考え方や手法が盛り込まれようとしていた。このことは ある意味当然だが、同時に驚きでもある。この他にも、観測・計測方法の標準化・マニュアル 化が、気象庁・気象研究所では進められていた。 Fig. 3: Relationship between specific radioactivity (R) in rain water and precipitation amount (P) Equation R=C(1-e-bP+kP) was derived based on the data. Fig. 4: Schematic explanation of intensifying fallout (A) Area of subsidence of air north of jet stream (B) Area of subsiding air to the rear of the polar front (C) Area of superposition of two subsiding zones Fig. 5: Schematic drawing of O3 transport from the stratosphere to the troposphere (Original was from Brewer) 1960 年代前期の米ソなどの大型核実験期 1960 年代前期には、米・ソを中心として大型の大気圏内核実験が継続された。特に、部分 的核実験禁止条約発効前に、駆け込みで特に大規模な実験が相次いだ。そのため、1963 年の 5 月に人工放射能降下量は、最大値を記録した。この頃、成層圏から対流圏への放射能輸送につ いて議論が活発化した。この時代以前は、成層圏の空気は容易に対流圏の空気と混合しないと 考えられていたが、成層圏フォールアウトが続いたことから、成層圏/対流圏交換過程につい ての理解が深まった。また、1950 年代の終わりに米国によって、放射性のタングステンを成 層圏で生成させる大規模な「実験」があったことも背景になり、対流圏を通じての降下と成層 圏を通じての地表面への降下という経路の違いが明確になりつつあった（Figs. 4 and 5）。その ため、対流圏・成層圏それぞれでの人工放射能の滞留時間（対流圏では約 1 ヶ月、成層圏では 約 1 年）の概念が導入され、いわゆる「スプリングピーク」−春季の降下量の極大（すなわち 夏季に向けて北半球上空の成層圏循環が活発化し、下部成層圏へ放射能が蓄積する効果と成層 圏/対流圏の交換の活発化による）、北半球中緯度域における降下量の極大などが議論された。 また、成層圏オゾンと関連付けての議論も行われた。 2) 3） 1960 年代中後期以降の中・仏の核実験の時期 1960 年代も半ば以降となると、核種分析の手法である放射化学分析が一般的な手法となり、 核種毎の報告が増えてくる。きちんとしたローバックβカウンタやγ線分光が可能な NaI シン チレーション検出器などが、研究室に整備されだしたこともそのひとつの理由であろう。 ところで、米・ソを中心とした大型の核実験は、部分的核実験禁止条約の発効によって中止 となったが、遅れた開発国である中・仏（仏は南半球主体）は実験を継続した。核実験の度に 降下量が増大したことが時系列に記録されている。こうした状況下、Kuroda et al. （1965）は、 1965 年 9 月の第二回中国核実験プリュームが北半球を周回し、最初のピークから約 3 週間後 に第 2 の濃度ピークが現れたことを示した。特に、新しい試みとして、Sr 同位体比-89Sr/90Sr 比を時系列観測し、これに 500 hPa での流跡線解析を組み合わせた（Figs. 6 and 7） 。 Fig. 6: Fig. 7: 3’) 1970 年代以降の中・仏の核実験の時期 この時代になると、放射性降下物に対する観測体制はかなり整備され、ほぼ 1990 年代と変 わらない程度となった。それに伴い、データの解析がより高度化していく。葛城（1971） 、 90 Katsuragi（1983）では Sr の日本各地での降下量の違い（日本海側の秋田で大；太平洋側の 2 倍、Fig. 8） 、スプリングピーク、中国の各々の実験による 90Sr の寄与率の推定（89Sr/90Sr 比を 用いる、Fig. 9）、核実験の実施時期によるフォールアウトの季節変化への影響、成層圏での滞 留時間、南北両半球の大気交換時間、成層圏での物質輸送機構などを詳細に議論した。地球化 学的トレーサー利用が進んだ時期である。 1980 年を最後に大気圏内核実験は行われなくなり、核実験は地下実験に移行した。その結 果、1981 年の春季を極大として、人工放射能の降下量は漸く、徐々に減っていくことになっ た。一方、わが国における商用原子力発電はこの時期から本格化したが、環境にインパクトを 与えるような大規模な事故は発生していない。そのため、人工放射能降下量には影響は見えな い。 ところで、1980 年代になると、直接ビキニ事件の影響を受けなかった世代の研究者が主体 となった。Hirose et al.（1987）は、それまでに蓄積された降下量データを活用して、成層圏・ 対流圏ボックスモデルの改良を行い、実験毎による見かけの滞留時間の違いを説明した。また、 各年各月の降下物に対する各々の大気圏核実験の寄与を計算した。モデルの特徴は、対流圏界 面上層に混合層を設け、大気上層部を 3 層としたこと、滞留半減期をそれぞれ上部成層圏 0.5 年、下部成層圏 0.7 年、混合層 0.3 年としたことである。 Fig. 9: Fig. 8: Cumulative deposition of 90Sr at 6 sites over Japan during the 1960s 4） 1980 年代半ばのチェルノブイリ原発事故をはさむ時期 1986 年 4 月末に旧ソビエト連邦のウクライナ・チェルノブイリ原発で大事故が発生し、大 量の放射能が環境中にまき散らされた。当初、放射能は対流圏下部にしか放出されていないこ とから、放射能雲の日本への到達やさらに遠方（8000 km 以遠）への輸送はないだろうという のが、大方の予想だった。しかし、5 月 3 日以降、つくば市の気象研究所では、131I, 132Te-I, 103Ru, 106 Ru-Rh, 134Cs, 144Ce, 140La-Ba, 99Mo などを大気中及び降水中に検出し（Fig. 10） 、放射能雲の到 137 達を国内の諸機関に先んじて報告した。また、 Cs についても濃度が同時に急上昇したこと 131 を報告した。 1986 年 5 月の人工放射能の降下量は、 I で約 5900 Bq m-2, 103Ru で約 360 Bq m-2、 137 Cs では、約 130 Bq m-2 を記録した。これらの検出には Ge 半導体検出器が活躍した。 核実験の降下物と比べて特徴的だったのは、放射性ヨウ素（Fig. 11）をはじめとする揮発性 核種に加えて安定体の放射化生成物 134Cs が含まれていたことであった。つまり、核実験では ごく短時間に核分裂が生ずるが、原子炉事故では長期に亘る核燃料の燃焼で蓄積している核種 が放出されるため、検出される核種組成が異なっていた。大気中の 137Cs のみかけの半減時間 （6∼11 月）は約 25 日で、従来から言われている対流圏でのエアロゾルの滞留半減期を示し た。また、チェルノブイリからの放射能も北半球を周回したことが確かめられている（Fig. 12） 。 続いて、Aoyama（1988）および Aoyama et al.（1991）は事故当時とその後の数年間に得ら れたデータを検討し、137Cs/90Sr=96（1986 年 5 月時点）から、137Cs に偏った放出だったこと、 核種の平均粒径の違いによる輸送途上での分別について議論した。また、134Cs 降下量を元に 137 Cs 降下量を核実験起源成分とチェルノブイリ起源成分とに分離し、1987 年降下量のうち 80%がチェルノブイリ起源であることを確かめた。また、類似手法で、成層圏へのチェルノブ イリ放射能輸送量を評価し、1990 年代に主役となっていく再浮遊の役割についても言及した。 チェルノブイリ事故は、ロシア・ヨーロッパに深刻な 137Cs の汚染をもたらしたが、日本で は、時系列データに明らかだが、核実験による 137Cs 降下量に比べて、わずか数%にしかなら ない。いかに核実験による全球フォールアウトが大規模な放射能汚染事象であったかが、よく わかる。全球フォールアウトは、人類が直面したまさに最初の地球環境問題であり、地球環境 へのトレーサー注入による拡散実験であったと言える。 Fig. 10: Gamma-ray spectrum of a filter sample taken at the time of the Chernobyl accident in Tsukuba Fig. 11: Time series of 131I in the atmosphere captured by the activated charcoal trap and GF/filter Fig. 12: Hemispheric circulation of the Chernobyl 137Cs plume at 4 sites over the globe at the time of the accident known by the time series Peaks indicate the arrival of the Chernobyl radioactive plume 5） 1990 年代以降の時期 Fig. 13: Decreasing trends of annual 137Cs deposition observed at the MRI exhibiting the stratospheric and re-suspension components 1990 年代以降、人工放射能降下量の水準はな お一層低下して、1m2 の水盤を用いた場合は、 極めて困難となった。そのため、分析精度の向 上を目指し、他研究機関との分析相互比較と環 境標準の確立が改めて行われた。こうした努力 の下、Igarashi et al. (1996)は、1990 年代以降の降 下量減少は、成層圏滞留時間からの予測よりも 緩やかであること、放射能と相当する安定体と の比（ｒ/ｓ比）から、春季ピークがｒ/ｓ比が高 いと想定できる成層圏由来の成分ではないこと を示した。この解析によって初めて、人工放射 能の長期動態において、再浮遊の果たしている 役割がきちんと論じられた。すなわち、1990 年 代の降下物中の人工放射能は、成層圏成分とも うひとつの成分の 2 つで構成されていること、後者は人工放射能を含む表土粒子の浮遊に起因 するだろうことを推定した（Fig. 13）。また、後年議論の中心となる 137Cs/90Sr 比に言及し、再 浮遊には、近傍成分以外の他の成分がある可能性をはじめて指摘した。この当時、近傍成分以 外の再浮遊成分は風送ダスト（黄砂）ではないか?という考え方は、全く新規の仮説であり、 懐疑的な傾向もあった。 しかし、Igarashi et al.（2001）は、引き続き解析を継続し て、1990 年代以降の降下物試料中の 137Cs/ 90Sr 比の分布は、 日本の表土での分布と一致しないこと、大陸砂漠表土では、 137 Cs/90Sr 比が低く（およそ 2） 、降下物中の比と近いことを 実際の分析値等で示した（Fig. 14） 。このことは、再浮遊に は、間違いなく長距離輸送成分と近傍成分があることを示 し、ごく単純な 2 成分系と仮定した場合、90Sr では 9 割、 137 Cs では 7 割が大陸起源と計算された。 6） 2000 年代∼最近の研究動向 五十嵐（2002）および Igarashi et al.（2005）は、さらに 1990 年代の降下量データを解析した。月間降下量の季節変 動は、春季については全国の黄砂目視日数とよく同期する Fig. 14: The data distribution of the 137 Cs/90Sr ratio found in the deposition at こと（Fig. 15）、降下物中の 137Cs/90Sr 比は季節変動し、春 the MRI, Asian desert soil and Japanese soil 季に高め、夏・秋季に低めを示すことなどがわかった。春 samples exhibiting the different distribution 季の同比は日本の表土の混入によって上昇している可能 性もあるが、むしろ、従来考えられてきた風送ダスト−黄砂発生地域と別の発生源があること を示唆すると議論した。五十嵐（2002）は、初めて黄砂＝砂漠（タクラマカン、ゴビ）起源で はなく、黄土高原などの耕作地域からの浮遊の可能性を議論した。 ところで、2000∼2002 年の 3 年間は黄砂が頻発した。これらの年では春季に日本各地で人 工放射能降下量が増大し、いくつかの地方自治体では検出された 137Cs に困惑した（健康影響 を及ぼす水準では全くないが） 。五十嵐（2004）は、Kurosaki and Mikami（2003）が、黄砂年 には発生源が東に拡がり、中国北部平原、中国北東部などでも発塵したことを明らかにしたの を受け、春季の主体は一定の降水量がある、またはかつてあった地域からの発塵と推測して、 発生源を修整した。 また、Igarashi et al.（2005）では、夏・秋季のダストは、より遠方から由来する可能性があ ることも、次の 3 次元全球輸送モデル計算の結果を引用しながら述べた。 Fig. 15: Time series of 90Sr and 137Cs deposition comparing with number of the Kosa event recorded at meteorological observatories (nationwide) Lee et al. （2003; 2006）は、気象研究所の全球輸送モデルに独自の手法によるダスト発生プロセス を組み合わせて、風送ダストの発生源−日本での沈着との関係（ソース−レセプター関係）について 調べた。その結果、日本での降下物の重量は、国内の局所的なダストではなく、海外から日本に輸 送される風送ダストによって説明されること、また、黄砂以外のダストも寄与していることを示した。特 に、中央アジア、アラビア、サハラなどの地域からもダストが日本上空にも輸送されて沈着しているこ とを初めて論じた。 Aoyama et al. （2006）は、海洋に対するインプット情報として重要な核実験起源の 137Cs 降下量の 総合評価を行った。降下物データ及び土壌また海水カラム量などを世界中から収集し、北半球での 降下量を 10 度メッシュ毎に見積もった（Fig. 16）。その結果、従来信じられていた国連科学委員会の 報告値の約 1.4 倍の 770 PBq（1970 年 1 月時点）という値を評価値として得た。国連科学委員会で採 用されている考え方−降下量は経度方向には一定−は、重要な因子である降水量の役割を正しく 評価しておらず、日本や北米大陸東側での降下量極大域が無視されていた。そのため、従来の評価 値は小さな数値となっていた。この新規評価により、海洋大循環モデルやダスト輸送モデルでの物質 輸送評価にとって極めて重要なデータセットが用意された。 Fig. 16: Global deposition of 137Cs derived from nuclear tests as of January 1970 showing heavier depositions over the Far East, northernmost Pacific and northernmost Atlantic Fig. 17: Correlation between 137Cs depositions over Japanese islands and Kosa observation days at corresponding weather station つくばの気象研究所の観測では、2000-2002 年の黄砂年でも年降下量にすると著しい増大は なかったので、どのように黄砂の影響を捉えるべきかが課題となった。黄砂年の人工放射能降 下量には地域性が顕著で、北日本/日本海側で 90Sr および 137Cs の降下量が著しいことが報告さ れている。特に 2002 年 3 月には全国で人工放射能が検出され、その最大降下量は、90Sr で 160 、137Cs で 820 mBq m-2（青森）に達した。降下量の多かった北日本/日本海地域 mBq m-2（青森） では、降下物中の 137Cs/90Sr 比が高く、137Cs 比放射能も高い。さらに、Igarashi et al. (2007) は、 2002 年 3 月の北日本/日本海側で黄砂目視観測と 137Cs 降下量に正の相関を認めた（Fig. 17） 。 137 90 137 他方、南日本/太平洋側では降下量は小さく、降下物中の Cs/ Sr 比が低く、 Cs 比放射能は 低い。このように地域的に違う性状を降下物が示すことは、地理的・気候学的に異なるダスト 発生源からの由来を表すと考えた。そこで後方流跡線解析などの気象解析を行ったところ、黄 砂イベント時に北日本/日本海側では近年の発塵地域である北東中国、モンゴルなどの地域上 空を、南日本/太平洋側ではゴビ・タクラマカンのある北部および西部中国上空を経由して、 到達するパターンが見られ、気塊の輸送経路が異なることがわかった。そこで、発塵地域が従 来とは地理的に異なる 新しいタイプの黄砂 が北日本/日本海側に、一方で 従来型の黄砂 が南日本/太平洋側に降下したためと推定した。この現象は、近年の気候変動や人為的な改変 に伴い、大規模な環境変動が生じていることを反映した結果と考えている。 7） プルトニウム降下物について 現在、地球環境中には、微量ではあるが至る所にプルトニウムは存在している。天然ではプ ルトニウムはウラン鉱石の中に微量に含まれているが、一般環境には存在しないとされている。 プルトニウムの同位体内のひとつである、239Pu は中性子照射により核分裂を起こすため原子 爆弾の材料となることが明らかにされた。この発見を受けて 1945 年米国により原子爆弾が製 造され、アラゴモードの核実験に引き続き、長崎で投下された。これらが世界規模のプルトニ ウム汚染の始まりとなった。長崎原爆に由来するプルトニウムはグリーンランドの氷柱でも発 見されている。 現在、地表に存在するプルトニウムの大部分は大気圏核実験に由来する。大気圏核実験によ り地球上に放出されたプルトニウムの総量は 11 PBq と推定されている。核実験に加えて、世 界規模のプルトニウムの汚染は 1964 年原子力電池を搭載した衛星が南半球の上層大気で燃え 尽きたことから起った。この時、0.63 PBq の 238Pu が大気中に放出された。一方、局地的なプ ルトニウム汚染も多く存在している。公表されている例の中には、水爆搭載航空機の落下事故 （スペインのパロマレス（1966 年 1 月 16 日） 、グリーンランドのチューレ（1968 年 1 月 21 日）） の他、プルトニウム工場（米国、ロッキーフラッツ）の火災事故に伴い発生したこと等がある。 さらにチェルノブイリ原子力発電所事故に伴い、かなりの量のプルトニウムが環境を汚染した。 気象研究所地球化学研究部では 1958 年以降降下物中のプルトニウムの測定を行ってきた。 2008 年の 3 月で観測以来 50 年に相当する。この半世紀にわたるプルトニウム降下量の観測は 世界で最も長い記録である。現在、ドイツでも降下物中のプルトニウムが測定されているが、 1970 年代からに過ぎない。プルトニウムの場合、他の人工放射性核種と異なり、幾つかの長 半減期の同位体(238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu)が存在する。プルトニウム同位体比は核兵器の材料や 爆発の規模などで異なっており、降下物中のプルトニウム同位体比は変動していると考えられ る。従って、プルトニウム同位体比もその発生源を特定するための有力な指標となる。ここで は、このようなプルトニウムの特徴も含め半世紀にも及ぶプルトニウム降下量の変遷に付いて 紹介する。 大気圏核実験 現在の環境中のプルトニウムの主要な発生源は大気圏核爆発である。Fig. 18 に 1957 年以来 の気象研究所で測定された 239,240Pu 年間降下量の経年変動を示す。中でも、米国と旧ソ連によ る 1961-62 年の大規模核実験の後の 1963 年に最大の年間降下量（7.4 Bq m-2）を観測した。部 分核実験停止条約締結後も、中国等による大気圏核実験が 1980 年まで行われ、その影響によ るプルトニウム降下量の増加が観測された。世界的なプルトニウムの降下量の分布は、Hardy 等が、土壌中の値から評価した。その結果によると、239,240Pu の降下は中緯度に極大を示す緯 度分布を示すと共に、核実験が主に北半球で行われたため、北半球（9.5 PBq）が南半球（2.6 PBq） と比べて約 3.7 倍高い。さらに、プルトニウム降下量の経年変化より、核実験により放出され たプルトニウムの大部分は成層圏に打ち上げられ、約１年の成層圏滞留時間で地上に降下して くることが分かってきた。成層圏における放射性物質の輸送については、北半球成層圏を、高 度別に 3 個のボックスで構成するモデルにより、中緯度域の降下量の経年変化を定量的に説明 できることが明らかになっている。また、プルトニウム降下量は春期に極大を示す季節変化が 観測されている。この季節変化は成層圏と対流圏の間の物質の交換過程と関連している。これ に関連して、Fig. 19 に第 26 回中国核実験に由来する地表大気中のプルトニウム濃度の時間変 動を示す。 Fig. 18: Annual deposition of 239,240Pu observed in the MRI, Japan Fig. 19: 239,240Pu concentration in surface air 核実験により大気中に放出されたプルトニウムの同位体組成は核兵器の種類や爆発の規模等 に依存して変化する。1961-62 年に行われた大規模大気圏核実験に由来するプルトニウムにつ いて 240Pu/239Pu 同位体比として 0.18 の一定値が与えられている。しかし、実際には変動がある ことが分かってきた。一方、1954 年に米国により行われたビキニ環礁での水爆実験では、大 きく異なった 240Pu/239Pu 同位体比（0.33）のプルトニウムが放出されたことが報告されている。 人工衛星落下事故 1964 年 4 月プルトニウム原子力電池搭載の人工衛星が南半球の大気圏に突入し燃え尽きた。 その結果、大気圏に 0.63 PBq の 238Pu が放出された。事故後 4 ヶ月で、放出された 238Pu は南 半球の上空 33km で初めて検出された。この 238Pu は 1967 年日本でも観測された。降下物中の 238 Pu は、上層大気の物質の動きの良いトレーサーとなる。238Pu の観測結果から両半球間の物 質の交換過程には約 3 年かかることがわかる。この事故に由来する 238Pu の年間降下量の経年 変化は簡単なボックスモデルで説明できることが明らかにされた（Fig. 20）。このモデルによ る北半球の 238Pu の降下量の総量は 0.074PBq (Krey の上層大気の観測値からの推定値：0.11PBq) で、全体の 12 ないし 17％が南半球から北半球に輸送されたことが分かった。ちなみに、土壌 中の 238Pu の値からの評価によると、全体の 22%と推定されている。 Fig. 20: チェルノブイリ原子力事故に由来するプルトニウム 1986 年 4 月チェルノブイリ原子力発電所事故により、0.06 PBq のプルトニウム（239,240Pu） が放出された。日本でも、降下物や大気試料でチェルノブイリ由来のプルトニウムを検出する 試みが行われた。チェルノブイリ原子力発電所事故由来のプルトニウムは、高燃焼度を反映し て、核実験に由来するプルトニウムとは異なった同位体比を示す(例えば、238Pu/239,240Pu : 0.5, 241 Pu/239,240Pu: 85)。プルトニウム同位体比から確かにチェルノブイリ由来のプルトニウムが日 本へも輸送されてきたことは明らかになったが、137Cs 等揮発性放射性核種とは異なり、日本 では顕著なプルトニウムの増加は見られなかった。この原因は、プルトニウムが比較的大きな 粒径の粒子に含まれており（Fig. 21）、輸送の間でサブミクロンの粒子に含まれている 137Cs と 比較して効率的に大気中から除去されたためである（Fig. 22） 。 Fig. 21: Particle size distribution of 137Cs and 239,240Pu in surface air observed in May 1986 Fig. 22: The relationship between FR value and particle size of radionuclide bearing particles derived from the Chernobyl 最近の降下物中のプルトニウム 1985 年以降は大気圏中国核実験による成層圏フォールアウトの影響がなくなったにも拘わ らず、成層圏フォ−ルアウトから期待されるレベルより高いプルトニウム降下量が観測され現 在に至っている。1985 年以降 2005 年まで、つくばで観測された 239,240Pu 年間降下量は 1.7 から 7.8 mBq m-2 y-1 の範囲にあった。この間、最も低い値は 1989 年に、最も高い値は 2001 年に観 測されている。1985 年以前と比べて、プルトニウム年間降下量は過去 20 年間系統的な減少を 示していない。過去 5 年間のプルトニウム年間降下量を比較すると、2000-2002 年は高く、1999 と 2003 年は低い年間降下量が観測された。この傾向は黄砂の出現頻度の経年変動と一致して いる。一方、つくばにおける月間 239,240Pu 降下量は毎年類似の季節変化を示す（Fig. 23） 。特に、 年間降下量が大きな年は明瞭な春期の降下量極大がみられる。春期の極大の出現時期は、日本 における大陸からの風送塵（黄砂）の飛来の時期と一致している。2006 年の春期には、2000-2002 年と同程度の高い降下量が観測された。これらの結果は、過去 20 年つくばで観測されている 239,240 Pu のかなりの部分は大陸由来の風送塵に由来する可能性が高いことを示唆している。さ らに、プルトニウム降下量の地理的分布を調べた所、黄砂発生域に近い韓国（テジョン）で高 い値を、日本では黄砂の影響が顕著な長崎で比較的高い値が観測された。また、高感度 ICP-MS で 240Pu/239Pu 同位体比を測定した所、グローバルフォールアウト由来であることが明らかにな った。 3.0 2.5 2.0 1.5 1.0 0.5 0 1985 1990 1995 2000 2005 2010 Year Fig. 23: Monthly 239,240Pu deposition observed in Tsukuba during the period of 1986 to June, 2006 このような結果から、最近の降下物中のプルトニウムの起源として、土壌粒子に付着した人 工放射能の再浮遊が主要であると考えられている。特に、つくばで観測されている降下物中の 人工放射性核種(137Cs など)の起源として黄砂が重要であるとの仮説を提案してきている。さら に、再浮遊由来のプルトニウムの性質を明らかにするために、プルトニウムの比放射能の経年 変動を調べた。結果を Fig. 24 に示す。この値は、土壌中のプルトニウム濃度に対応している。 ちなみに、日本の表層土壌中（つくば）の 239,240Pu 濃度は 0.02-0.4mBq g-1 であった。239,240Pu 比 放射能は、大陸からのダストの影響がある期間（1 月から 5 月）がダストの影響のない期間と 比較して、系統的に高いことが明らかになった。さらに、2000 年から 2002 年にかけて、黄砂 が顕著であったが、この期間の 239,240Pu 比放射能も顕著な高い値を示した。2000 年から 2002 年の黄砂は、従来の黄土高原やゴビ、タクラマカンの砂漠地帯と異なり中国東北部や朝鮮半島 が起源とされている。これらの結果から、1960-70 年代降水が比較的多く、結果として放射能 の降下量が多かった地域が、気候変動による砂漠化ないし過耕作による砂漠化により、比較的 高比放射能の 239,240Pu を含むダストの飛散地域になったものと推定される。このような結果か ら、239,240Pu 降下量の観測は、ただ単に放射能バックグランド値の把握ばかりでなく、人類活 動による大陸等の環境変化の指標として有効なことが分かる。 Fig. 24: 239,240Pu specific activity in monthly deposition samples during the period from 1990 to June 2006. Open circle: Jan. – May, closed circle: June – Dec. 環境中のプルトニウムは放射線防護の観点から、監視されなければならない核種である。一 方、降下物中のプルトニウムの長期観測から、プルトニウムが大気循環や環境変化の指標とし て用いることができることが分かってきた。今後も、降下物中のプルトニウムの観測を続ける ことは、放射線防護ばかりでなく地球環境監視の観点からも重要である。 〔掲載論文〕 Miyake, Y., The artificial radioactivity in rain water observed in Japan from May to August, 1954, Papers in Meteorology and Geophysics, 5, 173-177, 1954 Miyake, Y., K. Saruhashi, Y. Katsuragi, T. Kanazawa, S. Tsunogai, Deposition of Cs-137 and Sr-90 in Tokyo through the end of July 1963, Papers in Meteorology and Geophysics, 14, 58-65, 1963. Kuroda, P. K., Y. Miyake, J. Nemoto, Strontium isotopes Global circulation after the Chinese nuclear explosion of 14 May 1965, Science, 150, 1289-1290, 1965. Katsuragi, Y., A study of 1983. 90 Sr fallout in Japan, Papers in Meteorology and Geophysics, 33, 277-291, Katsuragi, Y., K. Kawamura, H. Inoue, Tritium fallout in Tokyo, Papers in Meteorology and Geophysics, 34, 21-30, 1983. Igarashi, Y., M. Otsuji-Hattori, K. 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Aoyama, K. Hirose, T. Miyao, K. Nemoto, M. Tomita, T. Fujikawa, Resuspension: Decadal monitoring time series of the anthropogenic radioactivity deposition in Japan, Journal of Radiation Research, 44, 319-328, 2003. Igarashi, Y., M. Aoyama, K. Hirose, P.P. Povinec, S. Yabuki, What anthropogenic radionuclides (90Sr and 137Cs) in atmospheric deposition, surface soils and aeolian dusts suggest for dust transport over Japan, Water, Air, and Soil Pollution: Focus, 5, 51-69, 2005. ２．大気浮遊塵 ３．茨城県つくば市における大気中の放射性希ガスの観測 Hirota, M., K. Nemoto, A. Wada, Y. Igarashi, M. Aoyama, H. Matsueda, K. Hirose, H. Sartorius, C. Schlosser, S. Schmid, W. Weiss, K. Fujii, Spatial and temporal variations of atmospheric 85Kr observed during 1995-2001 in Japan: Estimation of atmospheric 85Kr inventory in the Northern Hemisphere, Journal of Radiation Research, 45, 405-413, 2004 ４．環境中のトリチウムの挙動に関する研究 ５．海水中の人工放射能−太平洋について Hirose, K., M. Aoyama, Y. Igarashi, K. Komura, Extremely low background measurements of 137Cs in seawater samples using an underground facility (Ogoya) , Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 263, 349-353, 2005. Aoyama, M., K. Hirose, Artificial radionuclides database in the Pacific Ocean: Ham database, TheScientificWorldJOURNAL, 4, 200-215, 2004. Hirose, K., M. Aoyama, Analysis of 137Cs and 239,240Pu concentrations in surface waters of the Pacific Ocean, Deep-Sea Research Part II, 50, 2675-2700, 2003. Povinec, P. P., H. D. Livingston, S. Shima, M. Aoyama, J. Gastaud, I. Goroncy, K. Hirose, L. H. N. Kwong, S. H. Lee, H. Moriya, S. Mulsow, B. Oregioni, H. Pettersson, O. Togawa, IAEA'97 expedition to the NW Pacific Ocean-results of oceanographic and radionuclide investigations of the water column, Deep-Sea Research Part II, 50, 2607-2637, 2003. Aoyama, M., K. 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Igarashi, M. Aoyama, T. Miyao, Long-term trends of plutonium fallout observed in Japan, In "Plutonium in the Environment", 251-266, 2001. Igarashi, Y., M. Aoyama, K. Hirose, T. Miyao, S. Yabuki, Is it possible to use 90Sr and 137Cs as tracers for the aeolian transport?, Water, Air, and Soil Pollution, 130, 349-354, 2001. ２．大気浮遊塵 Hirose, K., S. Takatani and M. Aoyama, Wet deposition of radionuclides derived from the Chernobyl accident, J. Atmos. Chem., 17, 61-71, 1993. ３．茨城県つくば市における大気中の放射性希ガスの観測 Igarashi. Y, M. Aoyama, K. Nemoto, K. Hirose, T. Miyao, K. Fushimi, M. Suzuki, S. Yasui, Y. Asai, I. Aoki, K. Fujii, S. Yamamoto, H. Sartorius, W. Weiss, 85Kr measurement system for continuous monitoring at Meteorological Research Institute, Japan, Journal of Environmental Monitoring, 3, 688-696, 2001. ４．環境中のトリチウムの挙動に関する研究 ５．日本海における 時間的変動 137 Cs（セシウム-137）及び 239,240 Pu（プルトニウム-239、240）の Hirose, K., T. Miyao, M. Aoyama, Y. 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Chang, Recent trends of plutonium fallout observed in Japan: plutonium as a proxy for desertification, Journal of Environmental Monitoring and restoration, 5, 302-307, 2003. Hirose, K., M. Aoyama, Chemical speciation of plutonium in seawater, Analytical and Bioanalytical chemistry, 372, 418-420, 2002. ９．1986 年チェルノブイリ原子力発電所事故及び 1997 年動燃東海事故由来の放射性 核種の輸送 Igarashi. Y., M. Aoyama, T. Miyao, K. Hirose, K. Komura and M. Yamamoto, Air concentration of radiocaesium in Tsukuba, Japan following the release from the Tokai waste treatment plant: Comparisons of observations with predictions, Applied Radiation and Isotopes, 50, 1063-1073, 1999. 2001 年版 掲載論文リスト １．人工放射性降下物（死の灰のゆくえ） Igarashi, Y., M. Aoyama, K. Hirose, T. Miyao, S. Yabuki, Is it possible to use 90Sr and 137Cs as tracers for the aeolian transport?, Water, Air, and Soil Pollution, 130, 349-354, 2001. Hirose, K., M. Aoyama, Y. Katsuragi and Y. 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Geophys., 34, 21-30, 1983. ５．日本海における 時間的変動 137 Cs（セシウム-137）及び 239,240 Pu（プルトニウム-239、240）の Miyao. T, K. Hirose, M. Aoyama, Y. Igarashi, Trace of the recent deep water formation in the Japan Sea deduced from historical 137Cs data, Geophys. Res. Lett., 27, 22, 3731-3734, 2000. ６．海水中の人工放射能−太平洋について Aoyama. M, K. Hirose, T. Miyao, Y. Igarashi, P. P. Povinec, 137Cs activity in surface water in the western North Pacific, J. Radioanal. Nucl. Chem., 248, 3, 789-793, 2001. Aoyama. M, K. Hirose, T. Miyao, Y. Igarashi, P. P. Povinec, Temporal variation of 137Cs inventory in the western North Pacific, J. Radioanal. Nucl. Chem., 248, 3, 785-787, 2001. Tsumune. D, M. Aoyama, K. Hirose, K. Maruyama, N. Nakashiki, Calculation of artificial radionuclides in the ocean by an ocean general circulation model, J. Radioanal Nucl. Chem., 248, 3, 777-783, 2001. ７．日本の主要河川水中の人工放射性核種 Hirose, K., M. Aoyama and Y. Sugimura, Plutonium and cesium isotopes in river waters in Japan, J. Radioanal. Nucl. 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