30-501 - Japan Society of Nuclear and Radiochemical Sciences

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30-501 - Japan Society of Nuclear and Radiochemical Sciences

講演発表
第 1日
1
0月2
2日
(
水
)
第 1日
1
0月2
2日
(
水
)
応
1A01--1A17
放射化分析
1801--1818
ホットアトム化学
1C01--1C17
核
反
1AO1
z-核破砕と核分裂ー
197A
.
uの光核反
(金沢大芝・東大核研・-追手門学院大・・-名大理・・・)
0深還拓司・吉田学・長沼和彦・小林一人・桐瀬彰・浜急婿典・
坂本浩・柴田誠一-・今村峯雄・・譲原一郎・・・古川路明・・・
[序]我々は、これまで Cu-Laの標的核について、最大エネルギー (
E
a
) が tOO-tOOOM
e
Vの制動
放射線による先核破砕反応収率の測定を行い t
)・
2ヘ荷電桂子による破砕反応から濃かれたRud
s
t
a
mの
) (講演 (
t
A
0
2
) 参照)の適用性を調ベてきた。(講演 (
l
A
0
2
) ，(
t
A
0
3
) 参照)。ここでは
緩験式 3
槙的核の質量領域を広げるため、さらに重い加を標的核として遺び、 Ea=45-t
o
O
oMeVで収率潤定を
γ ，x n) については文献との比較を行うと共に破砕収率分布の結果を調ベ、 R
u
d
st
a
mの式
行った o (
と照合した。また、破砕反応と競争する核分裂生成核種の収率潤定をよ記の E
oで試み、初めて有意の
結果を得た。
u箔(純度 >99.9%;t
9
7
A
ut
O
O
%
) の① t
c
mゆ(約 8
0
m
g
/
c
m2
)、 ② 2
.5
c
m角
〔実験] i)破砕反応:A
2
(約 t
o
O，または 2
0
0m
g
/
c
m) を①は東北大核理研電子 L
I
N
A
C(
E
日=
45-200M
e
V
)で 5
分
、 ②は東
大核研 E
S(
E
自
=300-t
O
O
OM
e
V
) で 0.5-2時間、ビームモニターの A
l板(箔)、あるいは A
l箔と
A
u箔とともに照射した。照射後、 P
t，I
r，Os，Re，Wを化学分離し、一部は非破壊のまま γ線スペクトロメ
トリーを行い、
E7
"
'
と T
t〆2に基づき生成接種を同定・定量した。化学収率は、同時照射の非破壊ター
2の A
ゲットとの比較ないしキャリアの回収率より求めた。 iD核分裂:約tOO
m
g
/
c
m
u箔と同サイズの
2
0
m
g
/
c
m) を交互に t
2
組重ねて、各 E目でビームモニターの A
l箔とともに照射し、
ポリエチレン(約 1
ポリエチレンのみをまとめて、反跳捕集核種の γ線スペクトロメトリーを行った。
e
Vの収率曲線の例を示す。掃入国は (
γ ，n
)反
[結果と考察] i)破砕反応:図 lに Eo=300-1000M
応の収率曲線(・印)を文献値 (0，
0，
マ 4)，
05)) と比較した。なお図 lには示さないが (
γ ，xn)
o依存性は他のターゲットの場合と同様
，x>lについての比較も行った.図 1のような破砕収率の E
9
0
0M
e
V の同位体収率分布を例示する (Eo=400-1000MeVではどの E
oで
の傾向である。図 2に白 =
st
a
r
目の経験式への最小二乗フィットの結果で
も、各元素でほぼ同形を示した。)。圏中の実線はRud
あり、点線は J
o
n
s
s
o
nら引のパラメータ値に基づく結果である。実線と点線の一致はよくない。質量収
oに対して図 3にプロットした。破線は J
o
n
s
s
o
n らの経験表式6 3 ;
率曲線の傾きとして求まる P を E
8
9(
P=1
4
6
0・E
o
O
.
B
t・A
t
-0.
E
a孟6
0
0MeV;A
tはターゲット質量数)、P=
7
.
6
6・A
t・o
.B
9(
E
目>
6
0
0M
e
V
)
による。我々の結果は破線よりも大きい傾向を示す。また、荷電分布の幅を表す R は E
o による変
o
n
s
s
o
n らの値6) ;R
=t1
.8• A0.
45 (
Aは生成核質量数)より大きく、我々の Cu化はなかったが、 J
L
a の場合と地べるとさらに大きい。他のパラメータについても検証した結果、Rud
st
a
mの式を A
uに
o
n
s
s
o
n らのパラメータ表式は若手、修正する必要があると思われる。各パラメータ
適用する場合、 J
l
A
0
3
) を参照。
iD核分裂:t
9
7A
uの光核分裂片相対収率(反
の詳しい標的核依存性の検討は講潰 (
跳収率はすべての核種について同じと仮定)の有意の結果を初めて得た。定量核種は刊 K
r，91.9
2
S
r
，
9
0m• 9
2Y
，
9
7Z
r，
9
5陥
，9
9
M
o，t
O
3・t
O
5Ruであり、照射時間、ビーム強度により定量核種数に差がでた。
o
=
6
0
0 (・) ，
6
7
0 (・) ，
8
0
0 (・) ，
9
0
0 (企) M
e
Vについて、質量数 9
9 の収率に規格化した
図 4に E
質量収率分布を示す。 E
aによる質量収率の変化はほとんど無いことがわかる。図中の O印は、ザ =
1
0
(z
破砕反応の平均核子放出数)を仮定した場合の各E自の費量収率の平均値である。実線は目安のた
めに示した。詳しい議論のためには、化学分離を併用する精度よい甜定が望まれる。
ふかさわたくじ・よしだまなぷ・おさだかずひこ・こばやしかずと・くぬぎせあきら・はまじまやす
のり・さかもとこう・しばたせいいち・いまむらみねお・ふじわらいちろう・ふるかわみちあき
-10-
図工. (
γ，
x n y p) 反
応
:
;
:
l
.
率
~2.
苛位体;反*"分布
(白ヌ主臼;孟:itti
ng ~こ受用せず。)
I
~u-i:?7
。
;
一
.
y
:
ふ-
一
」ム
」J
2一
-
ロ「ーロー-o---a一一包一寸
。
t
z
z
E
)
I
ト 1
8
1
口f J J _0-0一勺ーーやー_J)
戸
/0
O
s
司
一
ω-
/-IBO
v
一
間
己
∞)
制
m
lb
E
o
l品}
図4
.1
重
量i
反率分布
・
(.は規格化点)
0・リ =
1
0
図3
. パラメータ P vs.
E.
・
ハ
U
↓
一
一
41寸 i
4144
︿﹀ e
0
1
一
01一
︿﹀l
︿
0
.
.
.
人﹀l ¥
V¥
、
AV¥
501ト
・
-800
ム
1
ダ1F
EoG51.0(GeV)
(文献)
D K.Sakamoto et al
.
， Radiochim
8
4
)8
. Acta ;[!(1984)69.;
19
;
[
!(
3
.
研究報告
1
m
2
)K
.Sakamot
o eta1
.，核耳
~~eV
∞''^eV
.
0
1
.-9
VN
﹁
今/﹄
ハU
0
仁J
600 !J1eV
+_670MeV
1
](1985)290.
3
)G
1
9
6
6
)1
ud
.R
a
m，Z
st
.Nat
urf.主主 (
0
2
7
.
4
)K
1
971)6
.Lindgren et al
.
， Nucし P
h
y
s
. 主些~ (
4
3
.
5
)H
.G
.d
h
y
s
. A126(1969)50S.
e Carvalho 8
t a1
.P
.
. Nucl
6
)G
.G
. Jonsson and K
.Lindgren，Physica Scripta ~(1977)308.
到OCLERREAC1'IONSα~ Au
-197 :SP.広正ATIα~ N:む FISS工αJ
PHOO
以 koOSADA，
i
(
a
z
t
田 IDA，
Fac. of Sci.出血 za:明白uv.，TakujiFtlKASAWA，出国国 YO
訓究。
仏
， KohSAK
凶¥SH工， A
aK
U
N
t
.
氾
工SE，YasunoriH
AMAJll
Ka
zutaKOB
kir
v. of To旬。，Seiichi SHI1訊.
T
A，M主1田 D似・lURA
E渇 t
. for Nucl. S七udy，Uni
ott
em:>
ngakuinUniv.，IchirohFUJIWARA
.
v
.，MichiakiFURUKAWA
Fac. of Sci. Nagoya Un
ユ
-11-
C
lA02
u <I.:J会吃毛亥石皮吾平 E乏.~
C条宙誠一、今干す峯接、宮地
〈東大療研〉
〈金沢大理〉
孝、武護正文
坂本法、浜畠薄笑、外犬、蓮昌漂弘、吉志学
(追手門学誌犬〉
はじめに
(1 i)
華麗-!$
一般に高エネルギー核強砕反応の反応援講泣 Serber (1) :こより提唱され
た二段階モデルー高エネルギ一入射粒子とターゲット核問核子との衝突により刀スケー
ドがひき起こされ、ターゲット核から粒子がはじき出される第一段階、そして励起エネル
ギーを失い最終生成核となる第二段階ーによって説明される。
1
4
0 門eV) を遣えるよう
光子入射の場合、そのエネルギーが π中間子生成のしきい値 (
になると、光子とターゲット核内核子との相互作用によりムアイソバーが生成され、それ
が直ちに πと核子とに崩壊し、それらの粒子からカスケードがひき起こされる。この反応
開始の最初の過程は陽子あるいは重イオンによる核破砕反応の場合とは明らかに異なって
おり、この相違が生成核の収率分布などにどのように反映されるかは非常に興味深い点で
ある。昨年の討論会では、このような目的で行った実験結果から主に質量収率曲線 (mass
yield curve) のスロープに相当するパラメータ Pについて、解析の途中経過を報告した
が、今回はその後の解析について、他のパラメータの結果も含めて報告する。
室盟
実験手1
)
聞は昨年の報告と全く同様である。
結果と考察
γ線測定により得られた生成収率 (mb/eq.q.) は Rudstamの式 (
2
) を
用いて解析した。
aP R ，
2
σ(Z，
A) =
3
P
A
_
1
.7
9 (e~..t: - 1
)
自
p[PA-R
l
z-SA+TA2 13/2]
ここで、 σ(Z，
A) はターゲット核 (Zt，
At)から主成した核種の断面積であり、 Pは前述の
スロープに相当するパラメータであり、 Rは charge dispersion curve の幅、 Sと Tは
そのピーク位置、
i
?は全非弾性収率に関するパラメータである。
解析の結果得られた各パラメータ値のうち、 Pの照射最大エネルギーに対するプロット
を図
1に示す。ここには比較対照のため C
u の陽子および重イオンによる按破砕反応の結
果 (3)も合わせて示した。図より
1.陽子、重イオンによる核破砕反応の場合、スロープ (P) は 2 ・ 3GeV 以上でー
0
0 門eV 以上で一定となる。
定値になるが、光子の場合は 6
2. 光子の場合の方がスロープ (p) の(直が大きい。
ということがわかる。光子による核破砕反応は光子源として連続スベクトルを持つ制動放
射線に依存するため、陽子、重イオンの結果と直接比較するためには、得られた結果を単
しばたせいいち、いまならみねお、みやちたかし、なとうまさふみ、さかもとこう、
またやすひろ、よしだまなぶ、ふじわらいちろう
じまやすのり、そとまざる、く l
、
。
、
凶
七
，.
、.
唱aA
nd
色ヱネルギーの光子による詰果 L
こ変換することが必要である。現在、このため二叩foidi
去による変換を検討しているが、制動放射線;こ対し l
/
E スベクトルを混定して
I
ng '
300 ・ 1000 河eV での各核種の平均生成収率を求め、それを Rudstam む式で簿析した詰
果も上記の二つの桔違が生じることを支持した。パラメータ P法人封桂子 i
こよりターゲヅ
トに持ちこまれた勤起エネルギーに対する間接的な足農を与える。
(Pが小さい程、励起
従って、図 1からは光子による核融砕反芯
エネルギーが大きくなることに相当する。〉
の方が、陽子、重イオンによる核破砕反応よりターゲットに持ちこむ励起エネルギーは小
さく、しかも飽和に達つするのが陽子、重イオンの 2 ・ 3 GeV に比較して 600 ;
'
1eV と
低いことがわかる。このことは、光子による核破砕反応が、ハドロンによる核破砕反応と
明らかに異なった特徴を持っていることを示している。このような違いがなぜ生じるのか
は最も興味ある点であるが、前述の反応開始の最初の相互作用の違いに部分的には帰国さ
れると思われる。(核子一核子の相互作用による π中間子発生のしきい値は、光子一核子
の相互作用による場合より大きい。〉
他のパラメー夕、 Rおよび S，Tの解析からもこ
のことを支持する結果が得られた。
また、光子によるフラグメンテーション反応について検討するために 7Be および
の測定を行った。
1目B
e
よる
7Be/111Be
(1圃 B
e
には加速器質量分析;去を適用〉
この場合も、陽子に
生成比とは全く異なった結果が得られた。これについても報告する。
室主主藍
(1) R
. Serber，Phys. Rev. 72，1114 (1947).
(2) G
. Rudstam. Z
. Naturf. 21a. 1027 (1966).
(3) J.B. Cumming et al.. Phys. Rev. 旦7，1632 (
1978).
MAXIMUMBREMSSTRAHlUNG ENERGY (
G
e
V
)
Fig.l. Logarithmic slope
a
.
.
ま
of mass yield curve (
P
)
.
1
ー: this work
、
a
:
コ
solid curve: ref.3
‘、
U 0
.
5
0
.
.
J
凶
f
.2
dash-dotted curve:r巴
F
〉
榊
c
n
ω
4
2
u
.
.0
.
1
0
a
。
凶
.
.
J
c
nOD5
0
.
1
0
.
5
I
5
10
50
KINETIC ENERGY CGeV)
PHOTONUCLEAR SPALLATION REACT工ONS 工N Cu
工nst. for Nucl. Study，Univ. of Tokyo，Seiich主 SHIBATA，Mineo n仏 MURA，
Takashi MIYACHI，MasafumiMUTOU， Fac. of Sci. Kanazawa Univ.，Koh
SAKAMOTO，Yasunori H&~JIMA ， Masaru SOTO，Yasuhiro KUBOTA，Manaou
YOSH
工DA， Oitemongakuin Un土V.，Ichiro F
UJ工WARA.
1A
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向
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4
5
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I
v
I
J
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3) 坂本必 y 枝連局珂究報告/'j}2']00
18S)
J
ノ
PHOTONUCEAR SPALLATION SYSTEMAT工CS (ON THE PARAMETERS OF RUDSTAM FORMULA)
Kanazawa Univ.，Manabu YOSH工
DA，Yasuhiro KUBOTA，
Faculty of Science，
Takuji FUKASAWA，Kazuhiko OSADA，Kazuto KOBAYASH
，
工 Akira KUNUGISE，
Yasunori HAMAJlMA，Koh SAKAMOTO
工
nst. for Nucl. Study，
Univ. of Tokyo，Seiichi SH工
BATA，Mineo 工
NAMURA
Ottemongakuin Univ.，Ichiroh FUJIWARA
Nagoya Univ.，Michiaki FURUKAWA
Facul七Y of Science，
-15-
lA04
L
u
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5と A
u
1
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普也
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葉:兄箔司，長司和彦
満喝さ坂
東大核研? 追手巧学院大.
大
名
や#
1金足大理，
益4-*
古川路者
光核反志;こよって，原子番号がi: 1変化する反応 i
こ着目し，昨年 C
s
1
3
3
.ト
【:まじめに】
1
2
7 ターゲットを中心にだ放出反応と， 2次反応の寄与について議論した (
r
ef
.1
) .本年は
。
-200MeV
これに関連し，制動放射線の最大エネルギー
での再実験を行った . また，
./
¥
1
1
1
9
7 からの収率を求め，標的核質量
→C
rでは，
(
E
o
)が1
0
0
M
e
V以下及び精度の高い E
oによる 1
0
E
o=30-1000MeV の V
5
1の再実験及び，新にい1
1
7
5
(
At
) 依存性を調べた.
C
r
4
8の結果が文献値 (
r
e
f
.
2
) と大きく異なる事 . また，収率:ま， π反応の
t制 2凡ないしれには比例しない事が分った . 従って，
;正と思われる A
π反応なーら，単純な表
面或いは体積反応では説明し難い結果となった.
【実験】
① ターゲット :V
.L
uは酸化物の特級試薬をプレス成型した円板
(-0.6 gicn
1
)
A
u
(ま0
.
2
5g
j cn1の箔. ② 照射 : 昨年と同様 (
r
ef
.1) であるが，東北大学 L
I
N
A
C では. 3
0
.q
5
.
6
51
¥
eV
を R1
コースで .
1
0
4
.
1
4
9
.
1
9
5
M
e
Vをそれぞれ :
:
:
5払
射した. ③ モニター
土5
，
月
土問の精度で直線コースで照
:AI-27(r. 2
p
n
}
N
a
2
4及びA
u
1
9
7
(r
}
A
u
1
9
6反応 (
r
ef
.3
及び本要
.n
旨集1
A
0
1を利用 .) @化学分離:1_二三E
工: N
a
O
H溶液に過酸化水素水を加え溶解し，
硫酸にて
p
Hを -3 とし，酢酸エチルで抽出 .K
O
Hで逆抽出後，クロム酸ノイリウム沈殿. L
u→ H
f:王水に
溶解後T
T
/
¥ーキシレンで抽出し.H
C1で逆抽出後，
水酸化物沈殿.担ヱ也:減圧下で溶融しA
g箔
に蒸着. 其の他の反応の分離及び ⑤ 測定，解析， ⑤ 化学収率の決定は，昨年
(
r
ef
.1) と同傑
u
1
9
7ヵ、らは. H
V
5
1カ、らは， C
g
1
9
0
.1
9
1
m
.1
9
2
.1
9
3
m
r
4
8
.4
9
.51
.T
i
51
. A
【結果と考察】
sと L
uについては . 現在データ解析中 .
+
g
.1
9
3
m
.1
9
5
9
.1
9
7
mの生成が確認できた. C
図 1には V →
C
rの収率 (
o
p
e
n
)を文献値 (cl
o
s
e
d
)(
r
ef
.2
) と共に E
oに対して示す . いずれの
0
0
M
e
V以上でその増加は鈍る .
生成物も収率は百数十M
e
V から急激に立ち上がり，約 4
は文献値
C
r
4
9
1
2
0である . 文献値
(
r
ef
.3
) とほぼ一致しているが， C
r
4
8の今回の結果はその約1
が異常である事は，いくつかの標的核についての質量収率曲線の比較 (図 2)からも明らか
である
図 3には，
告したト8
9→
図
ト1
2
7→
s
1
3
3→ B
aとも閉じである .
X
e
.C
r
e
f
s
.4
.5
)と共に /
¥
tに対し
4には，収率 {
4
0
0 -1000MeV の平均 ) を π+ 放出の文献値 (
て示す.
n)
Z
r
.
r並びに昨年報
A
u→ H
gの収率を E
o{
>
3
0
0
M
e
V
} に対し示す . {頃向は， V → C
(r.π一
{r
. π+ }の収率は . Atが増加すると共に減少する .
rx
{T. 7
tと共に増加するが， A
uでその増加は鈍り，減少するものもある . 中性
(
X ミ 1)l
ま. A
はまじま
よしだ
ふじわら
ふるかわ
ふかさわ
おさだ
こばやし
-16-
くぬぎせ
さかもと
しば7
こ
いまむら
子技品。 7奇策で. この様:こ担率 3 k依存笠が全く異なるのほ興味葉い . 女臼で示した (7.
士一 X!
l
)安志の』文芸 {γAtl
X'
、
の和 (I
:Y.
x
=
o→∞)の領き;立 2である.
これらの皮志
カ
(i7 ~支出 J支志である之ら，表宣安志モデル{呂 =0.67) 及乙て J本費支志モデル (a= l. 0 ) から予
頃きそ示した . )と;ま異なり，別の新しいモデル~
想、されるは依存性(共之宮古:こ.後言葉で i
いは説明そ要する.
文就
1985年度放射叱学討論会要旨集 (
2
)
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.Chcm.，
任)浜急ら，
些
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8
)
(
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)J0hnSS0n et al
.，Z
.PhyS. ，
主 273，9
7(
1
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7
5
) (
4
)
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.，叫監.193(
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図 1. V-51-Cr-51
.49，48 の収率.
Num回1" of r
港u
trons emllted
図 2
. 放出中性子数 xに対する収率変化
・
Au. Hg
000
A 門-:&::=:ß~がa
_
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乙「吋司-a千/ア
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Hg1
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4沼
町刃
E
.(MeV)
図 3
. Au→ Hgの収率
8
0
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O
C
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50
1
0
0
2
T
o
rC
j
l
e
-tMossNUIT
唱
b
e
r
，
AI
図 4. 収率 (400 -lOOOMeV の平均 ) の A
t依存性
(r， π-xn ) REACTIDNS DN Lu-175 AND Au-197
Faculty 口f Sci巴n
c
e
. Kanazawa University.Yasunori HAMAJIMA. Manabu YDSHIDA， Takuji
FUKASAWA， Kaz日 hiko DSAOA， Kazuto KOBAYAS，
l Akira KUNUGISE. K
oh SAKAMOTO
e
ii
c
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H
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A
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Institute f
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Dtt巴mongakuin University， Ichiroh FUJIWARA
Paculty o
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ki FURUKAWA
EA
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I
弓
lA05
放射 1
ヒ
;
云i
こよる
TWO-:
'
v
10DE FISSIONの検証
〈阪大理〉 C著訟雪之，斎藤
直.横山明~.模原厚.庄司正秀，
高構成人，吉崎信樹.馬場宏
1)はじめに
対称性核分裂が主体のプレアクチニド及び重アクチニド領域で.純然とした液滴型の核
分裂の他に，生成途上の核分裂片の殻効果のためにもっとこじんまりした切断形状を経由
するもう一つの核分裂の存在を示す報告が，核分裂片の運動エネルギー分布及び質量分布
の測定をすることによりされている。 1
.
2
)
そこで我々は，軽アクチニド核種の領域においても期待されるこの 2モードの核分裂を
1
4N+209Bi 反応系の融合核の核分裂について調べることにし，放出される核分裂片の運
動エネルギー及び質量分布を核化学的手法を用いて湖定した。
2)実験
R
C
N
P
)のA
V
fサイクロトロンおよび原研のタンデム加速器の
実験は阪大核物理センター (
14N
ビーム (
8
8，
9
5
M
e
V
)により行なった。運動エネルギ一分布は核分裂片の A
I中での飛程よ
A
I箔上 l
こ蒸着した金属 B
i(
1
.8
7・2
.
0
1
m
g
/
c
m
-2厚〉の前方方向
に 11枚の約 O
.
2
g
/
c
m2厚捕集用 A
I箔を重ねたものく R
C
N
P
)と
， 5枚の約 O
.
5
m
g
/
c
m2f
享の A
I
2
箔を重ねたもの(原研〉をスタックとして用いた。また B
iの前後を約 5
m
g
/
c
m厚捕集用 A
I
り求めた。飛程測定用には，
箔で覆ったスタックを質量分布測定用とし
て用いた。 γ線灘定は Ge半導体検出器を用
い試料を非破壊のままで行なった。
3) 結果と考察
得られた質量分布を図 1に示す。核分裂:5 1
生成物の独立または集積収率から，ガウス
f
形の荷電分布を考慮して，各質量数の全収三
率を得た。なお，図中の実績は目安のため百
である。また，この曲線を積分することに〉
0
.
1
=O.24b を得
よって核分裂の反応断百積 σ
た。これは Poli
kanovと Drui
n3】が求めた
8
0 9
0 1
0
0 1
1
0 1
2
0 1
3
01
4
0
値に比べいくらか小さい値である。核分裂
片の微分飛程の結果の一例を図 2に示す。
AFF
I藩箔中に捕集された相
各ピンが，捕集用 A
図 1. 9
5
門e
V 14N+209Bi反応
対放射能を示す。飛程の解析は，多重散乱
で生成した核分裂片の質量分布。
を考慮した O
S
C
A
R
8
5計算機コード引を用い，
わかまっきとし.きいとうただし，よこやまあきひこ，しのはらあっし.しょうじ
まさひで，たかはしなると，よしざきのぶき，ばばひろし
TA
n
o
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7
.
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1
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一
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一
一
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i
t
(80M..V)
L.ー」
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5
.
0
図 2.
核分裂片の徴分飛程潤定
の一例。
O
S
C
A
R
8
5で放射能比の再現
図 3.
1
0
0
.l_l
1
1
0
AFF
l一』
1
2
0
1
3
0
核分裂片の生成時の実効
1
.
5
f聞を，
相互作用距離。点揺は 2
9
.
5
f
mを示す。
鎖線は 1
を試みたものを点線で示す。
核分裂片の初期運動エネルギーを変化させて，実潤値を最も良く再現ずる運動エネルギー
を求めた。生成時における核分裂片聞の実効相互作用距離を，核分裂片の電荷を点電荷と
して，先に求めた運動エネルギョーから計算した。その結果を図 3に示す。図から分かるよ
f
f=21
.5
f
mの一群と，
うに実効相互作用距離が de
de
f
f
=
1
9
.
5
f
mの群に分けられる。各群
がそれぞれ異なったモードの核分裂に由来するものと考えられる。なお，この結果は昨年
1
0
門e
Vでの結果と矛盾する点もあり，これの再検討も含め講演ではその他のデー
報告した 1
タを加えて発表の予定である。
R
e
f
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o
n
.
0
RAD工OCHEM
工CAL STUDY ON THE TWO-MODE FISSION
F丘culty of science，Osaka University，Satoshi WAKAMATSU，Tadashi SAITO，
Akihiko YOKOY
ん
可A，Atsushi SHINOHARA，Masahide SHOJ
工
， Naruto TAKAHASHI，
Nobuki YOSHIZAK工 and Hiroshi BABA
-19-
lA06
重イオシ核型合反応罰百賓と高い角運動量下での核分裂霞童
〈阪大・理.要請勺
3黄山明 Z
. 安馬場さ子.患者宏
[諸言:重イオニ/核謹合反日3
において.蒸発残留核生iiX反応が核分裂と競合するような p
r
e
a
c
t
i
n
i
d
e
. およとfその前後の元素を複合核とする領域で:立、議合反応断面積を書るために.核分
裂と残留核を両方とも測定することが必要である.そして，これらの断面積〈核分裂断面積，蒸
発残留核生成断面積，以上の和になる融合反応断面積〉の入射エネルギー依存性:ム核分裂障壁
の大きさや融合の臨界軌道，原子核一原子核ポテンシャ j[;等の情理を与えるので重要で‘あるず
我々は放射化法やカウンタ一法 1)によって.この領域での励起関数をいくつか測定してきた.
a
s
sm
o
d
e
i2)と実隷i
直
と
これらの結果をふまえて，重イオシ融合反応の代表的なモデルである B
の比較を行いモデルの正確さを調べるとともに，融合反応i
こ関する新しい知見を探索することを
試みた.また.励起関数から求められる新しい情報として，我々は前回の放射化学討論会で.一
つの複合核につきただ一つ，狭い窓の問の角運動量に対する核分裂障壁を求める方法3)について
発表した.前回の発表では multichancefissionの寄与について考慮していなかったので.こ
の過程の寄与について考察をする.
こ入射エネルギー:こ対してプロットずることが多いが.
【結果]融合反応の断面積は通常は単 L
a
s
sm
o
d
e
lとも比較し
入射エネルギーの逆数に対してプロットすると依存性が直線的になり. B
g
.
やすい.多くの文献値をも含めてこの方式でプロットし検討を行ったが.ここには二例を， Fi
1
， Fig.2~こ示した. F i
g
.1は197Au+160の系における核分裂の文献 l
直4) (点隷)および我
々の放射{ヒ;去による蒸発残留核のデータ〈鎖線〉.これら二つの和の融合断面積.(実線) .を示
したものである.そして B
a
s
sm
o
d
e
lによる融合断面積の計算値を破線で示した
B
a
s
si
s
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d
e
lは
融合の領域を三つに分け，低エネルギー領域〈摩擦力の効いていない領域) .中エネルギー領域
〈摩擦力の効いている領域) ，高エネルギー領域(融合臨界角運動量が飽和して一定になる額域〉
の各々で計算を実行する.前二つの領域では、エネルギーの増加に対して断面積が増加するが.
三つめの領域では減少する.実験値のほとんどは低エネルギー領域に集中している. F ig.2は
197Au+12Cの系の場合で線の意味は Fi
g
.1と同様である. Fig.l，Fig.2の計算値と実
測値の比較をしてみると，傾向は良くあっているが傾きが少々異なって計算値の方が大きめにで
ている.
次にこれらの励起関数から求められる特定の角運動量に関する核分裂障壁を他の文献
等も含めて J/A1/3 (J:複合核の角運動量. A;複合核の質量数) ~こ対してプロットしたの
が Fig.3である.前回の報告よりプロットを増やしているのに加えて， multichance f
i
s
s
i
o
n
が効き始めていると思われるものを三角でプロットして区別している.また，横線で結んである
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a
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c
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n
ものは同じ複合核で一つの値になるはずの値であり，この誤差そ考えれば. 1
が主であると思われる点は直線に近い依存性があることがわかる.しかし.軽い p
r
e
a
c
t
i
n
i
d
e
よこやまあさひこ，ばばすみこ.ば:まひろし
円
L
n
u
の領域でずれている点万代、くつか 333. これ泣こ心境設で:む菜部非弾性散5
.亭c
z
夏合核を謹告」
ない反:芯と核分裂の区3:] かっさにくじa ために.設会箭冨請の決定か難しい事?奮を ~a突して〉るも
のとき、わ nる.
F:
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2C反応の融合断面積
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Fig.3 核分裂障壁の角運動量依穿性.
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6
核分裂障壁の値は， J= 0の回転液滴模
A
o
型の計算値に対する比で表わしている.
d
s
斜めの線はデータから導いた依存性を示
0---
す.
三0
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Nucl. Phys.
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[参考文献]
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EEd
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。
0--0
1
5
(1)篠原ら.第3
0田放射化学討論会講演予稿集(19
8
6
)1
A
0
7 (2)R. Bass.
19
7
4
)4
5
; R. Bass，Phys. Rev. Lett. 3
9(
19
7
7
)2
6
5
. (
3
)横
A231 (
9回放射化学討論会講演予稿集(19
8
5
)1
A
1
5 (4)T. Si
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. Phys. Rev.盟互旦
山ら.第2
60のデータ.
(
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6
9
; G. E. Gordone
t al
.
， Phys. Rev. 1
2
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)1
3
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. (前者が 1
後者が 1
2Cのデータ〉
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lA07
Bi、208P b 、五之こ.;"，... 20
重量イォーニノ己こよる
209
円
O
.
:
コ
Pb
奉安全ヨト蓮昌
〈阪大・理、都立大・理A 、金沢大・理人追手門大・謹=、名穴・理勺
0篠原厚、斎藤直、高橋成人、横山明芸、庄苛正秀、若松智之、
杜
明進、吉崎信樹、鹿取謙二、馬場宏、末木啓介 λ 、初川雄一へ
浜島靖典 B、藤原一郎 C、古川路明 D
【はじめに】
重イオン誘起核分裂では、持ち込まれる角運動量が大きいため、核分裂障
壁 (Bf
) に対する角運動量効果が顕著になる。この効果は、前講演!)で述べられたよう
に、ある特定の角運動量(J) ~こ対する B fが実験的に求められればより有効な議論が可
能となる。そこで、我々は前講演の議論に基づき、データの不足している Jの小さい領域
のデータを得るため、重い系の重イオン核分裂及び蒸発残留核生成の励起関数を測定して
いる。今回は、融合核 221Acを生成する 12C+209Biと !4N+207Pb、 222Acとなる 14~+20 8Pb、
及び 223Thに至るi4N+209Biの反応系を選び、核分裂断面積
(σf)
を制定したので、その
結果を報告する。
【実験】
実験は、大阪大学核物理研究センターの A V Fサイクロトロンで行なった。
90、
100、 110、 125、 140MeVの 14Nビームと、 90、 106、 120、 140MeVの 12Cビームを使って、上
記の反応系について
σ fを測定した。 20QBiターゲツト
20ヲPb及び 207Pbターゲット
(0.2・O.4mg/cmり
(0.3・O.6mg/cmりは蒸着により、
は Niパッキング上に電着して作成した。制
定は、核分裂片を 2個の表面障壁
S
S
D
)で、その 180。
型半導体検出器 (
表
1
核分裂断面積〈
σf) の測定結果
相閉そ利用したコインシデンス法
により検出して行なった。一方の
検出器(1.0msr) で相対微分断面
積を湖定し、大きい立体角
Fission cross sect工on (
m
b
)
PTOJectile E
n
e
r
V
g
)
y
(
M
e
209B
i
208p
b
207p
b
(60msr)
を持ったもう一方の検出器は、核
12C
89.2
106.4
分裂片のかたわれを捕獲できるよ
118.3
138.5
うに設置した。制定した核分裂が
完全核融合核分裂であることは、
1
4
:
.
めた。また、コインシヂンス測定
が困難な前方、及び後方もカバー
1322=68
1547=67
99.1
108.9
123.8
695=35
1070=52
1211=30
1499土68
138.5
15ii土36
.
89.2
核分裂片の角度相聞の測定で確か
839t27
1241:42
1421:60
1095=30
671:4
2
6
889主 4
1097!3
0
1466=51
1482=48
1361:6
1
しのはらあっし、さいとうただし、たかはしなると、よこやまあきひこ、
しょうじまさひで、わかまっさとし、どうみんじん、よしぎきのぶき、かとりけんじ、
ばぱひろし、すえきけいすけ、はつかわゅういち、はまじまやすのり、ふじわらいちろう、
ふるかわみちあき
L
内
L
内
出来るように、シングルス湖定も併用し
2
1
207Pb+ 14N_ 2
A
.
c
足。{皐られた干百対野:aJ積:立、弾 f
宝散乱ピ
勺ム
二
rシヤ)!.-パラメーターを空って "
E
L
A
S
i
2
"
トU U的目的O巴U
(心)ZO一
により計算しえ理論弾性散乱断面積と比
こ変換した。
較して、絶対値 i
【結果と考案】
表 1i
こ得られた σfを
まとめた。また一例として、 14N+207Pb
の系について、 σfの l/Eに対しする
プロットを図 1に示した。蒸発残留核生
成 (σER) の断面積は今のところ得られ
ー
-O
iu(Bassmoロe
i
)
﹁11111111
こ求めた該ポテ
ーク;こ対し環椿!ヒし、別 i
、
。
。
干
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、
、
、
令
、
、
ず
¥
、
。
¥
d
¥
9
-
ていないので、 Bassモデル 2
)による核融
合断面積〈 σfU) の計算値〈図 1中の破
線〉から σfを差し引くことにより推定
。
。
した〈図 1中の口印〉。前講演で述べら
れた方法を使って、このデータから、
0
.
0
1
1
/E(MeV-1)
JER= 15土 2、及び Bf(JER)/Bf(O)=0.74
を得、これと同じ 1
直を与えるべき 12C+
こ対する
図 1 14N+207Pbにおける 1/ Ei
σfu、 σf、及び σERの励起関数。
209Biのデータから、 JER=1
9土 l
、Bf(JER)
I
B
f
(
O
)=0.75を得ている。この不一致の
原因は主に核融合断面積にあると考えられるので、現在この計算の改良、もしくは σERの
実測について検討している。講演では、他の系の結果も含め、核分裂の角運動量効果など
について議論する。
【参考文献】
1986).
1)横山ら、第 30回放射化学討論会、 1A06 (
1977).
2) R
. Bass，Phys. Rev. Lett. ，~， 265 (
Dム
b
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，
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TL
Y
V
A
官b
H
Faculty of science，Osaka University， Atsushi SHINOHARA，Tadashi SAITO，
Naruto TAKAHASHI，Akihiko YOKOYAMA，Masahide SHOJI，Satoshi WAKAMATSU，
Ming-Jinn DUH，Nobuki YOSHIZAKI，Kenji KATORI and Hiroshi BABA
Faculty of Science，Tokyo Metropolitan University， Keisukem SUEKI and
Yuichi HATSUKAWA
Faculty of Science，Kanazawa University， Yasunori HAMAJlMA
School of Economics，Otemon Gakuin University， Ichiro FUJIWARA
Faculty of Science，Nagoya University， Michiaki FURUKAWA
nd
q
o
lA08
Biの α 誘導筏分裂
(金沢大. 都立大 ?
理
手?
c浜急堵呉， 1
k捜勤，ち万 Jll謹一，て主太書介
ち康弘道，有野功
【諸言】一昨年，昨年それぞれ Th， Uの!昆ニネ Jレギー核分裂の質量分割について報告した .
z.ー'マ宗
~
~、_
は
，
3十
10 . .
分裂片の質量毎の角度分布の測定及~'\..
詳細な励起関数の測定を行い . その結果
「対称・非対称分害1に導く異なる 2つのサドルポイントが存在し，
定される」というモデル
そこで分裂様式が決
(
r
e
f
.1
) を支持することを述べた.
の α誘導核分裂での ① 分裂片の角度分布の入射校
本研究では . このモデルに関連して， Bi
子エネルギー依存性を，
M
e
Vまで， 2M
e
V おきに調べ， ② 3
4M
e
Vでは . 分裂片
Eα=34~42
の角度分布の分裂片質量に対する依存性を
MH /ML =1.0 ~1.
5
について測定した.
，
_
>
く:!'つ
に③これらの結果を上記のモデルに基ずく理論計算と照合した.
【実験】
M
e
V おき)
n1のセルフサポートの Biターゲットを約 3
0
0
n
A の34-42MeV (
①約2
0
0 μg / c
2
α粒子を理研サイクロトロンで照射し，
9
0
. ，1
5
0
. ，1
9
0
. (
L
a
b )に置いた S
:S
.
D
.で分裂片をシング Jレで測定し角度異方性を求めた . ② 1
0
0 ~300nA の 3
4
M
e
V α 粒子を入.射
し
，
ターゲットをはさんで置いた
2個の S
.S
.D
.で分裂片を 2
5
.
3
0
.
4
0
.
7
0
. ，9
0。
e
t up， D
a
t
at
a
k
i
n
g，解析
L
a
b )で同時測定し，分裂片の質量比毎の角度分布を求めた . S
n
g1
巴
方法は昨年 (
r巴f
.2
) と同じ③木実験のエネルギ一範囲でのB
i
の核分裂は， si
c
h
a
n
c
ef
i
s
s
i
o
nであると仮定し，核温度及び統計論に基ずく分裂片の角度分布 (
r
ef
.3) を計算した .
【結果と考察】③の実験の 9
0。 (
L
a
b )で得られた質量収率曲線を図 Iに示す. 典型的な対
祢分裂の様子を示し，
る. また，
ピークの中心は，
1
0
6
.5
A
M
Uであり， 3
4
M
e
Vでは確かに
分裂片の全運動エネルギーは，
(α ， f) であ
1
5
1
M
e
Vであり， Viola のシステマッテ年ックス (
.
9払 1
.
3覧である.
.5では 0
r
e
f
.
4
)と一致している . なお注目する質量比 1 .4での収率は 0
角度実方性の入射粒子エネルギー依存性を図 2に示す.
(誤差は，測定の統計及び
a _L b .COS2
θ へのフィットの誤差のみ考慮し，異方性問 (
0
)/
1
'
1(
9
0
)は l十 b
/
a で示す. 図 3
u
i
z
e
n
g
aの結果 (
r
ef
.5
) 及び ③ で求めた計算値 (0) と比較すると，
も同様. )H
このエネル
ギ一範囲での角度異方性はほとんど変化しないという傾向 ( ⑮ ) は一致するが，絶対値は異
なる.
Eα=34MeV での角度異方性の分裂片質量比依存性を示す . 統計不足のため，
誤
図 3に
，
1で
差は大きいが，質量比依存性は見られない . ③ の計算値を表 lに示す. 対称・非対称分室:
計算値では大きな差が表われるはずであるが，実験値では，誤差を考慮に入れでも，計算
値が示すほどの差は現れていない.
はまじまやすのり
おおつきっとむ
なかはらひろみち
こうのいさお
はつかわゅういら
-24-
すえきけいすけ
，
以よかふ. 「諸言 J のそデ Jレで，角変異方性の入射投子エネ Jレギー依存性の領向;ま. '
-~
~、
〈説明できる . 一方，
、- _
'
!
!
ヱ
，
・
、
乙
~H
8i0")核分裂 ; 立大三五分対除分裂を革、 ; サドル ;
j
;A
t
.
_ ~.Åヒソふつ.
、
.
.
.
α =.:)~会 ~l e
;
¥ にお;アる貫量辻依存性;立見みれない事力、る，
ントを淫由し，
，
、
、
Jj司
=ーー
To" _
;
ν
~_...に
非対祢分裂を筆
て→十ドルポ fン、 : ま還記していないと言える . 質量分布の Eがりは. その後のゆらぎによる
のもと君、オつれる.
(
1
)¥
1
0iI
er
制 ii
sson，Phys.Lett
.，
.
3
.
l
!
L
， 283，(
1970)
丈議
論会要旨集
(
3
)Vand日nbosch&Huizenga，NUCLEAR PISSION，p.184，Academic Press，New York
(
4
)Vi
01a Jr
.，
出 ucl
.Data.Sect.，
且1
，391(
1966)
(1973)
1985年度放射 i
t学討
(
2
)浜島る，
(
5
)Vand日nbosch&Huizenga，NUCLEAR
FISSION，P
.194.Acad日mic Press，~ew York(
1973)
3
.
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1
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表 1. 角度異方性の計算値
(
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4
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、2.0
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l
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B
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E
V
角度異方性の Ea依存性
3
6
E~
図 1. 質量収率曲線
1 +α
2
.
6 8
3
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3. siの角度異万性
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Faculty oi Science， Kanazawa University， Yasunori HAMAJIMA
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. Tokyo
Faculty of Sci巴 n
~.letropo
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. Hiromichi NAKAHARA
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The lnstitute of Physical a日d Chemical Research， lsao K
一25-
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Faculty of Scエence， Niigata University， Yuzo HORIKOSHI， Hikaru FUJIMOTO，
Hisaaki KUDO，Tetsuo HASHIMOTO，Takeshi SOTOBAYASHI
Faculty of Science，Tokyo Me七ropolitan university，Yuichi HATSUKAWA
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1
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[諸言]今までに 2
る入射核より重い粒子の運動エネルギー分布、電荷分布などについて実験結果を報告して
きた。得られた反応系での反応生成物の特徴をまとめると二つの種類となる。一つは、入
射核から Zで 3-4ぐらいまでの生成物で、角度分布は前方ピークをヱネルギ一分布は前
方から後方ヘ次第に!底くなりエネルギーの移行が起こっていることを示した。他方は、入
射核より Zで 4-5以上離れた対称分割生成吻で、角度分布は l/sinθ となりエネル
ギ一分布についても角度によってほとんど変化しない。前者は、深部非弾性過程の特徴が
強く表れていて、後者は、非常に反応時間の長い深部非弾性過程か複合核形成した後の核
分裂過程であろうと考えられた。しかし、これら 2つの過程は重なり合って観j
期されてい
るため、分離して各々の反応機構について議論することが困難であった。今回は、笹質量
系の重イオン核反応における深部非弾性過程〈非平衡過程〉と核分裂過程〈平衡過程〉に
ついて更に検討してきたので報告する。
[解析と結果]深部非弾性過程と核分裂過程について考えるに当たって二つの段階で考え
た。第 1段階は核分裂過程の可能性及びその分裂片の電荷分布について理論予想を検討し
た。第 2段階は、実験で得られた電荷分布に核分裂過程の寄与を除いて、電荷移行を拡散
模型によって解釈した。
(第 1段階〉核分裂過程について
軽質量系の重イオン核反応において、持ち込まれる角運動量が大きくなると核分裂障壁が
低くなり核分裂現象が起こり易くなることが、 r
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よっても同様な示唆が得られた。次に、核分裂片の質量及び電荷分布について予想するこ
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来た。この方法では、核分裂片そのものを蒸発過程と同様に取り扱うことにより生成する
核分裂片の質量及び電荷分布を求めることができる。そして、 O
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)及び“ T i+1
5C 1+27A 1反応系についてその質量及び電荷分布を
説明することに成功した。
)これを今までに得られた実験結果に対して、計算した結果を
4
60+54Fe反応系で、図 2は 12OMeY
図 la-2aに示した。図 1は 125Mey1
12C+58Ni反応系である。図からわかるように対称分割生成物の周辺ではかなり良い一
致を示した。
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楽器非塾生還窪について
実隷で薄られた電;苛分二百;こ計三草で薄られた咳分裂の寄与を号 i〈と、受諾手与弾生遥歪:こよる
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ある。更に、 Z日は電荷分布の中心である。
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t係数である。また、
T intは反応時間で
この式から、我々は、電荷分布をガウス分布
VZTint=Oであること Zil=Z oであることを仮定して電荷分
として迂倒した。その際、
布の変化について調べた。これらの計算結果から深部非弾性過程について議論する予定で
ある。
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b)
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20
1
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工
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図 2 120MeV12C+
Ni反応系
a)、b) の隷明は図 1と同じ.
a) のデータの差をとったもの.
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)分離に要する時聞が短い、 3
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がないので寿命の制限がない、 4
)収率は元素によらず高融点元素にも適用できる、 5
)しか
も高収率である、等のすぐれた性質を持っている。この質量分離器の原理は次の通りであ
る。壊的室内に入った入射粒子は標的と接反応を起こす。反応生成核は反跳エネルギーに
よりイオン状態となって槙的から飛びだし、壊的室内のヘリウムガス中でエネルギーを失
い熱化される。熟化された反跳核は、ある割合で、ある時間だけ 1
+のイオン状態になって
いる。この 1
+イオンをヘリウムガスとともに小さい出口孔から電圧をかけつつすばやく引
き出して質量分離器の引き出し電極によって加速する。後は従来の質量分離器の場合と同
様に電磁石によって質量分離、収集する。この種の質量分離器は主に軽イオン反応で成功
をおさめてきたが、これを重イオン反応に適用するには種々の問題がある。すなわち、重
イオン反応においては反跳エネルギーが大きいことから、反跳核が熟化されるたぬには高
いガス圧あるいは大きな標的室が必要となる。また一方では重イオンの大きなエネルギー
損失のために高密度プラズマが標的室内に形成される e このような状況下において反跳生
成接が 1
+イオンの状態で存続可能かどうかは大いに疑問である。演者らはこれらの問題に
ついて種々の実験を試み、検討したので報告する。
[実験・結果]
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速度 4
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'/h のルーツポンプで排気された真空箱の中におかれており、ポンプと共に
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Vの電圧に耐えるようグランドから浮かしである。 F
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2 に質量分磁器のそれぞれの
位置での典型的な輸送効率を示す。全輸送効率は約 2
%であった。 F
i
g
.
3 には、複合核の
lの相対収率を示す。図の機軸は入射粒子
励起エネルギーが等しい反応により生成する Z
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の諜的室内でのエネルギー損失と入射粒子の数の積であり、入射粒子の通り路に形成され
たプラズマ密度に出例していると考えられる量である。図より明らかなようにすべての実
もワた、いなむら、のむら、たなか、みやたけ、ふじおか、しのづか、はま、よしい、た
ぐち、すえき、はつかわ、ふるの、〈どう
υ
内ぺ
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慧点:玄、なめらかな趨隷土にのっている。このことな、反議室戎援の収茎涼入射粒子の種
慧:こよらずプラズマ密，宝:ご主に依存していることを示す。
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Universi七Y of Tokyo，
ToruNOMURA，
Jinichi TANAKA
Ins七i七U七
Hiroari MIYATAKE
七er，
Tohoku Universi七y，
ManabuFUJ工OKA，
Tsu
七omu
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Hiroyuki H必
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SHINOZUKA，
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七Y of Science，
Tokyo Metropoli七anUniversi七y，
Keisuke SUEKI，
Yuichi
Facu
HATSUKAWA
七er，University o
f Tsukuba，
Ins七工七u七e of Physics and Tandem Accelera七or Cen
Kohei FURUNO
Niiga七aUniversi七y，
Hisaaki KUDO
Facul七Y of Science，
n4U
r
o
1A 14
2
r
0
'
1B
i +J
!
>0，
Z
O
M
e 反応」穣子移行反志を中心として
(新潟大・理、東大・核研 A 、都立大・理 3 、原研己)
0工藤久昭、堀越裕三、橋本哲夫、外林武、野村亨A 、末木啓介宮、
初川雄一 S 、間柄正明 C
[序]
重イオン核反応における核子移行過程においては、入射粒子近傍の同位体生成断
面積はいわゆる Q ，~依存性を示すことが知られている。これは、
c
o
m
pロs
i
t
es
y
s
t
e
m にお
いて部分的平衡が成り立っているとした統計論によって説明されており
j
)
そこから核温
1
4
0M+6ZM
iの
度が推定されている。同様に、標的核近傍の同位体生成断面積に関しでも (
oの同位体)、 Q9S依存性を示し、しかもそこから算出された穣温度は入射
系におげる C
エネルギーに依存しないことが最近報告されている
P 一方、
2
4
0M
e
V匂 + 内uの系に
おける槙的接近傍(標的核の Z より大きい元素〉の同位体生成断面積は明らかに Q9'依穿
性を示さないジ
この理由として入射粒子のエネルギーが高いため、第一段階で綾子移行
によって生成した棲が高励起状態にあり粒子蒸発が引き続き起こったためと考えることも
できるが、低エネルギーの重イ方ン反応においても Q~~ 依帯性がないという報告もありタ
いまだ確立されていない。
演者らはこれまで 1
.
10+~Oi Bi および 20Me +l
.
o
Q
B
iの融合反応を用いて、それぞれプロ
トアクチニウムとネプツニウムの新同位体の合成を試みてきた
P これらの新同位体の検
出方法として αースベクトロメトリーを主に用いたが、この醸副反応である綾子移行反応
によると思われる生成物が多数観測された。今回はこれらの生成物の生成機構について検
討したので報告する.
[実験]
実験の詳細は前回の報告の通りりであり、測定方法としては、
(1) H
e
-je
tt
r
a
n
s
p
o
r
ts
y
s
t
e
m (T混と 1
0
0m
s)
o
.
1115， Ty
z
.
三
(2)
I
n beamα-spectrometry ( 1
0 ms~ T滋之
(3)
R
e
c
o
i
1c
a
t
c
h
e
rf
o
i
1l
Ie
t
h
o
d (TJ
S
.
之 1
0l
Ii
n)
0.2μs
を用いた。
[結果と考察]
F
ig.l に 1
.
10+201B
i の系における F
rの同位体の励起関数を示す。図
(
，
)
，
_t.. ~
の下部の実線は複合核形成を仮定した A
L
I
C
E code~' 1
:よる計算値である。この図より、
F
rの同位体は明らかに複合穣由来の生成物とは異なっていることが推定される。二体を
仮定した Q
に対する生成断面積をプロットしたのが
F
ig.2 である。 14
-M +6
ZNi におげ
る Co 同位体に見られたような Q~~ 依帯性 υ は示さず、むしろ 240
M
e
V1
2
C+lfitA
u におけ
くどうひさあき、ほりこしゅうぞう、はしもとてつを、そとぼやしたけし、のむらとおる
すえきけいすけ、はつかわゅういち、まがらまさあき
一 36-
る壊的核近傍のう l
司位体収率，)と類似した謙穏を呈している。すなわち綾子移行によって
高畠起状患の穫が生成しそこから軽粧子 L主に中性子)が蒸発したと患われるような分布
b0穫が聾的核と吉野突してこわれ、入射粒子と等し
を示している。しかし、たとえば入射 I
い速妻の 1
4
C あるいはd'B
eがよ伺 B
i と議合したとして、励起された
J
Z与IA
c
+
"あるいはユ1
1
F
r
*
"
の統計論的競励起によって法、これを説明できない。
室主主輩
1
) V.V.Vo1kov，P
h
y
s
.R
e
p
.4
4，93(1978)
2
) K.Sueki e
ta
l
.，Radiochim. Acta，38，117(1985)
e
v
.C
3
0，1561(1984)
3
) H.Kudo e
ta
l
.，Phys. R
4
) J.C.Jacmart e
ta
1
.， H
u
c
1
.P
h
y
s
. A242，175(1975)
5
)工薫ら，第 2
9回放射化学討論会講演予稿集 (1985)lA16
6
) F.P1asil，ORHL Report，TK-6054(1977)
Fig.1
Fig.2
Fr
三2
5
P
2
1
3
F
r
2
1
4
F
r
1
2
0
Z
t
l
(EO﹄
一
心
﹄
ロ)b
{
ご O﹄
-Z
﹄
ロ
)
、
。
r
2
1
2
Fr
3
0
6
^
"T~
0，
，
_
^"
0'
9Bi
TRANSFER REACT工ON IN THE SYSTEMS OF 1
'
0A
ND 2
-N
eO
N2
-Facu
工
七Y of S
cience，Niiga七a Universi七y，Hisaaki KUDO，Yuzo HORIKOSHI，
Te七suoHASHIMOTO Takeshi SOTOBAYASHI
Ins七i七U七e for Nuclear S七udy，
Universi七Y of Tokyo，Toru NOMURA
Facul七Y of Science，Tokyo Me七ropoli七anUniversi七y，Keisuke SUEKI，
Yuichi HATSUKAWA
Masaaki MAGARA
Japan Atomic Energy Research Ins七i七ue，
，
ηi
qd
1A 15
ヨH
e十 1吉 7.¥U反芯系 i
こおける核子移行通産
(寂犬・理〉正司正秀 .0斎藤直 . 議 j宮
厚.横山明書.若松雪之.
思場宏
われわれは，これまで震的核 '97.\U に入射する低エネルギー 3He~こよって誘起される核反
応を放射化法 1)とカウンター法邑)を用いて研究してきた。励起関数と平均反跳飛程の放射
xn) 反応は，典型的な複合核過程であり， A
u
化学的湖定から，T1同位体を生成するい He，
同位体を生成する反応は非複合核過程であることがわかった 1) 。検出された質量数 1
9
8，
1
9
6，
1
9
5，
1
9
4の A
u同位体の生成過程を，直接反応的な中性子移行で一括して捉えることに
は無理がある。そこで，
(
3He，αxn) 過程の寄与が大きいと考えられる軽い A
u同位体を生
成する反応に特に注目して， α粒子の測定を行なったところ，前平街過程からの放出が観
制された EV今回，その再湖定を行ない，これまでのデータ 1・2) を総括して，各A
u同位体
生成反応の機構がいちじるしく異なっているという興味ある結論に達したので報告する。
【実験】
実強には、阪大理 1
1
0
c
mサイクロトロンの 25MeV 3
H
eビームを用いた。実識の詳調は，ま
えに述べたとうりであるし 2) 。図 1に
， S
i(Au)カウンターテレスコープで制定した程粒子
のEー
ム Eマップの 1例を示す。各桂子聞の分離はきわめて良い。 35 ・1
5
0。の各測定角にお
0
こリスト入力したデータをオフライン
ける α粒子のエネルギースベクトルは，磁気テープ l
解析で粒子識別を行なって得た(例えば，文献 2) の図 2を見よ) 0 3種のエネルギー 1
直を
1
0・
t
1000
ト
田
日00
z
=
3
ー
J
"
'
z
z
《- 1
0・
0
三 600
〉
:
r
巴
~
?
ー
自 400
E
〈E
Z
国
2凹~ふ
。
o
200
400
10
600
800
E+
O
EI
C
H
^
N
N
E
L
J
図 1• 1
5
0・〈実駿室系〉で測定した
軽粒子の E
-b
.E
マップ。
。
30
60
90
1
2
0
150
180
9cm(
d
e
g
)
1000
図 2. 36.4(0)，
30.0(・
)
， 22.0(ム〉門eVのエネ
ルギー〈幅土 0.4MeV)をもっ α粒子の角分布。
90。で規格化しである。
しょうじまさひで，さいとうただし，しのはらあっし，よこやまあきひこ，
わかまっきとし，ば l
まひろし
-38-
司1
1寸111オlliτ1
もつ α 粒子の角分布を ~2 ~こ示ア。
α粒子:ま 22MeVで泣等方的 L
こ放出さ
れ.ょっ高エネルギーでは前方方向
:こ軍勢的に放出されていることがわ
かる。また，全角産について積分し
た α粒子スベクトルを図 2のヒスト
グラムで示す。
【考察】
内
4
!・戸口
高エネルギー α粒子には，ピック
29
3
2
35
38
Ecr(MeV)
アップ反応に対応ずる離散的な共鳴
ピークがみられた。低エネルギー α
図 3.角度積分した α粒子のスベクトル。
粒子は連続的なスベクトルを示し，
実線は、 EC模型を用いた計葬値。
角分布から複合核過程でなく，前平
衝過程から放出されると考えられる。
このい He.α 〉反応の残留核 196ホ仰が中性子分離エネルギー以上の励起状態に残されると
195Auへと壊変ずる。その励起エネルギ一分布を α粒子スベクトルから推定すると， σ(
196Au)>1となり，放射化法の結果と一致した。前平衡過程から放出される
195Au)/σ (
α粒子スベクトルを， Exci
ton-CoaI
escence (EC) 模型 3)を用いて計算した。それは，
前平街過程で励起核子が結合して複合粒子を形成することを考慮したものである。放出陽
子スベクトル引に合わせた初期 exciton数 (p，
h)=(5，1)と，任意パラメーター γ〈α〉を用
いて，図 3に示すように実験の良い再現ができ， γ〈α)=9.55XlQ-3を得た。この結合バ
ラメーター γ(α 〉は，他の物理量と比較はできないが. 62Ni
+3He実験の解析結果さ〉には近
い値であった。従って， 195Auは前平衡過程からの α粒子放出とそれに読く中性子蒸発で
生成すると考えてよいといえる。 196Auは主にピックアップ反応で， 198Auはスト 1
)、
yピン
グ反応で生成する。 194Au生成の融起関数は， 197T!と同様に統計模型で再現できたので，
複合核からの α粒子と中性子の蒸発で生成すると考えることができる。
【文献】
1
) 庄司ら，第 28回放射化学討論会要旨集(神戸， 1984) p.93.
2) 庄司ら，第 29回放射化学討論会要旨集〈船橋， 1985) p.266.
3) H
. Machner，Phys. Rept.，ヰ1，309 (
1980).
. Murakami. T
. 門otobayashi，K
. Okada，and H
. Ejiri，OULNSAnn.
4) 門. Kitamura，R
a
1
a
， p.15.
Rept. l
5) H
.，斗， 2695 (1980).
. Machner，Phys. Rev. C
3
.
.
1
9
7
NUCLEON TRANSFER PROCESSES 工N THE -He + --'Au REACT工ON SYSTEM.
，
，
工 Tadashi SA工TO，
Faculty of Sci邑nce，Osaka University， Masahide SHOJ
Atsushi SH
工NOHARA，Akihiko YOKOYAMA，Satoshi WAKAMATSU，and Hiroshi BABA
qJ
Qd
1A 16
37CI+!D3Rh&.J定:芸名における持主弓:モ多千子 E乏応:
思考"
1
宣子、 o坦健太毘、関根宣明、松田弘元、
(原研、額六・理的
永言論一部、横山明書文
[序]
これまで我々が行ってきた、金と軽い重イオニノとの反応の実験や 1
、
)
K
r
a
t
zうの金とキ
セノンとの核反応の研究 2)において、ターゲ.ットからの中性子移行反応生成物である金同位体に
関して、高スピン核異性!本と低スピン核異性体が、入射粒子とターゲ、ツト聞の相互作用の程度の
異なる反応過程で生成するという結果が示されている。すなわち、高スピン核異性体は主として
深部非弾性散乱反応により、また低スピン核異性(本は主として準弾性散乱反応により生成すると
本が数多く見られるロジ汚ムの場合も、中性子移行反応において2穣類
考えられている。核異性i
の反応過程が区別できるかどうかの検討を目的として、ロジウムと 3
7
C
J との反応:こ関して、以
下に述べる実験を行った。
7
0・2
0
0M
e
Vの 3
7
C
J イオンビームを、約 O
.
5
m
g
/
c
m2
[実験] 原研タンデム加速器からの、 1
nR
の厚さのロジウム箔に照射した。 1
0
4r
h (T1/2
=4.34分)以外のロジウム同位体の生成断面積
は、約3
時間照射した後、ターゲット中のロジウム同位{本の γ線とキャッチャーのアルミニウム
箔中に反挑されたロジウム同位体の γ線とをそれぞれ Ge(Li)検出器により湖定して求めた。ここ
こr
線測定を行った。 1
04mR
h
で、キャッチャー中のロジウムに関しては、化学分離を行った後 l
の場合は、キャッチャーとして金箔を使用し、 5
分間照射した後、直ちにターゲ、ツトとキャッチ
ャーの γ隷測定を行った。
m
g
/
c
m2 の金箔をキャッチャーとして数枚重ねて照射し、キャ
また、ターゲットの下流に約 2
ッチャー中のロジウム同位体分布を測定して、微分反跳飛程を求めた。
表に、 103Rh周辺のロジウム同位体のスピシと崩壊の性質を示し 3)、右側の欄に
[結果] 第 1
生成断面積の湖定を行った核種と、金箔中での反跳飛程を測定した核種を示した。第 l
図に、ロ
7
C
Jの入射エネルギー 2
0
0門e
Vの結果を示す。一般に、
ジウム同位体生成断面積の一例として、 3
核異性i
本生成比は反応によって持込まれた角運動量を反映している。本実験で核異性体対の断面
=-2) について、その核異性体生成比〈 σh/σ1)
σh/σ1 =
0
.
4~こ対して、 1 日 lRh では逆に σh/σ1
0
1R
h
(ムN
積が求められた 102Rh(ムN=寸〉と 1
は興味深い違いを示している。 1
日2
R
h でほ
=
1
.4 となっている。ム N=1 から 2での、核異性i
本生成比の急激な変化は、序論で述べた 2
つの過程の存在とそれらの寄与の違いとして説明し得る。即ち、 1
日2
R
h の生成には主として準弾
R
h の生成においては漂部非弾性散乱の寄与が増加していると考えられる。
性散乱が寄与し、 1日l
ばばすみこ、はたけんたろう、せきねとしあき、まつおかひろみつ、ながめゆいちろう、
ょこやまあきひこ
-40-
講演 i
こ3いて:孟、也の照射ヱネ)j"ギーで j
尋之!奇{立法新富子貴分布と金箔中での平均反挑飛覆の結
果と、そ九らの入射エネルギーま存性;こついて語告する予定である。
Y
Y
Y
Y
Y
Y
Y
Y
ン
。
M
・
L
・
I
T
(
%
) 生成断面積反lJI:飛程
.
7
h
h 9/2+ 4
g 112・ t
5
.
ω
(
I
蜘
4
.
7
1
1 9
5
+
3
2
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8
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∞
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l
1
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1
. 9/2+ 4
.
3
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2
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O
l
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3
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1
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α
2泊
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1 2
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5
6
.
1周 i∞
1
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. 7
1
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+
.
3
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1
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1
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.
8
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l(恥
1
+ 2
現
100←
ロジウム同位体のスピンと崩i
裏の佐賀
質量数スピン半減期
ス
低
I ンン+
一ピピン
第l
表
一ススピ
oA
一高低都
・
ー
I
寸
。
鈎
235国道管制
。
Y
Y
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1
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﹄税偏見
Rd
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戸賀
E
一量
位
-﹁喝︾陪伸
ウ
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斗.
9
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1
第1
図
ムO
」
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1
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7
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C
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+
I
0
3
R
h反応におけるロジウム同位
体の生成断面積
R
e
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1
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.Vokoyamae
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l
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y
.A
k
i
h
i
k
oY
O
K
O
Y
A
門A
.
4
噌・
4
1A 17
字夏告内亥 ;05A; 5 の当三疋克とその足首主要ミこっ乙、て
〈原研、阪大・理事)
0 永言論一部、間柄正明、横山珂~.~、
松田弘充、環摂俊明、娼i
主文部、馬場達子
[緒言: 軽中核領誌での高劫起・高角運動量状態にある複合核崩壊の特徴として、蒸発過程で
は、重い核と比較した場合、中性子蒸発よりも荷電粒子を含んだ多粒子放出がかなり高い確率で
起きることがあげられる。従って、崩壊過程の解析に於ては、荷電粒子の持出す角運動量等の考
案が必要となっている。また、複合核が高角運動量状態の場合、その核の核分裂障壁 (
B
f
)が基
底状態にある核の B
fょっ低下し、軽い核においても核分裂の可能性が回転液滴模型 1
)(
R
o
t
a
t
i
n
g
o
d
e1:R
L
D
M
) :こより予測された。これに対する定性的な実験結果は得られつつあ
L
i
q
u
i
dD
r
o
pトl
るが、実験的檎証の困難さのため十分な浩果が得られているとはいえない。その後、 R
L
D
刊を改良
'
i
I
)が提案さ
した F
i
n
i
t
eR
a
n
g
eM
o
d
e
lに基づく核分裂障壁2
)(
R
o
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a
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i
n
gF
i
n
i
t
eR
a
n
g
ei
M
o
d
eにR
F
R
れた。これによると、特に従来の R
L聞に比べてか 1
0
0近辺において著しい違いが生じており、 B
f
の値が約3
/
4に減少するという結果が得られている。
本研究では、 A
=
1
0
0近辺の質量領域における核分裂現象の実験的検証，及びB
fの決定と同時に、
蒸発残留核との競争過程、特に荷電粒子との競争過程 (['ν/['f)も考慮に入れた高励起・高角運
動量状態の複合核の脱励起過程の検討を目的とした。実験系としては、入射粒子の持込む角運動
8Z
量分布の差による効果を顕著にするために、 1
2
C
+
9
3
N
b及び3
7
C
l
+6
n反応系を選択した。この系
については、 9
9
R
hの核異性体比に注目して、その結果を既に報告しているが3
)、今回は前記観点
から広範囲な核種l
こ着目し、その生成過程を放射化学的手法により調べた。
濃縮同位体(
フオイ
[実験] ターゲヅトには、 9
3
N
bフオイル〈約3
m
g
/
c
m2
)
、及び 6
8
Zn
9
8
.
5
%
)を
1
¥1
ル〈約5
m
g
/
c
m2)
上に電着したもの〈約0
.
3
m
g
/
c
mりを用 L、た。照射は、原研タンデム加速器:こて、そ
れぞれ 1
旬、及び 3
7
C
lビームで行った。照射エネルギーは、複合核の励起エネルギー (
E
C
N
*
)範囲
を同じにするために、 7
0
M
e
V
<
E
(
1
2
C
)
<
1
1
0
M
e
V
.及び、 1
2
0
門e
V
<
E
(
3
7
C
l
)
<
1
8
0
M
e
Vで行った。生成核種
の測定は、照射後、 G
e
(
L
i
)検出器にて γ線湖定を行い、 γ線のエネルギーと半減期から核種を同
定した。
[結果と考案]
このエネルギ一範囲では、複合核からの蒸発過程による生成物としては、 P
d
(
Z
=
4めから門0
(
Z
=
4
2
)までの同位体が観測され、 A
g
(
Z
=
4
7
)同位体は観測されなかった。ここで、 1
2
C
+
9
3
N
b反応においては、ターゲットからの核子移行反応生成物も同時に生成されているが、この区
本を生成する核種については、生成物の核スピンの大
別は生成物の反挑飛程の測定及び、核異性 1
きさを勘案ずることにより行った。図 l
(
a
)
(
c
)に、生成物的 P
d，
9
9m
R
h及び9
7加の励起関数を示
す
。 9
9
P
d生成の励起関数は両反応系でほとんど同じ形を示し、軽イオン反応で見られるような
典型的な複合核反応の励起関数を示している。この幡向は 1
2日 9
3
N
b反応系では、 9
9
m
R
h，
9
7
R
uの生
ながめゆいちろう、まがらまさあき、よこやまあきひこ、まつおかひろみっ
せきねとしあき、ばたけんたろう、ばばずみこ
λ告
qL
l
d
i
C
l
+
6
8
Z
n反応 L
こ
成i
こおいても両様である。しかし、 3
-ーーー・
おいて二放出粒子が多くなるに淀い、魁起語教の形が
一
一
-0
12C+93~b系のそれから大きく変!としていることがわか
る。これは、複合核からの撞々の続勃起ヂャネ)[.，が混
じりあった詰果であると考えられる。図中の実隷と点
線はüR~L 礼 iCE コード 4 )を用いた計算値である。融合
1
2
.
，，9
，
3
+
-"'~~b
3
7
_
_ 68_
c
(
0
)
l
d
-.
・
e
_-ーーーーー句、
• _
-
.Q
E
〆 _
b
ーノ/
a
s
s5)
の臨界角運動
反応に関与する最大部分波には、 B
o
0
0
o
戸
，
，
，
，
1
1
0
。
q
び 91
'R
uの多位子放出反応生成物に関しては比較的よい
d
.
"
，
'
α
9
P
dではよい再現性は得られな
一致を示しているが、 9
も
核種についてのみしか行ってい
かった a 現在はこの3
l
ないので、引続き全融合反応断面積や、地の生成物も
7
0 8
0 9
0 1
0
0 1
1
0 1
2
0
E
C
N
発 (
M
e
V
)
i
t
t
i
n
g、あるいは H
a
u
s
e
r
-'
F
e
s
h
b
a
c
h
含めた励起関数の f
3
3
1
0
1
0
計算による
U
〆 O
9開 R
h、及
量値 (Icrit)を用いて計算した。ここでは、 9
法を用いた
99
一
一
---Pd
ι
n
-'C~ 令
(
b
)
(
C
)
解析を検討
〆官「ー子、、、、
中である。
!{r
仇 hr
一
一
・
1
2
笥
C+-Nb
3
7
.
Cわ
一一 o -
も 70
1
0
68
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﹄ -b
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I
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Z
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0
9
7
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ぺ右京ご¥
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0
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9
9
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L
.
一
一 o 37CQ令叫n -
一
-
0 1
0
0 1
1
0 1
2
0
8
0 9
m
，
，
oL
r
目
6
0 7
0 9
0 8
0 1
∞ 110 120
M
e
V
)
Ec/ (
M
e
V
)
Ec: I
(
a
)
9
9
P
d
.
(
b
)
9
9
m
R
h
.及び (
C
)
9
7
R
u生成に関する励起関数(実線及び点線は A
図1
L
I
C
Eによる計算{直〉
R
e
f
e
r
e
n
c
e
s
A
n
n
.
P
h
y
s
.
(
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)8
l
)
.
S
.
C
o
h
e
n，
e
ta
l
.，
5
5
7
(
1
9
7
4
)
.
2，
9
9
2
(
1
9
7
9
)
.
(
1
9
8
4
)
.
2
)
.
H
.
J
.
K
r
a
p
p
e，
P
h
y
s
.
R
e
v
.
C
2
0，
l
.，
e
ta
3
)
.関根他、第2
9
8
3
)
;
関根他、第
7回放化討論会、 1
回放化討論会、
A
1
1(
1
2
8
2
A
1
2
門
・6
4
)
.'
P
l
a
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i
l，
F.
O
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N
L
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0
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1
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B
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.
P
h
y
.
R
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v
.
L
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t
t
.
3
9，
2
6
5
(
1
9
7
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)
.
0
5
A
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門A
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c
e，O
fS
k
i
h
i
k
oY
O
K
O
Y
A
N
A
.
-43-
1B0 1
石英艶子からの赤色および青色熱蛍光発去について
(新海大・理〉
橋本雪夫
O横坂嘉一
葉葦久i
当
1•
熱蛍光 (
T
L
)現象 i
之、放射線の電離作用に基づ〈捕捉電子の加熱による脱描起の
際の発光現象である.天然放射線の作用による鉱物中の蓄積捕提電子数に由来する天
然 T Lを利用した各種鉱物の T L年代測定法が今日開発されている . 光透過性が良好
でかつ長期間捕捉電子を準安定な状態で保存し得る鉱物として石英が T L年代制定に
多用されており、数十万年より若い考古学や火山灰試料の年代評価法となってきつつ
ある.
石英粒子の T L年代測定への利用に先立って、我々の研究室では T L現象の基礎的
性質の解明に関する研究を行なってきた . まず、花こう岩薄片を用いて 60COγ 線で照
射後加熱し放出される T Lを高感度フィルムで熱蛍光カラー写真撮影 (
T
L
CI)できるこ
とを報告してきた 13. 引き続〈海岸砂や火山灰からの石英砂の T
L
C
Iにおいて、赤色と
青色に大別出来る石英群が存在するという興味深い結果を得た 23. 火山灰からの (β)
石英は赤色発光を示し、花こう岩など深成岩起源の (α) 石英は一般に青色発光を示
すことも確認出来た 33. これら石英からの T L発光色の異なる原因を調べるため、 X
線回折法による様造の差異や、加熱帯融による石英ガラス化後の発光色を T
L
C
Iで観察
したが変化は認められず、構造変化によるものが原因とは認められなかった.そこで
石英中に含まれる不純物に着目し特に発光色との関連で注目される希土類元素 (
R
E
E
)
含量と T
L
C
Iや T
Lスペクトル、ガラスフィルターを使用した T
Lグローカ司プの測ぜを行
1
01
ない相互の関係を調べてみたので以下報告する o
2.
T L調定用試料として石英砂 ( 海岸砂と湖岸
砂 ) 及び石英 jfラス原料としての石英結晶から細粒
化した石英粒子を使用した . これら粒子状石英 (32同 b
6
0
m
e
s
h
) 試料を 4
0
00Cで 1
5分間ア、ニール処理の後、 2a￨¥
、
60COγ 線により既知線量照射した o T
Lの測定は光子 2町
[ ~:.
0¥/
計教法を基本とする装置と T
L
C
I法により行ない、前 j
k
‘
ペリ
者についてはモノクロメータを併用することにより 3 i k/点 j
T
Lスペクトルの測定も出来た . 石英中の不純物含有 } 1 1v，J 泡
量は、中性子放射化分析法により求めた.
1
i
a
3. 放射化分折による不純物定量の結果 M
n
.
L
μ
i
.
M
a
など典型元素およぴ遷移金属元棄に l
はま、赤色，青色
二種の石英群聞に顕著な差異が認められず、赤色 T
L石英群が 2
.
.
.
.
.
.3
倍多めの値を示した.これに比較
.
して R
E
E含量には両群聞に図 1 に示すように著しい M - U
差異が観察された . 赤色 T L石英群は、軽 R
E
E含量
.
.
.
岡
山
が、青色のそれに比べ l
桁以上多い物も見られる.
図 1希土類元素の存在比
.
1
'
(ターン.
l
正斗-
白町瑚陶曲面司市町出陸相暗加
~.ロ;赤色 TL
1
)橋本、木村、小柳ら ; R
a
d
io
i
s
o
t
o
p
e
s
..
1
l
.5
2
5
5
3
2(
1
9
8
3
1
2
)橋本、横坂、林ら
;G
e
o
c
h
e
l
l
.J
.
. 印刷中
3
)橋本、横坂、称ら
;N
u
c1e
a
rT
r
a
ck
s
. 印刷中
4
)鳴本、横塚、主主ら ; 刊 u
c
l
e
a
rT
r
a
c
!
{
s
.投議中
はしもとてつを、 0 よこさかきょういち、はぷきひきなお
-44-
マ
，
0 ;青色 T L
(刊!
重量 EEでは逆転現象が生じていた o
!.lt.
従って赤色発光の原習のーっとして〉 ω0004 /lh
REEが大きな授割を果していること
が示唆された o
~300ω00+ /
蒋書蜜t
的な膏，赤色 TLCIを示ず石英
i
/
砂カか‘らの TLスぺクトル例を図 2 に三♂
2
ω
0
ω
0
示ず.前者カか‘ら i
はま、青色帯に寓する
い
￨j
も
470nm
皿にピ-クを有するスベクトレ
ル
1 itl0ω00叫
0
が、後者からは 620nm にピークを有
する巾広いスペクトルが得られてお
り
、 TLCI観察結果とよ〈一致してい
る . 同一試料につき、図 2 の結果を
もとに、青色フィルターと赤色ガラ
スフィルターを使用 Lて TLグロー
••
カーブの灘定を行なった結果を図 3
に示す . この結果から青色 TLは
よ
0
1
9
0 Cにピークを有し高温側で肩を
もつ発光を、赤色 T Lは 330Q
C 付近ニ 80
E !/
…J
E
5
刊を
ωC)
S
刊
乱ル作射
同)ト産照
加は何ク湖)
ぽ色ぺ沢量
B I青砂叫批
Hな英・同&
にピークを有する高温側で顕著な発~ 50
E
(b)
4
町
ドv
プ同一
A
O.
0
.
ー
E
。
mm
百一図イ
fF
圃
a仙一と夕
一
o bらぴと
ιωMかよ﹀
初円英科色
om砂お白 1川川
om石試膏
elO-'
刊叫内カ2 ル
光を示している.この結果から赤色言.4-0
発光の捕捉電子は、青色のものに比 EM
ベて深い捕捉位置にあり、長期間準二安定のまま存在し得ることがわかり
20
年代測定には赤色発光石英が適して言 10
いること治fわかった .
合成カルサイトおよび合成石英中
に各種 REE不純物を混入させ、 TLCI 図 3
および TLスペクトル観察した結果
Sm，
Eu 混入の試料から赤色の T L発
光が得られた.これらの結果をもと
に天然石英 1
2種につき放射化分析法
により、 S
I
Iと Euの含量を求めたもの
を図 4に示す . 高含量の A
.
.
.
.
F と低
含量の G
.
.
.
. Lに大別出来る . この結
果l
之
、 8
.
8
k
G
yの照射試料からの TLCI
パターンで前者が赤色、後者が青色
発光を示すことと一致しており発光
色へ REEが関与しているとみなされ
た.
喝刷赤ス回線
川
.
ロはフ
。“と九と収
グ量)
)の)吸 2 1
{
4hRLu
oEヱL 1 2 (
はらん刊 ( r 。:-と -mZEZ z
4 m l，
h
T 収色
一間色か産匂
4mの吸赤
﹂
一
を
“
↓↑一旧町日的型石す帥日英
一!E奥示 h石
図
-vv
-AA
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H ワ“
ド刷
(
a
)
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7
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日-.
叫
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3
'比 44“い」ムunιー」山川_'_'_'_u脚
1
0
'
1
0
'
1
0
'
1
日
，
1
0
'
Sm (ppm)
図4
石英砂中の Euと3
1
1含量
RED AND BLUE EMISSION OF
THERMOLUMINESCENCE FROM QUARTZ GRA工NS
Depar七rnen七 of Chernistry，Faculty of Science Niiga七a Gniversi七y
Te七suo HASHIMOTO，Kyoichi YOKOSAKA，and Hisanao HABUK工
，
，
凋斗ゐ
FD
1802
選
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き
若
科Tギの根撃:30素:/¥:
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Faculty of Engineering，Gunma University，Hideo AKA工f
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， Naoki SUG工
， Uji KUROSE，Kazumi YOSH工DA， Chikako A即日
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出一
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逆-
ステンレス鋼，鉄からの Np-239
及びアルミニウム，マグネシウ
ム.岩石からの Np-239とPa-233
の回収率を測定した結果， 90%
以上であった.
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n
u
1. 支えがき近年コンビュータ一分野ではメモリー現大環境集積百克 (
L
S
t及び置し S
I
)
中の微量 α放射体による，いわゆるソフトエラーの問題からその普或材料中のウラシとト
p
bレベルまたはそれ以下で定量する必要世が増大レている.また原子力分野に
リウムを p
)様料破損， ii
) 域料棒被覆
おいても原子炉の一次冷却水中の核分裂生成物の発生源が， i
ii
) 構成材料中の不純物ウランによるものかの判断をするた
管表面の汚染ウラン，文は i
め，原子炉材料中のウランの定量が必要とされている.しかしながら原子炉材料中のウラ
ン含量は p
p
b文はそれ以下と低く分析が困難なため，ほとんど定量されていない. p
p
bレ
ベルまたはそれ以下のウランとトリウムの分析法としては， Np-239及び Pa-233を放射化学
p
mレベルのウラニノ
的に分離する中性子放射化分析;去が適している.今回は，先に開発し p
の定量に使用した T
T
A 液液抽出法(1)を， Pa-233も分離出来る様に改良し，日本原子力研
究所の材料試験炉 (
J門T
R
) の構成材料を中心とした原子炉材料と，酸化マグネシウム等の
L
S
I 構成材料中のウランとトリウムの分析に適用した.
2. 分析方法試料(::::1
OOmg)とウラン及びトリウム標準溶液を JRR-2 及び J
R
R
-iJ，で，熱
3n/cm;
) X1
01
t/
secで 0.3-6 時間照射し，約 1日以上冷却後 Fi
g
.
1
中性子束 (5.5 - 8
に示す分離操作で Np-239とPa-233を分離した.分離液の放射能を Ge(Li)検出器で澗定し，
γ譲スベクトロメトリーにより，ウランとトリウムを定量した.
3. 結果及び考察 TTA 滞滞抽出分離油の樟討 Np-239は塩化第一鉄の存在下で l
門塩酸
溶液から 0.5MT
T
A
-キシレン中に定量的に抽出されるが，この条件下での Pa-233の抽出率
を測定した結果， 98.2土 0.1%であった. Z
r・95，
97および Fe-59等の影響を避けるため，硫
酸及び硝酸による Np-239とPa-233の逆抽出の検討を行った.硫酸の場合 5門以上の濃度で
は Np-239も Pa-233も定量的に逆
抽出される.また，硝酸の場合
Np-239は7門以上の濃度で定量的
に逆抽出されるが， Pa-233 は
1
0
% 以下しか逆抽出されなかっ
た.これらの事から Np-239 は
1
0
門硝酸で逆抽出し，
その後
2min
Pa-233を 5門硫酸で逆抽出する
事にした.逆抽出での掘り混ぜ
分間で十分で
時間は両方とも 2
「逆抽出:
あった.本法によるジルカロイ，
phu
n
u
標準詰認の分析
本去による定霊壇む王子産さを藷認するたゐ.ジルカロイ及ジ岩石崇準
試科の分析を行った.ジ.'l"カ C イ標準試斡 JAERI-Z2.Z3 ， Zll ， Z12 及コ盲 ~BS S
R円 360ロのウ
ランを定重し，各々の表示 i
重と克い一致を号そした.ま乏ウラン無認ミカEの標準試料 J
A
E
R
l・Z1
.
37 p
p
b (JAERいZ
I
)，2
3
0p
p
b(
J
A
E
R
I
-Z
1
3
)，1
6
0
p
p
b (JAERj-Z14) 及び 2 ppb 以下 (JAERI-ZI5 ， ZI6) を得た.岩石課準試料 JB ・ 1 及 ú~' .J G 1
中のウラシとトリウムを定量した結果， J8
1でほし 6p
p
m(
U
)，8.5 p
p
m(
T
h
) 及び J
G
lで
p
m(
じ
)
， 1
4p
p
m(
T
h
) の値を得た.これらの値は他の研究者らによる i
置と良い一
は 3.6 p
致を示した.
建出毘塁本;去によるウラン及びトリウムの検出限界を， Np-239の 277keV及び Pa-233
の 312keVγ 隷に相当する部分のバックグラウンド計数値の標準偏差の 3
倍 (3
σ 〉とし
て，各撞材料中の検出限界を求めた.その結果，ウランはジルコニウム，ジルカロイ，ア
p
b，鉄及びステンレス調では 20 - 4
0p
p
b，マグネシウム， '
7
.
k
，
ルミニウム中で 1-5p
黒鉛では 0.3- 0.5 p
p
bであり，トリウムはマグネシウム中で 2p
p
bであった.鉄及びス
テンレス舗の場合， '
Fe
-59 の混入が脊り，検出限界が比較的高くなった.
金抵盟1 J
門TRの炉心構成材料老中心とした原子炉材料及びアルミニウム，マグネシウム
及び酸化マグネシウム等の L
S
I構成材料の分析結果の一例を Table 1
に示す. 表中黒鉛
とベリリウムは化学分離をせず， γ線スベクトロメトリーだけにより定量した値を示す.
J
門TR炉心構成材料ではベリリウム中に 1
0p
p
m 以上のウランが含まれている事がわかり，
一次冷却水中の放射性ヨウ素の発生源はベリリウムである事が判明したく 2
)
ZI3 ， ZI4 ，Z1 5.Z16 中のウランを定量~'，
Table 1
U 及び Th 含量
試料
シ
‘l
J
力
日
イ2 A (ppb)
シ‘}同日イー 2 B (
ppb)
U
I
I
ス
テ
ン la 鋼
世 b)
i
黒鉛
I
G
l
l
b
)
I
J
門T
R 脱
塩
水 (pp
材
〈
{
(
p
〉
門T
R第一
p
m
) I
B
eJ
B
eJ
門T
R第二
p
m
) I
B
eJ
門T
R第三
m) I
AIJ
門T
R 題料世曲I
代
代
p
板
p p
(ppb〉
A
I J門TR 懲料被覆材 (ppb~
I
A
I 99 %(ppb)
A
I 99.9999 %(ppb)
I
門g (
ppb)
I
門g
O (ppb)
I
文献
分析結果
A
v
. I
1
1
0，
130
50，60
Th
A
v
.
1
0
0， 97
0.96，
0.91
，
1
.5
<3
<6
98
1
.1
1
2
0
55
<4
0
9
.2，1
0
4
1，44
23，24
320，
310，
320
170.200，
210
850，
830
4.7，
4.7.4.9
<0.6
<5
< 0.5
4
9• 6
42
2
4
320
1
9
0
840
4.8
〈
(1)吉田，米沢:分析化学， 1
9，238 (
19
7
0
)
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正
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アルミニウムを靖裂する漂、陰蚕、湯橿共;こ，完素電援を受吊しているが、この炭素が溶融アル
ミニウム;こ対して、どのような挙動をするかについては、データが少なく、よくわかっていな
い。しかし、実擦の製造過程においては経験:こちとずく炭素含有量低減のための処理を行なって
いる。よって今回荷電柱子放射化分析法をもちいてアルミニウム中の炭素の含有量を定呈する
方法を確立するとともに、経験;こちとずいて行なわれてきた事項について数値的 l
こ確認 Lた
。
く
1>1
2
Cを (
d，n
)反応によって !
J
Nに放対化し、この 1
3
Nを分縫精製し、固定する方法を確立す
.
_
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.
、
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。
<2>電解炉湿度を、 8
5
4・ .
i
8
7・
，7
5
0・
，7
0
1・ .
6
6
2・として、それぞれ炭素がどれくらい溶
解するかを定量する。
<3>溶議アルミニウム l
こ、フ
'
)
1
化アルミニウムを加えることによって、炭素含有量が減少す
ると言われているので、それを数値的 l
こ確認する。
<4>一度縫固させたアルミニウムを、再ぴ溶議すると j
淀素含有量が減少するといわれている
ので、これを鷺値的 l
こ確認する。
【実験】
実設は、理研1
6
0
c田ザイクロトロンの 9M
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Vの重陽子を用い、 3-5μAで 1
0分間照射して、
'
2
C
(
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.
n
)
'
J
N反応;こよワ炭素を定量した。
I
定をすると、 1
J
N以外の R
Iによって妨害されるため、化学処理を行ない 1
J
Nを分離精製
非破壊担，J
した。
.
K
.において実際の製造工程から採忍し、さらに目的の処理を 1
1
アルミニウム試料は日軽技研 K
どこし、 20X20X1酬の板状に加工して分析用試料とした。
定量については、グラファイトを標議試糾;こしてアルミニウムと同様 l
こ放射化し、測定条件も
同一にしてよむ綬法を用いてアルミニウム中の炭素量を定重した。
[実験結果]
<1> 1
3
Nの化学分離
a 謹塩酸1
5田iと担体塩化アンモニウム O
.
l
N1
0
.印刷、飽和硫酸銅水洛液 1
2皿 lを1
0
0田iピーカー
こ照射終了したアルミエウム試料を入れ完全に溶解させる。
に入れ、こニ i
b 洛解液を 5
0田l
分液ロート l
こ移し、あらかヒめナス型フラスコ i
こ水竣化ナトリウム約 1
0
gを入
れておいた所 i
こ滴下するとともに、マントルヒーターで加熱する。
c 水蒸気とともに発生してきたアンモユアグスを、テトラフェニルほう酸ナトリウム水洛液
N
H
.(B
(
C
G
Hs
)
.))として 1
J
Nを固定する。
を入れであるフラスコに通し、白色沈澱 (
さとう
かずツろ、いずみいわお、のぎき
ただし
Fhu
Aせ
d
この沈設をろ遇措集し、
~aI(Tl) 問 11 型シンチシーションカウンターでつ. 5:1~eV 7)常!j 勤
放封殺を却定する，
以とのような方法で;3)l'を分離宣定ナると、せの互:ァらの立方害;まきくなく、教 PPD;i" - rー
ま?定量ずることが?き三。
<2 >
溶議アルミニウム:二討するうt
素の浮努量 i司て. p
p
m
)
同一溶議温度:こ於げる議勺かの試がについて ~ILミレだ
く
結果をまとめると以下の表:こなる包
J
7~1M!7gJt的号 l N02
洛議温度 ! Noi
i 8 5 4・
4.37
! 4.08
1N03 iN04
!
l
凶
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! 3.92
i 3
.
5
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I4 . 6 2 i ;
1 7 5 0 ! 3.33
i 3.34
1 3.32 ! ! 3 2
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j701
! 2.81
! 0
.33
!2.80 i4.78
i662
! 2.64
! 2
.
5
1
i 2.94i
i
この結果皮棄はあまり溶解しないことが確認できた。
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'で・
町・=~=，!! ~"l::::1
図 1 溶融アルミニウム:こ対する
<3>
炭素の溶解室
不純物炭素の除去処理効果('Jlt
.p
p皿
)
フッ化アルミニウム処理の効果について行なった
実験の結果をまとめると、
1試終番号
1
1
1 I
N
o1
!N
o2
IN
o4
!
i処理請 j5.12
15.641
i
i
i処理 1回 !1.78
!2.24
1
1
i処理 2
t
回
:1.12
2.95
!N
o3
1
i1
.07 I 1
.34
i
上記結果よ守明らかなように、溶融アルミニウムにフッ化アルミニウムを加えることによって、
炭素含有量が半分以下になることが確認できた。しかしこの処理 1固と 2固とではそれほど含
有量の差が出なかったので、この方法で不純物を攻 q除く場合、 1囲の処理で十分であること
がわかった。
<4>再融解時における炭素含有量
8
5
4
' の洛融アルミニウム(前述<2>の試料)を一度誕圏したのち、再ぴ溶融して、 7
4
8・
でザンプリングした 3つの試料は各 0
.97， 0.99， 1
.
0
3
(
w
t，p
p田)という含有量となった。
53・溶融アルミニウムを一度設固したのち、再ぴ溶融して、 719・でザンプリン
処理前の 8
グした 3つの試料は問機に
0.88， 0.87， 0
.
8
5
(叫し p
p曲)という含有量となった。
再融解をしたのちのサンプリング塩度が最初よワ低くなっているが、実験 <2>のデータよ q、
含有量と温度との補正をしてみても、再融解することによって炭素含有量が半分近く減少する
ことが確認出来た。
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F CARBON I
N AL~MINI~M B
Y CHARGERD PARTICLE A
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略~
正;1 水対守ー約
(諸主 J
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BY CHARGED PART工CLE ACT工VAT工ON METHOD
Faculty of Scエence，Tokyo Metropolitan University， Hiaeki YOSH工KAWA，
Hiromichi NAKAHARA
Institute for Nuclear Stuay，The University of Tokyo， M工neo IMAMURA
Faculty of Sci邑 nce，Toho University， Kazuhiro SATO
The Institute of Physical ana Chemical Research， Taichi MIURA，Tadashi NOZAK工
Furukawa Magnesium Chemical Co.， Mor工kazu KIMURA
Fhu
円
-
1808
鉄鋼及ぴ銅金寝中の強量炭素の光量子試射 f
t分析
(三菱金属中研，東北大・車核運研
) 0吉胃
明・野村
主主ー・竹谷
実・志村和俊・車八木益男・寧桝本和義
1.は巳めに
こ大きな影響を
金属材料中に存在する不純物として、経元素 (C.N.O)は金渓材料の性質 l
及ぽす.特に最近では高純度材料や高度の品質管理が要求されるようになゆ、これに対応し
た分析法の研究開発が行なわれている.本研究では東北大学核理学研究施設の直線加速器を
利用し、鉄鋼及ぴ銅金属中の微量炭素の定量法を検討した.定量法として日本工業調格ρ 炭
(1.n)llC(T)i=
2
0
.羽田 i
n
)の核反応を用いた党量子放射化
素分析における酸化法と包 C
分析を併用することによワ、精度良〈定量できたのでここに報告する.
2
. 実数
2-1 試料及ぴ照射試料の調型
炭素定量用標準物質は日本鉄鋼協会製の鉄鋼標準試料 J
SS-011-2を用いた.これは炭素
含有量が 4
7
p
p
mである.分析に用いた試料は鉄鋼及ぴ銅金属の
6種である.各試料は炭素表
面汚染を完全に除去するため HN03(1+1)でエッチングした.これら試料は前後を党量
子照射線量モエターとしてユッケル宿ではさみ、それをアルミニウム宿で包んだ説、石英管
に入れて照射試料とした.
2-2 制動輔射照射
調製された各試料は一個づっ水冷式照射ホルダーの白金コンバーターの後方に固定し、電
子加速エネルギー 3
0
M
e
V、平均電流約 1
0
0-150μAの 2
園田厚白金による制動輯射で 2
0分間づっ
m圃に収れん
照射した.この際、制劃報射が試料中央に照射されるよう電子ピームは直径約 5
させた.
2-3 皮素の化学分離及ぴ放射桔測定
照射後の試料は空気中の炭酸ガスなどによる表面汚染を除去するため HN03(1+1)で
1図に示したようにアルミナポートに錫 0
.
5
g、照射試料、炭素含有鉄
チッフ・ 1
9、さらに錨 0
.
5
gの頓に積み重ね、直ちに 1
3
5
0
'
Cに設定してある管状電気炉に入札酸
素気流中 (
5
0
0
e
m3j回 i
n
)で 5分間熔融撚矯させた.発生した CO2は二連式 B
a
C
I2含有希 N
a
O
H
i
容
液に補築した後、生成した B
a
C
03の沈澱を直ちに吸引ろ過し放射措測定用試料とした . l1Cの
511keVβ+の Y線は Ge(Li
)あるいは p
u
r
eGe検出器と 4
0
0
0
e
h渡高分析器で測定した.そし
1
1
k
e
Vのピーク面積を求め照射線量補正をした後、さらに照射終了後の値に補正し相互
て 5
エッチングした後、第
応較した.
3. 結果と考察
3- 1 分離皮素の半減期
SS-001-2と銅金属試斜についての減衰曲線を第
標準鉄鋼試料 J
2図に示す.得られた半
減期は文献値と良〈一致した.これらの結果から本化学分離法において、炭素は CO2とし
てマトリックス元素等に由来する放射性核種で汚染されることなく橿めて高い純度で分維さ
れることが実証された.
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鉄鋼及ぴ銅金属中の炭素の定量
得られた結果を弟 1表に示す.
第 1表
鉄鋼及び銅金属中の炭素定量値
試料
鉄鋼標準試料 J
SS-159-2
A社銅線
B社銅線
C社電気銅
D社電気銅
銅標準物質 (
B
A
M
)
定量値 (
p
p
m
)
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.
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表示値 (
p
p
m
)
4
0
(
16
)参考値
従来行なわれてきた炭素分析法では炭素温度が臨〈なると定量値がバラツキ、しかも出般
的高い値となる結果がもたらされてきたが、これは分析中における炭素の汚染が最大の原因
と考えられる.放射化分析法を用いることでこの障害を除去できるため、徹量炭素を精度良
〈定量することができた.
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(東北大 t
主連否干 J
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.
C
aの
荷電量子制紛折
。八木益男・桝本初義
!立二めに
話著者らは内標準法 1) による多元素同時定量放射化分析の有用性を実証するため、光量子
放射化 t-3) 、荷電泣子放射化心というような両極に位置する放射化分析にそれを遜用した
り、また生体 t) 、環境試料 2・3) あるいは金直心のような広績な試将にそれを適用したりす
ることによって継続的な研究をおこなってきた。結果としてこの方法は、放射化法にはな
んら影響されないばかりか、従来の放射化分析法より極めて高い精度で多元素同時定量を
可能にすることを明らかにした.さらにこれは図らずも、あらゆる物質の研究室内、研究
室蘭覆準物賞作成に遺した新しい標定法であるという評価を受けた 53.
本研究ではこの方法の適用範菌をより一層法大するため、放射化分析法としてはかなり
困難をともなうが、生体試料にたいしてはその特色が十分発揮される α放射化法による血
l
.
清中の p，C
Kおよび C
aの標定にこれを適用して、人血清中の上記四元素に関する研
究室内標準試料作成を試みることにした.ついでさらにこれは、市販コントロール血清中
の間四元素の通常法による α放射化分析の比較標準として利用し、内援準法の一つの典型
的な応用例を示すことを試みた。
2
. 実験
内議準法による標準試料作成には、まだ公定値が与えられていない国立公害研究所製人
血清
(
N
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SC
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.
4
)を利用した。その他の分析試料としては、市販コントロール血清を
そのまま用いた。内標準法では、内標準元素として選んだ元素は定量できないという欠点
を待っている . それ故、血清の α放射化分析においては、内標準元素が分析対象元素から
除外されると、定量可議元素数が少なくな守てしまうという結果がもたらされる。
しかし
C
aを内標準元素とするこつの比綾標準試料を作。成する
ことで解決した。したがって、比較標準試料は試料に定量目的元素ー p， C
，
l K あるいは
p，C
，
l C
aーを援準添加法で添加し、凍繕乾燥することで二種類謂製した.また、内標準
本研究ではこの問題は K あるいは
法、通常法ともに試料および比竣標準試料は、入射 α線エネルギーにたいして十分な厚さ
2ケのベレットを同時に入
を持つベレットに成型し照射した.放射化;立回転源対台を用い 1
射エネルギー1
7 ~eV6) 、約 l
μAの α線ピームで 3
0分間照射することでおこなった。一方
T線スペクトルは G
e(
Li
)検出器を 4K 波高分析器 i
こ接続し測定した.
3. 結果および考案
l Kお
照射入血清の T 線スペクト Jレは F
ig. 1に示した。これから定量可諮元素は p，C，
1
5
7k
e
V(44SC)または 3
7
3
C
aであることがわかる。内標準法による P の定量は 1
34m
k
e
V r線 (43SC) にたいする 146 k
e
Vr篠 ( Cl) の計数止を、 Cl の定量は向上二内覆
C)
準按 T織にたいする 2
168 k
e
V r線 (38K) の計数比を、 K の定量は 3
7
3k
e
V r線 (43S
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2
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3700
入v
.195.J=2.0λv.3809"l19λv，
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125.5
242
130.2
238
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.J
241
1
21
244-:::λv.125.d:
:
:
l.
8
DETERM
工NAT
工ON OF P，C1，K and Ca 工N SEVE:RAL HUMAN SERUMS BY CHARGED-PA
RrI包 E
Acr工VAT工ON ANALYS工S APPLY工NGTHE 工NTERNAL STANDARD "侶THOD
Laboratory of Nuc1ear Scエence，Facultv of Science，Tohoku University，
Masuo Yagi and Kazuyoshi 沼asumoto
守E4
n
o
1B10
r
、
司
(東北大・議室寄)
1
3
5元支え量子設費色分析
土遺芸科 3完雲きま;;よ
、
、J 言ヰま和主主・八木益莞
:ま二ゎ，こ
放対{とう十手干這;ま様々な衣料の議元素還受を魂らか 4こするうえで非常;こ有効な方主きである。
とくに、各重苦言準試科の分
v
r
;
こ;者沼されてきえこと i
ま良く知られている。しかし、このよ
うな目的には、実!後上の補正係裁が不要で、高い楕度と正予査さが実現できる定霊法の 1
菊発
が望まれる。演者らにより報告されてきた河標準法法、試料に定量百約元素を一定量添加
したものを比竣試料とするために、照対や測定宝寺におけるマトリックス効果が相殺でき、
さらに試料内に含まれる元素を内標準にして照射線量をモニターするために、試将に鶏対
された線量を正確に求めることができるという特設を待つものである。そのため、理浸試
料のように複雑な温成の試料に含まれる微量元素の定萱を行なう場合には、有効な定歪手
段となることが湖待される。すでに、各種生物試料や沈漬物試料の光量子放射化分智子
1-2
)、
荷電粒子放射化分析 3-4) に本法を適用し、その脊効性を確かめてきた。
本法では、照対前に試料に定量目的元素を一定董添加することが不可欠であるが、その
際汚染させることなく、かっ均一に添加する必要がある。本研究ではとくに複雑な温成の
5元素の
試料として土議試料を選ぴ、内標準法による光量子放射化分析法を適用し、微量1
同時定量を実施した。とくに、比較覆準は二つの異なる試料処理法i
こよって作裂し、定量
結果の再現性について両者の相互比較を行なった。
_
.
2
_
_
.
_
_
_
j
主E
皇
試料は IAEA配布の S
oil-5および B C R配布の数種の土議試料を選んだ。定量目的元
s、 B
a、 C
e、 C
o、 C
r、 C
s、 N
b、 N
i、 P
b、 R
b、 S
b、 S
r、 Y、 Z
nおよび Z
rの 1
5元素である。
素ばA
9に各定歪目的元素の標準溶液の一定量を加え、一方はただちに 4N
比殺標準は、試料約1
碕酸を加え、
1
1
1
牢しながらテトラエチルシリケートを加えてゲルイヒさせた。もう一方は、
濃硝酸を加えテアロン加圧分解容器中で 1
5
0"
c
、
5時閣放置し、主に有機物を分解したう
えでテトラエチルシリケートを加えてゲル化させた。ゲ Jレは電子レンジおよび電気炉で乾
0mmのベレット決に成型した。また、未処理の試 : 持
燥させたのち、その一部をとって直径1
も添加試料と同様に成型した。
01
le
V 、平均電流約 150μAの電子線を厚さ 2
m
m の白金援で制動揺
照射は加速エネルギー3
射に転換して行なった。試料は石英管に封入し、白金援後方 10-15cmの位置で 3時間照射
した。照射後、各試料はアルミニウム箔で再包装し、マイクロ・ロポットを利用した自動
測定婆置引を用いて T 線測定を行なった。生成接種からの T線を
約 1- 5時間、
SN比良く検出するため、
3- 4目、 7-10および 3- 4週間後の 4つの測定期間に分けて測定を漫
り返した。
2- 結 Z
足と圭号?葵
内護士豊元素には、環境試料申の主要戎分である ~a
、向、 C
a、 T
i、月 nおよび Feの 6元素を
ia、 43K、 46SC、 47SC、 48SC、 S41
lnおよび
選んだ。これらの元素からは Z2Na、 24'
ますもと
かずよし、
ゃぎ
まずお
56Mnが生
ワ
白
PO
1
主L 、それぞ了t
J
理主之遺
d
た 7 譲をま当する。
これらの接歪 ;
1主主毒認が主主ま寺濁からさ手のオ
ーダーのものまであるだめ、いず九三っき型芝類書;こおいても主主主主合主主主主かるのァ譲壬汚凄笠
司
j沼することができた。
ピーク，こ 3
主主去 Jつ定霊式;ま 0~ のように与えられる。すなわち、定歪芸誌元素そ:( g
yg 添 j
nしたものを比繋試料とし、気料と
ζ
含
む
ま
i
¥
.
1
J
l
.;
こ
、
もザこ烹封没、定量ヨ 2
さ元素ニ芳香二隻元素かる
生或ずる放射誌の比(通常 i
ま T譲どークヨ賓と ; ーを試 f
4(R) とごと空交支出】 R瞥);こついて測定
すれ之、未知量 xg ま
:
x=y/C(R'/R:' - 1
と穿君:こ.:m~芝之三亡で求めることがで
きる。それゆえ、比較試料に標準添J
I
Jが均ーに行なわれたか否かは、ゲ jレ化レた試科そ 4
分割したうえで照射し、それぞれの R本を測定することによって確かめることができる。
震3
サ試 f
ヰによる定量 f
遣
土議試料 Soil-5の場合、酸分解を行なわずにゲ Jレ化させたものは、 R
のぼらつきが大きく、均ーな混合ができないと判断された。それにたいし、議分混じたう
えでゲル化させた試料で得られた R啄のばらつきは未延理の試料での R のばらつきと間程
度となり、均一性が改書された。以上のように、本法では完全な溶濯な不要であるが、土
壌試料については最低壊の処理として硝酸による分簿操作は不可欠と判断された。
ここでは、表
1に議分解し
5元素の
た場合の Soil-5中の 1
定量結果を示す。定量遣のば
:
Ibで 1
0% を越え
らつきは Crと
たが、その他は 5 %以下であ
り、非常に良い再現性が得ら
i
れた。また、定量結果は、 N
を除いて、 IAEAの推奨檀の議
圏内で良く一致した。
以上のように、本法では定
量目的元去の添加法が精度を
左右することになるから、よ
り簡便かつ確実な方法の工夫
が望まれよう。なお、複数の
表
1
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c
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i
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6
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.
内標準を定量に利用することによって、定量の正確さを向上させることができるとともに、
試料の均一性や内標準元素と定量元素が試料内で同ーの分布をしているか否かなど他の定
量法では得られない情報を得ることができること法本漆の附随する特徴といえよう。
1)河 .Yagi，K
.1
:asumoto: J
. Radioanal
. Nucl
. Chem. A，
83(
1984)319.
2
)K
.1
lasumot
o，月 .Yagi : J
. Radioanal
. Nucl
. Chem. A，100(986)287.
3
) 桝本，八木 : 第 29回放射化学討論会予論集 ( 1985)p.250.
4
)K
.河asumoto，内 .Yagi : J
. Radioanal. 持ucl. Chem. A，t
o be published.
5
) 河.Yag，
I
K
.1
:asumoto，河 .
1
1
u
t
o :J
. Radioanal
. Nucl
. Chem. 98(1986)31
.
MULT工ELEMENTPHOTON Acr
工1
瓜T
工ONANALYSIS OF SO
工L SAMPLES US工NGTHE INTERNAL
STANDARD METHOD
Laboratory ofNuc工earScience， Facul七Y of Science，Tohoku university，
Kazuyoshi Masumoto and Masuo Yagi
00
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1B11
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号
室
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手掛科のセおイ乙会有了による芳元み:奇声争:と号
(司久、家/督以
5
2〉。寺ぽぷ量一，九乱 l
b，天女主奇人
ミ包装加を怜 3
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先立、 J の Z う九言者判ヒ守 ~tJ 九、市本土唱を司巴料、g~ 1
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てをた待薄言緋ド~ l:ヒペ・ Z/奇喝11~ .事1it~の通告ト tビ，gr久 1 く;妻、な l> ;
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13.2
CV'
1
;
項
2
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2
.7
3
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3
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4
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7
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6
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水分率
自
平均値
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0.123
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14.1
(労)
pH
(mS)
EC
(係)
T-C
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ex-MgO_(，勾〕
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3.1
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6.8
3.1
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1B12
複写援活トナーの中性子放射{ヒ分析
〈科書研〉
C 岸徹，角田紀子.謹野大太，大木博
1.はじめに
ゼロックスに代表される電子写真による複写機の普及は近年めざましいものがあり，こ
の複写機によりコピーされた文書が犯罪に関連した資料として問題となる場合がでできて
いる.この際問題となるものの 1つにその文書がどの複写機でコピーされたものであるか
という機種推定がある.
複写機の機種推定はそのコピーされた文書の縮小率などから判別する方法もとられてい
るが，近年拡大縮小率の同程度のもの，ズーム機能をもったものなどが販売され，困難と
なってきている.
そのため，この縮小率以外の情報から機種の推定が可能であるかどうかとの視野にたち，
複写機に用いられるトナーがその機種に固有のものであることに着目してトナ一成分を分
析することにより機種推定が可能であるかどうかの検討を行った.
最近はカラーコピー
も散見されるようになったが，今回は黒色のコピーのみについて検討した.一般に用いら
れている黒色トナーは，着色剤としての無構成分とバインダーとしての高分子材料からな
り，種々の元素を含有していることが予想されるため，放射化分析法により分析を試みた.
2
.実験
(1)試料
今回，分析した試料は各社から提供されたもので 4社 54種類であり，一成分ト
ナー，ニ成分トナーなどの現像方法の異なるものを含んでいる.
試料は鍛粉末であるためそのまま扱うのが困難であり，ガラス板上で加熱軟化さ
せたものを固化して約 100mgを薬包紙に包んで後ポリエチレシ袋に封入して照
射用試料とした.
(2) 放射化分析
中性子照射は武蔵工業大学原子力研究所の原子炉 (TRIGA-II，最大出力
100kW)の気送管〈熱中性子東: lxl012ncm-2sec-1) で 200
sec行った.また，一部の試料については照射溝での 5時間照射も行った.
γ線スベクト)1，..は， G e (Li)検出器と 4096チャネル波高分析器を用いて
湖定した.
3. 結果及び考察
気送管による短期照射を行った場合，複写機用のトナーは大きく 2つのグループに分け
きしとおる，つのだのりこ，・なだのだいた，おおきひろし
-66-
られることが明らかとなった.すなわち. M nの含育量が約 3000-4000μg/g
のものと約 500μg/g以下のものの 2つのグループi
こ分げられた.前者について泣 3
社 15試料あったが.これらはすべて一成分系のトナーであり，フヱライトを主成分とし
ていることに起因する.後者のグループに属するトナーについては表 1に示したように
C，
1 V，Na，A 1，M n，B r，M g，T ，
i Zn，Sn， 1nが検出された.
トナーを特定するさいには検出率の低い元素，分布範囲の広い元素ほど有効なため，今
回分析した元素の検出率，濃度範囲，その平均値を表 1に示した .Cl，V，Na，Al
についてはほとんどの試料から検出されており， 1nは 1試料のみから検出されまた Zn
は 2社 4試料から， Snは 1社 3試料から検出された.この結果， In，Sn， Znな
と
子
の低検出率の元素はそのトナーを特定するさいには非常に効果的であることがわかった.
M nが多量に含まれている一成分系のトナーについては，さらに 5時間照射を行い分析
した結果，
Fe，Zn，La，Eu，Sm，Ceなどの元素が検出されたが， La，Eu
の含有の有無， Zn/Mn値なと1
こ頭著な差異が見いだされた.この結果，一成分系のト
ナーについては長期照射による分析が有効であることが明らかとなった.
表 1 トナーから検出された元素の検出率と濃度範囲
検出率(%) 濃度範囲〈 μg/g)
元素
6-1410
100
V
100
Na
95
Al
95
Mn
59
0.1-524
Br
41
0.2-87
Mg
33
13-310
Ti
13
4-67
Zn
10
410-2300
Sn
8
TEEゐ
n
C1
3
平均値土 S D (μg/g)
151
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=
(n 39)
0.86 :
t
1
.53 (n=39)
0.02-7.6
14-560
8-5400
土 172
(n 37)
438
土
870
(n 37)
24.8
:
t109
(n=23)
10.1
:
t21.6 (n=16)
85
土
18.2
:
t27.3 (n=5)
1039
480-530
496
87
=
158
87
77
=
(n=13)
:
t874 (n=4)
土
26
=
(n 3)
(n=1)
本全試料数は 39，nは各元素が検出された試料数.
工NSTRUMENTAL NEUTRON ACTIVATION ANALYSIS OF .TONER
National Research Institute of Police Science，Tohru KISHI，Noriko TSUNODA，
Dai七a NADANO and Hiroshi OHK工
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DETERHINATION OF ALUM工NIUM IN PEPPERBUSH STANDARD REFERENCE MATERIAL
BY NEUTRON ACTIVAT工ON ANALYSIS.
Faculty of Science and Technology， Kinki University， Yoshihiko M工ZUMOTO，
and Toshio KUSAKABE
Research Reactor Institu七e， Kyoto Universi七y， Kazuhisa SASAJ工MA，
Tadaharu TAMA工 and Sh工ro IWATA
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二枚頁の員設形或;こおける数量元素む挙動
〈愛教大、都立科技大 J
はじめに
。吉間小夜子、寺子字
詰
生物起源の炭議塩中に含まれる散量元三震は、生物の種類やその生勿の
生理調節、環境水の化学組成や温度、炭酸塩の結品形などによって規定される。員殻
を持つ軟体動物は、環境水から種々の成分を体内へ取入れ、外套膜上皮細胞より分泌
し貝殻物質を形成しているが、微量元素の取込などその詳細な機構は明らかでない。
そこで本研究では生息地の異なる二枚貝について貝殻物質および外套膜、外套液中の
撤童元素含有量を中性子放射化分析によって分析し、種々の元素が外套膿を通して員
殻中へどのように移行し、分配されるかを知るための予備的研究を行った。
1、実強方法
試料の採取
生息地、貝殻の鉱物組成を考慮し、淡水産二枚貝としてイケチョ
)、ドプガイ CAnodonta ~oodiana) 、海水産二枚貝として
ウガイ CHyriopsis schlegeli
ウチムラサキガイ CSaxidomus purpuratus)、ムラサキイガイ〈ト1
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に濃硝酸 10μ1;を加えたもの 100μ1を
; No.6のろ紙に漫みこませ風乾し、これを折り畳
み 2重のポリエチレン袋に封入した。外套液採液後、外套膜を切り取り五議化リンで
完全に乾燥させた。身を攻り除いた殺を蒸留水で洗浄後風乾させ、員設の外層、内層、
先端部に分けてそれぞれを粉末にした。外套膜および貝殻の粉末試料約 20mgを 2重の
ポリヱチレン袋に封入し、分析試料とした。
照射および γ線スベクトロメトリー
試料の照射は立教大学原子力研究所の
1型の R.S.R.で行い、 Br，門 g，V， K，A1，門 n，C
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2、結果と考察
Iの含有量が多く環境水の化学組成が反映されてい
海水産種の員殻中には Na，門 g，C
eを
る。それに対し、淡水産種のものは門 nの含有量が著しく多く、またドプガイでは F
著しく濃縮している。貝殻の外層、内層、先端部の門 g，および門 nの含有量を海水産種
と淡水産種について比較して図に示す。門gは海水産撞に多いが、環境水中の高い同濃
度に比べてその貝殻中の含脊量は少ない。これは員設の結品形が aragpniteであるこ
とによる。ムラサキイガイの外層には calciteがみられる。陶や門 nのように Caよりイ
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aragoniteであることと結品表面への吸着が考えられる。 AI. Vは海水産種と淡水産種
個体問、貝殻の部分での大きな違いは見られない。
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3.
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.
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NMR spectra o f product
A
(CF)CH C H C F3
)•
2 2
ENERGETIC TR工TIUM REACT工ONS W工TH TR工FLUOROETHYLENE (2)
ANALYS工S OF C PRODUCTS
4
Research Laboratory for Nuclear Reactors，
Tokyo 工nstitute of Tecnology，
Tomoyuki KOH工DA，Masahiro KOTAKA，and Shin SATO
-83-
面b
800
・・・・
pa
・
民 area Q
f products A，
D.and C d n v d fro hy4roq n
4ι
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C
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L varlO岨阿山胸間踊 " '
回
1
0
prHsur~
lC03
3H標識シトシンの員婆変にともなう化学的効条一 I
I
(大法研)
量一三
0朝野京美、桐谷王寺子、葉国債ー
DNA中の核重量塩基にとり込まれたトリチウムが 9害復変を起こすと、その DN
Aを含む沼麹に突然変異が生じること (
F
. Funk a
n
dS
. Person 1969;V
.
G
. Korolevand
1
3
L
. Ivanov 1
9
8
5
)や
、 (
2
-4
C，
5
-H
)シトシンを大揖菌にとり込ませると、シトシンは 9
壊
変によってウラシルに変わること (
F
. Krasi
n，S
. Person a
n
dW
.S
ni
p
e
s1
9
7
6
)が報告さ
れている。我々は希釈剤添加法という新手法を用い、トリチウム標識核酸塩基の H壊変に
よる分解について研究を行った e 今回は脱気水溶液中のシトシンの分解について報告する。
4
C
.5-3H
)シトシン水溶被 (
4
C，
芸_!整
〈
1
) (
2
-1
2
-1
5-3H
lシトシン (80μg、 3
H4
0
mCi
、 14C80μCi、 3H
標識率 8
6、
克 1
4
C
標識率 8
1 %)を合成し、
高速液体クロマトグラフ
(
H
P
L
C
) で精製の後、その試料に 1
5
倍
、 8
3倍または 3
6
0倍の重量比に相当する非放射性
シトシン〈希釈剤)を混ぜ、 1m
l の水浴液とした. それを 4c
c のプレークシールアンプ
ルに入れ、脱気して、溶封したものを冷蔵庫中で 400 -6
0
0 日間放置した。反応条件を
希釈剤j
の添加によりよむ放射能は減少し、放射性シトシンの放射線分解は
表 l に示す。
抑制される。
Hs
壊変効果が観測され易くなるとともに、希釈剤識度依容性
その結果、 3
を示さない 9壊変効果による分解生成物を見つけだすことができる.
2
) 分析および放射能測定
試料を放置した後、反応洛液の分析を 2次元薄層クロマ
〈
トグラフおよび HPLC で行い、クロマトグラムの放射能を測定し、 F壊変効果による放射
性シトシンの分解率および分解生成物の収率を求めた.
〈
3
) 3H J
f竣変効果による放射性シトシンの分解率及び分解生成物の収率を求める式
Decomo.
Yie1d of
produc七s
ョ
も/'H d
ecay
B -A
= ーλ七
(工)
O
.B
6(工司 R
)(
工 -e "
'
)
亀/3B d
ecay z D - c - 1 ; ，
O.B6(工-R)(l-e 人t
)
(
2
)
A (または C
) は明放射能から求められた放射性シトシンの分解率 (または分解生成物
の総収率)を%で表わした値、 B (または D
) は 14C放射能から求められた同様な値であ
る
。
R は放射線分解率で、ここでは A/100 に等しい。 O
.8
6 は 3H標識率である。
B -A (または D-C
) は、放射線分解によらない、 3H s壊変効果のみによる放射性シト
シンの分解百分率(または分解生成物の総生成百分率)を表す. 式の分母は l個の 3H
壊変当りの値を求めるための補正値である.
T
a
bl
e 1の Result
s 1ぢよび Result
s 2は、それぞれ放射性シトシンの
鐘塁主主窒
分解率および分解生成物の収率に関するものである。
希釈剤の添加によって、放射線分
解率はほぼ予想通りに減少した. 分解率と生成収率が一致していないのは、分解生成
(主に放射線分解によるもの) の一部が即日カラム中に残っているためと推測される.
(l)式より求められた Run 4 および Run 5 の H壊変効果による放射性シトシンの分解
率は 1
0
0%
f
3H壊変を越えた。これは、長期間の放置中に、分解によって生じたトリチウ
0あさの
たけよし、
きりたにれいこ、
ふじた
84-
しんいち
14_ • 3
.
・
・ C ， 5-~Hlcytosine and 乞he percentaqe
Table 1. The percentaqe decomposition of [
2
t
.i国司 in degasses aqueous solutions.
yield of ?roduc乞 s fo11owinq S-decay of trユ
Rad. act. 901n.
!3i1 mC!./m1
0.63
I 1.60
Im1
1
.28
I3.14
14
l
c
叫
1
1
1
Wt. ratl
.o，
咽
に
包
。)
Cv
r2-・4C.S_"百lCv
Decay time/d
18
(Dose/eV) X 10Decomp. of
.
cytosine /亀
i
6
5
4
Run
15
83
518
379
5.94
0.55
1.08
360
443
601
6.01
4.43
11
.04
27.4
18.2
11.4
12.5
11.3
B (
14C)
35.7
25.3
15.4
16.0
14.3
8.3
7.1
4.0
3.5
3.0
O
.自信 (
1-R
)(
1 - e・
λt
0.048
0.040
0.050
0.067
0.068
Decomp. /亀 /tritium decay
B - A /も
F
3
4
回
ω
'
lield of
"
'
間
"
'
ω
"
ロ
4
同
F
6.01
A ( 3H)
み
旬
』
回
601
products / も￨
173
177
80
52
44
C ( 3H)
14.
9
3.5
1.3
1.7
1.8
c
D (
よ4
C)
16.7
5.0
3.1
4.7
5.3
1.8
1.5
1.8
3.0
3.5
0.048
0.040
0.050
0.067
0.068
o - C /も
0.86(1 - R
)(
1-e
λヒ
'
lie1d of p
rods../ 量ItriHum司ecay
F
i
g
. 1は Run 4の HPLC-ラジオク
ロマトグラムである。 6 個の分解生
成物のピークが見られる。
ピーク
ム b、 e は放射線分解および
9壊変
I
B
{Run 4
1
a
z
w
が得られた。
α) 式より求められ
た戸壊変効果による分解生成物の総
収$は、いずれもよい一致を示し、
4
1土 6 %/3H壊変〈平均値)であった。
5
0
1
n
.1
n
jct:. 4
0ul
今
58土 1
5 %/3H壊変(平均値)という値
51
・
、mo M
a
.
u
いかと推測される。
R
u
n6の結果 5
から、 F竣変効果よる分解率として、主
44
36
・
・
q
ha司
標識シトシンが生成したためではな
、mo
3H
37
・・
u
w
a
明
・
・
・
ムが非放射性シトシンと反応し、
38
!
! Ul! !
3
同
3
・
.
。
'
.
・
組
4
f
2
~::
。
0
・唱
司
2
a
巳S
'
‘
'
Z
E「
.
1
2 JL
C山陶
叫/町
~
14
3
Fiq. 1. IIPLC四 d
iochromatoqramof [2_ C，
5_ HJcytosine
in degassed.aqueous so1ution stored for 518 days
in refriqerator (Run 4). Co1四国1
: reverse-phase
nuc1eosil QC 4 X 350 mm: Mobi1e phase: water.
18
効果によって生じたものであると推
測された。
ウラシル(ピーク d
) は H壊変効果によって生じなかった.
ピーク a は
、
先に声壊変効果に特有な生成物として酸素飽和水港液中で見つかったものと同一物質であ
ることがピークの溶離位置から推測された。
その生成収率は約 1
9 %/3H 壊変であった.
脱気水湾液中における自壊変効果による分解率および生成収率は、先に報告された重量素飽
和水洛液中における櫨より低いことがわかった。
CHEM1CAL EFFECTSOF s
-DECAY 1
MTR1TIUMLABELLEDCyTQS1ME 1
MDEGASSEDAQUEOUS
e
i
k
o
(Radiation Center o
f Osaka Prefecture) OTakeyoshi Asano，R
S
O
L
U
T
I
O
N
.
Kiritani， Shinichi Fujita，
F町U
n
δ
lC04
鵡インブランチーははよるt
(
学反車線:反結裂と許 Z
S
(東北大・理
。吉悪賢二、関根
勉、佐野正羽
反致インプランチーションによる化学史応は新しい化合物の合或に用いられるとともに従来
よくわかっていなかったホットアトム化学反応機構を解明する手がかりとなる。たとえば固体
無機ホットアトム化学でよく問題となるリテンションは、 1
) 化学結合解裂、 2
) 化学結合解裂
後のすみやかな再結合、 3
) 反銚原子飛程末端の分子に対する置換反応、 4
) 熱アニーリング反
) 分離操作の標に生ずる反応、等の多くの因子を含み、これらの解析は困難であった。イ
応
、 5
ンプランテーションによる化学反応は通常のホットアトム化学におけるリテンションのように
複雑ではな〈、もっと単純化できる可能性がある。われわれは反跳置換反応を中心としてイン
プランテーションによる化学反応機構を解明することを試みた。
【実験 l
y線照射は東北大学原子核理学研究施設の 3
0
0M
e
VE
L
I
N
A
Cの電子線を Y線に転換して掃引
磁場により電子を徐き、低温照射を行った。陽子照射は東北大学サイクロトロン・ラジオアイ
ソトープセンターの
A
V
Fサイクロトロンによって行った。詳細は以前に発表した通りである。
試料の βージケトン錯体は常法により合成した。反跳諒は R
u、C
r、V金属、捕集{本はアセチ
(
M(
a
c
a
C
)
3 および M
(
a
c
a
c
)2 )単一系、および βージケトン錯体混合系(凍結
M
(
a
c
a
c
)
3+ M
(
d
b田)
3および M
(
a
c
a
c
)
3+M
(
d
b
m
)
3 )を用いた。反挑頑と捕集体はメ
ルアセトン錯体
乾燥混合
ノウ乳鉢により混合した。
照射した試料はシリカゲルカラムによって分離した。ただし
M
(
a
c
a
c
):zは昇華法によって分
離した。放射能測定は Ge(Li) 検出器によった。詳細は以前からの発表と同様である。
【結果と考察】
'
1
，
図 1に示すのは 9
8
R
u
(
γ，
n
)
9
7
R
u反応および
1自由加
(r.
p)
'
39I1T
c反応により
M
(
a
c
a
c
)
3に
eTc+M(ac皿
毛羽
打ち込んだ 9
7
R
uおよび 9
9
1
1
T
cの鎗体収率と
;
;
M-0結合(金属原子とアセチルアセトン配位
izo
)
3
o Ru+ M(QCQC)3
子との結合)の力の定数の逆数 lJK(M-O) との高
関係である。図に見られるように収率 Y と力のこ叩
定数の逆数はほぼ直線関係にあり、 1/K(M-O) の
a
c
)
3およ
増加と共に Y も増加している。如何 c
T
c
(
a
c
a
c
)3は以前に発表した通り大部分反跳
置換生成物と考えられる。 R
o
s
s
l
e
r らがレニウ
e
X
"の生成反応で提案した反跳引き
ム化合物 K
2R
び
0
.4
1
/
1
削 H・0)
図 1R
u
.T
cのM
(
a
c
a
c
)
3への反跳インプ
ランテーション反応
よしはらけんじ、せきねっとむ、きのまさあき
-86-
A!mdy
同
抜き夏応(競争
a応)と;湾様な須向である。国 2;こ:ま周禄 iこ耳 (acac)2 f
ご 3
S
，，!
C を打ち込んだ
a
c
)2の収率とlI
K(Mーのの閣係を示した。この場合に:ま前の場合とは異なり、
場合の 39mTc(ョc
Y:
まl
/K(M-O) に対して i
まとんど彰響を受けな
いように見える。た芝し、
Kのわかっている化
学窪でかつホットアトム化学的に意喋のある
屯￨
ものは躍られており、本実君主で;まその制約はや
￨
~ 201Pd
111Ay--
かな影響を与えるのみである。水は無視して議
・
向u
・
ap
1
識では、分子性結晶の水分子は収率分布にわずと
論することが本実験の誤差範囲内では許されよう。
/
K
(
M
O
)依
ピス錯体では、競争反応の特徴である l
1101l
2
.
まま使用したが、従来のホットアトム化学の知
附
持つことが知られており、今回の実験ではその
匂
330
'IAM14
むを得ない。 C
、
目 Ni の錯体は車位水を分子内に
匂
且5
也ム
存性が見られないのはトリス錯体の場合と対比し
0
.
6
0
.
7
A/mdyM
1
/K(
1
0
1・
0】
て興味深い。
図2T
cのK
(
a
c
a
c
)
2への反跳インプラ
rを M
(
a
c
a
c
)
3 に打ち込んだ場合
図 3は S1C
I
V
(
p，
n)5ICr
である。 M =Crである場合は S
ンテーション反応
反応のデータでそれ以外は 52Cr(y，
n)51Cr反
応のデータである。この場合は図 1に似ている
が、勾配が少し急な直線的増加を示している。
また C
o のところで特異点がある。また図中、
Ru はまだ文献に
、
c
。
F
.
30
K
(
K
Q
)のデータの記載がなく主
320
仮に図 1の Ruの直線の勾配が K に比例すると
同u
o
して C
r との比較から求めた K の憶を使用した 5
ものである。 Co がなぜ大きくはずれるのかは
現在のところ理由はよく分からない.
叩
また、
"
'
1
Meinhold らの核分裂反跳でも C
o は特異的な
0
.
6
0
.
5
0
.
4
振舞いをする。
A/m町間
以上のようなことから反跳インプランテー
) もとの構造が保持
ションによる化学反応は 1
されるような化合物を与えるように起こってい
I/K(
1
0
1・0)
図3 C
rのK
(
a
c
a
c
)3
への反跳インプラ
ンテーション反応
る・・・・少なくとも一部はリテンションタイ
Adaptation Rule)o 2
) 競争的な置換反応が起こっている (
C
o
m
p
e
t
i
プの化学種を与えている (
tion R
u
l
e
)0 Rossler は引き抜き反応においても競争が働くことを述べたが、置換反感におけ
る競争はもう少し複雑な要素の組合せであろう。
MECHANISMS OF CHEMICALREACTION INDUCED BY R
E
C
O
I
L IMPLANTATION :RECOIL REPLAC盟問T
AND COMPETITION R
E
A
C
T
I
O
N
S
.
Faculty o
f Science，Tohoku University，Kenji Y
O
S
H
I
H
A
R
A
. TsutomuS
E
K
I
N
E
. MasaakiS
A
N
O
-87-
lC05
度重量重湯子を利用した !3N//7 ロン重量 -d~ 系の反事
(立教大・ー設教育、立教大・京訴事) 。泉水芸大、
‘戸村鍵児、
-土曾谷昆i
量
反滋重陽子による (
d
.n)反応で生成する 13Nとターゲットの酢酸ーむとの反応では
且羊車止三
C-H結合へのインザーションが起き得ることを、前回の本討論会において、[13N
]ーグリシシ
ぽ
・
の生成によって既に示し、標記の系については予備的な報告を行なった. 今幸置はその第二報とし
d
4結晶、重水溶液および凍結試料について得られた知見を報告する。
て、マロン酸マロン畿 -d4 は、使用に先立って、重水の飽和溶液から再結晶し、凍結減圧乾爆に
茎盤五主主
この精製でハロゲン温度は 5
p
p冊以下になった。
より精製した.
4
5
.
2圃ol/k
gの重水溶液を選ぴ、
議度1.9
照射試料としては、結晶および
2
1
3
4-cの水温およびドライアイス温度で 2
0分間速中
試料の入手、照射、化学分緩および測定方法は基本的には前報と同様である。
性子照射した.
前報で報告したように、 13N/酢酸 -d4 系では [13N]-Gly が生成され、また、
鐘基4主韮
未報告の予備的実験では 13N/プロピオン畿 / D20系において [
'
3N]A
l
a が生成されることが
確認された.
これらの結果に習えば、今報の系ではマロン酸の α ・炭素に 13NHx が結合した
N
]
n
n
o
;
:
.設の生成が予想される。
[13
n)守口U酸はいわゆる天然物の加水分解アミノ酸
しかし、
ではなく、不安定で合成が必ずしも容易ではないので、既報のようにクロマトグラフィーのキャリ
アとしては A
s
pを代りに用いた.
Asp- フラクPヨンの放射化学的収率すなわち
[13N]_ j'~)守口U酸の放
射化学的収率を溶液濃度から換算したターゲットのマロン酸ー心分子相互間距縫の関数としてプロッ
トすると図 lを得る.
5
k
)のデータは分散しているが、曲線全体の形は室温の結果と
凍結溶液<I9
A(約1.5
調曲線は約5
同じ傾向を示した.
1
1
分子の D20)まではほぼ同じかやや増加し、
h
u
t
s
u
e
-
書、.司
1
2
1
0
g
日
7
z
司・
s
s
i
j
;
三
;
手
三:112JJ
./
¥
三
:
ゴ
ミ
，
f
。
3
4
吉
s
7
日
解であろうが、 α ・炭素との反応に目撃接 7 ロ
今輔の系における主要生成物の [
'
3N]_j';:.モ
ヨ
ニ
Fの生成量はターゲット分子問題援に比例し
・
・
での競合反応において少量生成物の考案は灘
は 13NHx が関与し得ると推定できょう.
DI.t4nc.b
.
t咽 .
nt4rg.t 回 lcul.." A
国l
照射下の高滋度水溶液系
d
.n)反応に起因する 13Nまた
シ酸分子内の (
¥
a
2
その後急減する.
て増加した(図
・・
Z
)•
この系での核反応で
は D20は主に d
e
u
t
e
r
o
ns
o
u
r
c
e として寄与
Effocuo
fd
l
l
t酎 c o
nth. yl I
d o
f4
1
1
1
n
o同 l
o
nほ
acld
し
、 H20の場合と異なりそれ自体のなかで
せんすいよしひろ、とむらけんじ、ますたにたみお
口
む
n
o
の 13Nの主主戎;まない.
た !3Nまたは
したがゥて、理 2 が示す ~'3 N
}
?
:
.
>
モニ?の増分は、マロン議分子内で生或し
3NHx がマロン議分子から濁盟の重水中に流出して 'oNHs;が生 Z
まされる過程と
関係づけることができょう.
また、
1
9
5K(凍結溶液)の歯織の勾配:ポ室丞〈液体)の歯繊の勾配よ
り小さいことから弦君主過程が関与している
躍
、
.
司
・
7
0
ことが推定できる。
クロマトグラフィーではカラムに吸着せ
3NOs- + [
1
3N]_j'1!げミい)
および (1
0
.
2
0:
:
!
:
O
.0
2対 0
.
8
0:
:
!
:
O
.
0
2の比率で繕
が
50
a
.
.
/
2
このフラクションの放射化学的収率は図 2
/'
./・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
・
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フ
，
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.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
.
..
.
/
40
晶および凍結溶液において共に含まれる。
二，_.~.
/
ノ〆
・ zoa司
・z
・
・
?F-4 U2
3Nずに溶出するフラクションには CI
/
a
. .
.
.
.
〆
.
.
・
'
l
.
.
.
.
..
_
!
;
a
。
。
例する(図 3)
O
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t岨 a
nt
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冒前回l
a
c
u
l回
ヨ
0
現段階では図 3におけ
3
4
5
s
7
I
A
ー
の
図 2と 3の関係ではは N H3 とIsN03
調
、
.
司
60
生成反応が競合するとも考え得る。
---h
，
者
、
.
.
.
u
ョ
・
﹂
司・
¥
、
、
、
¥
¥
、
、
わることは一般に知られている。しかし、
方
、
、
.
¥
3N]-'
W
e
l
c
hらは 13N/酢酸系において[1
i
、 . ・4 ・
40
白骨司・
、
・
、
1!~j'ミト"の生成を報告していない。従って、
、
、
、
30
•••. (~.t.)
・
・
・
・
・
・
・ 2量、
z
。
2
3
4
5
B
7
・
3N H2 との生成の
IsNH3 と CHS C 01
¥、
:
、
競合を考えることには無理があるかもし
れない。
串
宮
e
l
c
hM
.
J
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ab・t~aan t
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・・
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色・ilnc.onth.yt・
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・
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Effc
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一方、
マロン酸が熱分解によって容易に酢酸に変
40
20
g
自
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fdut町 c
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y
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.
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f向IftOn
t
a
国 2 日f
3N]-j
か[1
'
1
!Hミいかを単純に推定できない。
3
2
・
る放射化学的収率の変化の主役が 13N03
-
国
g
/
とは対照的にターゲット分子問題厳に逆比
50
•
.
/
.'
.
.(~.t.)
60
2
[
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1
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泉水裳大
他;第2
9図放射化学討
論会講演予稿集 1
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k
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t
y， K
-89-
lC06
反跳硫黄原子，
3
5
Sおよび'37
.
5
.
. と二議化実素と 9反J
Z
。新沢和裕，
松浦震男藁き〈北呈大.:t:立教j
京語〉
SS
これまで咳反応むよって生戒する琉黄恵子の研究は主として核反応3
S
C
I
(
n
.
p
)3
，
3
8
3
4
S
(
n
.r)35Sおよび4
0俳句， 3
p
)S
等が用いられてきた.類似の反志系について立主主事そ出較
1
)の気相系での反J
Zでは
すると反応性等に違いが認められる.下式 (
設事ユ
J
ノ
3
5S
H2S
C2Hs+く ; 0 0 . C2H5SH
、
3
8S
(1)
双方の原子とも熱的な状態にまでスローダウンした原子が主として挿入に関与しているが，
8
S
原子では 1
0
状態，また 3
5
Sでは 3
p
状態が優勢に関与している.また反応系
その電子状態は3
8
S
では挿入生成物生成の際の水素供与体として， 3
5
S
では硫黄原子の
への硫化水素の役割は3
)
. 液相系での反応では下式 (
2
)，
(
3
)に
スカベシジャーとして働くことが認められている(1， 2
4
S
(
n
.
γ
)
3
5
Sおよび3
5
C
I(
n，p
)
3
5
S
からの硫黄原
示すベンゾチアゾール系の化合物中の硫黄と 3
子との交換反応が調べられており，常に 8位の位置の方が 1位よりも大きなりテンシヨシ値
n，
r)反応の方が (
n，p)過程よりも優勢であるとの報告がある (
3
)
.
を示し，しかも (
;SCH3(3)
。
;
ぷCH3三→びγ
。
シ
;
H 二LO3;sysHω
今回は反応物および硫黄原子の生成源として二硫化炭素を用い，これと反応系に同時に生成
5S
および3
7
S
)の液相における反応性の相違について検討した結果を報告する
する硫黄原子(3
(
T
a
b
l
e1参照).
密
実
難
;
;
1
¥
¥
♂ 試料: 二硫化炭素(
1
0
0
1
5
0m
g
)および添加物として p
r
o
p
a
n
e
.
b
e
n
z
e
n
eおよびp
r
o
p
e
n
e
(
9
x
l
O
-5
1
x
l
O
-4m
o
l
)等は低温蒸留により精製したものを用いた.
.
2
0
.
3m
l
.試料量:1
0
0
1
5
0m
g
)に脱気封入し，立
これらを石英製アンプル(容積: 0
r
i
g
aM
a
r
k1
1 原子炉により熱中性子照射を 5分間，炉温にておこなっ
教大学原子力研究所T
2n
2
.2
x
1
01
/
c
m
/
s
) .これと同時にs
t
a
n
d
a
r
dとして二硫化炭素のみを
た〈熱中性子東:約 1
5
Sおよび3
7
S
標識二硫化炭素のリテンションはガス
封入したものを照射した.照射終了後， 3
クロマトグラフ的分離精製後，このフラクションの大半を回収し，放射能測定時の幾何学的
位置を同一にするためガラスアンプルに封入した.
放射能測定: 反応系に生成した硫黄の放射性核種は分離精製および測定形にするまでに放
5
S
.3
7
Sおよび3
2
p
であった.このことから回収した二硫化炭素は
射能力百残存している核種は 3
γ
s
p
e
c
t
r
o
m
e
t
e
rおよび液体シンチレーションによりそれぞれの放射能を湖定した.尚.3
5
5
の場合は3
2
p
が含まれているため液体シンチレーションによるエネルギー弁別を行い，更に
3
5
Sの放射能はこれを考慮して求めた.各々の核種によって標議された二硫化炭素のリテンシ
t
a
n
d
a
r
dの全放射能との比較から求めた.
ヨンは回収した二硫化炭素の放射能と s
にいさわかずひろ，まつうらたつお，たきこう
-90-
C
結果:sよび考察:
本実皇賞系の特色泣 35S~ よび37S原子の双方によって謀議されな二議化
炭素が同一系 L
こ主苛ずること i
こある.従って分析時の変動が双方i
こ影響することから各々の
生或の在率の比， !
l
P
ち1
司位体効果比はこれを反映したものであると考えることができる.
T
a
b
l
e1
は真空下〈約 l
Q
-3t
o
r
r
)での揮発性成分と不揮発性戒分の割合を示したものである.核
種によってこれらの分布が異なっている.このことは明らかにこれら核種の二琉イヒ実景 i
こ
対
する浸応性に相違があることを示唆している. T
a
b
l
e3はニ琉化度棄の生成についてその効果
を記したものである.添加物として用いた有機化合物は t
h
e
m
a
li
z
e した硫黄原子を効率よく
スカベンジする事が知られており，更に今回用いた添加物等は原子の s
p
i
ns
t
a
t
eについて知
見を得ることが可能な添加物である.このような添加物の効果は既に代、シゾチアゾール系の
4
)
. しかしながら本反応系では生成に対する添加物の効果はこ
反応によって認められている (
のような添加濃度では認められなかった.
各々の核種によって標識された二硫化炭素の収率は僅かに 35Sの方が大きなリテンシヨシを示
h
e
r
m
a1
i
z
ati
on~こ至る過程が核種によ
しており，これは初期の高い運動エネルギー領域から t
り異なっていることに起因しているためと考えられる.更に t
h
e
r
m
a
li
z
eした原子の寄与を調
べるため反応温度等について検討した上，硫黄同位体の反応性の相違について言及する.
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References
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. Taki，B
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1
9
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. Taki， B
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1
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.， 5
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7 (
1
9
7
7
)
.
.
_3
35_ .
7
'
S ATOMS SIMULTANEOULYGENERATED I
REACTION OF --S AND N LIQUID CARBON
DISULFIDE
Facu1tyof Industria1Hygiene，Kitasato University， Kazuhiro Niisawa
and Ko Taki
Institute forAtomicEnergy，Rikkyo University， TatsuoMatuura
，
ti
QU
lC07
生て玄芳三ごち宣，:) 3
n，
p)3
He(
H 支芯 Jこぶるま語、パニヲー?ヒ
(東六
RI七ンヌー，
東六，蔓
*l，善三号六三*.，言宗淑 3 )
1 生三奈之乏
大雪ヨミ
草苛霊ー，
漫1
5
3終三， *
*
3茂木湾、÷三. 本3守霊孝. *
1脅本周久，森，:[
1t
妥
2
}J
*2
本
l
:
i警ヲモ.
ニ三子 '
*
3訟再弘元，
F
ま乙ゐ;三
l
. 1
3 (
p)3H !
α)3H 反応によるトリチワ
He n，
支応による有機化合物の卜リチワム化は， 6Liw，
ム化(亡辻べてトリチクムの取タ込み率が大きく，放射線分解が少ない。今回は，照射試料の
調製法を工夫して，分現しやすい片プソイドワリジンやトリチクム標識化合物の得られて
い左いテトコ
V
トキシン ο反致合戒を試みた。
人
o
白ープソイドウリジン
。
テトロドトキシン
H
C!
lZ
l
OI
OH
2 実験
メープソイドワリジ γ C A L B I O C H E M社の AGradeの粉末状のノープソイドウリ
.
d・
d
-， 807mt) と L型 (16m
・
， 18棚 L )に入れ，ヘリワムー 3
ジンを石英容器 S型 ( 4棚 1
mi
を室温で約 200棚 Hg充填し溶封した。この石英容器の外側には，
チクム放射化検出器を装着した。中性子照射は，
パイプまたは S ーパイプを利用し，
5
9
Co :
hるいは安息香酸リ
日本原子力研究所の
JRR-..j，原子炉の Tー
10~330 分行った。照射後，グノレクロマトグラフィ
)
，イオン交換クロマトグラフィ (Dowex 1x8，カラ
(Sephadex G-10，カラム 1c
m件 x 150cmf
)
，ペーパークロマトグラフィ ( W hatman 3M
ム1.2c
叫溶媒イン酪酸一 1N
m世 X2.3cmf
アンモニア水 (5:3))，さらにペーパークロマトグラフィ ( W hatman 3M M，溶媒 n-ブタノ
ール (7
1<飽和) )によタ精裂を行った。
テトロドトキシン・活性炭処理，
Bio-GelP-2によるグル P過及び Bio-RexiO イオンカラム
gのテトロ
クロマトグラフィによ D単離した，毒性が約1l， 000MU(マワスユニット)の 2
.
2m
ドトキシンを粉末状で S型の石英容器(1:，また約 6000M Uの1.3呼のテトロドトキシンを内
壁に広がるよう凍結乾燥法によ JL型の石英容器に入れた。これにへリワムー 3 を室温下で
200棚 Hg元:委し溶封した。中性子照射は)-プソイドワリジンと同様に行った。
溶謀として 0.03N酢援を用い，
照射後，
件
m x96cmL)
'/minの流速で Bio-Gel P-2 カラム ( 2c
1me
によるグ jレクロマトグラフ fを行った。得られた溶出液のうち，毒性画分を再豆同様。条件
のがわのりな，
ななはしくにな，
なかひろみつ，
もきてるとみ，
<さまけいいち，わたべしタうと，さとうゆき
もりやだかし，はしもとかねひざ，
ο，
J
!
もタかわななたけ
まつ
n
u
u
qG
で常裂し:七。そ ο結果，
毒生三こ.~:!Z ~百三ピーク:三一三士一，
:
.
tci/'mrno1eであった a まえ，
トコピトキシンは単一スポ
~を示?ことがわかった。
つ
He(n，
p)-迂反応による生保関連物質のトリチウムイむ
物
合
V
3
表 1
巴
{
;
J
名
8
2
3
照射時間 { 丹 )
1
0
2
0
6
0
照
T
T
T
N
o
.
都
射
刊
T
o
t
a
ln
v
t
'
i
l
i
射
(mg)
I
3
.
.
. 充崎町 (m
m向 )
He
1m
モ '
v1古
百実容器
.
4
0
1
.7
0 3
( x 1016)
I
l
t
チトロトごト三ユシン
自司プソイドウリヲン
7
:
!
i
t
京税必 4 つ場合。比三主計詫(三~5. S
セ，二一ス・アてデート実霊気泳動ヨ 3宅果から薄られたテ
9
1
0
1
3
1
2
0
向
。
4
0
3
3
0
T
T
0 1
6
9
1
0，
8，
5 7，
T
s
8.
7
6
7
.
9
T
s
4 7
1
0，
8
.
2
1
.3
0
9 1
9
3，
9
3，
1
9
3，
9 1
9 1
9
3，
9 2
9
39 1
0
0
2
0
0
2
6，
4 2
4，
5 2
5，
4 2
5，
4 2
6，
5 2
65
9
3，
4 2
9 9
4，
2
5，
慣 ( 珂 )
(i
再何 /3He )
5 :4 i
.
d
.
. 80 g
L :16 i
.d
.
. 18 Q.
[A)
3
3
0
1
.
旬
。 3
2
9，
0
2 3
2，
3
3 3
0，
1
9 3
0，
9
1 2
8，
4
0 2
3，
5
0 2，
2
0
目
目
1
9
3，
9 2
0
0I
2 1
5，
2 1
，
勾9 1
6，
3，
3，
1
3，
5 1
9 1
2 3，
1
0 0，
8
0 0，
1
3i
s
s
s
s
s
s
L
s
L I
7
9
3
2
7
5
5
6
3
5
7
6
1
1
，
2
2 1
4，
0，
9
7
.
7
9
2
'
1
.9 3
6，
0 4
出放射飽 [B) (
u
C
i
/
m
m
o
l
)
5
，
9
8
，
9
8
，
3
2
0
1
6
[AlxIBI/100
メリヲト債
L
一8
一
一
.
一0
回 J
I
J
(
'
塁
1
2
ー
6
0
2
8
1
0
0
1
7
6
2
5，
8
5
0
2
6
(有}
3
. 結果と考察
照射条件及び測定結果を表 1V
C
6
0
日ープソイドウリヲン
テトロドトキシン
向
。
•
口
F
へ
噌
担ムゎ﹁
貴重な化合物が多い。これらの
験に供するには，回収率(係) x
Os
型観音
口 S型容器
のに時間と労力を委し，高価で
トリチウム標識化合物を生物実
L
.
型容器
示す。生体関連物質は単離する
0，
1
20
比放射能 /100で定義されるメ
VA
市I4
QU
l
性子数とメリッ卜値との関係を
17
l
x
l
O
可
ム
イドワリジンについての全熱中
16
l
x
l
O
n
u
リット値の高いトリチワム標識
化法が望ましい。函 1V
C〆ープソ
全熱中性子数
全熱中性子数の増加に伴うメリゥト値の変化
図 1
示す。これによるとこの中性子照射条件下ではメリット値は全熱中性子数の増加と共 K上昇
する。また，
L型照射容器を用い全熱中性子数を増すと，
50 というメリット値が得られた。
これは過去になける 6Li(
η，
α)3H による低温標識化法を上回る高い値となった。また，テト
ロドトキ
γ
ンのメリット値は)-プソイドウリジンより高い値を示した。友辛子，待られたト
リチクム標識化合物は動物実験に使用し成果を上げている。
RECO工L TR工T工AT工ON OF COMPOUNDS OF 工NTEREST 工N B工OLOG工CAL RESEARCH BY THE
3He(n，
p)3H REACT工ON
，
工
Radioisotope Centre，The Universi七Y of Tokyo， Nor~o NOGAWA，Kunio OOHASH
Naotake MOR工KAWA
Faculty of Science，Shizuoka University， Keiichi KUSAMA
Faculty of Agricul七ure，The Universi七Y of Tokyo， Shugo WATABE，Noriyuki SATOH
Kanehisa HASH工HOTO
Japan Atomic Energy Research Ins七l七U七e， Hiromitsu MATSUOKA，Terutomi MOKI，
Takashi MOR工YA
、
qu
n
v
lC08
L
i2:1結晶血におけるトリチウムの存在決意と化学挙動
i原研)
契野建二
。工泰博司
1.はじめに
核議合主戸プランケットでは、トリチウム矯殖扮としてリチウム含有吻質を使用する c 現問点にの
いて、液体プランケット材としては Li
1
7
P
b
8
3合金(融点 2
3
5 "C)が、国体プランケット伺としては
酸化リチウム (Li
2
0:融点 1
4
8
3"
C)あるいはアルミン酸リチウム(Li
A1
0 :融点 1
6
1
0"
C)の使用が
2
最も有望視され ζ おり、プランケットの設計研究が進められている。最近では i
n
s
it
u トリチウム
回収実験も行われ、この分野の研究は現実的な方向へと展開されつつある。しかしながら、トリチ
ウム回収概念の確立のためには、基礎データの蓄積は依然として欠かせない。
演者ら以これまで、様化リチウム告中心にその物理化学的性質及びトリチウム放出挙動を研究し
6
てきた。中性子照射した駿化リチウム r
t1
;
:u L
i(n，α) T反応で生成するトリチウムは、真空中での
n
O の化学形で気組に放出されるが、その放出過程は間休内でのトリチウ
加熱によりその大部分は T
2
ムの拡散と麗体表面からの T
n
O 分子の脱離反応とから成ることを明らかにした。このトリチウム放
2
出機構をより深く理解するため、本研究では般化リチウム結晶中へのトリチウムの溶解及び潜存状
態について得られた実験結果と対比しながら、トリチウムの化学挙動を検討するロ
2
.実験
0
μ 冊)は C
e
r
a
c
/
P
u
r
e社より購入したものを、届高
酸化リチウム粉末結晶(純度 99%. 平均粒律 1
真空下で 6
50"
cI
こb
l
l然し、不純物として存在する l
i
OIl及び li
n
C
O を分解除去後に試料として使用し
2 3
VV
た。
マ
1
3
ー
2_
1
・
熱中性子照射には J
R
R
4 原丁炉(熱中性子束 5
x
1
0'
"c
m <. s
I
)を、 1
4H
e
V中性子照射には核融
N
S
) を用いた。
合炉物理問中性子源(F
T
)
試料へのトリチウムガス(H
の容解には図
1に示す装置を使用
した。 N
e
wE
n
g
l
a
n
dN
u
c
l
e
a
r 社よ
り購入したうガス(約 1Ci
)が高
純度水素 (9
9
.99999%)とともに
ウランベッド (
N
u
k
e
mU
T
B
l
0
0
0
0
)
に吸収させてあり、必要量の H
T
TC
(O.9Ci/l) を系内に取出し、定
温定圧下で 1
5時間以上試科と接触
させトリチウムを溶解した。トリ
チウムの存在状態 l
;t、先に渇告し
た"重水溶解ーガスクロマトグラ
1
P :10n Pump
SP :Sorpt
1on Pump
1:10n Gaug8
TC :Thermocoup1e
図1
フ誌"によって分析した[1] "
くどう
ひろし、
おくのけんじ
OMS :Ouadrupo1a Mass Spectrometer
M :.CapacltancB Manometer
・
t
e
r (U-bad)
G :Tr1t1um G t
F :E1ectr1c Furnaca
υ
向同
A位
3. 結果及び考案
(
1)トリチウムの存在状態: 本実殺で用いた分析法 ζ
i 五九ば、調接的ではあるが.酸化リチウム
ー
?ふ
、
O ，JI\~._ r.-;- nll__'_"'"
結晶中に君子在するト Ij チウムを!弓 T 及ひ TV~犬慧;」区別する」とかじさるコ得られた分析結果を函
2ζ
i 示す。熱SfI衡条件下 (
6
0
0"
C
.6
7 ~Pa)
--
偶ー
で導入したト Ij こヂウムは殆ど全てが T j
.
犬態にある。こ
れに対して.中性子照射した試制問には T状態のトリチウムの存在が認められたの
Tの存在率は中
性子フル工ンスととらに湧加する傾向を示している守また、 T 成分は中性子照射後の熱アニーリン
ー +
.，~
~.....
-- •
- -
グによって変化し、 3
0
0 "c以上に加熱すると全ての Iは Tに変換することが判明したロこの Iの挙
+
動は、然アー-リングによる F中心(酸素の空孔に電子が 1個入ったもの)の消滅挙動と密接に関
連していることが明らかになり、
+ー
r
T 相互作用が考えられる。
(
2
)H
Tガスの溶解と加熱放出挙動 :
1
/2乗に比例し、落
H
T分子は溶解時に解離し、結晶申では O
T
酸化リチウム結品への t
tTの溶解は圧力の
解したトリチウムが fとして存在する事実と考え併せ、
ー
として存在することが示略される。しかしながら、溶解熱 U 圧力諮問によって異なり、 O.Ol~l
k
P
a では 1
6
.
5士
宅.
0k
J
/
r
n
o
l、
1~67
k
p
aでは 2
4
.
3士0
.
9k
J
/
r
n
o
lであった(図 3)
。
溶解したトリチウムの加熱放出挙動は、中性子照射した試料と同様であコたが、拡散の活性化工
1
.
6士0
.
4k
J
./
r
n
o
lとなり、中性子照射した試制で得られた値77.4士5
.
6k
J
./
r
n
o
lに比較し
ネルギーは4
て小さな値であった。
700
Unirradiated
14-MeVneutrons
1.9x10'4cm
・2
Thermalneutrons
2.5x10'S
210-4
5
〉
、
国
2.5x10時
.
c
団
8.3x1017
主
話10・5
.
0kJ/mol
dH=16.5土2
(
0
.
3kPa)
コ
J
関2
O
の
ト
ー
ヱ
[
1
JH
.
K
u
d
oe
ta
l
.， J
.R
a
d
i
o
a
n
a
l
.
N
u
c.
1C
h
e
r
n
.， l
et
t
.， 9
3， 5
5
10・e
(
1
9
8
5
).
図3
VALENCE STATES AND CHEMICAL BEHAV工OR OF TR工T工UM 工N Li 0 CRYSTALS
2
Japan Atomic Energy Research 工nstitute，Hiroshi KUDO
.Kenji OKUNO
-95-
lC09
I
} ン控録中 (:l1.1
I
n→)エ1l.C
dのT
D
P
A
C
(理研)漫井吉蔵・ 0 安部静子・岡田卓也・安部文敏
カスケードガンマ線の時間微分摂動角相関 (
T
D
P
A
C
)
は発光メスパウア一分光法とならんで核壊変直後の
原子の化学状態を直接観測する優れた手段であり、
後者と比較しでも、化学状態の時間変化が追える
(遅延同時計数メスバウア一法に相当)、高温まで
測定ができるなどの長所をもっている。本講演では
銀化合物の中では比較的放射線に強いリン酸銀 (Ag3
P
04) を直接 αー粒子で照射し、 1
0
9
A
g
(
α
.
2
n
)反応で
生成する 1
1
1
I
nについて 1
1
1
C
dのカスケードガンマ線
D
P
A
Cを測定した結果を報告する。
のT
主盈硝酸銀の希硝酸溶液を燐酸二水素ナ
;
斗
τd
トリウムの水溶液に加え、撹はんしつつ希
水酸化ナトリウム水溶液を滴下して中和し
リン酸銀を合成した。この試料の粉末 X線
パターンは単相で不純物のピークは全く見
られなかった。 1
)ン酸銀粉末をアルミニウ
ム板の上に拡げ 80μmのアルミニウム箔で
覆い、アルミニウム板の裏側を直接水で冷
却しつつ、アルファ粒子で照射した。リン
酸銀試料の量は6
4
m
g/2c
m2で、試料層通過
時のアルファ粒子のエネルギーは約2
5
2
1
M
e
V、ビーム電流は約 3μA/2cm2でー約 1
0時間
の照射を行なった。照射を終わった試料は
冷却の不充分な中間層を除き放射線分解し
て完全に黒化していた。これを空気中8
0
0。
Cで 9
0
m
i
n加熱するとリン酸銀本来の宿黄
色に戻った。約 80μCi
の1
1
1
I
nを含むリン酸
銀試料について 2台の N
a
Iシンチレーショー
ンカウンターに図に示すコインシデンス回
路を接続した装置を用いて液体窒素温度か
ら高温までT
D
P
A
Cの測定を行なった。
結果と考察
えられたT
D
P
A
C時間スベクト
ルを図 1と 2に示す。
あさいきちぞう・あんベしずこ・おかだたくや・あんべふみとし
m
o
p
o
n
v
2
・
6
6
50C
- - ハ角川.
.
.
.
.
.
;
;
;
t
.
H
吋守
.
.
"
:
7
¥
!i-<;"/'~~~，:'訂; 正ぷぷネん.::~:~~~~~.
'
" .・
4000 C
一
と ""'Hw't~'Vt;!"t.執行s叫んえ品・心.~，. .~;~~ ~.!:. "
"
:
l
!.
.
:
i
，
.
，
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，
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1
..
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ー
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.
4
6
50C
坐¥
t
h
F
q・古川
町唱咽
が
科
5300 C
端
慮
、
=
ー
、
ー
⋮
ー
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1
」も\'4A吋tW，v.~判ず-匂ヘ桝山判ち
叫川ず-叫川
'''i~王4執拘苅均陶旬
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d
弁味ザ引
点
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古j
j46
刊
510 C
￨
0
.
.
JI
f
.;;~../~Iν川、t...'Þi~õi:~:~f，_~~:..ciJ-.. ;f~:: ，.:
=
;
1
:
山山山戸
，
'
1
山
J
J
ザ
J
/
ヘ
)
、
叫
W
》
JJ
ν
ヤ
4
f
犬
i
{
仇
F
~i:D.:i~.;
;~，.ç::何n'をた:九:~-~総i
:
.
，
:
¥ 352 C
0
•
図2
~ :
¥
い
H
川
山
尚州ぺ吋吋柑州、
P
t
f
.
i
ω
; 1
1
1 channel=O.33ns
為均担為
~~
~ ljl:'l~i 川
リン酸銀の室温における結晶構造を左ページ
の図に示す。結晶全体としてはc
ubicである
，; ，
ite symmetryは cubicではな
が、銀イオンのs
2
5C
0
い。約5
200 Cで結晶変態することが知られて
=
:
J
R
;
i
¥
1
¥
r
削
ポ
t昇
榊
州
州
前i
戸伊附附附同
叫
i
j
i
州
件
阿
州
附
ば
必
硝
居り、高温型も c
ubicであるが結晶構造は分
かっていない。
図 1に見られるように、液体窒素温度から
3500 C付近までは EC壊変の after-effectsによ
図 1 1 channel=O.33ns
り角相聞の異方性が急にダンプしてしまう。
一方5
1
00 C
以上では、最初の異方性がほとん
どそのまま保たれ、 1
1
.
l
I
nから生成したl.11Cdが cubicに近い環境に有ることが分かり、
高温では after-effectsが TDPACの観測時間より遥かに短い時間でアニールされているこ
とが結論される。これらの中間の温度では極めて再現性が悪く、試料により図 2に示す
ような種々のスペクトルが観測されている。これは after-effectsで生成した励起状態
がマトリ、y クス中の微量の不純物と相互作用している結果を示すものと考えられる。以
上の結果を結晶構造など関連して考察する。
TDPAC OF (
'
1
1I
n
+
)I
1
1
C
d 工N S工LVER PHOSPHATE
tute of Physical and Chemical Research
The 工nstュ
Kichizo Asai，Shizuko Ambe，Takuya Okada and Fumitoshi Ambe
ワt
n
u
1C10
'D
l
P
A
Cによる
α
!
'
e20
"中におけるエ江 I
nのi!C
主義変の化学効果
(理研〉浅井吉蔵・ 0安部文敏・安部静子・高田卓也・!菊沢
尚
ガシマ隷の時間微分捜動魚相関 (
T
D
P
A
C
)は核壊変のa
f
t
e
r
e
f
f
e
c
t
sで生成する国体中
の励起状態を研究する有力な方法として期待されているが、実際にはこの方法により壊
変後の異常な化学状態が同定された例はないと言ってよい。(l.l.l.l
n→).
l
1
1C
dはカスケー
D
P
A
Cの測定
ドガンマ線のエネルギー - 親接種の半減期・娘核種の中間レベルの寿命がT
に最適であるが、 a
f
t
e
r
e
f
f
e
c
t
sにより乱されたスベクトルの解桁は全く行なわれてい
ない。我守は先に絶縁性の反強磁性体 α
-Fe20
"，中にドープした 1
l
.
l
.1
nについて、まず，
a
f
t
e
r
e
f
f
e
c
t
sによって生成した励起状態が十分早〈アニールされる高温における T
D
P
A
C
スベクトルの測定から、 a
f
t
e
r
e
f
f
e
c
t
sによる撹乱を受けていない (
1
1
1
I
n→)l
.
l
.1
C
dの趨
微細磁場・電場勾配にもとづく a
n
g
u
l
a
rf
r
e
q
u
e
n
c
y ωぃ ωqを決定した。これらのデー
タをもとに室温までのスベクトルが ωQまたは超微細磁場と電場勾配の主婚との間の角
θに分布を仮定することにより解析できることを示し、。またこの結束を α-F
e20
3中の
119Sbの発光メスパウアースペクトルと比較した
2)
しかし、ここまでの方法では分布
に寄与する励起状態を α
-Fe20
"の結晶借造と関連して推定することは不可能であった。
そこで今回は αーF
e20
"中で。の値が 9
0ロ変化する M
o
r
i
n転移 (
2
5
0
K
)の下まで測定を行ない
a
f
t
e
r
e
f
f
e
c
t
sによって生成する励起状態の同定を試みた結果を報告する。
室監試料は前回同様無担体の 1
1
1
1
n
"
+を水溶液から αーF
e20
"の粉末の表面に加水分解
0
0
0
0
Cに 2時間加熱して 1
1
1
1ポーを αー
的に吸着させ、水洗・乾燥ののち、空気中で1
F
e20
"粒子の内部に拡散させて調製した。約 80μCiの 1
1
1
1
nを含む試料について、 2個の
N
a
1シンチレーションカウンターに f
a
s
t
s
l
o
w系を接続した装置により、ヒーターを備え
た液体窒素クライオスタットを用いて室温以下でT
D
P
A
Cスベクトルを測定した。
盤塁
測定の結果を、すでに報告ーした室温以上における代表的スベクトルと共に図 1に
D
P
A
C係数である . M
o
r
i
n点の上下で明らかにスペクト
示す。縦軸は高次の項を無視したT
ルの変化がみられる。
主室
αーF
e20
"中の F
e
"
.イオンには 6偶の 02ーイオンが歪んだ正八面体状に配位していて、
1
1
>方向にある。 F
e3+のスピン、したがって F
e
"
・の核の位置に於け
電場勾配の主軸はく 1
る超微細磁場の方向はM
o
r
i
n点の上ではく 1
1
1
>に直交し、 M
o
r
i
n点の下では <
1
1
1
>に平行と
なる。
α-Fe20
"中に拡散した 1
1
1
1
nはマトリックスの F
e
"
+イオンを置換すると考えられる。
約4
0
00
C以上では1.11
I
nの E
C壊変の a
f
t
e
r
e
f
f
e
c
t
sはT
D
P
A
Cの観測時間より短い時間でアニ
ールされ、 α
-Fe20
"の F
e
"
+の位置にあって近傍に励起状態のない 1
1
1
C
dに対する超微細
磁場・電場勾配にもとづく a
n
g
u
l
a
rf
r
e
q
u
e
n
c
y ωぃ ωQ(Neel点 (
9
6
3
K
)以上では後者のみ)
の重なったT
D
P
A
Cスペクトルが観測される (図 1(
a
)と (b))。これ以下の温度では、え
られたスベクトルは θ
=90Dまたは OD，η=0を仮定した上での単一の ωぃ ωQの組では解
あきいきちぞう・あんべふみとし・あんベしずこ・おかだたくや・せきざわひさし
-98-
心
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記
50
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と (d)293K， (
e
)と(f)85K. (
a
)ー (
c
)と (
e
)の曲線は θ=900 または 00 ， 17=0を仮定し
d
)の曲線は ω qまたは θ にgauss
た上での単一の ωL.ωq の紐による解析結果 ; (
分布を仮定した結果 ; (f)の曲線は θ，η を自由にして、単一の ω ぃ ω Qの組て‘計
算した結果。
析不能で‘あり(図 1(
c
)と(e))、明らかに after-effectsに
よりl.l.l.Cdの近傍に励起状態が
生成していることが分かる。室温までのスベクトルはすでに報告したように ω qまたは
θ にGauss分布を仮定すると図 1(
d
)の様に解析できるが、 Morin点の下 85Kのデータはこ
の仮定のもとでは、満足すべき結果はえられない。そこで、 θ=0 0 •
17=0 の仮定をおか
i
;50nsの範囲で司パラメーターに自由度を持たせてフィッテイングを行なった結
ず、 t !
果、図 1(f)に示すように t 孟50nsの範囲で良い結果をえた。
これらの結果から 85Kにおいては t孟50nsで消滅する短寿命の励起状態と観測時間 300
ns程度の寿命を持つ励起状態とが after-effectsにより生成していることが結論される。
後者は本来のl.l.l.Cdに近いパラメータをもっていて、これらの平均が t孟50nsの領域で観
測され、 θ および 1
7のゼロからのずれとして解析結果に現われているものと考えちれる。
室温においては後者の励起状態の寿命が短くなり、その比率の時間的変化が ω qまたは
θの分布として解析されたものと思われる。
1) K. Asai，F. Ambe，S. Ambe and H. Sekizawa，J. Phys. Soc.
Japan， 53， 4109(1984).
2) F. Ambe，K. Asai，S. Ambe，T. Okada and H. Sekizawa，Hyp.
工nt.， 29， 1197(1986).
CHEM工CAL EFFECTS OF THE EC DECAY OF 111工n INα-Fe20，BY TDPAC
The 工nstitute of Physical and Chemical Research
Kichizo Asai，Fumitoshi Ambe，Shizuko Ambe，Takuya Okada and
Hisashi Sekizawa
-99-
1C11
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溜干干/待唾・三望者晴明下等量二邑要こ等略
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言帯電二時
1.1 ま l- めに :η スけ-J.:'に r 鳴主主考古IP"~ ~主要靭命祖時1 lPA
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このこでは汁ム円ーつ立丸山/工。、海!I を Tさ ITZ' 与の @E 実~/;可 K 与え常?で1: 5
1r.;r，当日宝主主末苛守的
? ヲ有志。裂をほすむ K 玉山/工と(;;..E:'it'S:ぷ関係主r'E湯治
之建『繋 1 之きE.11'・
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三
主
主"3
(1'5宏之)
APPLICATION OF PERTURBED ANGULAR CORRELATION PHENOMENA TO BIOLOGICAL
SPECIMEN BY SUM PEAK METHOD
Fukushima Medical College， Tetsu Kudo， Nobuaki Tsuchihashi， Tokuo Yui
The Research Insti七U七e for Iron，Steel and Other Metals，
Tohoku University，Toshiaki ~itsugashira
Faculty of Science， Tohoku University， Harumi Kaji， Kenji Yoshihara
-101-
1C12
T議スパクトロメト l
}ーにおけるサム効果とその補正
直、患場
宏
(摂大三重) C接蓮洋介、横山明彦、斎藻
(原研〉
患ニ雲澄子
:まじめに
線源と検出器の距離がごく近い状態で T譲湖定を行なう場合、いわゆるサム効果が顕著にな
る。つまり、検出効率が大きいためにカスケードによって同時に放出される
r纏を同時に惑じ
て、問題の γ線の光電ピーク強度の減少が起こる。
一般に、 i番目の γ線 γiについて実測したピーク面積 Nl'はカスケード T線によるサム効果
を考慮すると次式で与えられる。
+ No ~f<JkWJk(O)ε(Ejod)ε(E k
.d)
J
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，
、，，、、
Nl'=Nofiε(El.d)-Noflε(E1，
d)~ W i
j
(0)p 1( r
J
)
ε も(EJ
.d)
J
.k
ただし、 N。は単位時間当たりの壊変数、 f，
は γiの放出確率、 ε ( E， d) と ει(E，d)
はそれぞれ、検出器の有効域の端から線源までの距離が dの時、エネルギー Eなる γ線に対す
る光電ピーク計数効率と全計数効率である。さらに、 W l
J
(
θ〉
は γiと γJの角度相関関数、 P
，(γJ) は γ」のうち γiとカスケード関係にあるものの割合、 f<
Jk
は γlとクロスオーバーの
関係にある γJと γkの放出確率のうちどちらか小さい方の値を表わし、式中の和は該当するす
べての γ線の組について取るものとする。
(1)式右辺第一項はサム効果が無視できる条件で得られる光電ピーク面積 N ，に等しい。
もし、 εと εもがく 2) 式のようにジオメトリーに無関係な因子とエネルギーに無関係でジオ
メトリーのみに依存ずる関数との積の形
。
ε(El
， d)=ε (El)XF(d)
，
εも(El. d)=ε ♂(E )XF'(d)
(2)
と近似的にみなすことができ、さらに F'=Fと近似することが許されるならば、
(1)式は
簡単に (3)式で表わすことが可能になる。
N'
，
一一一=l-k，
F(d)
(3)
，
N
ここで k，はジオメトリーに依存しない γiに薗脊な量である。
実験
この近似が許されるか否かを知るために、
152E uの各ピークについて、
な関数 F (d) を見出すことを試みた。まず、
(3) 式の普通的
(3) 式左辺の量は単色 T譲標準譲源で求めた
さくらばょうすけ、よこやまあきひこ、さいとうただし、ばばひろし、ばばずみこ
-102-
真の計数効率 L
こ対する
r，J)晃かけの計数効率の割合で王子えられる。そ，])結果、
o
for d ~ d i
F(d)=
Fとして
(45)
d-1_a，
1
for dく di
が実 t
型
H
直をよく再現ずることが見出された。ただし、 d!は rli
こより異なる定数である。この
定数 d:，ま又検出器が異なれば異なる i
直をとるが、検出器毎i
こd，の量小(置を見出すことが出来
る
。
(4) 式;こまとめられた結果は、関数 F が個々の T線に特有の定数 diを含なことを示して
おり、これは初めの要請((2)式〉と矛盾している。しかし、現実には 1 %以上の放出確率を
持つ 152Euの T線のほとんどについて
(4)式が成立することが確かめられたので、ぢしろ
積極的に (3) 式と (4) 式によって、現象論的ではあるが簡単にサム効果を記述する方法を
見出したと言える。
次に、この方法を適用して、近いジオメトリーで未知の T線を制定した場合のサム効果に対
する補正方を考える。試料の γ線測定を少なくとも検出器に近い二、三点の距離で行うことは
現実問題として可能と考えてよい。その時サム効果があれば、注目する
r譲の光電ピーク面積
を計数効率で割った値は、 d-1~こ対してその γ 線固有の di まで直結的に変化するであろう。
ただ、充分離れた位置での測定が可能でなければ、 diを求めることは出来ない。
結果
今回 3つの異なった検出系について 152Euの T線を
u
i6000
a
用いて検討したが、そのうちの 1例を F
i
g，
l
に示す。も
し、充分離れた位置でのデータがないとすると F=Oに
て3
E5000
なる点が不明となり、絶対 γ線強度を与える縦軸との交
ト
ー
〈
点は図中の斜線を施した範囲のどこかになる。すなわち、
E
ピ 4000
Z
この手法で求めた絶対強度には余分な不確定要素が加わ
0
~ 3000
るが、ここで想定したような劣悪な条件では許容しうる
g
程度の不確定さであると言える。
出
2000
ト
ー
Z
l
f
)
0
1
0
0
0
。
。
0
.
2 0
.
4 0
.
6
d-1(cm-1)
rig.l Examples of evaluating unknown γー
ray i
n
t
e
n
s
0
.
8
ities applied to 152Euγ-rays measured with l
a
r
g
e
sum effects.
G必岱1A-RAY SPECTROMETRY ACCOMPANYING APPRECIABLE AMOUNT OF THE SUM EFFECTS
必1A，
Faculty of Science，Osaka University， Yosuke SAKURABA， Akihiko YOKOY
Taaashi SAITO，Hiroshi BABA，
Japan Atomic Energy Research Institute， Sumiko BABA
-103-
E
語
テ
ト
ラ
フ
ェ
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v
。
点j
Wィリンとおけるま議トリチウムの反革
市川出
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報相いた汲トリチウム日
{東北大学・理)
。伊t
妻都議、
!明禄
勉、
吉原賢二
(緒言)
メソーテトラフェニルポルフィリン (5，
1
0，
1
5，
2
0・テトラフェニルポルフィリン、
TPPと省略する)は、ピロール環とベンゼン環を分子内に持つ大共役環状化合物であ
る
。 N H基、ピロール環の C H基、およびベンゼン環の C H基の三種の化学状態の異な
る水素を分子内に持ち、これらと反跳トリチウムの置換反応は固相におげる反跳トリチ
ウムの化学的挙動に興味ある知見が得られると考えられる。前固までの報告で、固相で
も気相と同様に酸素スカベンジャーの効果は認のられたが、ヘリウムモデレーターの効
果は反跳トリチウムの減速の大部分が T P P固体中で起こるために気相とは異なった。
今回の報告では、反跳トリチウムの減速が TPP中で起こらない厚さの薄い薄膿状の
T P Pターゲヅトを作成し、 T
f
o
r
H置換反応のトリチウム分子内分布を酸素スカベン
ジャー、ヘリウムモデレーター系について求め、粉末または気相における結果と比較検
討した。また、ヘリウムモデレーター系の結果の考察のたのに LSS理論による反挑ト
I
リチウムの減速過程を理論的に計算した。
(実験)
1
5x15mm の Mylar 膜に TPPを反跳トリチウ
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ト--K山
カベンジャー、ヘリウムモデレーターと共に封入
し日本原子力研究所の JRR-4炉で
3分間熱
E
xtracted
Fil.
中性子の照射を行ない、生成物の分離は図 1に示
した。 H Tは窒素気流中でアンプルを開封し酸化
鋼 550・
C で酸化し、 Kylar 膿は酸素気流中 700
Oxidized
・
C で酸化し H
T
O としてトラップした。
with CuO
T P Pは
Ky1ar 膿からクロロホルムで溶出し、水で抽出し
N H基、ラビール水素に分布するトリチウムを求
L
a
.
b
.
斗
旦
のた.クロロホルムから精製した T P Pは、ベン
1
ゼン溶液でクラウンエーテルを触媒として過マン
ガン酸カリウムで安息香酸に酸化分解した。安息
E旦
香酸と T P Pの比捜射能の比較からベンゼン環と
図 1.生成物の分析法
ピロール環のトリチウムの分布を求めた.
いざわぐんぞう、
せきねっとむ、
よしはらけんじ
1
0
4-
(結果と考案)
重芳三雲?勺ベシモ~. ~-.::!t，
: 薄護状態の T ? ?でも紛来状悪と J
司禄:こ謹素のスカベ〉ジャ
佼E
霊法減少しスカベン
ー漆却により添却しない系ょっも C H結合に分布するトリチウム i
ジャー効果1);'認おられた。 CH結合の内容であるベンゼン環とピロール環のトリチウム
の分子内分布は薄護状と扮来状の T P Pで一致し、スカベンジャー添加の再系で:ま潤等
の T
f
o
r
H 置換反応が起こっていることが鳴らかとなった。まだ、高ニネ Jレギー領域
で反応すると推定されるベンゼン環へのトリチウムの分布は酸素スカベンジャー添加で
増加した。しかし、薄膜状態の T P Pでは酸素を添加しない系でもラビール水素に分布
するトリチウムは粉末状の T P Pよりも多く、薄麗表面に吸着された水、または酸素分
子が酸素のスカベンジャーと同等の作用をしていることが認められた。
ヘリウムヰユヂレ一々-~&_:
LSS理論による反跳トリチウムの減速過程の計第はヘリ
ウムモデレーターの圧力 4
0、7
0
c
m
f
旬、1.6気圧について内径 1
8
m
m の円筒形のターゲッ
トについて行なった。計算の結果ヘリウムモデレーター系について次のことが推定され
た。
(
1
) ヘリウムモデレーターの圧力に依存せず反応に関与するトリチウムのエネル
ギースペクトルは相似となる。
ヘリウムモデレーターの圧力 4
0
c
m旬、1.6気圧にお
けるベンゼン環とピロール環のトリチウムの分子内分布は一致し、実験的にもこの結果
は認め得るものであった。
0
c
m
H
g、 l
、6気圧で1.6、0
.
5
6
ヘリウムモデレーター中の反跳トリチウムの飛程は 4
c
m であり、ターゲットからこれ以上の距離で生成する反跳トリチウムは完全に減速さ
れて反応に関与しない。その結果 (
2
) この反応に関与できるトリチウムの数はヘリウ
ムモデレーターの圧力で約 1
/
5 に減少する。しかし、全トリチウムに対する H T、
C H結合、ラビール水素、
1
l
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l
a
r損におけるトリチウムの収率はヘリウムモデレータ
ーの圧力の増加に従って H Tの収率は増加し、
1
l
y
l
a
r膜の収率は減少したが、その他
の C H結合、ラビール水素の収率は変化しない。これは、完全に減速された熱領域のト
リチウムも C H結合、ラビール水素に反応し得ることを示し、さらに検討が必要である。
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RECOIL CHEMISTRY IN WATER-SOLUBLE METALLOPORPHYR工N ASSOCIATES IN THE SOL工D PHASE.
Department of Chemistry，Un工versity of Tsukuba， Kim工ya OGAWA， Hitosh工 SHOJI and
Nagao IKEDA
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コバルトフタロシアニンー歪鉛プタロシア二二混晶系のホットアトム化学
そむ基3:的な禄相
(筑波丈・化) 0沖雄一・荘司準・建国長生
1.目的
演者らはコバルト、鋼、亜鉛などを中心金屠とする遷移金属フタロシアニン錯体における中
心金属の反挑挙動の詳細な解明を目指している。その手段として、以前からそれらの混晶試料
に対して照射実験を行っており、銅フタロシアニンー亜鉛フタロシアニン混晶系を用いた実験
についてはその一部を既に報告した。 1) 本発表はコバルトフタロシアニンー亜鉛フタロシア
ニニノ混晶系を対象とする研究の第 1報であり、結品形が α形の試料老制動放射線照射したとき
のリテンション値について報告する。
2.実験
[試科] コバルト、亜鉛両フタロシアニン (C0 Pc、 ZnPc)は、それぞれの高純度金
-2-10
・3
属粉末と oーフタロニトリルを -270"Cに保つことにより合成し、減圧昇華(10
Torr、 500"C)及び洗浄そ繰り返して精製した。 α形の試料は精製したフタロシアニン
を冷溝硫酸に溶解した後、氷水中で結晶化させて調製した。 α形の混晶試料は昇華精製した両
フタロシアニンを一定のモル分率で混合した後、同様の灘硫酸処理そ行って謂製した。
[開賜オ] 照射は東北大学原子核理学研究施設の電子ライナックで行い、白金コンバーターか
ら発生する最大 50MeVの制動放射線老、 - 8時間照射した。照射の際には未転換電子をス
イープマグネットで除去すると共に、低温の窒素気流を噴射して試料老冷却し、不要な効果を
可能なかぎり除いた。照射終了後、試料は分離直前までドライアイス中に保存した。
[分離] 照射した試料老 C 0 2+、 C U 2 Z n2+の担体を含む冷溝硫酸に溶解し、氷上に注
いで錯体部分を結晶化させた。これを漉別して、ゲルマニウム半導体検出器により、沈澱、連
液双方の放射能を測定し、初期リテンション値を算出した。
ヘ
立ι語塁
着目した主な核反応は以下のものである。
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9C0 (
γ ，n)58Co (70.8d)
γ ，2n)57Co (271d)
5
9C0 (
6
8Zn (r，p)6
7CU (61.9h)
6
6Zn (r，n)6
5Zn (244d)
7
目 Zn (r，
n)6
9
mZn (13.8h)
コバルトと亜鉛のリテンション値〈図 1，
2，
4，
5) は、いずれも ZnPcのモル分率が増
加するに従って大きくなる傾向を示した。それに対して、 6
7CUのリテンシヨン値(図 3)は
モル分率にほとんど依存しないことがわかった。以前報告した鋸と亜鉛のフタロシアニン混品
系においては、舗のリテンション値は ZnPcのモル分率が増加すると減少しており、今回の
コバルトの挙動とは大きく異なっている。
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ゅういち、
しょうじ
ひとし、
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cc- ︼
ロω
μ
ω
•
-岨.
.
R)
出
t-lillili--
-︽︾
=
m
w一-u
•
rei
(UR)
1
0
t
一
事
0
.
5
1
1
Mole Fract工on of ZnPc
C0 のリテンション値
図4
58
.
4
S
L
1
0
(N)
10・
Znのリテシション値
65
;
.
5
1
伊
持
ロO﹂
竹
川
判
ロω
ω
ω
3
'
!
'
J色
.
~
4
ι
出
ー
。
E
咽量
h
0
.
5
1
Mole Fraction of ZnPc
ヨ
ン
K 値
干
ム
n
u
デ
，
、
リ
。シ
5u
o
d
同の
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P40
﹃
よ 7
05
MU
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1
-
，
出
事
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a
s
F
D
J
ロ
。円
ω
ω
以
ロω
•
、
'
•
，
図5
Znの 1)テンション値
69m
(一円)
、，
.
明け
ロOJH
Z
ω
μ
ω
-
.•
山田
ー
J
a
・i:
・
・
‘
。
0
.
5
1
Mole Fract工on of ZnPc
図3
文献1)第 28回放射化学討論会講演予稿集
2C17，p.199 (1984)
CUのリテンショニ/値
67
HOT ATOM CHEMISTRY OF COBALT AND ZINC PHTHALOCYANINE MIXED CRYSTALS
GENERAL FEATURES
一
一
一
一
一
一
Department of Chemistry，University of Tsukuba
Yuichi OKI，Hitoshi SHOJI，Nagao IKEDA
-109-
1C 16
C
r(
a
C
a
C
)
3~こおける笥ロのホットア「ム iヒ学と寸テンション宣 Jつ電位会効
果
〈立教大・烹苛，名大・理、K 〉 C訟;語長男 g 実烹芙 2号s 永烹烹 2
月
，
本生々木否一
1
. は己めに
ク 2 ムに謂ずるこれまでのホットアトム 3
2研究 i
ま5
1
C
rに調ずるものがその
iC
r(
n，1) 窃C
rでできる窃 C
r
ほとんどをしめ.それ以外のものは非常に少ない。とくに 5
については.その半混期は 3
.
5
5
s
:
>3.50s~)3.52s;) と理々の{査が表に記載され，またその一
番最近のデータは C
o
l
li
n
s らにより 3
.4
97
:
tO
.0
0
2
sと報告されているがグその HACにつ
いては， 1961~手に池田らがサイクロトロンからの中性子による Cr (N~)6 (N~)3 で濃縮
した報告がありグまた 1
9
7
3年に C
o
I1
i
n
s らが K
ぬで日C
rと5
6
C
rの収宰について比殺し C
r
2C
(
VI)のリテンション成分については同位体効果がなかったとの報告があるだけである
さてリテンション値の同位体効果の研究については 2つの課題がある。
J
J
1つはその元棄
のリテンション値の大小は反跳エネルギーから予想される傾向すなわち「反跳エネルギー
が大なもののほうがリテンションが小さい」と合致する部頚に書するかそうでないかとい
p
r
i
m
a
r
yr
e
t
e
n
t
i
o
n)との閣連
うことであり，あと 1つは，いわゆる初期リテンション (
で，同位体効果はこの初期リテンションにおいてのみ大きく現れるはずであるので.
rリ
テンションが小さいほど初期リテンションに近いはずだから問位体効果が大きくあらわれ
る」かどうか，すなわち「同位体効果の大きさが初期リテンションの指標となるかどうか
」ということである J
j
本萌究は， C
r(
a
c
a
c
)
aをターゲット物質としてこれを中性子照射したときに田 C
rと5
4
C
r
の (
n，1) 反Jit}によってできる 5
1
C
rと弱 C
rの HAC挙動につき，とくにリテンション憧に
たいする同位体効果があるかないか，またターゲットが固掴のときと液椙のときでどうな
るか，また照射温度を変えたり
スカベンジャーを加えてリテン
マ
R
U
I
V
置を小さくしたときどう
ション f
仏
内
4
.‘
1nu
nU U A U
令-+
DDD
ト
2
Z匂司4nu
民dヲ
色﹃4
8ynuro
nu 内U A 喝
、
‘
123
2
. 実験 C
r(
a
c
a
c
)
3約 1
0
0
m
g
2
a
.
O
山
のである。
水令
1000
02
A 入宮
F
'ム
L
現れるかをしらべようとするも
1.04470+02
λ_= 2.09140-02
“= 3.J14JO+01
HALF L工FE
BO~
100
コ
を国体のまま，またはベンぜン o
o
溶液(10
mI)として室温または
ト-
w
ドライアイス温度で原子炉の F z
2
4孔で 2分照射し，照射後ただ
.
2
5
Hシ
ちにベンゼン濯液とし O
1
0
20
ュウ醍溶液で 2回援って HAC
40
60
TIMEJMIN
まつうらたつお. くりはらひであき，ながはらてるあき. ささきけんいち
-110-
80
100
効果により*;~牲となってい
る;1x対性ク
2 ムを求書に渇出
Ru.'"1工=ad. 工==a
e
.
‘
日。.宏 !
.
P
!
:
.
a
s
e:W2
ン書のー習を試料血ょに衰発
z
車E
Q
]
し
て 55Crかるの
3設をタ
1
5
2
3合
5
5
4台
3
イムアァライザーモードの M
5
S
CAっき G M菅で測定し.そ
6
5
7
5
の結果を蒋にこの自的のため
1
1
5
に開発した計算機プログラム
8
B
}
F
.
j
9
E
10*
1
2
E
)テン
により解析して 55Crの 1
ションを求めた。また 51Crは
同一試料につき Ge (Li)検出
器で O.320MeVの T銀ピークを
B}5cj
1
3
1
4脅
1
5合
RRRRRERDDRRRRDD
し.つぎに求書およびペンぜ
5
:
:
'こ
R-マa
よue
Ra"，;;.。
4.54，
1
.
.
.
3
5
2
?.-~Ta:":.!e
':'e..'T.P_ 智~
3
"
圭J
z
5C=
、
呂
4.3
RSR-2m~ !l J・ 5
4阻
止n
6.44 5.57
4min
RSR-3m~ !'l *s
5.55 4.93 1.140
4.60 I 1.298
5.37 I 1.108
4.14 I 1.095
4.13 ，/
1.138
3.12 .
.
.
3.28 .
.
.
0.951
3.57 I
2.92 I 1.222
2.71 aver. 2.68 aver. 1.011
4.13 3.90 3.43 3.53 1.204
5.97 1
5.95
4.54 I
4.70 /
4.73
I
5.11
I
3.93 ，
，
/
B/F/
B/Ej
‘
会
5.ヨ
i
i 5.51 i 1..046
6
.
.
3
8 aver.
. 5.43 aver. .:20
，
B
N O'
t
.2
4・6 3 '
1.022
3.93)
ノ
3.86ノ
1.300
1.108
RSR-4min
り
L) 加
As
出
te己
r
ヰ臼
s
比k 白
de
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∞
n田
tes t
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ngle 倒
GM-M
ロ
C
A ?
戸
a江
ir ∞
c。
田
乞U主n
吋q
測定することにより求めた。
3
3
. 結果と考察結果の一部*'勺) S: 。
お
SL
斗id s
ample，B
: b由民間 solution 5日 ple，/F/: frozen
を表に，また毘 Crの君IJ定デー
phase，/SC/: CrJ+ in very small 四 ount is con~ained as
合叫
scavenger
.
.
タの解析の例を図に示す。表
からわかるように，
*3} R
: room t開 perature，D: d勾ム ce temperature
.
.
ECr のリ*~)
テンションは 61Crよりも大き
く，両者の比を全部について
合
The normal irradiation condition was at the F-position of
TR工GA reactor /100kWj for 2 皿 in，except otherwise noted.
陪 R
: 江 radiation was done at the "rotary specimen rack"，
where the neutron fluence is 5 x 1
0t1njs.cm2j.
5
) Extraction was done only once~
平均するとその埴は1.1
1
5土
0.027 である。この傾向は窃 Crと51Crの反跳エネルギーの大小(最大反挑エネルギーはそ
れぞれ 3BOeV，903eVである)に一致しており，これは Ru，Zn，Feなどでみられる傾向とお
なじである。ここで注意すべきことは，ターゲットが固体のときと溜液のときとを比較す
ると，溶液のときには明らかにリテンションが低下しているにもかかわらず，同位体効果
の大きさはまったく変りがないことである。本苛究はまだ進行中であって，溶液系で Fe3+
イオンなどをスカベンジャーとしてリテンションがく 1%となった場合同位体効果はどう
Rd
no
，
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n
u
J
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正門 J R斗・P3FO ﹃/
司 n
﹃u - n
ue
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la
hH'n
s
c ，a
d
なるか，大変興昧がある。
HOT ATOM CHEMISTRY OF 55Cr IN Cr(aCaC)3 AND ISOTOPE EFFECT OF RETENTION VALUE
Institute for Atomic Energy， Rikkyo University，Tatsuo MATSUURA，
Hideal
くi KURIHARA Teruaki NAGAHARA
，
，Nagoya University，Ken'ichi SASAKI
Faculty of Science
'
e
a
唱
aム
噌
'i
X-γ 同時計数メスパウア一分光(去による、 E 三遺言 G研究
1C 17
(都立大・理〉
(高エ研〉
C渡辺諸夫、遠覆和童、佐野尊敬
L
村松久和
こnまで、核3l:提過程 i
こ伴う化学的自愛遺効果 i
こよって主或される異常原子伍状惑は、そ，])初
期過程においてコf-Siヱ過程によって主成される i
g;エネルギー電子及 U空孔が!京宙のーつであ
るといわれている。しかしながら、この過程は極めて短時間のうちに起こり、また生成した異
常化学状患のものは、不安定なものが多く、特に園相においてはまだ多くは解明されていない。
発光メスパウア一分光法では、嬢変原子一個一個の状態老、非融壌で観測すーることができ、
EC、 1T壊変に{半う化学的後遺効果の解明にほ特に寝れた手段であるが、読測時聞がメスバ
oで約 1
4
0
n
s
e
c )であり、それ以上早い事象の解明にほ不向
ウアー励起状態の寿命程度( 57C
きである。しかしながら、
二本の γ線
57C
o のように二段階にカスケードに壊変ずるものでは(図
1)
、
(57COでは 1
2
2
k
e
V及び 1
4
.
4
k
e
Vの T線〉により遅延同時計数メスバウア}分光法
2
7
1 day
o
C
72
7
5
が適用でき、かなり早い事象まで観測できる。しかしこの手;去を用
いても、不確定性原理による線唱の変化やタイムフィルタリシグ効
EC
こよりあまり早い事象の観測は不可能である。数年前、小林等 l
こ 0.316
果l
より提唱された X-r同時計数メスバウア一分光法・ 1)
は
、 ECある 0.014ー
いは、 1T壊変の直後の状態を明らかにする可能性があり興味ある
5
7
戸
分光法である。また X-r同時計数メスバウア一分光法は、カスケ
ードに二本の T線を放出する核種である必要はなく、
119Sb → 119Sn や
、 1251→ 125日の様な第二励起準
261'"e
図 1 57COの壊変図
位を通らない壊変形式のものであっても、制定が可能で
応用範囲が広い。
57COでほ EC
壊変の際、その 6
0
%
が Kオージヱ効果を起
0
%が K-X線を放出するが、これらの事象は、相
こし、 3
4
.
4
k
e
Vのメスバウア
反する事象であり、この K-X線と 1
-r線とを同時計数することにより、初めの、 ECi
裏変
において Kオージヱ効果を起こさなかった核の、化学的
状態を観測することができ、得られた同時計数メスバウ
アースベクトルと、通常の発光法によるメスバウアース
ベクトルを比較することにより、オージヱ効果の化学的
後遺効果への影響を評価することができる。
国2
x.rl
司時計段メヌパウアー分光法プロッヲダイ 7グラム
わたなべやすお、えんどうかずとよ、さのひろとし、右らまつひさかず
EA
噌
lA
唱
円ノ白
実
主
主
今~，ζ 、ヨウ棄毒二ハル?を試科とし、こ rl を: 7
C
Oで
ラバ j l" したも C ミ~ :
:
0什 0
3)
2
を譲源とし、スヂ Lレス;吉
〈25μm) そ吸収ほとして、室温で:{- r
t
奇詩計数およ
び通常の〈時間宮分さねな〉発光メス}¥ウアースペクト
ルを誼 ;_~tl した。
また土!;警交のため、ヨウ素酸鉄(1
I
I
)
'
F
e
(
i
0
3
)
3 の透過;去によるスベクトルも測定した。
測定系のアロックダイアグラムそ図 2(こ示す。マルチ
1を用いた
チャンネルアナライザーとしては、 P
C
8
0
0
1
M
K1
9
4
4分割並列M C S・2)を愛用し、同時に X-γ コインシヂ
ンスメスパウアースベクトルと通常の発光メスバウアー
6 4
・2 0 2 4 6
スベクトルとを窺測した。
V
e
l
o
c
i
l
y(mm.sec-I)
図3 M
o
s
由・u
e
r申田 t
r
a01 5
7Co(lO~I~
a
tR
.
T
. 5
7
C
O
線源の強度は、約60μCiとし、分解時間は約 0
.
5
3
'
2
t
・
) :X-yc
o
l
n
c
l
d
e
n
c
e甲町t
r
u
m
μ
s
e
c
と
し
た
。
(
b
) :c
o
附 e
n
t
l
開 M m
l詞 l
o
n申 e
c
t
r
u
m
・
結果
.
.
.
.
F
e
(l
I
)
図 3に得らねた同時計数スベクトル及び発光スベクト
ー宇ー F
e
(l
Il
)
ルを、図 4にヨウ素酸鉄(1II)の透過スベクトルを示す。
;
:
「
向
。γ
駒内
これらを比較する限り、同時計激スベクトルと発光スベ
クトルとは、ほとんど一致しているといえる。しかしな
がら図 3の 0.5mm/sec付近の 3価の鉄のピークを図 4と
.S
.が観測された。
比較すると、発光スベクトルでは Q
さらに現在F'e
(1
1
)(1
0
3)
2 のスベクトル Z
是認測中であり
この結果と併せて議論する予定である。本実験から明ら
かにされたことは、室温での実験ではあるがオージヱ効
果の省無に拘らず、同ーの状態が結果的には揮られたこ
-6 4 ・2 0
2 4 6
V
e
l
o
c
l
l
y(mm.sec・1
)
図4 M
o
s
s
b
a
u
e
rs
p
e
c
t
r
u
m0
1F
e(
103)3 a
tR
.
T
.
とになる、従って再配列は、オージヱ効果の起こる以前
に起こってしまい、壊変後の弓 7'
F
e原子をとりまく雰囲
気により極めて早い段階で最も安定な化学状態となって
いると考えられる。
、株第2
9回放射化学討論会講演予稿集、 4
8(
19
8
5
)
• I)I
J
・
2)遠藤、間柄、浜島、中原、細田
第2
8回放射化学討論会講演予稿集、 5
7
(
1
9
8
4
)
5
X y-COINC工DENCE :
，
J
:
OSSBAUER SPECTRUM OF /
.7
IC
o-LABELLED Co(工 O~)
，
3'2
Department of Chemistry，Facu工ty of Science，Tokyo Metropoli七an University
，
，
'
U
1ABE Kazu
七oyo SNDO Hirotoshi SANO
Yasuo ;
'
T
A
T
_
，
T
h
巴 National La
boratory for High Energy Physics Hisakazu 班URAMATSU
-113