C-051 アジア大陸からのエアロゾルとその前駆物質の輸送・変質

C-051-i
課題名
課題代表者名
Ｃ－０５１
アジア大陸からのエアロゾルとその前駆物質の輸送・変質プロセス
の解明に関する研究
畠山史郎（東京農工大学大学院共生科学技術研究院、農学部環境資源科学科）
研究期間
平 成 17－ 19年 度
合計予算額
178,494千 円 （ う ち 19年 度
54,282千 円 ）
※ 上 記 の 合 計 予 算 額 に は 、 間 接 経 費 41,192千 円 を 含 む
研究体制
(1) 地 上 観 測 ・ 航 空 機 観 測 に よ る 大 気 汚 染 物 質 ・ エ ア ロ ゾ ル の 広 域 分 布 と 輸 送 プ ロ セ ス の 解 明 に 関
す る 研 究 （ 東 京 農 工 大 学 、 独 立 行 政 法 人 国 立 環 境 研 究 所 、 <研 究 協 力 機 関 >中 国 環 境 科 学 研 究 院 ）
(2) 沖 縄 に お け る バ イ オ マ ス エ ア ロ ゾ ル の ト レ ー サ ー（ CO、VOC）の 観 測 と 輸 送 プ ロ セ ス の 解 明（ 首
都大学東京）
(3) 福 江 ・ 沖 縄 ・ 小 笠 原 に お け る エ ア ロ ゾ ル の 変 動 の 観 測 と 放 射 強 制 力 の 推 定 （ 独 立 行 政 法 人 産 業
技術総合研究所）
(4) 中 国 大 規 模 発 生 源 地 域 に お け る 大 気 汚 染 物 質 ・ エ ア ロ ゾ ル の 観 測 と 解 析 （ 東 京 大 学 ）
(5) 南 ア ジ ア ～ 東 南 ア ジ ア ～ 中 国 ～ 日 本 に お け る 輸 送 と 化 学 変 化 に 関 す る モ デ ル 研 究 （ 豊 橋 技 術 科
学大学）
(6) バ ッ ク グ ラ ウ ン ド 地 域 （ 北 部 ユ ー ラ シ ア ） か ら の 輸 送 と 影 響 に 関 す る 研 究 （ (財 )日 本 環 境 衛 生
センター酸性雨研究センター）
研究概要
１．はじめに（研究背景等）
中国を筆頭とする開発途上国における急速な経済発展に伴う化石燃料使用量の急激な増加によ
り 、東 ア ジ ア 地 域 に お い て は NOx放 出 の 増 加 に よ る 対 流 圏 オ ゾ ン の 増 加 や 、粒 子 状 大 気 汚 染 物 質 の 増
加 な ど 広 域 の 大 気 汚 染 を 引 き 起 こ し て い る 。 中 国 の 二 酸 化 硫 黄 排 出 は 2000年 以 降 再 び 増 加 し 始 め 、
NO 2 の 増 加 も 衛 星 観 測 よ り 報 じ ら れ て い る 。東 ア ジ ア に お け る 大 規 模 な 大 気 汚 染 物 質 の 排 出 と そ の 輸
送による我が国や太平洋地域、さらには北半球スケールの影響は今後も慎重に監視し、解析して、
対策に結びつけるために必要な科学的データの取得と、現状解析、将来予測に努めなければならな
い。東アジア地域の大気汚染についてはこれまで我が国の国内を中心に、本研究グループでも酸性
雨 の 調 査 や 航 空 機 を 用 い た 大 気 の 観 測 な ど を 進 め 、 ま た EANETや LTPな ど の 行 政 と 研 究 者 が 一 体 と
なった取り組みもすすめられてきたところである。これらの取り組みにより、中国における航空機
観測も我々と中国の研究者との共同研究として、初めて行うことが可能となった。
一 方 、 東 ア ジ ア 地 域 を 包 含 す る 大 規 模 な 国 際 共 同 研 究 プ ロ ジ ェ ク ト と し て 現 在 ABC（ Atmospheric
Brown Clouds - Asia） プ ロ ジ ェ ク ト が UNEPの 主 導 で 進 め ら れ て い る 。 こ の プ ロ ジ ェ ク ト は 当 初 、 エ
アロゾルの温暖化に対する負の効果（寒冷化）が研究の中心であったが、現在ではむしろアジア大
陸スケールの広域大気汚染が主要な研究ターゲットとなり、エアロゾルを中心とした様々な大気汚
染物質のアジア域での発生・輸送・変質のプロセスを明らかにするための研究が進められている。
ま た IGBP傘 下 の IGAC（ International Global Atmospheric Chemistry）で は 、ア ジ ア 域 の タ ス ク と し て メ
ガシティ研究が進められている。これも単なる都市のローカルな大気汚染ではなく大規模発生源地
域からの輸送と広域分布の影響が研究の眼目となっている。本研究はこれらのいずれのプロジェク
トとも密接に連携して進めた。
２．研究目的
本研究は、東アジアにおける大気汚染物質の大
規模な発生源である中国、および風下に位置し
受容地域である沖縄と、その輸送途上にある福
江 島 を 主 要 な 研 究 対 象 地 域 (右 図 )と し 、 輸 送 プ
ロセスとその間の化学変化を明らかにすること
を目的として進められた。このために中国本土
における航空機観測・地上観測と沖縄、福江、
および小笠原における地上観測を行い、アジア
大陸からの輸送に伴うエアロゾルの生成・除去
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過程を包括的かつ定量的に解析した。また、大陸からの輸送経路上にあるこれら各点での観測デー
タをモデルに取り入れ、ラグランジュ的なモデルの検証を行うことを目的とした。これにバックグ
ラウンドとして加わるヨーロッパおよび南・東南アジアの影響も加味した研究を行って、ユーラシ
ア 東 部 全 体 で の 広 域 大 気 汚 染 現 象 の 把 握 に 取 り 組 ん だ 。研 究 期 間 中 、特 に 平 成 18年 度 に は 、 3年 間 の
プロジェクトの中でも中国本土における航空機観測を含め、福江や沖縄での大規模観測を同期して
行い、流れに沿った解析に資するデータを取得することができた。
３．研究の方法と結果
本 研 究 課 題 を 構 成 す る 6 つ の サ ブ 課 題 は (I)中 国 ～ 東 シ ナ 海 ～ 沖 縄 の 輸 送 径 路 に 沿 っ た 観 測 (II)
シ ベ リ ア ～ 日 本 海 ～ 本 州 日 本 海 沿 岸 の 輸 送 径 路 に 沿 っ た 観 測 (III)モ デ ル よ る 北 部 ユ ー ラ シ ア 、 中
国、南アジア～東南アジア由来のエアロゾル等の輸送の解析の 3 つのターゲットを研究対象として
お り 、 い ず れ の サ ブ 課 題 に お い て も こ れ ら を 念 頭 に 置 い て 、 研 究 を 進 め た 。 特 に (I)に つ い て は 、 平
成 18年 4月 に 中 国 で の 航 空 機 観 測 や 地 上 観 測 を 行 い 、こ れ と 同 期 し て 福 江 、沖 縄 、 小 笠 原 で の 地 上 観
測を中心とする集中観測を実施した。
（１）地上観測・航空機観測による大気汚染物質・エアロゾルの広域分布と輸送プロセスの解明に
関する研究
本 サ ブ テ ー マ で は 、(i)中 国 ～ 東 シ ナ 海 ～ 沖 縄 の 輸 送 径 路 に 沿 っ た 中 国 航 空 機 観 測 、福 江 ・ 沖 縄 で
の 地 上 観 測 、 (ii)シ ベ リ ア ～ 日 本 海 ～ 本 州 日 本 海 沿 岸 の 輸 送 径 路 に 沿 っ た 新 潟 県 巻 に お け る 地 上 観
測 、 (iii)こ れ ら を 解 析 す る た め の モ デ ル の 整 備 と
活用、の 3 つの研究を進めた。
北京
(i)中 国 に お け る 航 空 機 観 測 に 用 い る 飛 行 機 は 中
大連
国 製 の YUN-12型 飛 行 機 と し た 。
航空機に搭載された主な大気・気象の測定機器
青島
は 、O 3 計 、NOx計 、SO 2 計 、CO計 、 PM10お よ び PM2.5
サ ン プ ラ ー 、外 気 温 度・湿 度 計 、観 測 デ ー タ 記 録 装
置 、 GPS 航 跡 記 録 装 置 、 DC-AC 変 換 器 、で あ る 。
福江
観測は北京・天津周辺（左図の楕円内）の領域で、
合 計 8フ ラ イ ト 行 わ れ た 。 高 濃 度 の 汚 染 ガ ス と 黄 砂
中国
の影響を強く受けた気塊を捕らえた。
2005年 11月 に は 沖 縄 辺 戸 で 初 め て 汚 染 気 塊 と 黄
沖縄
砂 を ほ ぼ 同 時 に 観 測 し た 。は じ め は サ ル フ ェ ー ト や
有 機 物 な ど が 卓 越 し て い た が 、サ ル フ ェ ー ト な ど が
減少した後でも粒子重量濃度は高く、人為起源汚染は黄砂より少し速く観測域に到達していた。こ
れは、長崎や福江島での観測と同じ現象を捉えたと考えられる。エアロゾル質量分析計による観測
では、辺戸ではサルフェートが多く、福江では有機物が多く、東シナ海の南部と北部で組成は大き
く 異 な る こ と が わ か っ た 。辺 戸 の よ う な サ ル フ ェ ー ト が 卓 越 す る リ モ ー ト な 地 域 で は AMSの 捕 集 効 率
が 1 であることをはじめて示した。組成の差は気塊の履歴および輸送中の化学反応に依存する。気
塊 中 の 化 学 変 化 を ラ グ ラ ン ジ ュ 的 観 測 に よ り 検 討 し た 。AMSを 用 い た 同 期 観 測 に よ っ て 初 め て 気 塊 が
ラ グ ラ ン ジ ュ 的 に 2地 点 間 を 移 流 す る 間 に 、 SO 4 が 増 加 し SO 2 が 減 少 す る こ と を 定 量 的 に 示 し た 。 ナ イ
トレートに関しては、輸送時間が長くなるに従って粗大粒子側に存在する割合が高いことを観測か
ら明らかにした。
エ ア ロ ゾ ル に 含 ま れ る 多 環 芳 香 族 炭 化 水 素 (PAH)の ガ ス ク ロ マ ト グ ラ フ － 質 量 分 析 法 に よ る 分 析
で は 、2005～ 2007年 の 間 に 沖 縄 辺 戸 岬 に お い て 14種 の PAHを 測 定 し た 。PAHの 合 計 濃 度 は 、0.01～ 23.5
（ 平 均 1.85） ng m – 3 だ っ た 。 平 均 値 は 以 前 の 中 国 諸 都 市 の 観 測 結 果 （ ～ 117 ng m - 3 ） に 比 べ て 低 か っ
た が 、 太 平 洋 の 父 島 の 観 測 結 果 （ 0.11 ng m - 3 ） よ り も 高 か っ た 。 大 陸 か ら の 輸 送 が 頻 繁 で あ る 冬 ～
春 季 に お け る ベ ン ゾ [a]ピ レ ン ／ ベ ン ゾ [e]ピ レ ン の 比 は 平 均 0.48だ っ た 。 値 は 東 ア ジ ア 諸 都 市 で 測
定 さ れ た 結 果（ ～ 0.85）に 比 べ て 低 く 、辺 戸 岬 で 観 測 さ れ た PAH類 の 光 酸 化 が 進 行 し て い る こ と が 示
さ れ た 。こ れ ら の 結 果 は 、辺 戸 岬 で 観 測 さ れ た PAH類 が 大 陸 か ら 輸 送 さ れ た 汚 染 物 質 の 影 響 を 受 け て
いることを示していた。
2波 長 偏 光 ラ イ ダ ー に よ る 長 期 連 続 観 測 か ら 、日 本 に お け る 越 境 大 気 汚 染 粒 子 の 環 境 に 対 す る 影 響
要素を抽出した。まず、大気汚染モデル等でも重要なパラメータである境界層厚さについて、その
季節変動を観測データの統計解析から求めた。その結果、夏季に境界層高度が最も低いという結果
が得られた。これは下層が湿潤な夏季には持ち上げ凝結高度が低いために雲が低空に出来やすく、
鉛直混合によってエアロゾルが上空まで運ばれにくいことを示している。
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ま た 顕 著 な 大 気 汚 染 現 象 期 間 に つ い て 、エ ア ロ ゾ ル の 時 空 間 構 造 分 析 や 光 学 特 性 の 解 析 を 行 っ た 。
光 化 学 オ キ シ ダ ン ト が 西 日 本 に 到 達 し た 2007年 5月 の ケ ー ス で は 、人 為 汚 染 粒 子 と と も に 黄 砂 が 飛 来
していたことを示し、窒素酸化物の不均一反応に黄砂が寄与していた可能性を示唆した。またユー
ラ シ ア 大 陸 森 林 火 災 が 日 本 に 到 達 し た 2007年 6月 の ケ ー ス で は 高 高 度 (12.5-15km)に 非 球 形・小 粒 子 の
炭 素 系 エ ア ロ ゾ ル が 多 く 存 在 し 、そ の 光 学 的 厚 さ は 可 視 光 で 0.67と 大 気 の 放 射 収 支 に 大 き な 影 響 を 与
える大きさであることを示した。
(ii) 日 単 位 で 粒 子 状 お よ び ガ ス 状 大 気 汚 染 物 質 を 捕 集 し て 、 化 学 分 析 に よ り SO 4 2 － , NO 3 - , Cl - , Na ＋ ,
K ＋ , Ca 2＋ , Mg 2＋ , NH 4 ＋ （ 粒 子 状 成 分 ） 、 SO 2 , HNO 3 , NH 3 （ ガ ス 状 成 分 ） の 濃 度 変 動 を 明 ら か に し た 。
SO 2 に 関 し て は 大 き な 季 節 変 動 は み ら れ な か っ た 。 SO 2 を 除 い た 非 海 塩 成 分 で は 、 夏 期 の 濃 度 が 高 く 、
冬 期 に 低 濃 度 と な る 傾 向 が み ら れ た 。 非 海 塩 成 分 に つ い て は 、 例 年 に な い 多 雪 の た め に 12月 に 月 平
均 値 が 低 く な っ た 。 7月 も 、 集 中 豪 雨 に よ り 降 水 量 が 多 く 、 低 濃 度 と な る 結 果 が 得 ら れ た 。 NH 4 + は 、
nss-SO 4 2- と 同 様 の 挙 動 を 示 し 、各 月 の 月 間 最 高 値 は 全 て 同 じ 日 だ っ た こ と か ら 、nss-SO 4 2 - と 共 に 移 流
し て き て い る こ と が 示 唆 さ れ た 。nss-SO 4 2- 、NO 3 - 、 NH 4 + と SO 2 は 、中 国 大 陸 ・ 朝 鮮 半 島 地 域（ エ リ ア 3）
を 通 過 し た 気 団 が 移 流 し て き た 場 合 の 濃 度 が 最 も 高 か っ た 。 HNO 3 , NH 3 に つ い て は 、 日 本 周 辺 （ エ リ
ア 1）か ら の 気 団 が 流 入 し た 場 合 が 最 も 高 濃 度 で あ っ た 。こ れ は 、ガ ス は 滞 留 時 間 が 短 い た め 近 傍 の
発生源の影響が大きく、また、輸送過程で光化学反応などにより粒子化されるため、長距離輸送の
影響は粒子で顕著であるためと考えられた。
(iii)さ ら に 、 地 域 気 象 モ デ ル RAMS(Regional Atmospheric Modeling System)と 結 合 し た 化 学 物 質 輸
送 モ デ ル CMAQ(Community Multiscale Air Quality)を 用 い 、 ① 観 測 キ ャ ン ペ ー ン ACE-Asiaに お け る
元 素 状 炭 素 (EC)粒 子 の 発 生 源 地 域 別 寄 与 、 ② 冬 季 に 九 州 地 域 で 観 測 さ れ た 高 濃 度 エ ピ ソ ー ド に 対 す
る中国メガシティの影響、③日本周辺域の酸性沈着に対する越境汚染の寄与、を評価することを目
的とした 3 種類のソース・リセプター解析を実施した。
1) 2001年 3-4月 の 東 ア ジ ア に お け る ECの 動 態 を 定 量 的 に 解 析 し 、 ソ ー ス リ セ プ タ ー マ ト リ ッ ク ス を
作 成 し た 。そ の 結 果 、① シ ミ ュ レ ー シ ョ ン モ デ ル RAMS/CMAQに よ っ て 、 日 本 周 辺 の 地 上 及 び 海 上 で
測 定 さ れ た 2001年 3-4月 に お け る 実 測 濃 度 の 基 本 的 な 特 徴 を 再 現 で き る こ と 、 ② 3-4月 の 平 均 地 上
濃度は中国南西部で最も高く、中国沿岸部や朝鮮半島、日本でも高濃度となること、③日本にお
け る 地 上 濃 度 に 占 め る 国 内 寄 与 は 46%、 中 国 寄 与 は 37%で あ り 中 国 の 影 響 が 大 き い こ と 、 な ど が 明
ら か と な っ た 。 ま た 、 ACE-Asia観 測 キ ャ ン ペ ー ン に お い て 海 洋 上 で 観 測 さ れ た EC濃 度 の 発 生 源 地
域別寄与率を定量的に把握した。
2) 1999年 2月 に 九 州 地 域 で 観 測 さ れ た 高 濃 度 エ ピ ソ ー ド を 対 象 に 、 SO x と NO y の 北 京 と 上 海 か ら の 寄 与
を 解 析 し た 。CMAQは 、九 州 地 域 の 地 上 や 東 シ ナ 海 の 上 空 で 観 測 さ れ た SO x 濃 度 と 全 硝 酸 塩 濃 度 (= HNO 3
+ NO 3 - )の 変 動 の 特 徴 を 再 現 す る 。 解 析 結 果 に よ る と 、 最 も 高 濃 度 と な っ た 7～ 11日 に は 、 大 陸 起 源
の高濃度汚染気塊が東シナ海上の移動性高気圧周りの気流によって輸送されている。この期間は
上 海 起 源 の 寄 与 が 大 き く 、長 崎 県 福 江 島 で は 、上 海 起 源 の 寄 与 率 は 最 大 で SO x と NO y と も に 67％ に 達
し 、 そ の 平 均 濃 度 は 前 後 の 期 間 に 比 べ て 約 7倍 も 高 い 。ま た 、福 江 島 に お け る 北 京 起 源 と 上 海 起 源
の 寄 与 は 、 交 互 に 1～ 4日 間 に わ た っ て 大 き く な る 特 徴 が あ り 、 東 ア ジ ア ス ケ ー ル の 気 圧 配 置 の 変
化 に 大 き く 影 響 さ れ る 。 北 京 起 源 と 上 海 起 源 を 合 わ せ た 寄 与 率 は 、 西 日 本 地 域 で SO x 18%、 NO y 12%
に達し、北京と上海からの排出物質は西日本の大気質に大きな影響を与えている。
3) RAMSと CMAQを 用 い た 二 重 ネ ス ト 計 算 （ 水 平 分 解 能 ： 東 ア ジ ア 域 80km、 日 本 周 辺 域 20km） に よ り 、
日本列島における酸性沈着量分布を精緻にシミュレートし、アジア大陸からの越境汚染の寄与率
を 評 価 し た 。1月 に は 北 西 季 節 風 が 卓 越 す る た め に ア ジ ア か ら 日 本 海 側 へ の 越 境 汚 染 の 寄 与 が 大 き
く 、 6月 に は 南 西 風 に よ る 東 京 湾 周 辺 域 の 発 生 源 か ら 内 陸 へ の 輸 送 が 示 唆 さ れ た 。 ま た 、ア ジ ア か
ら の 影 響 を 解 析 し た 結 果 、 1月 と 6月 に お け る 日 本 列 島 へ の 沈 着 量 を 定 量 的 に 解 析 す る と 、 越 境 汚
染 の 寄 与 率 は 1月 に は 硫 黄 酸 化 物 、 窒 素 酸 化 物 、 ア ン モ ニ ウ ム が そ れ ぞ れ 70%、 64%、 58%で 、 6月 に
は 硫 黄 酸 化 物 、 窒 素 酸 化 物 、 ア ン モ ニ ウ ム が そ れ ぞ れ 57%、 44%、 44%と 従 来 の 推 定 よ り か な り 大 き
い。
（ ２ ） 沖 縄 に お け る バ イ オ マ ス エ ア ロ ゾ ル の ト レ ー サ ー （ CO、 VOC） の 観 測 と 輸 送 プ ロ セ ス の 解 明
沖縄の辺戸岬大気・エアロゾル観測ステーションにおいて行われてきた一酸化炭素およびオゾン
の 連 続 観 測 デ ー タ (2002年 か ら 2004年 )に つ い て 飛 来 す る 空 気 塊 の オ リ ジ ン 別 に 濃 度 解 析 を 行 っ た 。
空 気 塊 の オ リ ジ ン に つ い て は 中 国 本 土 (C)、朝 鮮 半 島 (K)、日 本 由 来 (J)お よ び 海 洋 性 (O)と 区 分 し た 。
Cカ テ ゴ リ ー の 空 気 は 冬 季 は 49％ と 大 き な 値 を 示 し 春 季 と 秋 季 は 20％ 程 度 で あ り 、 夏 季 は 2％ で あ っ
た 。 Kカ テ ゴ リ ー は 冬 季 14％ 、春 季 お よ び 秋 季 は 10％ で 夏 季 は や は り 2％ で あ っ た 。一 方 Jカ テ ゴ リ ー
は 冬 か ら 春 に か け て 20％ 程 度 で あ る が 秋 季 は 33％ と 大 き く な り 、 夏 季 は 5％ で あ っ た 。 Oカ テ ゴ リ ー
は 夏 季 に 53％ あ り 、 そ の 他 の 季 節 で は 10－ 20％ で あ っ た 。 オ ゾ ン お よ び 一 酸 化 炭 素 濃 度 は Cと Kで 大
き な 差 異 は な く 、 Jよ り 統 合 的 に 大 き な 値 で あ っ た 。 Jが 小 さ い 値 と な る の は 排 出 強 度 を 反 映 し た も
の で は な く 海 洋 性 空 気 に よ る 希 釈 効 果 が 大 き い こ と が 分 か っ た 。集 中 観 測 に よ る VOC濃 度 の 解 析 を 行
C-051-iv
っ た 。 飽 和 炭 化 水 素 濃 度 の 序 列 は エ タ ン を は じ め 分 子 量 に 逆 相 関 し 、 OHラ ジ カ ル と の 反 応 速 度 と 各
VOCの 濃 度 の 両 対 数 は 良 い 直 線 に 乗 る こ と か ら こ れ ら の VOCの 大 気 濃 度 を 規 定 し て い る も の は OHラ ジ
カルによる消失過程であることが明らかとなった。トルエン、エチレンおよびプロピレンはこの直
線 か ら は ず れ て 局 所 的 な 発 生 源 の 存 在 が 示 唆 さ れ た 。ブ タ ン の 異 性 体 比 は 0.7程 度 で あ り 地 域 差 は 見
ら れ な か っ た も の の ペ ン タ ン で は 中 国 、韓 国 由 来 の 場 合 2.7-3程 度 と 大 き な 値 を 示 し た が 、日 本 由 来
の 場 合 は 1.8程 度 で あ り 大 き く 下 回 っ た 。こ れ は 使 用 さ れ て い る ガ ソ リ ン の 組 成 比 で 合 理 的 に 説 明 で
き る こ と が 分 か っ た 。VCOの 連 続 観 測 結 果 か ら 、飽 和 炭 化 水 素 の 濃 度 変 動 は OHラ ジ カ ル の 季 節 変 動 パ
ターンと空気塊の大陸性と海洋性の入れ替わりの効果により説明できることが明らかとなった。工
業 活 動 の 指 標 と な る C 2 Cl 4 は 一 酸 化 炭 素 濃 度 と 強 い 相 関 を 示 し 、 そ の 指 標 と し て の 妥 当 性 が 検 証 さ れ
た。
（３）福江・沖縄・小笠原におけるエアロゾルの変動の観測と放射強制力の推定
アジア大陸からの汚染物質の輸送・変質およびその気候影響を評価するため、中国本土を含む広
域 観 測 の 一 部 と し て 、 配 置 測 点 の な か で 輸 送 経 路 の 最 も 東 端 (風 下 )に 位 置 す る 小 笠 原 父 島 に お け る
エ ア ロ ゾ ル の 地 上 観 測 を 実 施 し た 。 父 島 の 高 度 240 m地 点 で 従 来 か ら 観 測 が 行 わ れ て い る 散 乱 係 数
σ sp 、 エ ア ロ ゾ ル 吸 収 係 数 σ ap と い っ た 光 学 的 特 性 に 加 え て 、 本 研 究 資 金 に よ り 硫 酸 塩 の 高 時 間 分 解 観
測 の た め の 連 続 測 定 装 置 (Sulfate Particulate Analyzer, SPA)を 導 入 し た 。 2007年 春 季 の 集 中 観 測
で は 、 SPAの 出 力 値 を PM2.5イ ン パ ク タ ー 付 き サ ン プ ラ ー に よ る 48時 間 フ ィ ル タ ー サ ン プ ル の 分 析 結
果 と 比 較 す る こ と に よ り 値 付 け し た 。 2007年 春 季 の 集 中 観 測 (3～ 4月 )で は 、 SO 4 の 輸 送 イ ベ ン ト が 高
い頻度で測定された。
そ の う ち 、 4月 9～ 12日 の 輸 送 イ ベ ン ト は 、 黒 色 炭 素 粒 子 に 対 し て SO 4 濃 度 割 合 が 高 く 、 高 気 圧 辺 縁
を 廻 る こ と で 海 上 に 長 く 滞 留 し た た め SO 2 酸 化 が 進 行 し た agedな 気 塊 で あ る と 考 え ら れ る 。 一 方 、 4
月 16～ 17日 の 高 濃 度 イ ベ ン ト は 、 寒 冷 前 線 の 通 過 に よ る 大 陸 か ら の 速 い 輸 送 に よ る も の で あ り 、 辺
戸 で は 黒 色 炭 素 粒 子 に 対 す る SO 4 濃 度 割 合 が 7程 度 と 低 く 、安 定 し た 割 合 を 保 ち 、発 生 源 地 域 で の 特 徴
を反映した状態での気塊が捉えられたと考えられる。この気塊が翌日には父島付近に到達するが、
寒 冷 前 線 通 過 直 後 の 黒 色 炭 素 粒 子 に 対 す る SO 4 濃 度 割 合 は 17程 度 と 辺 戸 の 2倍 に 増 え て お り 、 SO 2 か ら
の 酸 化 に よ る 生 成 が 検 出 さ れ た 。ア ジ ア 大 陸 か ら の outflowに 含 ま れ る 黒 色 炭 素 粒 子 と SO 4 の 実 時 間 の
濃 度 変 動 が ラ グ ラ ン ジ ュ 的 な 流 跡 線 に 沿 っ た 2地 点 で 観 測 さ れ た の は 今 回 が 初 め て で あ る 。
また、沖縄辺戸岬においては、国立環境研究所のエアロゾル質量分析計の運転に並行して低圧型
インパクターにより主要エアロゾル成分の粒径分布を測定した。これにより、従来報告されている
硫 酸 塩 の 粒 径 分 布 よ り モ ー ド 径 の 大 き な 分 布 が 継 続 的 に 観 測 さ れ た 。 こ れ は droplet modeと 呼 ば れ
る雲過程を経た粒子に特有の粒径分布と類似しており、アジア・太平洋岸地域の硫酸塩エアロゾル
の特徴である可能性がある。
（４）中国大規模発生源地域における大気汚染物質・エアロゾルの観測と解析
これまでに推定されたアジア大陸上での一次エアロゾルの発生量分布の不確定性は大きい。ここ
では、アジアにおけるエアロゾルの主要部分を占めると考えられる炭素性エアロゾル、すなわち元
素 状 炭 素 （ Elemental Carbon; EC; ブ ラ ッ ク カ ー ボ ン と も 呼 ば れ る ） お よ び 有 機 炭 素 (Organic
Carbon; OC)） の 濃 度 を 、 燃 焼 過 程 で 同 時 に 放 出 さ れ る 気 体 で あ る 一 酸 化 炭 素 （ CO） 、 二 酸 化 炭 素
（ CO 2 ）と 同 時 に 測 定 し 、そ れ ら の 成 分 の 濃 度 レ ベ ル と そ の 変 動 、放 出 比 を 明 ら か に す る 。こ の こ
と に よ り 、 EC, OCの 発 生 源 で の 放 出 量 を よ り 高 精 度 で 推 定 す る こ と が 可 能 と な り 、 ア ジ ア に お け
る エ ア ロ ゾ ル 分 布 の 実 態 を よ り 正 確 に 把 握 で き る 。 本 研 究 で は 、まずアジアの代表的なメガシテ
ィ で あ る 北 京 市 内 に お い て 長 期 に EC、OC、CO、CO 2 を 高 精 度 で 連 続 観 測 を 行 う た め の 観 測 シ ス テ ム
を 開 発 ・ 製 作 し た 。 こ れ を 、 2005年 10-11月 に 北 京 大 学 構 内 に 設 置 し 、 2005年 11月 -2006年 1月 、
2006年 3-5月 、 8-9月 、 10月 、 2007年 3月 と 、 こ れ ら の 測 定 器 に よ る 集 中 観 測 を 各 季 節 で 実 施 し た 。
2005年 11月 か ら 2006年 10月 の 間 の EC、 CO、 CO 2 の 中 央 値 は 5.9 µgC m - 3 、 1120 ppbv、 438 ppmvで あ
る こ と を 明 ら か に し た 。EC濃 度 お よ び EC- CO 2 、 EC-CO相 関 の 傾 き の 中 央 値 が 季 節 に よ ら ず 安 定 し
て い る こ と 、 各 季 節 と も 夜 間 に 最 大 と な る こ と が 明 ら か に な っ た 。 こ れ ら の こ と よ り 、 EC発 生 源
の 大 き な 季 節 変 化 は な い こ と 、夜 間 は デ ィ ー ゼ ル 車 か ら の 排 気 な ど の 付 加 的 な ECの 排 出 が あ る と
推 定 さ れ る 。 ま た EC、 CO、 EC-CO相 関 の 週 末 の 減 少 は な く 、 週 を 通 し て の 安 定 し た 放 出 が あ る こ
と が 示 さ れ た 。 冬 季 COは 最 大 に な る こ と も 見 出 し た 。 冬 季 の 暖 房 が 重 要 な 発 生 源 で あ る と こ と が
示 唆 さ れ た 。 し か し ECの 対 応 す る 変 動 は な く 、 暖 房 に 伴 う ECの 発 生 は 重 要 で な い こ と が 示 唆 さ れ
る 。観 測 さ れ た 相 関 関 係 の 傾 き Δ CO/Δ CO 2 、 Δ EC/Δ COと 排 出 量 の 統 計 値 か ら 求 め た CO/ CO 2 、EC/
CO 2 、 EC/CO放 出 比 の 比 較 か ら こ れ ま で の EC、 COの 発 生 量 の 統 計 値 の 信 頼 性 を 推 定 し た 。 CO、 EC
の こ の 領 域 で の 統 計 値 は 2倍 程 度 過 大 評 価 し て い る 可 能 性 が あ る 。
（５）南アジア～東南アジア～中国～日本における輸送と化学変化に関するモデル研究
C-051-v
全 球 エ ア ロ ゾ ル モ デ ル の 開 発 、計 算 と 実 測 値 の 1ヶ 月 に わ た る 広 範 な 比 較 に よ り モ デ ル の 開 発 と 精
度の向上を行った。これを用いて、諸都市のバックグラウンド濃度を形成する長距離寄与分の推定
を行った。粒子状物質の総質量濃度だけでなく、その組成についても表示し、中国北部諸都市に対
す る 土 壌 粒 子 の 影 響 の 相 対 的 な 割 合 、南 部 内 陸 都 市 で の バ イ オ マ ス 燃 焼 等 を 起 源 と す る 粒 子 の 寄 与 、
日本の都市でのエアロゾル組成の特徴をモデルは概ね再現した。また、初めてインドネシアのメガ
シティ・ジャカルタの大気汚染に関する輸送・反応の実態を明らかにした。
（６）バックグラウンド地域（北部ユーラシア）からの輸送と影響に関する研究
「東シベリア及び沿海州地域の大気環境に関する研究」では、欧州からアジア地域への長距離越
境大気汚染の評価の上で極めて重要な地域と考えられる東シベリア及び沿海州地域の大気環境を把
握 す る た め 、 平 成 17年 か ら 東 シ ベ リ ア 地 域 の モ ン デ ィ （ MO） 、 リ ス ト ビ ア ン カ （ LI） 及 び イ ル ク ー
ツ ク （ IR） の 3 地 点 、 並 び に 沿 海 州 地 域 の プ リ モ ー ル ス カ ヤ （ PR） 1地 点 の 計 4 地 点 に お い て 、 降 水
並びに大気中のガス状及び粒子状物質中の成分濃度を通年観測すると共に、降水中の鉛濃度及び鉛
同位体比も併せて測定した。
ユ ー ラ シ ア 大 陸 内 陸 部 に 位 置 す る 当 該 地 域 に お け る 2005年 か ら 2007年 ま で の 年 間 降 水 量 は 269mm
(LI、 2006年 ) か ら 989mm (PR、 2007年 ) 、 pHの 年 平 均 値 は 4.62（ LI、 2006年 ） か ら 5.53（ MO、 2007
年 ） の 範 囲 に あ り 、酸 性 雨 の 目 安 と さ れ る 5.6よ り も 低 く 、 こ の 地 域 に お い て も 降 水 は 酸 性 化 し て い
ることがわかった。酸としては硫酸が、中和物質としては塩基性カルシウム粒子とアンモニアガス
がそれぞれ降水の酸性度に直接関係していると考えられた。主要イオン成分の積算沈着量は、全て
の 地 点 で 概 ね 降 水 量 の 変 動 に 依 存 し 、 夏 季 に 多 く 冬 季 に 少 な か っ た 。 SO 2 濃 度 は IRで 高 く 、 HNO 3 ガ ス
及 び NH 3 ガ ス は 年 ご と に 濃 度 が 変 動 し て い た 。 し か し 、 MOに お い て は い ず れ の ガ ス 濃 度 と も 他 地 点 よ
り 低 く 、 清 浄 な 地 点 で あ る こ と が わ か っ た 。 ガ ス ・ 粒 子 状 成 分 の 中 で も SO 2 は い ず れ の 地 点 と も 冬 期
間 に 濃 度 が 高 く な る 傾 向 が 認 め ら れ た 。 ま た 、 粒 子 状 物 質 の 成 分 濃 度 か ら み て も MOは 非 常 に 清 浄 な
地点であることが確認できた。また、酸性成分では降水及び粒子状物質中でのイオン成分の存在比
に 大 き な 違 い は な い こ と が 分 か っ た 。 降 水 中 の 鉛 濃 度 は 2005年 よ り も 低 い 濃 度 で あ っ た も の の 同 位
体比の分析を実施し、日本における観測結果を支持する結果が得られた。
「広域輸送モデルの相互比較と北部ユーラシアにおける大気汚染物質輸送のモデルシミュレー
シ ョ ン に 関 す る 研 究 」 で は 、 東 ア ジ ア 各 国 と 欧 米 の 研 究 者 に よ っ て 開 発 さ れ た 8つ の 長 距 離 輸 送 モ
デ ル 間 で の 精 度 比 較 を 行 っ た 。 ま た 、 平 成 20年 2月 に オ ー ス ト リ ア の 国 際 応 用 シ ス テ ム 分 析 研 究 所
（ IIASA）で ワ ー ク シ ョ ッ プ を 開 催 し 、各 々 の 研 究 に つ い て の 進 捗 状 況 を 報 告 す る と と も に 、 東 ア ジ
ア地域における発生源寄与率など、今後の検討課題についての提案がなされた。
４．考察
（ I） 中 国 の 首 都 で あ る 北 京 の 周 辺 で 初 め て 大 気 汚 染 物 質 ・ エ ア ロ ゾ ル の 航 空 機 観 測 が 行 わ れ た 。 観
測 が 行 わ れ た 4月 は 黄 砂 の 時 期 で あ る が 、航 空 機 観 測 に お い て は 常 に 黄 砂 の 影 響 を 受 け た と 思 わ れ る
結果が得られ、正イオン成分としてカルシウムが高い濃度で測定された。これは福江島のライダー
観測で、目視できるほどの黄砂が来ていなくても常に黄砂の影響下にあったと見られる結果を得た
のと一致する。一方、大連と青島における地上観測では、大連では黄砂の影響を強く受けた日があ
ったのに対して、青島では同じ日に、エアロゾルの濃度は高いが黄砂は来ていないと言う状況が見
られた。気塊の移動が大連と青島では異なっており、青島には南西方向からの気塊が人為的なエア
ロゾルを輸送してきたものと考えられる。
一 方 、 北 京 で の 元 素 状 炭 素 エ ア ロ ゾ ル （ EC） お よ び ト レ ー サ ー 気 体 で あ る CO、 CO 2 の 季 節 ・ 日 ・
週 の 変 動 を 初 め て 長 期 に 測 定 し た 。 2005年 11月 か ら 2006年 10月 の 間 の EC、 CO、 CO 2 の 中 央 値 は 5.9
μgC m - 3 、 1120 ppbv、 438 ppmvで あ っ た 。 EC濃 度 お よ び EC-、 CO 2 、 EC-CO相 関 の 傾 き の 中 央 値 が 季
節 に よ ら ず 安 定 し て い る こ と 、各 季 節 と も 夜 間 に 最 大 と な る こ と が 明 ら か に な っ た 。こ れ ら の こ
と よ り 、 EC発 生 源 の 大 き な 季 節 変 化 は な い こ と 、 夜 間 は デ ィ ー ゼ ル 車 か ら の 排 気 な ど の 付 加 的 な
ECの 排 出 が あ る と 推 定 さ れ る 。 ま た EC、 CO、 EC-CO相 関 の 週 末 の 減 少 は な く 、 週 を 通 し て の 安 定
し た 放 出 が あ る こ と が 示 さ れ た 。 冬 季 COは 最 大 に な る こ と も 見 出 し た 。 冬 季 の 暖 房 が 重 要 な 発 生
源 で あ る と こ と が 示 唆 さ れ た 。 し か し ECの 対 応 す る 変 動 は な く 、 暖 房 に 伴 う ECの 発 生 は 重 要 で な
い こ と が 示 唆 さ れ る 。観 測 さ れ た ΔCO/ΔCO 2 、ΔEC/ΔCOと 排 出 量 の 統 計 値 か ら 求 め た CO/ CO 2 、EC/ CO 2 、
EC/CO放 出 比 の 比 較 か ら こ れ ま で の EC、 COの 発 生 量 の 統 計 値 の 信 頼 性 を 推 定 し た 。 CO、 ECの こ の
領域での統計値は２倍程度過大評価している可能性がある。
気 塊 輸 送 の 風 上 と 風 下 に 当 た る 中 国 北 京 と 沖 縄 辺 戸 岬 で 測 定 さ れ た EC、 OC、 COの デ ー タ を 用 い
て 気 流 に 沿 っ た 変 化 を 解 析 し た 。EC、 OCの 絶 対 濃 度 は 北 京 で そ れ ぞ れ 10～ 30µgC m - 3 、5～ 15µgC m - 3
な の に 対 し て 、 沖 縄 で は そ れ ぞ れ 0.5～ 1.5µgC m - 3 、 0.1～ 0.5µgC m - 3 程 度 と 、 北 京 の 方 が い ず れ
も 一 桁 高 い 。 し か し OC/EC比 は 辺 戸 の 方 が 大 き く 、 輸 送 途 上 に お け る VOCの 反 応 に よ る 有 機 エ ア ロ
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ゾ ル の 生 成 や 、 ECの 長 距 離 輸 送 の 間 の 早 い 減 衰 を 示 唆 し て い る 。
イオン成分についても風下及び風上のデータから、ラグランジュ的な解析を行った。大気汚染物
質が長距離に輸送された場合、エアロゾルの組成の差は気塊の履歴および輸送中の化学反応に依存
する。気塊中の汚染物質の化学変化をラグランジュ的観測によって検討することにより、福江を経
由 し て 辺 戸 に 到 達 す る 気 塊 で は 、サ ル フ ェ ー ト は 増 加 し SO 2 は 減 少 す る 傾 向 が 明 ら か と な っ た 。ま た 、
ナイトレートは、大規模発生源である中国本土で測定した場合には大部分が微細粒子に含まれてい
るのに対して、輸送時間が長くなるに従って粗大粒子側に存在する割合が高いことが明らかになっ
た。ナイトレートの主要成分である硝酸アンモニウムが輸送中に熱分解し、発生した硝酸ガスが大
粒子表面に吸着されることが原因と考えられる。
(II) 受 容 地 域 で あ る 日 本 海 沿 岸 で は 、SO 2 を 除 い た 非 海 塩 成 分 で は 、夏 期 の 濃 度 が 高 く 、冬 期 に 低 濃
度 と な る 傾 向 が み ら れ た 。 SO 2 に 関 し て は 大 き な 季 節 変 動 は み ら れ な か っ た 。 nss-SO 4 2- と SO 2 は 、 中
国 大 陸 ・ 朝 鮮 半 島 地 域 を 通 過 し た 気 団 が 移 流 し て き た 場 合 の 濃 度 が 最 も 高 か っ た 。 NO 3 - ,NH 4 + も
nss-SO 4 2- と 同 様 だ が 、HNO 3 , NH 3 に つ い て は 、日 本 周 辺 か ら の 気 団 が 流 入 し た 場 合 が 最 も 高 濃 度 で あ
った。これは、ガスは滞留時間が短いため近傍の発生源の影響が大きく、また、輸送過程で光化学
反応などにより粒子化されるため、長距離輸送の影響は粒子で顕著であるためと考えられた。
他方、ロシアにおいて、越境大気汚染を評価するために、ユーラシア大陸北部のローカルな汚染
が少ない地点で予定した観測を実施し、湿性沈着及びガス状・粒子状物質濃度の年平均値及び季節
変 動 を 明 ら か に す る こ と が で き た 。そ れ ら の 観 測 デ ー タ を 検 証 用 に 用 い た 8つ の モ デ ル に よ り 比 較 研
究 し 、解 析 結 果 の 取 り ま と め が 進 め ら れ た 。ま た 、平 成 20年 2月 に 開 催 さ れ た ワ ー ク シ ョ ッ プ に お い
ては、今後の課題として東アジア地域における発生源寄与率やアジア・ヨーロッパ・北米などの地
域間寄与率などについての提案がなされた。越境大気汚染に関する国際的共通認識を形成するため
には、計算結果の差の原因究明を通じてモデル開発における知見を共有・整理することが重要であ
ると考えられた。
(III) 地 域 気 象 モ デ ル RAMS(Regional Atmospheric Modeling System)と 結 合 し た 化 学 物 質 輸 送 モ デ ル
CMAQ(Community Multiscale Air Quality)を 用 い 、二 重 ネ ス ト 計 算（ 水 平 分 解 能：東 ア ジ ア 域 80km、日
本 周 辺 域 20km） に よ っ て ア ジ ア か ら の 影 響 を 解 析 し た 結 果 、 1月 と 6月 に お け る 日 本 列 島 へ の 沈 着 量
を 定 量 的 に 解 析 す る と 、越 境 汚 染 の 寄 与 率 は 1月 に は 硫 黄 酸 化 物 、窒 素 酸 化 物 、ア ン モ ニ ウ ム が そ れ
ぞ れ 70%、 64%、 58%で 、 6月 に は 硫 黄 酸 化 物 、 窒 素 酸 化 物 、 ア ン モ ニ ウ ム が そ れ ぞ れ 57%、 44%、 44%と
従 来 の 推 定 よ り か な り 大 き い こ と が 明 ら か と な っ た 。中 国 か ら は NOx放 出 量 の 増 加 に よ る 日 本 周 辺 で
のオゾンの増加（光化学スモッグ）が報告されているが、酸性雨を含むエアロゾルによる汚染の増
加も深刻さを増すものと考えられ、今後越境汚染によるエアロゾルの生態系や人間の健康に対する
影響も検討していかなければならない問題である。
５．本研究により得られた成果
（１）科学的意義
これまであまり観測データを得ることのできなかった中国の北京周辺において航空機観測および
地上観測による大気汚染物質・エアロゾルの測定データを得ることができ、さらにこれと同期して
風下地域にあたる東シナ海上の福江と沖縄さらに小笠原で観測を行うことができ、気流に沿った汚
染物質の移流とそれに伴う化学変化を追跡することが可能となった。輸送の途上での化学変化によ
る汚染物質の変質の状況が明らかとなり、また日本への汚染物質の影響が深刻さを増す可能性が高
いことが明らかとなった。
（２）地球環境政策への貢献
モデルからは、日本に飛来する大気汚染物質等の大陸の寄与が従来よりも大きいのではないかと
見積もられ、気流に沿った観測データを用いたラグランジュ的な解析を行うことにより、移流に伴
う化学変化のプロセスを把握することができた。これにより、発生源地域と受容地域の関係がより
明確になった。アジア地域発の広域大気汚染の現状がよりはっきりと捉えられたので、今後生態系
や健康への影響を詳しく調べて、効果的な対策に結びつけていくことが必要である。
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６．研究者略歴
課題代表者：畠山史郎
1951年 生 ま れ 、 東 京 大 学 理 学 部 卒 業 、 理 学 博 士 、 現 在 、 東 京 農 工 大 学 大 学 院 共 生 科 学
技術研究院教授
主要参画研究者
（１）：畠山史郎 （同上）
（２）：梶井克純
1958年 生 ま れ 、 東 京 工 業 大 学 理 学 部 卒 業 、 現 在 、 首 都 大 学 東 京 大 学 院 都 市 環 境 科 学 研 究
科教授
（３）：兼保直樹
1963年 生 ま れ 、 北 海 道 大 学 工 学 部 卒 業 、 工 学 博 士 、 現 在 、 産 業 技 術 総 合 研 究 所 地 球 環 境
評価研究グループ主任研究員
（４）：近藤豊
1949年 生 ま れ 、 東 京 大 学 理 学 部 卒 業 、 理 学 博 士 、 現 在 、 東 京 大 学 先 端 科 学 技 術 研 究 セ ン
ター教授
（５）：北田敏廣
1948年 生 ま れ 、 京 都 大 学 工 学 部 卒 業 、 京 都 大 学 工 学 部 助 手 、 現 在 、 豊 橋 技 術 科 学 大 学 工
学部教授
（６）：家合浩明
1960年 生 ま れ 、 新 潟 大 学 大 学 院 自 然 科 学 研 究 科 修 了 、 理 学 博 士 、 現 在 、 財 団 法 人 日 本 環
境衛生センター酸性雨研究センター大気圏研究部長
７．成果発表状況（本研究課題に係る論文発表状況。）
(1)査 読 付 き 論 文
1) 高 見 昭 憲 、日 暮 明 子 、三 好 猛 雄 、下 野 彰 夫 、畠 山 史 郎：エ ア ロ ゾ ル 研 究 ，20, 352－ 354 (2005) “ 東
シナ海日本側の北部と南部におけるエアロゾル化学組成の差異”
2) 井 上 雅 路 , 大 原 利 眞 , 片 山 学 , 村 野 健 太 郎 :エ ア ロ ゾ ル 研 究 , 20, 333-344 (2005) “数 値 シ ミ ュ レ ー
シ ョ ン モ デ ル RAMS/HYPACTに よ る 東 ア ジ ア に お け る 硫 黄 化 合 物 の 年 間 ソ ー ス ・ リ セ プ タ ー 解
析”
3) Takegawa, N., Kondo, Y., Komazaki, Y., Miyazaki, Y., Miyakawa, T., Jimenez, J. L., Jayne, J. T.,
Worsnop, D. R., Allan, J., and Weber, R. J.,: Aerosol Sci. Technol., 39, 760-770 (2005)
“Characterization of an Aerodyne Aerosol Mass Spectrometer (AMS): Long term stability and
intercomparion with other aerosol instruments”
4) Kondo, Y., Komazaki, Y., Miyazaki, Y., Moteki, N., Takegawa, N., Nogami, M., Deguchi, S., Fukuda,
M., Miyakawa, T., Morino, Y., Kodama, D., and Koike M.,: J.Geophys.Res, 111, D12205, doi:10.1029/
2005JD006257 (2006) “Temporal variations of elemental carbon in Tokyo”
5) Morino, Y., Kondo, Y., Takegawa, N., Miyazaki, Y., Kita, K., Komazaki, Y., Fukuda, M., Miyakawa,
T., Moteki, N., and Worsnop, D. R.,： J.Geophys.Res, 111, D15215, doi:10.1029/2005JD006887 (2006)
“Partitioning of HNO 3 and particulate nitrate over Tokyo: Effect of vertical mixing”
6) Takegawa, N., Miyakawa, T., Kondo, Y., Jimenez, J. L., Worsnop, D. R., and Fukuda, M.：
J.Geophys.Res, 111, D11206, doi:10.1029/2005JD006515 (2006) “Seasonal and diurnal variations of
submicron organic aerosols in Tokyo observed using the Aerodyne Aerosol Mass Spectrometer (AMS)”
7) 畠 山 史 郎 ， 高 見 昭 憲 ， 三 好 猛 雄 、 王 瑋 , エ ア ロ ゾ ル 研 究 、 21, 147-152 (2006) “中 国 か ら 東 シ ナ 海
を経て沖縄まで輸送されるエアロゾル中の化学成分の変化”
8) 高 見 昭 憲 、今 井 孝 典 、清 水 厚 、松 井 一 郎 、杉 本 伸 夫 、畠 山 史 郎 、エ ア ロ ゾ ル 研 究 , 21, 341－ 347
(2006) “沖 縄 辺 戸 で 観 測 さ れ た 人 為 起 源 エ ア ロ ゾ ル と 黄 砂 の 輸 送 ”.
9) Aikawa, M., Hiraki, T., Tamaki, M., Kasahara, M., Kondo, A., Uno, I., Mukai, H., Shimizu, A. and
Murano, K., Environ. Monitoring Assessment, 122, 61-79 (2006) “Field Survey of Trans-Boundary Air
Pollution with High Time Resolution at Coastal Sites on The Sea of Japan during Winter in Japan“,.
10) Miyazaki, Y., Y. Kondo, N. Takegawa, Y. Komazaki, M. Fukuda, K. Kawamura, M. Mochida, K.
Okuzawa, and R. J. Weber, J. Geophys. Res., 111, D23206, doi:10.1029/2006JD007125, (2006)
“Time-resolved measurements of water-soluble organic carbon in Tokyo”.
11) Kondo, Y., Y. Miyazaki, N. Takegawa, T. Miyakawa, R. J. Weber, J. L. Jimenez, Q. Zhang, and D. R.
Worsnop, J. Geophys. Res., 112, D01203, doi:10.1029/2006JD007056 (2007), “.Oxygenated and
water-soluble organic aerosols in Tokyo”
12) Moteki, N. and Y. Kondo, Aerosol Sci. Technol., 41, 398-417(2007) “Effects of mixing state on black
13)
14)
15)
16)
17)
18)
19)
20)
21)
22)
23)
24)
25)
26)
27)
28)
29)
30)
31)
32)
33)
C-051-viii
carbon measurements by Laser-Induced Incandescence”
Kuwata, M., Y. Kondo, M. Mochida, N. Takegawa, and K. Kawamurra, J. Geophys. Res., 112, D11207,
doi:10.1029/2006JD007758 (2007) ”Dependence of CCN activity of less volatile particles on the
amount of coating observed in Tokyo”
近 藤 豊 、竹 川 暢 之 、小 池 真 、宮 崎 雄 三 、駒 崎 雄 一 、エアロゾル研 究 、21, 287-296（2006） “都 市 域 にお
ける炭 素 性 エアロゾル生 成 過 程 ”
A. Sofyan, T. Kitada, and G. Kurata, J. Global Environ. Eng., 12, 63-85 (2007) “Difference of sea
breeze in Jakarta between dry and wet seasons: Implication in NO 2 and SO 2 distributions in Jakarta”,.
T. Kitada, Y. Shirakawa, K. Wagatani, G. Kurata, and K. Yamamoto, Developments Environ. Sci., 6,
146-158(2007) “Predicted aerosol concentrations over East Asia and evaluation of relative contribution
of various sources with global chemical transport model”
Jeeranut Suthawaree, 加 藤 俊 吾 , 高 見 昭 憲 , 畠 山 史 郎 , 嘉 手 納 恒 , 渡 具 知 美 希 子 , 友 寄 喜 貴 , 与 儀
和 夫 , Daniel Jaffe, Phil Swartzendruber, Eric Prestbo, 梶 井 克 純 ： 大 気 環 境 学 会 誌 , Vol.42, No.6,
350-361 (2007) “2004 年 春 季 の 沖 縄 辺 戸 岬 集 中 観 測 に お け る ア ジ ア か ら の 汚 染 大 気 長 距 離 輸 送 の
大気微量成分への影響”
Wang G., Kawamura.K., Hatakeyama, S., Takami, A., Wang, W., Environ. Sci. Technol., 41,
3115-3120 (2007) “Aircraft Measurement of Organic Aerosols over China”
Takami, A., Miyoshi, T., Shimono, A., Kaneyasu, N., Kato, S., Kajii, Y., Hatakeyama, S., : J. Geophys.
Res. 112 D22S31, doi:10.1029/2006JD008120 (2007) “Transport of anthropogenic aerosols from Asia
and subsequent chemical transformation”
Zhang, Q., , Jimenez, J.L., Canagaratna, M.R., Allan, J.D. Coe, H., Ulbrich, I., Dzepina, K., Dunlea,
E., Docherty, K., DeCarlo P.F., Salcedo D., Alfarra, M.R., Sun, Y.L., Onasch, T. , Jayne, J.T., Takami,
A., Miyoshi, T., Shimono, A., Hatakeyama, S., Takegawa, N., Kondo, Y., Schneider, J, Drewnick, F.,
Weimer, S., Demerjian, K., Williams, P., Bower, K., Middlebrook, A.M., Bahreini, R., Cotrell, L.,
Griffin, R., Rautiainen, J., Worsnop, D.R., : Geophys. Res. Lett. , 34, L13801,
doi:10.1029/2007GL029979 (2007) “Oxygenated Species Dominate Organic Aerosols in
Anthropogenically—Influenced Northern Hemisphere Mid-latitudes”
Suthawaree, J., Kato, S., Takami, A., Hatakeyama, S., Kadena, H., Togushi, M., Tomoyose, N., Yogi,
K., Jaffe, D., Swartzendruber, P., Prestbo, E., Kajii, Y.,: 大 気 環 境 学 会 誌 , 42, 350-360 (2007)
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Cape Hedo, Okinawa, in spring 2004”
佐 藤 圭 , 田 中 友 里 愛 , 李 紅 , 小 川 志 保 , 畠 山 史 郎 , 地 球 化 学 , 41(4), 125-133 (2007) “沖 縄 辺 戸 岬 に
お け る 有 機 エ ア ロ ゾ ル の 組 成 と 季 節 変 化 ： 2005–2006年 に 観 測 さ れ た 多 環 芳 香 族 炭 化 水 素 ”
Kannari, A., Tonooka, Y., Baba, T., Murano, K., Atmos. Environ., 41, 3428-3439 (2007) “Development
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季・九州地域で観測された高濃度エピソードに対する中国メガシティの影響”
Kondo, Y., Y. Miyazaki, N. Takegawa, T. Miyakawa, R. J. Weber, J. L. Jimenez, Q. Zhang, and D. R.
Worsnop, J. Geophys. Res., 112, D01203, doi:10.1029/2006JD007056 (2007), “.Oxygenated and
water-soluble organic aerosols in Tokyo”
Moteki, N. and Y. Kondo, Aerosol Sci. Technol., 41, 398-417 (2007) “Effects of mixing state on black
carbon measurements by Laser-Induced Incandescence”
Kuwata, M., Y. Kondo, M. Mochida, N. Takegawa, and K. Kawamurra, J. Geophys. Res., 112, D11207,
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Miyazaki, Y., Y. Kondo, S. Han, M. Koike, D. Kodama,Y. Komazaki, H. Tanimoto, H. Matsueda, J.
Geophys. Res., 112, D22S30, doi:10.1029/2007JD009116 (2007) “Chemical characteristics of
water-soluble organic carbon in the Asian outflow”
Kuwata, M., Y. Kondo, Y. Miyazaki, Y. Komazaki, J. H. Kim, S. S. Yum, H. Tanimoto, and H.
Matsueda, J. Atmos. Chem. Phys. Discuss, 7, 15805-15851 (2007) “Cloud condensation nulei activity at
Jeju Island, Korea in spring 2005”
Moteki, N., and Y. Kondo, J. Aerosol Sci., 39, 348-364 (2008) “Method to measure time-dependent
scattering cross sections of particles evaporating in a laser beam”
Jeeranut Suthawaree, Shungo Kato, Akinori Takami, Shiro Hatakeyama, HIsayoshi Kadena, Mikiko
Toguchi, Kazuo Yogi, Yoshizumi Kajii, Atmos. Environ., 42, 2971-29811,
doi:10.1016/j.atmosenv.2007.12.053 (2008) “Observation of ozone and carbon monoxide at Cape Hedo,
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Sofyan, A., Kitada, T., and Kurata, G.,： Journal of Global Environment Engineering, Vol. 13, 63-85
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Sofyan A, , Kitada, T., and Kurata G,： Journal of Global Environment Engineering, Vol. 13, 63-85
(2008) “Difference of sea breeze in Jakarta between dry and wet seasons: Implication in NO 2 and SO 2
C-051-ix
distributions in Jakarta”
34) Takiguchi, Y., Takami, A., Sadanaga, Y., Lun, X., Shimizu, A., Matsui, I., Sugimoto, N., Wang, W.,
Bandow, H., Hatakeyama, S., Transport and transformation of total reactive nitrogen over the East
China Sea, J.Geophys. Res. , doi10.1029/2007JD009462 (In press)
35) 片 山 学 ， 大 原 利 眞 ， 鵜 野 伊 津 志 ， 原 宏 :大 気 環 境 学 会 誌 ， 43, 日 本 の SO 4 2- 沈 着 量 に お け る 経 年 変
動のモデル解析（印刷中）
36) Suthawaree, J., Kato, S., Takami, A., Hatakeyama, S., Kadena, H., Togushi, M., Tomoyose, N., Yogi,
K., Kajii, Y., Observation of ozone and carbon monoxide at Cape Hedo, Japan: Seasonal variation and
influence of long-range transport, Atmos. Environ. (In press)