下山 淳一 固体化学と磁気科学手法による新高温超

平成 21 年度 実績報告
「新規材料による高温超伝導基盤技術」
研究代表者
下山 淳一
東京大学大学院工学系研究科・准教授
固体化学と磁気科学手法による新高温超伝導材料物質の創製
§１．研究実施の概要
本研究課題では、“新規高機能超伝導材料物質の化学設計と合成”、“異方的電磁物性の解
明と制御技術確立”、“新高温超伝導材料物質の創製”の 3 つの研究項目を実施し、鉄系超伝導
体を含めて、次世代新高温超伝導材料の創製を最終的な目標としている。21 年度の研究は 20 年
度の最後 3 ヶ月間に発見したペロブスカイト型類縁構造の酸化物ブロック層を持つ層状鉄ニクタイ
ドおよび Ni ニクタイド化合物を中心とした物質探索を続け、特に厚いブロック層を有する物質の設
計と合成に注力した。
新物質探索においては、新しいペロブスカイト型類縁構造をブロック層に持つ新物質を鉄ニクタ
イドで 4 種、Ni ニクタイドで 2 種発見した。うち 3 種が超伝導を示し、特に(Fe2As2)(Sr4(Mg,Ti)2O6)
は 常 圧 下 で 39 K 、 高 圧 下 で 42 K で 超 伝 導 転 移 を 示 し た 。 ま た (Fe2As2)(Sr4(Sc,Ti)3O8) ・
(Fe2As2)(Ba4Sc3O8)は三層のペロブスカイト層が積層したブロック層を有しており、ペロブスカイト層
が化学組成の柔軟性を持つのみならず、構造的な柔軟性を持つことが分かった。これらの観点か
らから今後も多くの新超伝導体発見が期待でき、より高い Tc の実現を目指していく。
一方、層状鉄系ニクタイド物質の磁場配向特性については、20 年度までに磁場配向を試みた
全ての化合物が結晶の ab 面内に磁化容易軸を持つことに対応する配向挙動を示し、回転磁場を
用いることによって c 軸配向体が得られることがわかっていたが、21 年度は RE の一イオン磁気異
方性と上記ペロブスカイト型ブロック層を持つ新物質群に注目して研究を進めた。
また、新高温超伝導材料物質の創製に向けた研究では、まず、産総研、原研との共同研究で
酸素欠損 Pr1111 単結晶および、上記ペロブスカイト型構造のブロック層を持つ新物質群の臨界
1
電流特性の評価に着手した。Pr1111 単結晶の研究からは磁化緩和が銅酸化物超伝導体並みに
速く、ピンニング機構が基本的に似ており、コヒーレンス長が短い層状化合物の現れていると考え
た。また、ペロブスカイト型構造のブロック層を持つ物質の不可逆曲線は上部臨界磁場よりもかな
り低い磁場に位置し、異方性の大きな銅酸化物超伝導体と同様な振る舞いを示すことを明らかに
した。
22 年度以後は磁気異方性支配因子の構造化学的理解を深める研究を進めながら、c 軸配向
焼結体の作製とその臨界電流特性評価およびピン止め中心の導入を平行して行い、鉄ニクタイド
系超伝導体の材料としてのポテンシャルを高める予定である。
§２．研究実施内容
2.1
新規高機能超伝導材料物質の化学設計と合成 －ペロブスカイト型構造の酸化物ブロック
層を持つ新超伝導体群－
鉄系超伝導体は As, P, Se などのアニオンと結合した Fe の正方格子が基本構造となっており、
層間の元素を変えることで REFeAsO(1111)系、AEFe2As2(122)系、LiFeAs(111)系、FeSe(11)系な
どの新超伝導体が発見されてきた。一方我々は、多元系で厚いブロック層を設計することで、鉄系
超伝導体の新たな物質群を生み出すことを試みている。ブロック層を厚くすることは、超伝導特性
に大きな影響を与える鉄ニクタイド層の局所構造の制御のしやすさや物質開発の可能性の点で
優れており、また銅酸化物高温超伝導体においては結晶構造の二次元性と Tc に相関があること
か ら 高 Tc 化 も 期 待 で き る 。 昨 年 度 ま で に 我 々 は 系 統 的 な 材 料 探 索 を 行 う こ と に よ り 、
(Fe2As2)(Sr4Sc2O6)・(Fe2As2)(Sr4Cr2O6)・(Fe2P2)(Sr4Sc2O6)・(Ni2P2)(Sr4Sc2O6)・(Ni2As2)(Sr4Sc2O6)の 5
種類の新物質を発見した 1。 (Fe2P2)(Sr4Sc2O6)は超伝導転移温度が 17 K と、FeP 系の化合物とし
ては最も高い転移温度を有する物質である。また(Fe2As2)(Sr4Cr2O6)はペロブスカイト層の化学的
柔軟性を示しており、他にも様々なカチオンがペロブスカイト層に導入可能であることを意味する。
これらの物質探索の過程で我々は本系の物質設計に関して、ペロブスカイト層の Tolerance
Factor やカチオンの形式価数が適切であること、カチオンの選択には Chemical hardness などの
化学的指標を考慮する必要があることを見出した。本年度はこれらの指針を考慮した上で、更なる
新物質探索及びペロブスカイト系鉄ニクタイドの特徴の解明を試みた。
まず新物質探索については、上記のようにカチオンの種類についての制約を考慮し、本年度
は”異なる原子価のカチオンの組み合わせ”という新たな方針に従って実験を行った。その結果、
(Fe2As2)(Sr4(Mg,Ti)2O6) 2・(Fe2As2)(Sr4(Sc,Ti)3O8)・(Fe2As2)(Ba4Sc3O8)3 の三種の新たな鉄ニクタイド
を発見した。(Fe2As2)(Sr4(Mg,Ti)2O6)はペロブスカイト層の B サイトカチオンが価数の異なる複数の
カチオンからなる、いわゆるダブルペロブスカイト構造を有する物質である。このような例は、CuS
系・MnAs 系などこれまでに見つかっている他のペロブスカイト-アンチフルオライト積層系の化合
物を含めても初めてである。この物質の定比仕込組成から作製した試料は非常に弱い反磁性を
2
示すのみだったが、Ti rich 組成で作製した試料は Tc,onset ～ 39 K 程度で超伝導転移を示した。
また Fe サイトへの Co ドープによっても Tc ~ 20 K 以上で超伝導が発現しており、この物質は 1111
系などと同様に電子キャリアを導入する置換により超伝導が発現することが分かった。また神戸大
小手川グループとの共同研究により、この物質の Tc が高圧下で 42 K まで上昇すること、
(Fe2As2)(Sr4V2O6)の Tc が 46 K まで上昇することを明らかにした。一方(Fe2P2)(Sr4Sc2O6)の Tc は減
少するが、これらの Tc の振る舞いの違いは FeP 系と FeAs 系で Pnictogen height が大きく異なるこ
とに由来すると考えている。
ま た 今 回 、 鉄 ニ ク タ イ ド と し て 初 め て 22438 構 造 を 持 つ (Fe2As2)(Sr4(Sc,Ti)3O8) ・
(Fe2As2)(Ba4Sc3O8)を発見した（図 1）。これらの物質は FeAs 層間に 3 層のペロブスカイト層が挿入
されており、FeAs 層間距離はこれまで報告されている化合物で最も長い値（18～19 Å）であった。
これはペロブスカイト層が化学的柔軟性のみならず、構造的柔軟性も有することを表している。
(Fe2As2)(Sr4(Sc,Ti)3O8)は Sc:Ti 比を変えることで Tc ～30 K で超伝導転移を示した。体積分率は
測定磁場に依存して約 10～20 %となったことから、granular な超伝導体であると考えている。仕込
み組成に応じて抵抗率の温度依存性が半導体的挙動から金属的挙動まで変化することから、仕
込み組成の最適化によりバルクの超伝導の発現も期待できる。
これら一連の新物質の構造的特徴を調べたところ、図のように鉄ニクタイド層の局所構造につい
て、ペロブスカイト系の化合物は 1111 系より長い Fe-Pn 距離を有し、結果として同程度の a 軸長
では 1111 系より Pnictogen height が高く、Pn-Fe-Pn 角が小さい傾向があることが分かった 4。a 軸
の長さの範囲も 1111 系を初め他の鉄系超伝導体よりも広く、最も局所構造の制御範囲が広い系
であることも分かった。これはブロック層が厚いために、鉄ニクタイド層の局所構造がブロック層の
影響を強く受けるためと考えられる。この特徴から、ペロブスカイト層を適切な元素の組み合わせ
で構成することにより、Fe ニクタイド層の局所構造を最適化すれば、高 Tc が実現できることが期待
できる。
こ の 他 、 鉄 ニ ク タ イ ド の 新 物 質 と し て (Fe2As2)(Ba3Sc2O5) 、 Ni ニ ク タ イ ド の 新 物 質 と し て
(Ni2As2)(Sr4V2O6)5 及び(Ni2As2)(Ba4Sc2O6)を発見した。(Fe2As2)(Ba3Sc2O5) は、22325 構造が B サイ
トカチオンのイオン半径が大きいときに生成する構造で、かつ熱力学的に高温相であることに着目
し て 発 見 し た も の で 、 鉄 ニ ク タ イ ド で は 最 も 長 い a 軸 長 （ 4.133 Å ） を 有 し て い る 。 ま た
(Ni2As2)(Sr4V2O6)は NiAs 層を持つ化合物としては特異的に正四面体の理想角(～109.5°)に近い
Pn-Ni-Pn 角を持つが非超伝導で、 (Ni2As2)(Ba4Sc2O6)は Tc～4 K と、NiAs 層を持つ化合物で最も
高い Tc を示した。Ni ニクタイドでは局所構造の歪みが大きいほど Tc が高くなる傾向があることから、
a 軸が長く局所構造の歪みが大きい(Ni2As2)(Ba4Sc2O6)が高い Tc を示したと考えられ、ペロブスカイ
ト系化合物は Ni ニクタイドにおいても局所構造の制御範囲が広いことが分かった。
現在は 21 年度に得られた上記の知見を活かして引き続きペロブスカイト系鉄ニクタイ
ドの新物質探索を行っており、特にペロブスカイト層の構造的柔軟性という観点に着目し
て研究を進めている。
3
(11
V22426
Cr22426
FeAs-perovskite
Tb(5MgTi22426
(7
SrFeAsF
REFeAsO
Sc22426
Sc22325 (9
BaFe 2As2(6 Nd(4
(3
Ce
(2
La
Sc22426(AE = Ba)(10
Pnictogen height / Å
1.4
1.3
M22426: (Fe2Pn2)(AE4M 2O6)
M22325: (Fe2Pn2)(AE4M 2O6)
1.2
REFePO
図 1 22426（左）および 22438（右）の結晶構造
Pn-Fe-Pn angle / deg.
120
Sm (1 Pr (1
REFePO
Sm
115
Sc22426(FeP)
La(1
La
Sc22426(FeP)
Pr
Sc22426(AE = Ba)
La
Ce
Sc22325
Nd
BaFe2As2
Sr
Sc22426
REFeAsO
MgTi22426
Tb
FeAs-perovskite
Ca (8
AEFeAsF
V22426
Cr22426
110
3.8
3.9
a/ Å
4
4.1
図 2 主な鉄ニクタイドの a 軸長と Pnictogen height,
Pn-Fe-Pn 距離との関係
2.2
異方的電磁物性の解明と制御技術確立のための磁場配向挙動研究
－RE1111 相お
よびペロブスカイト型構造のブロック層を持つ新規層状鉄ヒ化物の磁場配向挙動－
磁場配向法は磁化容易軸を整列させる静磁場配向が一般的であるが、それだけでなく磁化困
難軸の整列を可能とする回転磁場配向法がある。この方法を中心に本研究では層状鉄ニクタイド
超伝導体の磁場配向挙動をしらべ、磁気異方性の支配因子、制御因子を調べている。
平成 21 年度初めに研究分担者（堀井）が高知工科大学に異動したため、装置の移設などの関
係上 21 年度における磁場配向に関する研究は 7 月以降の再始動となった。21 年度の研究にお
いて、①REFeAsO(RE1111 相)の磁気異方性に与える RE の役割、②当グループで開発した FeAs
系新規物質の磁場配向効果に着目し、FeAs 層が生み出す磁化軸や磁気異方性について明らか
にした。興味深い成果としては、RE1111 相の FeAs 磁気異方性はそれほど大きくないが RE イオン
で はその 制 御 が 困 難 なこと、しかし FeAs 層間距離が長い(Fe2As2)(Sr4M2O6)相(22426 相、
M=Sc,V,Cr)では磁気異方性が高まり磁場配向効果が強められることが挙げられる。また、RE1111
磁気異方性解明に向けた永崎グループとの共同研究や当グループで作製した磁場配向試料の
神戸大学・小手川グループへの提供など JST-TRIP 内での有機的な連携も図っている。
対象物質として FeAs 層を含む RE1111 相(RE=La,Nd,Dy)および(Fe2As2)(Sr4M2O6)に着目した。
まず、RE1111 の磁場配向挙動より、RE イオンのもつ一イオン磁気異方性の効果を明らかにできる、
また、RE1111 相および M-22426 相との比較から FeAs 層間距離に依存した FeAs 磁気異方性の
4
変化を読み取れる、さらには、M の選択により 22426 層における 3d イオンが生み出す磁気異方性
の協奏あるいは競合関係についての知見も得られる、ことなどに期待した。
図 3 に RE1111(RE=La,Nd,Dy)粉末を回転磁場中で配向した試料の XRD パターンである。なお、
測定面は磁場回転面に平行であり、この測定より回転磁場により回転面に垂直に向いた磁化困
難軸を決定できる。また、Dy1111 粉末については産総研・永崎グループから提供されたものであ
る。4f 電子を含まない La1111 では、00l ピークが主たる回折ピークとなり、回転磁場による c 軸配
向が実現している。すなわち、磁化容易軸は面内方向である。しかし、回折ピークはあまり強くなく、
FeAs 層が生み出す層内―層間磁気異方性が低いことを示唆している。ところが、2 次の Stevens
因子が負で c 軸方向の磁化を大きくする効果を持つはずの Nd イオンや Dy イオンを含む Nd1111
や Dy1111 においても配向体の XRD パターンは La1111 のそれとあまり変わらない。一般に Nd イ
オンよりも Dy イオンの一イオン磁気異方性が大きく RE イオンの中で最もそれが大きいことを考慮
に入れると、Nd, Dy イオンが生み出す磁気異方性よりも FeAs が作る磁気異方性のほうが勝ってい
ることを意味している。つまり、RE1111 においては RE イオンを利用した磁化容易軸転換や磁気異
方性制御は困難であることがはっきりした。なお、F ドープによる Fe-As 結合角変化によって誘起さ
れる Fe の多重バンド構造の変化が RE1111 相の磁気異方性に影響を与える可能性があり、今後
は F ドープが磁場配向に及ぼす効果を調べる予定である。
図 4 に 10 T 中で回転磁場配向(回転条件：150 rpm)させた[Fe2As2][Sr4M2O6](22426 相、
M=Sc,V,Cr)粉末配向体試料の X 線回折パターンを示す。測定面は、RE1111 での実験と同様で
ある。3d 電子を含まない M=Sc では、ブロック層に磁性イオンがないため 22426 層における主たる
磁気異方性の決定部位は FeAs 層と推察される。これを反映して、00l ピークが主たる回折ピークと
なり回転磁場による c 軸配向が実現しているが、図 3 の La1111 と比べて明らかに強く配向してい
る。つまり、同じ FeAs 層でも結晶構造の違いが磁気異方性に大きく影響することを示唆している。
さらに、3d 電子を含む M= V,Cr の結果に着目すると、M=Sc の場合よりもさらに c 軸配向が強めら
れた。このことは、FeAs の磁気異方性と 3d 電子の磁性と結晶場効果により生み出されたブロック
層の磁気異方性が協奏的効果が現れたことを示唆している。
以上、本研究で調べた RE1111 および 22426 相における一連の磁場配向挙動より、厚いブロック
層を有する FeAs 系超伝導体ほど、ブロック層の結晶化学的制御により系の磁気異方性を制御で
きることがわかった。今後、ブロック層の 3d 電子の役割を定量的に理解するには、組成、結晶構造、
構成元素や磁場配向条件（印加磁場、回転速度）と配向性の関係を系統的に調べる必要があり、
22 年度以降の研究課題としたい。
5
001
10
20
30
005
004
40
50
006
003
[DyO][FeAs]
5 T (rotated)
102
0
006
[NdO][FeAs]
10 T (rotated)
005
004
102
Intensity (a.u.)
003
005
006
004
003
102
[LaO][FeAs]
10 T (rotated)
60
70
2q (deg)
1
2.3
図 3 RE1111(RE=La,Nd,Dy)回転磁場配
図 4 M-22426(M = Sc, V, Cr)粉末の回転磁場
向体の XRD パターン。
配向体の XRD パターン。
新高温超伝導材料物質の創製 －Pr1111 単結晶およびペロブスカイト型構造のブロック
層を持つ新規層状鉄ニクタイドの臨界電流特性－
RE1111 相の臨界電流特性については、
粉末、焼結体や小さい単結晶で既に調べ
られているが、産総研－原研の共同研究
で大型の酸素欠損 Pr111 単結晶が作製
されたことより、試料を提供いただき、磁
化測定によってその臨界電流特性を調べ
た。この単結晶試料の仕込組成は
PrFeAsO0.7 、 大 き さ は 1.05 x 0.65 x
0.023(//c) mm3 、Tc は 46 K である。図 5
には様々な磁場下での ab 面内の Jc の温
度依存性を示す。内挿図は最大ピン力密
度の温度依存性を表している。なお、磁
場は結晶の c 軸に平行方向に印加してい
る。5 K, ゼロ磁場での Jc は 3 x 106 A/cm2
図5
を超えるものの、磁場の上昇とともに急激に
最大ピン力密度の温度依存性である。
低下することがわかった。また、温度依存
6
PrFeAsO0.7 単結晶の Jc の温度依存性。内挿図は
性を見ると、12 K 以下で急激に Jc が上
昇している。この傾向は銅酸化物超伝
導体のそれとは明らかに異なり、複数
のバンドが超伝導に寄与する鉄ニクタ
イド特有のものと思われる。最大ピン
力密度の温度依存性は、14 K 以上の
高温でしか調べられなかったが、Tc が
近い MgB2 多結晶の 2 倍程度であるこ
とがわかった。これらの結果は単結晶
内に何らかの有効なピンニングサイト
が存在していることを示唆しているが、
酸素欠損の存在による格子歪みの程
度の不均一に由来するものと考えてい
る。
図 6 には Pr1111 単結晶および代表
的な銅酸化物超伝導体、MgB2 の 20 K,
図6
PrFeAsO0.7 単結晶、Y123 溶融凝固バルク、Bi 系線材、
c 軸配向 MgB2 バルクの 20 K, 1T における磁化緩和。の Jc の
温度依存性。
1 T における磁化緩和を示した。Pr1111 の
磁化緩和は銅酸化物超伝導体とほぼ同じ
程度速いことがわかった。これは層状構造
でありかつコヒーレンス長が短くピンニング
体積が小さいことに起因したものと考えら
れ、また、将来 1111 相が材料化されても
永久電流応用には向かないことを意味す
る。
ペロブスカイト型酸化物層を持つ 2.1 に
示した新物質群ではプロック層が非常に
厚く、Fe 面間距離が 15 Å を超えることから、
異方性が大きいことが予想される。しかし、
単結晶が得られていないことから、異方的
な物性を直接調べることは難しい。一方、
銅酸化物超伝導体の H // c における Tc
で規格化した不可逆曲線が異方性の大き
くなる順に低磁場側に位置し、経験的に
図 7
異方性パラメター2(=mc*/mab*)を用いて
Y123, Hg1223, Bi2212 単結晶の不可逆曲線。横軸は
不可逆曲線が定式化できることがわかっ
1-T/Tc で規格化している。
ている[6]。本研究ではまず、先の Pr1111
7
PrFeAsO0.7 単結晶、(Fe2As2)(Sr4V2O6)多結晶体と
単結晶および(Fe2As2)(Sr4V2O6)多結晶体の不可逆磁場を調べた。図 7 にはこれらの試料の不可
逆曲線を示す。比較のため、銅酸化物超伝導体の Y123, Hg1223, Bi2212 の単結晶試料および
Nd1111 単結晶[7]の不可逆曲線も示した。なお、(Fe2As2)(Sr4V2O6)試料は無配向であるが、結晶
の ab 面内の Jc が c 軸方向のそれより桁違いに高いと考えられ、また銅酸化物超伝導体の経験か
らも、概ね H // c における不可逆曲線とみなしてよい。Pr1111 の不可逆曲線はは Nd1111 よりも
低磁場に位置することがわかったが、これはキャリアドープ状態の違いによる可能性があり、今後、
酸素欠損量を変えた試料の評価を行う予定である。一方、(Fe2As2)(Sr4V2O6)の不可逆磁場はかな
り低く、g 2 ~ 6000 の Hg1223 とほぼ同様な振る舞いを示すことがわかった。Hg1223 相の CuO2 面間
距離が 9.5 Å、(Fe2As2)(Sr4V2O6)の Fe 面関距離が 15.7 Å であることから、Fe2As2 層は CuO2 面ほ
ど 2 次元的ではないことが示唆された。
今後は、ブロック層の厚さや構成元素が異なる物質について磁場配向によって c 軸配向させた
試料を作製し不可逆磁場ならびに臨界電流密度を調べ、ブロック層の化学組成制御による低異
方性化を通じた高機能化の可能性を探求する。さらに、c 軸配向焼結体の作製を進め、粒間結合
の改善手法の探索も行う予定である。
参考文献
[1] H. Ogino et al., Supercond. Sci. Technol. 22 (2009) 075008., H. Ogino et al., Supercond.
Sci. Technol. 22 (2009) 085001., Y. Matsumura et al., Appl. Phys. Express 2 (2009) 063007
[2] S. Sato et al., Supercond. Sci. Technol. 23 (2010) 045001.
[3] N. Kawaguchi et al., Submitted to Appl. Phys. Express
[4] H. Ogino et al., Physica C(M2S 2009 Proceedings) , in press
[5] Y. Matsumura et al., Submitted to J. Phys.: Conf. Ser. (EUCAS
2009 Proceedings)
[6] J. Shimoyama et al., J. Low Temp. Phys. 131 (2003) 1043.
[7] Y. Jia et al., Appl. Phys. Lett.93 (2008) 32503.
§３．研究実施体制
（１）「下山・東大」グループ
① 研究分担グループ長： 下山 淳一 （東京大学、准教授）
② 研究項目
新規高機能超伝導材料物質の化学設計と合成
異方的電磁物性の解明と制御技術確立のための磁場配向挙動研究
新高温超伝導材料物質の創製
8
§４．成果発表等
原著論文発表
① 発表総数（発行済：国内（和文） 0 件、国際（欧文） 6 件）：
② 未発行論文数（“accepted”、“in press”等）（国内（和文） 0 件、国際 （欧文） 3 件）
③ 論文詳細情報
[1] “Superconductivity
at
17K
in
(Fe2P2)(Sr4Sc2O6):
new
superconducting
layered
oxypnictides with thick perovskite oxide layer” H. Ogino, Y. Matsumura, Y. Katsura, K.
Ushiyama, S. Horii, K. Kishio and J. Shimoyama, Supercond. Sci. Technol. 22 (2009)
075008. (SUST Highlights of 2009) doi: 10.1088/0953-2048/22/7/075008
[2] “New Iron-based oxyarsenides (Fe2As2)(Sr4M2O6)(M = Sc, Cr)” H. Ogino, Y. Matsumura,
Y. Katsura, K. Ushiyama, S. Horii, K. Kishio and J. Shimoyama, Supercond. Sci. Technol.
22 (2009) 085001. (SUST Highlights of 2009). doi: 10.1088/0953-2048/22/8/085001
[3] “New Series of Nickel-Based Pnictide Oxide Superconductors (Ni2Pn2)(Sr4Sc2O6) (Pn =
P,As)” Y. Matsumura, H. Ogino, Y. Katsura, S. Horii, K. Kishio and J. Shimoyama, Appl.
Phys. Express 2 (2009) 063007. doi: 10.1143/APEX.2.063007
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doi:
10.1088/0953-2048/23/2/022001
[6] “Superconductivity at 39 K in New Iron Pnictide Oxide (Fe2As2)(Sr4(Mg,Ti)2O6)” S. Sato,
H. Ogino, N. Kawaguchi, Y. Katsura, K. Kishio and J. Shimoyama, Supercond. Sci.
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N. Kawaguchi, K. Ushiyama, Y. Katsura, S. Horii, K. Kishio and J. Shimoyama, Physica
C(M2S 2009 Proceedings), in press
[8] “Structural Investigation of New Series of Nickel-Based Pnictide Oxide Superconductors
(Ni2Pn2)(Sr4M2O6) (Pn = P,As, M = Sc,V)” Y. Matsumura, H. Ogino, S. Horii, Y. Katsura,
K. Ushiyama, K. Machida, K. Kishio and J. Shimoyama, J. Phys.: Conf. Ser. (EUCAS
2009 Proceedings), accepted
[9] “New
iron
arsenide
oxides
(Fe2As2)(Sr4(Sc,Ti)3O8),
(Fe2As2)(Ba4Sc3O7.5)
and
(Fe2As2)(Ba3Sc2O5)” N. Kawaguchi, H. Ogino, Y. Shimizu, K. Kishio and J. Shimoyama,
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