カラチャイ湖サイトの例での地下媒体および 河川における放射性核種の

鉱床地質学・記載岩石学・鉱物学・
地球化学研究所
ロシア科学アカデミー
カラチャイ湖サイトの例での地下媒体および
河川における放射性核種の移行
Malkovsky V.I.
東京、2012年2月3～4日
汚染源の特徴
1. 閉塞湖であるカラチャイ湖は、1951年から液体放射性廃棄物（LRW）の貯蔵所とし
て使用された。
その湖に放出されたLRWの総量は約3.5×106m3 で、β放射能は9×105Ci程度であった
（Drozhko et al., 1995）。
このLRWは、溶質としての大量の非放射性成分を含む水溶液で、その溶質の主要成分は
硝酸イオンである。
2. この地域における表面汚染は、LWRのスチール製貯蔵容器の爆発が原因であり、
貯蔵所におけるLWRの総放射能は、最大 20⋅106 Ci であった。
カラチャイ湖
表面汚染
河川
海
研究の目的
地下媒体での放射性核種移行の主要メカニズムは
地下水による輸送である。
1. 汚染された地下水が流れる岩石領域の決定
2. 汚染された地下水が流れる岩石領域の決定
3. 放射性核種輸送形態の特性評価：イオン、錯化合物、コロイド、微粒子
4. 放射性核種移行予測の初期条件を指定するための放射性汚染に関す
るデータの処理と一般化
5. 地下媒体における放射性核種移行のモデル
6. 河川における放射性核種輸送の研究と地球化学バリアの研究.
1.汚染された地下水が流れる岩石領域の特定
放射性核種移行領域の断面図
土壌層
風化殻
基盤岩
探鉱井
13000
12000
y,m
11000
10000
9000
8000
7000
6000
2000 3000 4000 5000 6000
x,m
基盤岩の起伏
14000
z ,m
13000
12000
260
240
y, m
11000
220
200
10000
180
9000
160
140
8000
120
100
7000
80
6000
5000
1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000
x, m
地表の起伏
14000
z ,m
13000
12000
264
260
y, m
11000
256
252
10000
248
244
9000
240
236
8000
232
228
7000
224
6000
5000
1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000
x, m
風化殻の厚さ
14000
Δz ,m
y, m
13000
12000
160
11000
140
120
10000
100
9000
80
60
8000
40
7000
20
0
6000
5000
1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000
x, m
2.特定された岩石領域における
地球化学的条件の特性評価
Solodov I.N., Zotov A.V., Khoteev A.D. et al.「ロシア南ウラル地方カラチャイ湖地域の亀裂
のある基岩における天然地中水および汚染地中水の地球化学」//『応用地球化学』 1998.
V.13. No 8. P.921-939
Laverov N. P., Velichkin V. I., Malkovsky V. I. et al.「チェリャビンスク州カラチャイ湖付近の
地質媒体における放射性汚染の拡散に関する包括的研究」//『鉱床地質学』 2010. V.52.
No 1. P.5-13
地質媒体の保護特性
ξ = V f Vc
-遅延係数
オリジナルのコンピュータ援用測定システム
（多チャンネル水文地球化学プローブ）
1
4
3
1а
2
1 下げ穴内計器、1a ジャケットで保護されたセンサユニット、2 サーフェスブロック、
3 検層レコーダ、4 コンダクタ･サポートケーブルモーションセンサ
観測井戸と水文地球化学検層点の位置
水文地球化学検層データ
ラインA-A、硝酸イオン（1998年）
S-O
NO3
5.5
5
4.5
4
3.5
3
0,045 g/l
2.5
2
1.5
10 g/l
1
0.5
-lg(NO3)
N-W
2006年と1998年の井戸176号における
水文地球化学研究データの比較
Well 176 (30.12.06 GHP-9-48-03 and 1998 GHP-54-95)
4
Т,Co
8
12 0.0
Е, S/m
1.0
2.0 6.0
pH
8.0
10.0 0
Eh, mV
0
10
20
30
40
H, m
50
60
70
80
90
100
110
120
2006
1998
200
400
1
pNa
2
3
0
pNO3
2
4
３．放射性核種輸送形態の特性評価：イオン、
錯化合物、コロイド、微粒子
Malkovsky V.「地下水による放射性核種のコロイド媒介輸送の理論的分析」//「アクチニド
ナノ粒子研究」（第9章）（Kalmykov S.N.およびDenecke M.A.編集）ベルリン、ハイデルベ
ルク：シュプリンガー・フェアラーク社（2011年） P.195-243
コロイドおよび微粒子画分の抽出
ろ過された
溶液
溶 液
ろ過
孔径
γスペクトル
測定
γスペクトル
測定
オージェ分光法で決定される微粒子の局所表面組成
（地下水サンプリング深度は20m）
Element
元 素
Percentage
割 合
1
2
3
4
5
6
Na
2.63
2.67
2.86
O
4.50
11.33
8.22
17.47
14.12
18.23
N
2.59
3.40
4.36
6.06
2.13
2.05
C
88.82
66.74
78.95
72.13
66.56
54.39
Cl
0.82
0.78
S
0.64
0.4
14.40
4.44
4.34
17.19
25.33
Si
Ca
Fe
1.46
X線光電子分光法による表面組成研究に
おける微粒子表面のイオンエッチング
X線光電子分光法の結果
深度20ｍのサンプル
フィルタのポア直径0.2μm
元素
結合エネルギー
, eV
原子濃度
%
化合物
C1s
284.3
286.7
289.8
30.2
9.0
4.0
C0
[CH(OH)(CH(OH)4CH(OH)]
CaCO3
K2p 3/2
292.8
1.4
K2CO3
O1s
529.4
531.2
22.4
9.8
O2–
(OH)1–
Ca2p 3/2
347.0
2.3
CaCO3
Fe 2p 3/2
711.5
3.3
FeOOH
Al2p
75.6
2.5
亜塩素酸塩
Si2p
102.8
4.9
亜塩素酸塩＋タルク
Mg2p
50.4
7.1
亜塩素酸塩＋タルク
N1s
399.0
402.0
404.5
408.1
0.2
1.2
0.2
0.8
C6H5CHNC6H5 phenyl benzimine
NH4NO3
C5H11ONO (nitrosooxy)pentatene
NH4NO3
X線光電子分光法の結果
深度20ｍのサンプル
フィルタの孔直径0.2μm、エッチング100Å
元 素
化合物
eV
原子濃度
%
C1s
284.4
286.7
289.4
291.5
9.4
4.5
3.3
2.1
C0
[CH(OH)(CH(OH)4CH(OH)]
CaCO3
CH3OC(O)OCH3 ディメチルオキシメタノン
K2p 3/2
293.6
0.5
K2CO3
O1s
529.4
27.0
O2–
Ca2p 3/2
347.0
1.5
CaCO3
Fe 2p 3/2
711.4
20.2
FeOOH
Al2p
75.5
5.6
亜塩素酸塩
Si2p
103.1
10.8
亜塩素酸塩＋タルク
Mg2p
50.4
7.8
亜塩素酸塩＋タルク
N1s
399.0
401.9
404.5
408.0
1.5
2.2
1.2
2.5
C6H5CHNC6H5 phenyl benzimine
NH4NO3
C5H11ONO (nitrosooxy)pentatene
NH4NO3
結合エネルギー,
4.放射性核種移行予測の初期条件を指定するため
の放射性汚染に関するデータの処理と一般化
モニタリング井戸における汚染物質濃度測定の初期データは、ロシア科
学アカデミーの地球化学・分析化学研究所（GEOKHI RAS）によって
提示された。
データ処理手順の階層
データの以下のような特徴に注目すること：
地下水サンプリングの入手可能なデータは、様々な深度で様々な瞬間において採取された地下
水中の放射性核種および非放射性溶質の様々な集合の濃度によって表現されている。それは、
連続的瞬間に、同じ井戸において行われた測定であり、様々な放射性核種、様々な深度に関係し
ている可能性がある。
瞬間の明確化
放射性核種の選択
放射性核種Ａ
V. I. Malkovsky, V. I. Velichkin, Yu. E.
GorlinskyおよびE. I. Vladimirova 「ロシ
ア研究センター・クルチャトフ研究所の
領域における地下水による放射性核種
移行のモデル」//『鉱床地質学 』2009.
V.51. No 4. P.275-289
時間間隔の選択
濃度の深度分布に関する補正
空間分布の決定
濃度の深度分布
（井戸N14/68, x=1828m, y=6879m, 2004年）
NO3
238
Pu
1
238
U
C / Cmax
0.8
90
Sr
0.6
239
Pu
0.4
0.2
0
60
70
80
90
Sampling depth, m
サンプリング深度（m）
100
濃度の深度分布
（井戸N39/70, x=1953m, y=9195.5m, 2004年）
90
Sr
NO3
1
0.8
238
C / Cmax
U
0.6
0.4
239
Pu
0.2
238
Pu
0
40
60
80
Sampling depth, m
サンプリング深度（m）
100
濃度の深度分布
（井戸N43/78, x=3031m, y=6240m, 2000年）
1
241
Am
0.8
244
Cm
C / Cmax
239
0.6
Pu
NO3
237
Np
0.4
238
U
137
0.2
90
0
20
Cs
Sr
30
40
50
Sampling depth, m
サンプリング深度（m）
60
137Cs濃度の深度分布
1000
¹ 2/99 (2000)
100
2/68 (2000)
¹
63/68 (2006)
10
137
Cs, Bq/l
¹
¹ 176 (1994)
1
¹ 43/78 (2000)
0.1
20
40
60
Depth,
m
深度（m）
80
100
硝酸イオンの分布
2002年
NO 3
12000
mg/liter
11000
52000
50000
45000
40000
35000
30000
25000
20000
15000
10000
100
0
y, m
10000
9000
8000
7000
6000
2000
3000
4000
x, m
5000
6000
237Npの分布
2002年
237 Np,
12000
Bq/liter
11000
16
14
10000
12
y, m
10
9000
8
6
8000
4
2
7000
0
6000
2000
3000
4000
x, m
5000
6000
239, 240Puの分布
2002年
239, 240 Pu,
Bq/liter
12000
11000
7
6
10000
y, m
5
4
9000
3
2
8000
1
7000
0
6000
2000
3000
4000
x, m
5000
6000
238Uの分布
2002年
12000
238 U,
11000
50
45
40
35
30
25
20
15
10
5
0
10000
y ,m
mg/liter
9000
8000
7000
6000
2000
3000
4000
x ,m
5000
6000
溶質分布の統合図
2002年
12000
239
11000
Pu
237
Np
_
NO3
y ,m
10000
9000
8000
7000
6000
2000
3000
4000
x, m
5000
6000
5.地下媒体における放射性核種移行の
モデル
地下水流のモデル
+
地下水による放射性核種輸送のモデル
Malkovsky V. I., Pek A.A., Velichkin V.I., Parker F.L.「クラスノヤルスク処分サイトにおける液体
放射性廃棄物（LRW）の深井戸注入からの汚染物質プルーム移動の予測」//『水文科学技術
ジャーナル』 1999. V.15. No 1-4. P.145-171
較正問題の解決
境界条件の明確化
透水係数分布のための初
期近似値の選択
浸透率分布のための初期
近似値の選択
運動量方程式の解
多重反復手順
浸透率および透水係
数分布の補正
不一致
観測井戸で測定された地下水
面高度との比較
十分な一致
較正の終了
6.河川における放射性核種輸送の研究と
地球化学バリアの吟味
放射性核種の長距離河川輸送の研究
バレンツ海
ノバヤゼムリャ
カラ海の汚染源と調査サイト
カーラ海
汚染源：
・マヤーク、トムスク-7
・クラスノヤルスク-26
・海流（セラフィールド）
・核実験
・放射性降下物
生産合同
「マヤーク」
ﾄﾑｽｸ-7
クラスノヤルスク-26
サイト：
・1 - テカ川とイセチ川の合流域
・2 - イセチ川とトボル川の合流域
・3 - トボル川とエルティシ川の合流域
・4 - エルティシ川とオビ川の合流域
・5 - オビ川河口域
・6 - カラ海の混合水帯
河川合流域における地球化学バリア
底質表層における137Csの分布）(Bk/kg)
カラ海
カラ海
エニセイ湾
バイガチ島
ｻﾝﾌﾟﾘﾝ
ｸﾞｽﾃｰ
ｼｮﾝの
位置
G. Ivanov
（2002）によ
る137Cs ゾー
ン
まとめ
修復手段の正しい評価は、対応したモデルに基づく汚染拡大の
予測に基づいて行える。
地下水による放射性核種移動の大部分は、コロイドもしくは微
粒子によって行われる。例えばネバダ試験場サイトにおいては、
137Csの移動の95％はコロイドによるものである。その為、地下水
における放射性核種の移動モデルにおいては、コロイドと粒子状
態での輸送を考慮する必要がある。従って、汚染地域においては、
地下水中のコロイド成分の特性を調査する必要がある。有効な手
段としては、限外ろ過によるコロイドの分離と、コロイドの成分と構
造の分析におけるオージェ分光分析とＸ線光電子分光法である。
まとめ
イオンもしくはコロイド粒子状態での放射性核種の易動性は、地
下水の地球化学的特性（特にｐＨ、Ｅｈ、塩度）に依存する。これら
地下水特性の手短な分析としては、IGEMで開発された水文地球
化学プローブが適用可能である。
地下水及び河川水と海水の混合は、地下水及び河川水に含ま
れる粒子状物質の体積を引き起こす。従って、地下水及び河川
水でのコロイド及び粒子状物質堆積物試料と海水試料の混合は
望ましくない。
これら試料によって、汚染地域から運ばれた放射性核種のコロ
イド及び粒子状物質の海岸（地下水排出域）及び河口における体
積状況を予測することが可能である。
ご静聴ありがとうございました！
プレゼンテーションの詳細について何か疑問が生じた
場合は、Eメールにて当方にお問い合わせください。:
[email protected]