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東邦大学大学院 理学研究科 環境科学専攻 2011 年度修士学位論文 対流圏有機ヨウ素化合物の分光学的同定 東邦大学大学院 理学研究科 環境科学専攻 尾関研究室 学籍番号 6610004 酒井 翔平 <要旨> 対流圏中の有機ヨウ素化合物は光分解することで反応性の高いヨウ素原子を大気中に放出 し、さらにこのヨウ素原子がオゾンと反応することで、反応性の高い IO に変化する。この分 子は他の様々な分子(NOx, HOx)と反応することで再びヨウ素原子を生成するため、対流圏 オゾンを破壊するサイクルを形成する。また、IO を含めた無機ヨウ素化合物はエアロゾル前駆 体として働くため、地球放射収支に影響を及ぼすことが示唆されている。そのため、ヨウ素原 子の主なキャリアーである有機ヨウ素化合物は対流圏大気化学の観点から注目されている。 ヨウ素原子の主なキャリアーとして、大気中での存在量が多いことから、当初は CH3I と考 えられていた。しかしその後の研究により、他の有機ヨウ素化合物もヨウ素原子の重要なキャ リアーとして注目され始めた。CH2ICl および CH2IBr もその有機ヨウ素化合物の一種である。 これらの分子は大気中での寿命がそれぞれ数時間、60 分程度であり、CH3I よりも大気中での 寿命が短く、CH3I よりも対流圏大気中に効率良くヨウ素原子を放出すると考えられる。そのた め、これらの分子はヨウ素原子の重要なキャリアーであると考えられる。これらの分子が関わ る対流圏オゾンの破壊に関する化学反応ネットワークを解明する上で、全球規模での大気中の 存在量を観測的に明らかにする必要がある。しかし、これらの分子はハロゲン原子核による超 微細構造が複雑であるため、観測を行う上で必要な分光学的同定が不十分であった。そのため、 大気観測を行う上で必要な分光学的情報を明らかにすることを本研究では目的とした。 本研究では、本研究室の気相高分解能サブミリ波分光計および静岡大学のフーリエ変換マイ クロ波(FTMW)分光計を用いて、CH2ICl および CH2IBr のミリ・サブミリ波領域およびマイ クロ波領域のスペクトル測定を行った。 本研究では、実験で得られた CH2ICl のサブミリ波およびマイクロ波領域のスペクトルの帰 属を行い、CH2ICl の分子定数を過去の研究よりも 1~4 桁精度を上げて決定した。今回決定し た分子定数は大気の分光学的手法を用いた観測に利用可能である。また、今回決定した回転定 数を基に CH2ICl の分子構造を実験的に明らかにした。 CH2IBr についても同様に、ミリ波およびマイクロ波領域でスペクトル測定を行った。本研究 では、ミリ波領域で得られた特徴的なスペクトルの帰属を行い、初めて CH2IBr の分子定数を 決定した。また、その結果を基に、CH2IBr の分子構造を実験的に明らかにした。 <目次> 1章 序論 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 1 2章 分光測定・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・10 2-1 分子のエネルギー状態と分光法 2-2 マイクロ波分光 2-2-1 マイクロ波分光の基本 2-2-2 気相分子の回転運動 A) 直線形分子 B) 球形分子 C) 対称コマ分子 D) 非対称コマ分子 2-2-3 回転遷移の強度と選択律 2-2-4 回転遷移の分裂 2-3 量子数の付け方 3章 実験 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・22 3-1 実験装置 3-1-1 気相高分解能サブミリ波分光計 3-1-2 フーリエ変換マイクロ波分光(FTMW)計 3-2 実験手順 3-2-1 気相高分解能サブミリ波分光計 3-2-2 (Balle-Flygare)フーリエ変換マイクロ波分光(FTMW)計 3-3 実験結果 3-3-1 CH2ICl 3-3-2 CH2IBr 4章 解析 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・ 39 4-1 解析方法 4-1-1 スペクトル解析プログラム 4-1-2 CH2ICl 4-1-3 CH2IBr 4-1-4 核四重極相互作用テンソルの変換 4-2 解析結果 4-2-1 CH2ICl 4-2-2 CH2IBr 5章 まとめ・考察 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・45 5-1 CH2ICl 5-2 CH2IBr 6章 付録 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・51 6-1 CH2ICl の解析結果 6-2 CH2IBr の解析結果 謝辞 ・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・102 参考・引用文献・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・・103 1章 序論 大気中に存在するハロゲン化合物の中には、HCl(塩化水素)などの無機ハロゲン化合 物と CH3I(ヨウ化メチル)などの有機ハロゲン化合物がある。この有機ハロゲン化合物の 中でもクロロフルオロカーボン(CFCs、通称フロン)のように完全にハロゲン化された分 子は大気中での寿命が長いため、対流圏で反応する前に成層圏まで運ばれてオゾン破壊に 寄与する[1][2]。 一方、CH3I などの反応性の高い有機ハロゲン化合物は、大気中での寿命 がフロンといった化合物よりも短く、対流圏における化学反応によりハロゲン原子を生成 し、対流圏オゾンの破壊といった重要な大気化学過程に関与している。この反応性の高い ハロゲン化合物として、有機ヨウ素化合物が挙げられる。ヨウ素を含まない有機ハロゲン 化合物の大気中での寿命のオーダーは数週間~数年の種類が多いのに対して、ヨウ素化合 物は数分~数日程度である。そのため、有機ヨウ素化合物は他の有機ハロゲン化合物より も、対流圏での反応性が高く、対流圏オゾンの破壊や地球放射収支への寄与があると考え られる。このため、有機ヨウ素化合物は対流圏大気化学において注目すべき分子である [1] 。 大気中の有機ヨウ素化合物の主な放出源は海水中の大型藻類や植物プランクトンであ る。例えば大型藻類では、大型藻類の代謝活動により海水中のヨウ素イオンを吸収したり、 有機ヨウ素化合物やヨウ素分子などを放出したりする。図 1-1 は’Liminaria digitata’ (L.digitata)と呼ばれるコンブ属の植物のヨウ素の吸収・放出について、現在考えられて いるメカニズムの一例であり、図 1-1 の上図は L.digitata の細胞壁上でのヨウ素の吸収、下 図がヨウ素の放出メカニズムをそれぞ れ示している。 L.digitata の細胞壁上で は、海水中のヨウ素イオンと H2O2(過 酸化水素水)がゆっくりと反応して、HOI (次亜ヨウ素酸)を生成する。この酸化 反応は効率的に生じ、最終的には I2 や HOI として細胞内に取り込まれ、I-とし て細胞内に濃縮される。また、下図に示 すように、L.digitata は生物的・非生物的 なストレスの条件下では、細胞内の I-が 細胞壁内に放出され、この細胞壁内で有 図 1-1 ‘Laminaria digitata’の海洋中でのヨウ素 の吸収(上図)・放出(下図)メカニズム [3] 機ヨウ素化合物や I2 が形成され、海水中 1 に放出される。同様に、他の藻類もヨウ素化合物を海洋中に放出することが知られている。 図 1-2 および図 1-3 は実験室で行われた、各気候帯に群生する藻類のハロゲン化合物の放 出速度を測定した結果である。放出するヨウ素化合物の種類や放出量は藻類の群生する地 域や気候、藻類の色などにより異なっている。例えば、極域の藻類では CH3CH2I や CH3CHICH3 の海水中への放出速度は緑色・褐色藻類のほうが赤色のそれよりも大きい[8]。 また、群生する気候帯で放出速度比較すると、極域の藻類の方が亜熱帯のそれよりも速い ことが結果として示されている [4] 。 CH2Br2 bromoform CH2ICl CH2I2 CH3I 図 1-2 気候帯別の大型藻類によるハロゲン化合物の放出速度[4] 2 2-C4H9I 1-iso-C4H9I 1- C4H9I 2- C3H7I 1- C3H7I C2H5I 図 1-3 気候帯別の大型藻類によるハロゲン化合物の放出速度[4] 大型藻類や植物プランクトンから放出された有機ヨウ素化合物は、海水および大気中で 観測されている。表 1-1 は Lilia(仏)、Roscoss(仏)、Mace Head(アイルランド)、Dagebüll (独) 、Spitzbergen(ノルウェー)での大気中で観測された有機ヨウ素化合物の濃度を表し ている。この表から分かるように、それぞれの観測場所での大気中の濃度には大きな差が ある。これは、有機ヨウ素化合物の多くが図 1-4 に示すように、近紫外~赤外領域に吸収 域があり、対流圏大気中では光分解しやすいためである。この有機ヨウ素化合物の海洋・ 大気中での存在量を知ることで、表 1-2 のように、海洋から大気への有機ヨウ素化合物の 放出量の推定することが可能である。 3 CH3I CH2ICl CH2IBr CH2I2 C2H5I 表 1-1 有機ヨウ素化合物の大気中での観測例(単位:ppt)[6] Lilia[5] Roscoff[6] Mace Head[7] Dagebüll[5] Spitzbergen[8] 7.6-1830 0.12-1.47 4.7-23.5 <0.004-2.12 0.35-12.4 0.03-0.17 <0.02-0.21 0.1-3.0 <0.004-0.18 0.55-9.90 0.01-0.13 <0.02-0.32 0.04-0.2 0.11-19.8 0.01-0.07 0.02-0.36 0.3-3.1 <0.08-1.02 2.22-96.9 0.21-0.82 0.02-0.21 0.3-0.7 0.02-2.28 図 1-4 ハロゲン化合物の吸収領域の一例[10] 表 1-2 海洋から大気への有機ヨウ素化合物の推定放出量[9] Compounds CH3I CH2ICl CH2IBr CH2I2 C2H5I Total Iodine(I) Wanninkhof (1992) [μmol m-2 yr-1] 5.5 9.7 1.2 2.3 1.2 22.2 4 Nightingale et al. (2000) [μmol m-2 yr-1] 4.4 7.9 0.9 1.9 1.0 18.1 海洋から大気へ放出された有機ヨウ素化合物は、大気中で光分解してヨウ素原子を放出 する。このヨウ素原子は大気中のオゾンと優先的に反応してしまうため、対流圏オゾンを 減少させると考えられている。オゾンを減少させるプロセスは現在までにいくつか提案さ れており、 サイクル 1 I O 3 IO O 2 (1) IO HO2 HOI O 2 (2) HOI hν OH I (3) の反応(サイクル 1)はそのひとつである。この反応で生成される IO および HOI は無機 ヨウ素化合物の中ではこのオゾン破壊に関連した分子であり、雲凝結核やエアロゾル形成 における重要な分子でもある。このサイクルは NOX の濃度が 500pptv 以下においてオゾン の減少をもたらす。一方で、NOX の濃度が高い場合には、ヨウ素原子は IO の光分解だけ でなく NO や NO2 との反応によりオゾンを再生成する(サイクル 2) 。 サイクル 2 IO NO I NO2 (4) NO2 hν NO O( 3 P) (5) O( 3 P) O 2 M O 3 M I O 3 IO O 2 (6) (1) このサイクルはオゾンを再生成するため、正味としてはオゾンを減少させない反応である。 また、 サイクル 3 IO NO2 M IONO3 M IONO3 hν I NO3 IO NO2 IONO3 M IO NO2 M (7) (8.a) (8.b) (-7) I NO3 (9) I O 3 IO O 2 (1) ヨウ化硝酸塩(IONO3)の光分解の主な経路が反応(8.a)である場合は、唯一の効果的な オゾン減少のサイクルであると考えられる 化学反応過程の例を表している [10][11][2] [11] 。 図 1-5 は対流圏におけるヨウ素化合物の 。 図 1-5 および上記のサイクル 1 およびサイクル 5 3 から分かるように、ヨウ素原子は対流圏中のオゾンと触媒的に反応することでオゾンを 破壊するサイクルを生じさせる。また、サイクル 1~3 で形成される IO や HOI など無機 ヨウ素化合物は、エアロゾル前駆体および雲凝結核となる [13] 。この雲凝結核中でヨウ素 は濃縮され、大気中のヨウ素は雨や雪のレインアウトおよびウォッシュアウトにより海水 中に戻ってくる。これらのことから、ヨウ素は図 1-6 のような地球規模でのサイクルを形 成していると考えられている [3] 。 図 1-5 対流圏中のヨウ素化合物の反応例[10][11][12] 図 1-6 地球規模でのヨウ素サイクル[3] 6 ヨウ素原子の放出源である有機ヨウ素化合物の中でも、表 1-1 から分かるように、CH3I が他の有機ヨウ素化合物よりも多く海洋および大気中に存在している [14] 。 そのため、 CH3I が海洋から大気へのヨウ素原子の主なキャリアーと考えられていた。しかし、近年行 われた大気中で観測された IO 濃度を再現するためのモデリングにおいて、CH3I の濃度は 観測された IO 濃度を再現できるほど高くないことが分かった [15] 。 また、CH3I 以外の有 機ヨウ素化合物は CH3I よりも海洋大気中での存在量は少ないが、CH3I よりも大気中での 寿命が短く、数分から数時間程度である [16][17][18] 。 そのため、これらの有機ヨウ素化合物 は CH3I より光分解しやすく、CH3I よりも効率的にヨウ素原子を放出することも分かった。 これらのことから、CH3I 以外の有機ヨウ素化合物も CH3I に匹敵する重要な対流圏大気中 のヨウ素原子のキャリアーであると考えられる。 CH2ICl(クロロヨードメタン)は上記の有機ヨウ素化合物のひとつである 子は大気中での寿命が CH3I よりも短く、数時間程度である [17] 。 この分 [16][18] 。 また、この分子には いくつか興味深い観測がなされている。例えば、外洋海水ではより高濃度でこの分子が観 測されている [19] 。 また、この分子の濃度と植物プランクトンの爆発的増殖の間に強い正 の相関関係がある[16]。さらに、外洋での海水から大気へのこの分子の流入が CH3I に匹敵 することが報告されている(表 1-2) [9]。 この他にも、この分子は海藻などによる生成以 外にも海水中で CH2I2 と Cl-との光化学的な変換により生成されるということが示唆され ており、CH3I よりも長波長側に吸収があることが示されている [20][21] 。 これらのことか ら、CH2ICl は CH3I よりもヨウ素原子の実効的な放出源であり、CH3I と同じぐらい重要な 大気中のヨウ素原子のキャリアーではないかと考えられている [21] 。 CH2IBr も上記の CH2ICl と同様に、C.Peters ら[22]や M.K.Kurihara ら[23]によって海洋中で その存在が確認されていることから、この分子も同様にヨウ素原子のキャリアーの一つで あると考えられている。図 1-4 から分かるように、CH2IBr の吸収スペクトルは対流圏での 太陽のスペクトルと重なっており、 大気中での寿命が 60 分程度と CH3I よりも短い [18][22] 。 この CH2IBr は太陽光により式(10)で示すようにヨウ素原子を放出する。 CH 2 IBr hν(λ290nm) CH 2 Br I (10) また、式(10)で形成された CH2Br ラジカルは CH3Br の光酸化反応の研究により CH2BrO を 放出する反応(式(11)(12)(13))が存在する(R : organic group) 。 CH 2 Br O 2 M CH 2 BrOO M (11) CH 2 BrOO NO CH 2 BrO NO2 (12) 7 CH 2 BrOO RO 2 CH 2 BrO RO 2 O 2 (13) この CH2BrO は式(14)の反応を経て、臭素原子を放出する可能性が考えられている CH 2 BrO M CH 2 O Br M [19][24] 。 (14) 一般的に、臭素を含む化合物はヨウ素を含む化合物よりも寿命が長い。これまで臭素の放 出源として CH3Br や CH2Br2 が挙げられていたが、 これらの分子の寿命はそれぞれ 1.7 年、 0.41 年である。一方で、CH2IBr は CH2ICl よりも寿命が短いということから、CH2IBr はヨ ウ素の放出源でなく臭素の放出源の一つでもあると考えられている [24] 。 現在までに大気および海洋中で有機ヨウ素化合物の観測[7][22][23]が行われてきたが、全球 規模での CH2ICl および CH2IBr の存在量を推定するほどの情報は得られてこなかった。こ のため、分光学的手法を用いた大気観測を行うことは、これらの分子の存在量の決定、更 には対流圏中でのヨウ素化合物の反応過程を推定する上で重要な研究方法の一つである と考えられる。この分光学的手法を用いた大気観測の例として、電波領域の電磁波を用い る手法があげられる。この電波領域の分光では、純回転遷移や原子の超微細構造遷移がエ ネルギー的に対応することを利用する。この電波を用いた観測の特徴は以下の三つある。 [25] (1)受動的な手法が可能であること 分子の回転エネルギーは赤外分光で観測する分子の振動エネルギーよりも小さいので、 典型的な大気条件下では発光による純回転スペクトルを観測することが可能である。もち ろん太陽などを光源とした吸収測定可能であるが、分子が起こす電磁波の自然放出過程を 利用すれば、光源に関係なく大気観測を行うことが可能である。また、光源あるなしに関 係ないので、昼夜を問わず大気観測を行うことが可能である。そのため、有機ヨウ素化合 物のような太陽光が駆動源となっている大気光化学過程を探る上で、昼と夜の比較が可能 な点から、この電波領域での分光学的手法を用いた大気観測は有利である。 (2)周波数分解能が高いこと 一般に気相中の分子の回転スペクトルは、スペクトル幅(Δν )に対する遷移周波数(ν ) の比(ν/Δν )が大きいので、様々な大気成分のスペクトルを互いに干渉することなく周波 数軸上に収容可能である。例えば、安定同位体を複数持つ原子を含む分子をそれぞれ区別 して測定する際、紫外分光や赤外分光では極めて困難である。しかし、分子の慣性モーメ ントが関わる回転スペクトルにおいては、それらを区別して観測することができる。また、 電波領域ではヘテロダイン分光技術を用いるので、大きな ν/Δν に見合うだけの高い周波 8 数分解能でスペクトル形状を精密に観測することができる。 (3)散乱の効果が無視できる条件があること 紫外分光を用いた遠隔計測では大気分子のレイリー散乱(光の波長よりも小さいサイズ の粒子による光の散乱現象)や大気エアロゾルのミー散乱(光の波長程度以上の球形の粒 子による光の散乱現象)が問題になる。レイリー散乱の大きさは波長の四乗に比例するの で、紫外光では問題になるが、電波領域では問題にはならない。雨粒径は 1mm 前後であ るから比較的低周波の電波領域からミー散乱が問題になるが、雲粒子は最大でも 0.1mm 程 度であるため 100GHz 程度までの周波数であれば散乱による電波の消散量は大気成分によ る吸収量の 1%以下となり、現在の観測要求精度からするとほぼ無視できるレベルである。 以上の三点から、有機ヨウ素化合物の電波領域での分光学的手法を用いた大気観測を行う ことは重要である。 分光学的手法を用いた大気観測を行うためには、個々の有機ヨウ素化合物の実験室での 分光学的同定を行い、これらの分子の分光学的情報である分子定数を決定する必要がある。 現在までに CH2ICl の分光学的同定は行われたが、過去の研究で測定されたスペクトルは b-type 遷移のみで、測定精度も良くなかった。そのため、決定された分子定数の誤差は大 きく、特に塩素核の核四重極相互作用テンソルはうまく決定することができていないため、 実際の大気観測に用いるには不十分であった [26][27][28] 。 また、CH2IBr に関しては、①臭素 の同位体(79Br, 81Br)比がほぼ 1:1 であり、CH2I79Br および CH2I81Br のスペクトル強度 が同じである、②ヨウ素および臭素原子核による超微細構造が複雑であるため、これまで 分光学的同定は行われてこなかった。そのため、本研究ではこれら両者について分光学的 手法を用いた大気観測を行う上で利用可能な分子定数を獲得することを目的として研究 を行った。 9 2章 分光測定 2-1 分子のエネルギー状態と分光法 分子は 1 個ないしは複数の原子から構成され、原子は核と電子で構成されている。原子 や分子では、それらを構成する電子や核の運動に伴い種々のエネルギー状態が生じる。分 子の核運動は振動、回転、並進に分類され、それぞれの運動に伴うエネルギーを振動エネ ルギー、回転エネルギー、並進エネルギーという。これらのうち、電子、振動、回転エネ ルギーは量子化されており、離散的な準位をもつ。また、4 つの運動のうち、電子、振動、 回転運動は電磁波の吸収や放出に伴ってその運動が変化する。分子のもつ 2 つのエネルギ ー準位間のエネルギー差に共鳴した電磁波が照射されると、分子は電磁波を吸収すること ができる。照射する電磁波のエネルギーあるいは波長に対し、吸収強度を描いたのが吸収 スペクトルである。また、励起分子が高いエネルギー準位から低いエネルギー準位に遷移 するとき、この準位間のエネルギーに対応する電磁波を放出する。 前述の 4 つの運動のうちでは、電子運動のエネルギーが最も大きい。電子遷移のスペク トルは可視・紫外領域に現れ、電子スペクトルと呼ばれる。次に大きいのは振動スペクト ルで、振動遷移のスペクトルは赤外領域に現れ、振動準位間の吸収や発光は赤外スペクト ルとして観測される。最もエネルギーの小さいのは回転エネルギーで、回転遷移のスペク トルはマイクロ波から遠赤外領域に現れる。マイクロ波や遠赤外光の吸収や放出として観 測される回転遷移は純回転スペクトルと呼ばれる。最もエネルギーの小さいマイクロ波で は、振動遷移や電子遷移を起こすことはできない。 これらのスペクトルを測定かすることにより、分子に関する多くの情報を得ることがで きる。第一に、分子の同定と高感度の検出・定量が挙げられる。分光測定の非常に高い分 解能は分析化学の領域で有用な手法となっている。また、スペクトル線の強度から濃度を 決定することができ、高感度で極微量物質の検出・定量が可能である。第二に、分子構造 の決定が挙げられる。電子、振動、回転エネルギーは個々の分子に特有であり、そこには 分子構造に関する様々な情報を含んでいる。またスペクトルから知ることができる様々な 状態間の微弱な相互作用からも分子の構造に関する情報を得ることができる。第三に、分 子のエネルギー状態である。スペクトル線は 2 つのエネルギー状態間のエネルギー差を表 しているので、エネルギー状態を知ることができる。エネルギー状態からは、分子の構造 や状態間相互作用、励起状態ダイナミクスに関する情報が得られる。高分解能分光により スペクトル線の微細な分裂やわずかなシフトを測定することができ、それより分子内相互 10 作用について詳細な情報を得ることもできる。第四は、励起分子ダイナミクスや反応ダイ ナミクスに関する情報である。時間分解分光では¥実時間で反応中間体を追跡できるため、 これらの情報を直接得ることができる。 2-2 マイクロ波分光 2-2-1 マイクロ波分光の基本 永久電気双極子モーメントを持つ分子を電磁場中に置くと、分子は電磁波の電場の正負 に応じて偶力を受け、分子全体の回転が加速されたり、減速されたりする。分子の世界で は運動が量子化されているので、電場による分子の回転の加速・減速は分子に固有な電磁 波のエネルギーの吸収・放出に対応する。あまり重くない分子量を持つ分子は 30~300GHz 前後の回転エネルギーを持ち、波長が数㎝から数㎜のマイクロ波領域に分子ごとに固有な スペクトルを与える。分子の回転スペクトルを吸収分光法あるいは放出分光法で調べるの がマイクロ波分光法である。 マイクロ波分光の特徴は、高分解能と高感度である。気相状態の分子は周囲のほかの分 子からの影響が非常に小さく、分子の回転エネルギーの乱され方が小さいので、スペクト ル幅は非常に狭くなる。スペクトル幅に比べて、発振周波数の瞬間的な幅が十分に狭いマ イクロ波光源を用いて分光を行うと、分解能として 10-6~10-7 に容易に到達できる。 マイクロ波スペクトルは、分子の回転の速さ、すなわち、分子ごとに固有な回転の慣性 モーメントに依存する。慣性モーメントは重心から原子までの距離の二乗に原子の質量を 掛け、構成原子すべてについて足し合わせたものであるから、マイクロ波スペクトルを調 べれば、構成原子の重さがわずかに異なる同位体置換種、構成原子数や種類が同じでも配 置の異なる幾何異性体をその分解能ゆえ完全に区別できる。また、回転による遠心力の影 響や振動励起による化学結合の変化に対応する慣性モーメントの変化は、分子の構造のみ ならず、振動についての情報も与える。また、マイクロ波分光では不対電子をもち、極め て反応性の高い分子(フリーラジカル)の場合には、不対電子と回転の電磁的相互作用に よる微細構造や不対電子スピンと核スピンの相互作用による超微細構造による小さな分 裂も分離することができる。これらの分裂から、不対電子の分布や化学結合についての情 報が得られる。さらに、分子の静的な電場を印加すると、双極子モーメントの配向に従っ て分裂する(シュタルク効果) 。この分裂を解析すれば、分子の双極子モーメントを決定 することができる。 11 マイクロ波吸収スペクトルを測定する際に必要な試料の量は、圧力 2~3Pa で数 L ない し 10L(吸収セルの形状や大きさによる)であり、モル数にしてもたかだか 10-5 モルでよ い。分子の大きさや、双極子モーメントの大きさにもよるが、10-5 モルの試料の中に ppm から数十 ppb の濃度で測定対象が存在すれば、そのスペクトルを検出できる。 さらに、フーリエ変換マイクロ波分光器で吸収セルとして用いられる共振器の性質を示 す Q 値が高い場合、より高い感度をもつ。この高感度は質量分析計や蛍光分析法に比べれ ばやや劣るが、固有な量子状態にある分子をここに調べることができる分析手法としては、 極めて特異的な方法である。 マイクロ波分光では、主に分子の純回転スペクトルを観測する。したがって、観測対象 となる分子は気相の分子に限られる。ただし、気相の分子であればどんな分子でも観測で きるわけではない。純回転遷移は分子の永久双極子モーメントと電磁波による電場との相 互作用によって分子の回転状態が変化することに対応している。つまり、純回転スペクト ルを観測するには分子自身が永久双極子モーメントを持っている分子に限られる。例えば、 H2 や N2 などの等核二原子分子や、HCCH, H2CCH2, CH4 などの対称性の高い分子は観測対 象にならない。 これらの制限があるため、マイクロ波分光法は、例えば赤外分光法と比べた場合、必ず しも一般的な分光法ではない。しかし、マイクロ波分光法では装置の分解能に制限される ことなく、極めて高い分解能と精度で吸収線の位置を測ることができる。 マイクロ波の領域では、自然放出の確率が極めて低いため、地上での実験はほとんどの 場合、吸収分光の形をとる。純回転遷移では、分子のもつ永久電気双極子が分子の回転に より変化するのを観測するので、赤外分光法に比べると遷移モーメントは一般にずっと大 きい。しかしながら、観測する周波数が低いこと、常温では吸収の上の状態と下の状態の 分布差が小さいことから、一定の長さの吸収セルを通したときの吸収の絶対値は赤外遷移 に比べて小さい。また、吸収線の幅もきわめて狭いため、試料の圧力を下げて観測しなけ ればならないという制約もある。 一般に、マイクロ波分光法では入射光源のパワーの 10-5~10-8 くらいの微小な吸収を検 出する必要がある。そのため、シュタルク変調法や光源変調法などを用い、微少な吸収を シグナル・ノイズ比(S/N)よく検出する工夫をする必要がある。また、単純な吸収を検 出する代わりに、分子のパルスマイクロ波を当てた分子に瞬間的な分極を生じさせ、その 分子が出す自由誘導放出を検出する、フーリエ変換マイクロ波分光も開発されている。こ 12 の方法は、超音速ビーム法と組み合わせることで極めて高い性能を発揮する。 2-2-2 気相分子の回転運動 A) 直線形分子 分子軸を z 軸とし、i 番目の原子の質量、座標(重心を原点にとる)をそれぞれ mi, zi とする。 重心を通り分子軸に垂直な軸(x, y) のまわりの慣性モーメントは I mi z i2 i で与えられる。x , y 軸の周りの角速度を ωx, ωy で表すと、回転のエネルギーは T 1 2 1 2 Iω x Iω y 2 2 (2.1) で与えられる。角運動量 Pg Τ ω g (g=x, y)によって T を書き換えれば T 1 1 2 ( Px2 Py2 ) P 2I 2I (2.2) となる。ここに P は全角運動量である。量子力学的ハミルトニアンは(2.2)で P を角運 動量演算子に置き換えたもので与えられ、その固有値 EJ は全角運動量量子数 J で指 定される。すなわち、 EJ h 2 J (J 1) B J ( J 1) h 8 I (2.3) ここに、 B h 8 2 I を回転定数と呼ぶ。 回転遷移は分子の双極子モーメント(純回転の場合は永久双極子)と外部電磁波の 場との相互作用によっておこるので、選択率は⊿J=0,±1 で与えられる。 B) 球形分子 分子の中心(重心)を通る任意の軸のまわりの慣性モーメントは全て等しいので、 回転エネルギーの準位は(2.3)式で与えられる。しかしこの形の分子は永久双極子を持 たないし、また回転によって分極率の変化も生じないので、純回転スペクトルを観測 することはできない。しかし、振動回転スペクトルの解析から回転エネルギー準位が 決定される。 13 C) 対称コマ分子 Cn 軸(n≧3)を持つ分子は対称コマ分子である。もう少し一般的な対称コマ分子の定 義は「3 個の主慣性モーメントのうち 2 個の値の等しい分子」である。 対称軸を z 軸とし、x, y 軸を直線形分子と同じようにとると、回転エネルギーは T 1 1 I (ωx2 ω2y ) I // ωz2 2 2 1 1 ( Px2 Py2 ) Pz2 2 I 2 I // 1 1 1 P 2 2 I 2 I 2 I // 2 Pz (2.4) で与えられる。I⊥は x, y 軸、I//は z 軸のまわりの慣性モーメント、P は全角運動量で ある。対称軸のまわりの角運動量 Pz を演算子と考えると、これは回転のハミルトニ アンと可換であるから、運動の定数である。これを K(h/2π)で表す。ただし、|K|≦J である。したがって、対称コマ分子のエネルギー準位は J と K で指定される。 h EJK h h 2 J ( J 1) 2 2 K 2 8 I h 8 I 8 I // (2.5) EJK は K2 を含んでいるから K=0 の準位以外は全て二重に縮退している。これを K縮退という。 対称コマ分子を更に二つに分け、I//<I⊥(主慣性モーメントでは Ibb = Icc)を偏長 (prolate)対称コマ、I//>I⊥(主慣性モーメントでは Iaa = Ibb)を偏平(oblate)対称コマと 呼ぶ。前者の例としては塩化メチル(CH3Cl)、後者の例としてはクロロホルム ( CHCl3 ) で あ る 。 回 転 定 数 は B h 8 2 I , A h 8 2 I // (prolate), C h 8 2 I // (oblate)である。これを用いると、式(2.5)は EJK h BJ ( J 1) ( A- B)K2 (prolate) (2.5a) EJK h BJ ( J 1) (C - B)K2 (oblate) (2.5b) になる。実際に分子が回転している場合には、遠心力が働くので、回転方向に応じ て三つの遠心力項が加わる。この場合の回転エネルギーは、 ER h BJ ( J 1) ( A- B)K2 DJ J 2 ( J 1)2 DJK J ( J 1) K 2 DK K4 (2.5a)’ ER h BJ ( J 1) (C - B)K2 DJ J 2 ( J 1)2 DJK J ( J 1) K 2 DK K4 (2.5b)’ となる。偏長コマ分子では A>B であるため、|K|が大きいほど準位が高い。一方で、 14 偏平コマ分子では C<B なので、K=0 が一番高くなる。図 2-1 は対称コマ分子の回転 準位をそれぞれ表しており、偏長コマ分子と偏平コマ分子では対称的であることが 分 か る。 J 5 4 4 3 3 2 2 1 1 0 0 0 1 2 3 (a) 偏長対称コマ分子 0 1 2 3 |K| (b) 偏平対称コマ分子 図 2-1 対称コマ分子の回転準位[29][30] D) 非対称コマ分子 分子は原子という質点の集まり(剛体)と考えることができる。重心を通る任意 の軸についてこの剛体の慣性モーメントを計算し、その値に比例した長さを重心か らの距離として軸上にプロットすると慣性楕円体が得られる。その主軸を慣性主軸 (a,b,c)と呼び、それぞれの軸のまわりの慣性モーメント(Ia<Ib<Ic)を主慣性モーメン トという。剛体の回転エネルギーは T 1 1 1 I a a2 I b ωb2 I c ωc2 2 2 2 1 1 1 Pa2 Pb2 Pc2 2 Ia 2 Ib 2 Ic (2.6) で与えられる。しかし、式(2.6)の固有値は解析的に表すことができない。回転定数 A h 8 2 I a , B h 8 2 I b , C h 8 2 I c とすると、ハミルトニアン H は 15 H h APa'2 BPb'2 CPc'2 (2.6a) で与えられる。ただし、 Pα Pα' (α=a,b,c)である。 非対称コマ分子の回転を理解する方法として、式(2.6a)を対称コマ分子に近い場合 から考えると良い。分子が偏長コマに非常に近い場合を考えた時、式(2.6a)を書き換 えると、 H B C '2 B C '2 B C '2 Pa Pb'2 Pc'2 A Pb Pc'2 Pa h 2 2 2 (2.6b) となる。回転の波動関数の基底関数として偏長対称コマの関数を用いると、式(2.6b) の第一、二項は回転の量子数 J,Ka(回転角運動量の a 軸への成分に対応する量子数) について対角な行列要素をもつ。また、式(2.7b)の最後の項を無視すれば、対称コマ と同じ形の式が得られる。対称コマの波動関数を用いて Pb'2 iPc'2 のマトリックス要 素を求めると、 1 ( J , K | Pb'2 - Pc'2 | J , K 2) 1 2{[ J ( J 1) - K ( K 1)][J ( J 1) - ( K 1)(K 2)]}2 (2.7) となる。摂動論を用いてこの項の寄与を計算する場合、まず|K|=1 の縮退に注意する 必要がある。一般に K-縮退はこの摂動計算では K 次の摂動により取り除かれ K-二 重項を作る。エネルギーは ER B C B C 2 n J ( J 1) A K a Cn b p h 2 2 n1 (2.8) と書くことができる。ここで第二項の後半の C n b pn は K a2 に対する小さな補正項で n 1 ある。bp は C B 2 A B C bp (2.9) で定義され、非対称パラメータという。これは対称コマ(B=C)のとき 0 になる。 式(2.8)を式(2.5a)と比較すると、偏長対称コマに近い非対称コマの回転エネルギー構 造は、図 2-2 に示すように、偏長対称コマのエネルギー構造で理解することができ る。ただし、式(2.5a)での±Ka の縮退は C n b pn の項、元を辿れば式(2.6b)の第三項で n 1 解かれ、いわゆる K-二重項に分裂する。 16 同様に、偏平対称コマの場合には対称軸が c 軸に変わるので、式(2.6b)(2.8)(2.9)で A と C を交換すれば良い。そのため、式(2.8)は E R A B B C 2 n J ( J 1) A K c Cn b0 h 2 2 n 1 (2.10) この場合、J の分子軸方向を Kc、非対称パラメータを b0 で示す。 J K 33 330 3 2 1 0 2 2 1 0 321 31 30 2 322 3-1 3 312 313 3-2 3-3 303 211 220 22 221 212 20 21 2-1 2-2 202 11 111 110 1 0 0 0 偏長対称コマ(A>B=C) K 0 1 32 331 3 J 3 1 1-1 10 00 101 000 B 2 0 1 2 1 0 1 0 0 偏平対称コマ(A=B>C) 図 2-2 偏長対称コマおよび偏平対称コマ分子の回転準位の相関図[25] 左端に偏長対称コマ分子の模式的なエネルギー準位、右端に偏平対称コマ分子のエネルギー 準位。各準位の標識は、左は JKaKc、右は Ka Kc を使った Jτ 図で示す。 偏長対称コマから非対称性を増してゆくと、J,Ka で指定される個々の回転準位は 連続的に変化し、同じ J で与えられる他の回転準位と交差するとことなく、偏平対 称コマの J,Kc で指定される一つの準位へ連続的につながる(図 2-2)。ここで、偏長 対称コマの回転エネルギー準位が Ka の増大とともに高くなり、偏平対称コマの回転 エネルギー準位が Kc の増大とともに低くなることを考慮すると、非対称コマの回転 エネルギー準位が結び付く Ka,Kc は一義的に決まる。これを利用して非対称コマの Ka および偏平対称コマの Kc を用いて、JKaKc で表す。 実際の分子では、式(2.8)の回転エネルギーに遠心力による補正項を付け加える必 要がある。非対称コマの場合は、分子の回転の方向に応じて回転角運動量の成分が 17 変化するので、遠心力歪項は各角運動量成分を掛け合わせた四乗の項の組み合わせ となり、非常に複雑になる。これを角運動量間の交換関係、対称コマの波動関数の 対称性を考慮して整頓すると、遠心力による補正項は E D ΔJ J 2 (J 1)2 ΔJK J ( J 1) Pa ΔK Pa 4 2 δ J J ( J 1) Pb2 Pc2 δ K Pa2 ( Pb2 - Pc2 ) ( Pb2 - Pc2 ) Pa2 で与えられる。ここで、ΔJ, ΔJK, ΔK,δJ,δK は非対称コマの遠心力歪定数、 (2.11) は考え ている状態での期待値を表す。回転遷移の量子数が指定されれば式(2.8)と式(2.11)を 用いて遷移周波数を計算できる。 また、分子の非対称性を表す指標として、Ray の非対称性パラメータ(к)がある。 このパラメータは 2B A C AC (2.12) で表せる。このкが+1 に近い(B=C)時は偏長対称コマ分子、кが-1 に近い(A=B) 時は偏平対称コマ分子と分けられる。 2-2-3 回転遷移の強度と選択律 分子の双極子モーメントは電磁波と相互作用し、回転の速さ、つまり回転量子数 J,K を変化する。相互作用のハミルトニアンは、 Hi μ E (2.13) で与えられる。ここで μ は双極子モーメントベクトル、E は電磁波の電場を表す。 分子の回転状態と電磁波の光子状態に対応する波動関数を用い、時間を含んだ摂動 として式(2.14)の相互作用を扱うと、回転の i 状態と j 状態への誘導放出あるいは吸 収の確率、いわゆるアインシュタインの B 係数 Bij 8 3 | μ ij |2 3h 2 (2.14) が得られる。ここで μij は考えられている状態についての μ の行列要素である。温度 T でボルツマン分布にある i 状態と j 状態の分子数の差、単位断面積を流れる電磁波 の密度、電磁波の光子としてのエネルギーと Bij を掛け、遷移強度が圧力幅を表すロ ーレンツ波形に分布しているとすると、単位長さのあたりの吸収係数αij は ij 8 2 Nf | μ ij |2 ν 2 Δν 3ckT[(ν- ν0 ) 2 ( Δν)] (2.15) で与えられる。ここで N は単位体積当たりの分子数、f は低い状態にある分子の割合、 18 ν は周波数、ν0 は共鳴遷移周波数、Δν はライン幅のパラメータである。この式によ り、周波数が高くなるほど吸収係数が大きくなることがわかる。 分子の双極子モーメントは分子軸に固定したベクトルで、慣性主軸系では一般に μa, μb, μc の三成分を持つ(分子の対称性により、いくつかは 0 になる)。電場ベクト ルは空間に固定されているので、μ の行列要素を求めるためには、両ベクトルが作 る角度を考慮する必要がある。その結果、全角運動量 J についての選択律は、ΔJ=0, ±1 となる。ここで、ΔJ=-1 の遷移を P-branch、ΔJ=0 の遷移は Q-branch、ΔJ=+1 の遷移は R-branch である。 二原子分子、直線分子の場合は K=0 に対応するので、 | ij | μ 2 ( J 1) (2 J 1) (2.16) となる。 対称コマの場合には、前述のように、対称軸方向に双極子モーメントを持つので、 分子が電磁波の電場と相互作用しても、この軸についての回転を変化させる偶力を 与えない。したがって、ΔK=0 の選択律に従う。 Δ J 1, ΔK 0 : | ij |2 2[ J 2 - K 2 ] J (2 J 1) (2.17) Δ J 0,ΔK 0 : | ij |2 2K 2 J ( J 1) (2.18) Δ J 1,ΔK 0 : | ij |2 2[(J 1)2 - K2 ] ( J 1)(2J 1) (2.19) 偏長対称コマは a 軸方向に双極子モーメントを持つので、ΔKa=0 に従うが、a 軸と 垂直な方向に対する回転の加速および減速は可能なので、Kc についての選択律は ΔKc=±1 となる。一方、偏平対称コマは c 軸方向に双極子モーメントを持つので、 ΔKc=0 および ΔKa=±1 となる。いずれの対称コマでも b 軸方向に双極子をもつ場合 は、これと垂直な方向に対する回転の加速および減速は可能なので、ΔKa=±1、ΔKc= ±1 となる。以上に加えて、分子全体の回転角運動量 J についての選択律が適用され るので、非対称コマ分子の回転についての定性的な選択律をまとめると、 ΔJ 0, 1 μa Δ Ka 0,2, Δ Kc 1,3, KaKc ee eo,oo oe (2.20) μ b Δ Ka 1,3, Δ Kc 1,3, KaKc ee oo,oe eo (2.21) μc Δ Ka 1,3, Δ K c 0,2, KaKc ee oe,oo eo (2.22) となる。ここで、μa, μb, μc は双極子モーメントの分子軸方向の成分、o は奇数、e は 偶数をそれぞれ示す。Ka,Kc=0 あるいは±2…、Ka,Kc=±1,±3…が存在するのは、式 19 (2.6b)の第三項つまり非対角項により、K が 2 異なる波動関数が混じるためである。 したがって、K が±2 以上の遷移はΔK が大きいほど、また、対称コマに近いほど弱 くなる。図 2-3 に上記の三つのタイプの遷移を示す。式(2.20)は a-type 遷移、式(2.21) は b-type 遷移、式(2.22)は c-type 遷移である。 図 2-3 非対称コマ分子の回転遷移の選択則[25] 2-2-4 回転遷移の分裂[30][31][32] 分子内に不対電子が存在するときは、その電子のスピン角運動量、軌道角運動量 が回転の角運動量と結合して回転スペクトルを複雑なものにする。さらに原子核の 核スピンがゼロでないときには、このスピン角運動量も相互作用に関与する。電子 のスピンによって生じるスペクトルの分裂を微細構造、原子核のスピンによって生 じるものを超微細構造と呼ぶ。ここでは、超微細構造の一例である核四重極相互用 について簡単に紹介する。 普通の分子では、原子核の磁気モーメントよりも電気的四重極モーメントによる 効果の方が大きい。原子核は核スピンが 1 あるはそれ以上であると電気四重極モー メントを持つ。有名な例は塩素(35Cl,37Cl, I=3/2)、臭素(79Br,81Br, I=3/2) 、ヨウ素(127I, I=5/2) 、窒素(14N, I=1)などである。このような原子核を取り巻く電荷分布が球対 称からずれている時には、原子核の空間的な向きによって電荷分布との相互作用の エネルギーが変わる。したがって、電荷分布と原子核との相対的な向きを何らかの 方法で変えると、エネルギーの増減が起こるはずである。これを核四重極相互作用 と呼び、相互作用の大きさを eQq で表す。ただし、Q は核四重極モーメント、q は 20 周りの電荷分布による電場勾配を表す。この核四重極相互作用では、原子核の核ス ピンの大きさにより回転スペクトルが分裂する。例えば、ヨウ素核(II=5/2)の場合、 核スピンのとりうる値は(5/2, 3/2, 1/2, -1/2, -3/2, -5/2)の計 6 個であるので、ヨウ素核 によりスペクトルが 6 本に分裂する。 2-3 量子数の付け方 本研究で対象である CH2ICl および CH2IBr は、к(CH2ICl)=-0.994, к(CH2IBr)=-0.998 であ るため、偏長対称コマに近い非対称コマ分子である。そのため、これらの分子の回転エ ネルギー準位での量子数を JKaKc で表す。 CH2ICl および CH2IBr は原子核の核スピンが 1 以上であるヨウ素、塩素、臭素を持つ。 この核スピンにより、これらの分子では超微細構造によってエネルギー準位が分裂する。 本研究で対象とする分子では、ヨウ素で 6 本、塩素および臭素で 4 本にそれぞれ分裂す る(図 2-4) 。そのため、CH2ICl および CH2IBr では計 24 本にエネルギー準位が分裂する。 この原子核の核スピンの角運動量の結合様式は様々な場合が考えられるが、この量と他 の角運動量との結合は非常に弱いので、回転エネルギー準位の量子数 J に核スピン Ii (i=Cl,Br,I)を結合する。本研究では、まず量子数 J にヨウ素核の核スピン II を結合して F1 J I I (2.23) とした。この F のとりうる値の範囲は、J+II, J+II-1, ‥, J-II+1, J-II である(ただし、これ らの値は 0 以上である) 。更に、量子数 F に CH2ICl では塩素核の核スピン(ICl)、CH2IBr では臭素核の核スピン(IBr)を結合させ F F1 I (Cl or Br) (2.24) とした。この F1 のとりうる範囲も F と同様に、F1+Ii, F1+Ii-1, ‥, F1-Ii+1, F1+Ii (i=Cl,Br)で ある。これらのことから、F は半整数値、F1 は整数値となる。 図 2-4 CH2ICl のエネルギー準位の分裂(模式図) 21 3章 実験 電波領域での分光学的手法を用いた分子の大気観測を行う上で、個々の分子の詳細な分子 定数をあらかじめ獲得しておく必要がある。そのため、電波領域での回転スペクトルを実 験室で測定し、精密な遷移周波数を得る必要がある。本研究では、CH2ICl および CH2IBr の詳細な分子定数を決定することを目的に実験を行った。具体的には、本研究室の気相高 分解能サブミリ波分光計および静岡大学のフーリエ変換マイクロ波分光計(FTMW)を用 いて、CH2ICl および CH2IBr のスペクトルの測定を行った。以下に、両者の分光計の説明 および本研究の実験について示す。 3-1 実験装置 3-1-1 気相高分解能サブミリ波分光計[31] 本研究で使用した気相高分解能分光光度計は、ギガヘルツ(GHz)帯で十分な感度がある とともに、テラヘルツ(THz)領域における周波数測定を目標として開発されたものであ る。今回の実験では、ミリ波・サブミリ波領域での吸収スペクトルの測定のために使用し た場合での装置を以下に紹介する。この分光計は図 3-1 に示したように、いくつもの装置 が連動した一つのシステムとして成立している。 ・シンセサイザー(Frequency Synthesizer) 特定の周波数の電波を作り出す。使用したシンセサイザーは 0.25~20 GHz までの周波 数を作り出すことができる。そして、発振周波数の変調(FM)を行うことができ、変調 の deviation、Rate、波形を設定することができる。また、シンセサイザーが送る電波の出 力を設定する(単位は dBm) 。このシンセサイザーでつくられた電波は逓倍器に送られ、 逓倍器で逓倍された後、電磁ホーンから空間に放射される。 ・Rb(ルビジウム)clock & GPS GPS の原子時計から精確な時間情報を受信し、それを利用してシンセサイザーの周波数 を精確に合わせている。誤差は 1 Hz 以内に収まる。 ・逓倍器(Multiplier) 逓倍器は、逓倍数が異なる複数のモジュールの組み合わせにより構成されており、この 組み合わせにより高周波数の電波を作りだす(図 3-1 の下図) 。本研究では 167~180GHz および 440~480GHz でスペクトル測定を行ったため、前者の場合は最後部の逓倍器にホ ーン(Horn)を付けた。また、後者の場合は、最後の逓倍器(×3)を付けて行った。 22 図 3-1 分光計のブロックダイアグラム[33] 上図は分光計の全体像を示したもので、下図は周波数の逓倍器を示したものである。 ・セル(Cell) これは、試料ガスを注入し、電波を当て回転エネルギー準位の遷移を起こさせるガラス 製のセルである。セルの両端はテフロン製の窓になっており、そこは O リングで真空が保 たれるようになっている。試料ガス注入口とは別に、油拡散ポンプ(Diffusion Pump)で セルを真空にするための排気口があり、試料は常に供給され、排気されている。この排気 口にセル内の圧力を計測するピラニゲージ(Pirani gauge)が取り付けられている。 ・ピラニゲージ(Pirani gauge) ピラニゲージは真空度を測定するための装置である。このピラニゲージの原理は、低温の 気体分子が固体に衝突すると固体から熱量を奪う。この奪われた熱量から圧力を求める。 今回の実験では、このピラニゲージを用いてセル内の真空度、つまりは試料ガスのセル内 への流量を確認することに用いた。 23 ・InSb(インジウム・アンチモン) 検出器 検出器は InSb(インジウム・アンチモン)素子と磁石によって構成されている。感度は 図 3-2 に示してあるように、今回スペクトル測定する領域(15~17cm-1)でも感度がある。 しかし今回使用した検出器が図 3-2 のような感度を示すためには、素子が液体ヘリウムに よって 4.2 K にまで冷やされないと使用することができない。またこの検出器は図 3-3 に 示したような、低温保持装置内部の検出器素子と液体ヘリウム層、液体窒素層、そしてプ リアンプが一体となった構造になっている。 図 3-2 InSb 検出器の感度[33] 図 3-3 Cryostat の内部構造[33] 24 ・4.2K ボロメーター 米国インフラレッド・ラボラトリーズ社製の 4.2K のボロメーターで、HDL-5 型液体ヘ リウム冷却器の中に、ギガヘルツ帯で高感度なシリコン・コンポジット・ボロメーター、 コーン・オプティクスと LN6-C アンプを含むバイアス・電気信号計と光学フィルターお よび光学窓を取り付けられたものである。このシリコン・コンポジット・ボロメーターは、 4.2K で最適に動作し、検出感度は 100~1000GHz の領域にある。このためには、上記の InSb 検出器と同様に液体窒素および液体ヘリウムを用いて、内部の液体ヘリウム層を冷却する 必要がある。 図 3-4 4.2K ボロメーター構造図 (富山大学理学部物理学科電波物理学研究室より提供) 25 3-1-2 フーリエ変換マイクロ波(FTMW)分光計[25][29] フーリエ変換マイクロ波分光法は、試料気体に連続的なマイクロ波を照射して分子によ る吸収を直接的に観測する代わりに、パルスマイクロ波により分子の分極を生じさせ、分 極した分子からの自由誘導放出(FID)信号を観測する分光法である。照射するマイクロ 波パルスの周波数は、観測しようとする分子の遷移周波数に正確に一致している必要はな く、パルス幅の逆数で決まる周波数範囲内に遷移が存在すれば、分子を分極することがで きる。一方で、分子から放出される FID 信号は、正確に分子の遷移周波数に対応している ので、その周波数を測定すれば分子の遷移周波数を決定することができる。この FID 信号 の強度はかなり弱いが、フーリエ変換マイクロ波分光法の感度はこの FID 信号をいかに検 出できるかに依存している。このため、検出にはヘテロダイン検波と呼ばれる高感度検出 法が用いられている。 フーリエ変換マイクロ波分光法の最大の特徴は、分極を起こさせるマイクロ波パルスの影 響を除くことができれば、観測するのは分子自体の発するマイクロ波信号なので、バック グラウンドのない信号を観測することができることである。そのため、アンテナ直後の低 雑音の前置増幅器を入れるなどして、比較的容易に検出感度を上げることができる。これ に対して吸収分光法では、検出器の雑音だけでなくマイクロ波光源の雑音も検出感度に影 響を与える。さらに、吸収分光法では吸収セル内のマイクロ波の透過の周波数依存性など も検出限界を制約する。 フーリエ変換法を用いるもう一つの利点は、一つの測定である範囲の遷移を同時に観測で きることにある。フーリエ変換マイクロ波分光法で、分子の分極を起こすために照射する マイクロ波パルスのパルス幅を τ とすると、ほぼその逆数に比例する周波数領域に存在す る遷移すべてを分極させることができる。0.3μs くらいのパルスでほぼ 1MHz の領域を、 10ns のパルスであれば 30MHz くらいの領域を一度に観測できる。 フーリエ変換マイクロ波分光計にはいくつかタイプがあり、導波管型またはファブリペロ ー共振器型がある。ここでは静岡大学のファブリペロー共振器を用いた Balle-Flygare 型フ ーリエ変換マイクロ波分光計について説明する。 本研究で利用した Balle-Flygare 型フーリエ変換マイクロ波分光計は、図 3-5 で示すよう な二つの球鏡面からなるファブリペロー共振器を用いた分光計である。マイクロ波キャビ ティ用球鏡面は直径 20~40cm で、 球面の曲率半径が 40~70cm 程度のものが用いられる。 これを曲率半径よりわずかに狭い間隔で並べて共振器とし、この共振器の中に存在する試 26 料気体のスペクトルを観測する。そのため、共振器のミラーを含め全体を図 3-5 のように 真空槽の中に配置する。この型の分光器では、試料気体は超音速ビームとして共振器中に 導入する [21][25][27] 。可視や赤外領域の分光法と比べて遷移エネルギーがかなり小さなマイ クロ波領域での分光法では、超音速ビーム法を組み合わせて、分子を極低温に冷却して測 定することにより検出感度が大幅に改善される。この超音速ビーム法ではパルス放電バル ブを用いて、穴径 0.1~1mm 程度のノズルから真空槽に気体サンプルを放出する。これに より、真空槽内に放出された気体サンプルは断熱膨張して、その内部温度が極めて小さく なる。それと同時に、気体サンプルを速度と方向のそろったビームとなる。適切な条件で 気体サンプルのビームをつくると、その内部温度は 1~10K程度まで下がる。気体分子の スペクトルの観測においては、試料気体の内部温度が下がると、回転の量子数の低い状態 に分布が集中する。そのため、常温のスペクトルに比べ低い回転状態の関与する遷移の強 度が増す。さらに、マイクロ波分光法では、もともと常温では遷移の上下の分布数の差が 小さく、実効的に吸収に関与する分子が少ないため、これが感度の制約となっていた。超 音速ビーム法を用いて回転温度を数 K 程度まで冷却するすると、遷移の上下の分布数の差 が大きくなり、著しい感度の向上が期待できる。ファブリペロー型フーリエ変換マイクロ 波分光計は、一度に分極を起こせる周波数範囲が狭く、フーリエ変換法を用いる利点のか なりの部分が相殺されてしまうが、超音速ビーム法と組み合わせ、試料気体の回転温度を 数 K 程度まで下げることで、通常の吸収分光法では到達困難な高い感度を実現している。 試料ガス パルス放電ノズル F(30~50cmP)キャビティ 入射マイクロ 波パルス FID(自由誘導) 信号の検出 油拡散ポンプ マイクロ波キャビティ用球鏡面 (10~21インチ径) 高速排気 2枚の球鏡面中心にはL型アンテナ を設置 図 3-5 ファブリペロー共振器型の分光器の概念[25][29] 27 さらに超音速ビーム法では、分子同士の衝突の影響も少なく、スペクトル線幅はドップラ ー幅で決まる条件で観測できるため、より高分解能の観測を行うことができる。 超音速ビーム法で効率的に試料気体を冷却するためには、大きな排気装置が必要となる。 実現可能な真空系で効率的に質の高いビームをつくるには、パルス的観測に必要なだけ試 料を吹き出すことのできるパルス超音速ビームが有効である。フーリエ変換マイクロ波分 光法は本質的にパルス的な観測法なので、このパルス超音速ビーム法の利点を最大限に生 かすことができる。その繰り返しの最適値は、10~20 インチの油拡散ポンプで排気する真 空系を利用する場合、数 Hz から 10Hz 程度である。実際には、あまり穴径を大きくして 一回に放出される試料を多くすると、多数の分子が弱い分子間力で結合して大きなクラス ター形成してしまうので、流せる量には限界がある。超音速ビーム法を組み合わせたフー リエ変換マイクロ波分光法の場合、通常は Ne や Ar に 0.1~1%程度希釈した試料を吹き出 すが、この場合、最適な穴径 0.8~1.2 ㎜で、ノズルの背圧は 1~10 気圧程度である。 静岡大学の Balle-Flygare 型フーリエ変換マイクロ波分光計では、図 3-5 に示した分光計と は少々異なっている。違いは図 3-5 の共振器およびパルス放電バルブの位置が図 3-6 に示 す場所になっている。これは、共振器の光軸に垂直に超音速ビームを噴出する配置するよ りも、共振器の光軸に平行に超音速ビームを噴出する配置した図 3-6 のほうがより感度よ く測定できるためである。図 3-6 の構成では超音速ビームの噴出方向と垂直方向に広がる 分子ビームの成分によるドップラー幅を狭くできるため、その分スペクトルの強度が強く なるという利点がある。また、図 3-6 のように超音速ビームを共振器の光軸と平行に噴出 すると、スペクトルはドップラー効果で 2 本に分裂して観測される。これは入射マイクロ 波が共振器内で互いに逆向きの 2 つの進行波となって存在しているためである。この構成 図 3-6 共振器の光軸と平行に超音速ビームを噴出[25][29] 28 で感度の点では有利であるが、ミラーの背面に電磁バルブを設置して超音速ビームを噴出 する必要があるため、図 3-5 のマイクロ波キャビティ用球面鏡およびその周辺部の配置は 多少複雑な構造になる。図 3-5 において、直径 40~60cm の真空槽の中に球面鏡からなるフ ァブリペロー共振器が置かれている。真空槽は大型の油拡散ポンプで排気する。図 3-7 は 静岡大学の Balle-Flygare 型フーリエ変換マイクロ波分光計フーリエ変換マイクロ波分光計 のブロックダイアグラムである。 図 3-7 静岡大学の Balle-Flygare 型フーリエ変換マイクロ波分光計のブロックダイアグラム (静岡大学岡林研究室より提供) 29 3-2 実験手順 本研究室の気相高分解能サブミリ波分光計および静岡大学のフーリエ変換マイクロ波 (FTMW)分光計を用いて、CH2ICl(CH2I35Cl, CH2I37Cl)および CH2IBr(CH2I79Br, CH2I81Br) のサブミリ波およびマイクロ波領域の吸収スペクトルの測定を行った。以下に、その手順 を記す。 3-2-1 気相高分解能サブミリ波分光計 ① 各種装置の起動 Filter, Modulator, PSD, Oscilloscope, PC, Synthesizer, 逓倍器の電源, Wave Runner など各種 装置を起動させる。ただし、Synthesizer および逓倍器の電源を起動させる際には以下のよ うにした。 1. PC 上の測定プログラムを起動させ、測定したい周波数を入力し、測定を開 始した。この時は、Synthesizer の電源を入れておくだけで、逓倍器の電源は オンにしないこと。 2. 逓倍器の電源を入れ、Synthesizer の RF(=Reference Frequency)をオンにする。 この状態を確認し、Synthesizer の Power Level(PL)を上げた。このときの PL は、使用する逓倍器および検出器の PL を見て調節した。 これは、Synthesizer および逓倍器の故障を防ぐために行った。 ② ガラスセル内に試料ガスを注入 セル内を油回転ポンプおよび油拡散ポンプを用いて真空引きした。セル内の圧力が 5.0 ×10-4 mbar 以下まで真空引きした後、試料ガス(CH2ICl, CH2IBr)を注入した。注入した 試料ガスの量は測定する対象によって若干異なる。流量を 3.0~6.0×10-3mbar でスペクトル がきれいに確認することができたため、良い条件だと考えられる。 ③ シンセサイザー・PSD の設定およびテスト測定 シンセサイザーの Power Level を上げて、逓倍器にシンセサイザー内で生成された電波 を送った。送られた電波は逓倍器内で逓倍された後、電磁ホーンから放出され、ガラスセ ル内を通り、検出器で各周波数での電圧が検出された。それを PC で処理して、横軸が周 波数、縦軸が電圧のスペクトルとしてディスプレイに表示した。その際、吸収スペクトル のシグナルノイズ比(S/N)から、シンセサイザーの Power Level、PSD の感度、測定周波 数の範囲、積算回数、Deviation などの設定を変更した。 30 ④ 精密測定 周波数の掃引には UP(低周波数→高周波数)と DOWN(高周波数→低周波数)がある ので、UP 掃引と DOWN 掃引を一組として、3 回ずつ吸収スペクトルの測定を繰り返し行 った。 ⑤ 中心周波数の決定 得られた吸収スペクトル(UP および DOWN が 3 セット)それぞれについて、“Toho peak fitting program”を用いて測定スペクトルのピーク周波数を求めた。このプログラムでは、 吸収スペクトルを Voigt 関数でフィットさせる。そして、UP および DOWN について測定 周波数の平均をとった。これは、UP 掃引の場合は測定周波数が高周波数側に、DOWN 掃 引の場合は低周波数側にシフトしているため、それを補正するために行った。更に、測定 周波数をフィットさせたときのランダム誤差を小さくするため、上記で求めた 3 つの測定 周波数の平均値をとり、中心周波数とした。 3-2-2 Balle-Flygare 型フーリエ変換マイクロ波分光計 ① 実験装置の立ち上げ 実験装置の立ち上げ手順は以下の通りである。 1. ロータリーポンプおよび油拡散ポンプを起動させ、共振器内を真空に引く。 2. 机上の「Stepping Motor Controller」が「Local」になっているか確認する。 3. PC98 の電源を入れる起動させる。 4. パルスモーターボックスの電源を入れ起動させる。 5. 2ch トランジェットの電源を入れ起動させる。 6. 1ch トランジェット(SIGNAL AVERAGER)のスイッチをオンにし、次に 1ch トランジェッタ(AUTO DIGITIZER)のスイッチをオンにする。 7. オシロスコープの電源を入れ起動させる。 8. パルブドライバーおよびバルブコントローラーを起動させる。 9. パワーアンプ用冷却ファンおよびマイクロ波コンポーネント用冷却ファン の電源を入れ起動させる。起動した後、それぞれのファンの風向きおよび風 の当たり具合が良いかチェックする。 10. シンセサイザーの電源を入れ起動させる。 11. 倍周器を用いるために、局部発振器を起動させる。 31 12. パワーアンプをメイン,1,2 の順でスイッチを入れる。 13. 入力側倍周器の voltage の min を確認した後、電流の針が動かなくなるまで つまみを回す。 14. 出力側プリアンプの voltage の min を確認した後、電流の針が動かなくなる までつまみを回す。 15. 出力側倍周器の voltage の min を確認した後、電流の針が動かなくなるまで つまみを回す。 16. パワーメータの電源を入れ起動させる。 17. Single Side Band ミキサーの電源を入れ起動させる。 ② 共振器内に試料ガスを注入 試料ガス(CH2ICl, CH2IBr)を Ar ガスで 0.5~1%に希釈させ、それを真空チャンバー内に 背圧 1~1.5 気圧で注入した。 ③ 共振器内の球鏡面の調整 PC 上でチャンバー内の球鏡面の位置を調整して共振が最適になる位置を決定した。 ④ スペクトル測定 測定する周波数、Power Level、積算回数などを指定してスペクトル測定を行った。Power Level が強すぎると、サチレーションが起こる。また、Power Level が弱すぎると、S/N値 が低いスペクトルとなってしまう。そのため、スペクトル測定を行う際は、Power Level や積算回数を適宜変更した。 ⑤ 測定周波数の読み取り FTMW 分光計はその特性上、 1 本のスペクトルがドップラー効果により 2 本に分裂する。 そのため、高周波数側および低周波数側のスペクトルの間隔が同じスペクトルをペアとし てそれぞれの周波数を読み取った。この時のスペクトル間隔は、Doppler 幅で決まる。 ⑥ 精密測定 ランダム誤差を小さくするため、③および④の手順を 5 回ずつ行い、全データの平均値 をとってその値をスペクトルの中心周波数とした。 32 3-3 実験結果 3-3-1 CH2ICl サブミリ波領域では、440~480GHz の範囲にわたって吸収スペクトルの測定を行った。 その結果、CH2I35Cl については b-type 遷移を 48 本、CH2I37Cl については b-type 遷移を 39 本測定した。図 3-8 は CH2I35Cl の J KaKc = 337 26←326 27, 337 27←326 26 の b-type R-branch の吸 収スペクトルを示している。 マイクロ波領域では、15~20GHz の範囲にわたってスペクトルの測定を行った。その結果、 CH2I35Cl については a-type 遷移を 31 本、b-type 遷移を 95 本測定した。CH2I37Cl について は、a-type 遷移を 14 本、b-type 遷移を 76 本測定した。ヨウ素および塩素はそれぞれ核ス ピンが II=5/2, ICl=3/2 であるため、 超微細構造が生じる。図 3-9 は CH2I35Cl の J KaKc = 606 ←505, F1 = 8.5 ←7.5 の a-type R-branch のマイクロ波遷移であり、塩素核による超微細構造を示し ている。 図 3-8 CH2I35Cl のスペクトル例 J KaKc = 337 26-326 27 F1=30.5-29.5(低周波数側), J KaKc = 337 27-326 26 F1=35.5-34.5(高周波数側) の吸収スペクトル 33 図 3-9 CH2I35Cl の J KaKc = 606 -505, F1=8.5-7.5 のスペクトル 34 3-3-2 CH2IBr ミリ波領域では、20MHz 間隔で 167~175GHz の範囲にわたって吸収スペクトルの測定 を行った。その結果、この範囲ではおよそ 3000 本のスペクトルを検出した。この測定範 囲の中に特徴的な形状のスペクトルを複数本確認した。図 3-10 および図 3-11 はその例で ある。図 3-10 は低周波数側からスペクトル強度比がおおよそ 1:1:1:2:1 の 5 本組みのスペ クトルであり、本研究ではこのスペクトルパターンを「A シリーズ」と呼称した。また、 図 3-11 は低周波数側からスペクトル強度比が 1:2:1:1:1 の 5 本組みのスペクトルパターン を「B シリーズ」と呼称した。このミリ波領域の測定範囲で、これらの特徴的なスペクト ルを 61 組計 305 本確認した。図 3-12 は上記のシリーズとして認識したスペクトル 305 本 をスティックダイアグラムにしたものである。この図に示したように、それぞれ A および B シリーズのスペクトルパターンにおいて、5 本組みのスペクトルが一定間隔ごとに現れ ることが分かる。これは、①CH2IBr の特定の回転遷移が表れていること(上準位と下準位 での量子数変化において、Ka の変化が同じで、J と Kc が変化する回転遷移)、②CH2I79Br および CH2I81Br のスペクトルの出現位置がミリ波領域で重なっているためであると考え られる。 マイクロ波領域では、1.5MHz 間隔で 22.9~23.8GHz の範囲にわたってスペクトル測定 を行い、850 本のスペクトルを得た。その結果を図 3-13 に示す。 35 図 3-10 CH2IBr の吸収スペクトル(A シリーズ) 図 3-11 CH2IBr の吸収スペクトル(B シリーズ) 36 A1 A2 A3 A4 A5 A6 A7 A8 実測値 図 3-12 CH2IBr の A および B シリーズのスティックダイアグラム (上段は A1~A8 のスペクトルパターン、最下段は A および B シリーズのスペクトルパターンをそれぞ れ表しており、黒線が A シリーズ、赤線が B シリーズを表す。) 37 図 3-13 CH2IBr のマイクロ波領域の測定結果 38 4章 解析 実験で得られた遷移周波数の帰属を行い、これらを非線形最小二乗法によるモデルハミ ルトニアンへの当てはめを行い、各種分子の分子定数の決定を行った。解析で用いたモデ ルは Watson の S-Reduction のハミルトニアン H H Rot H eQq{i} H NSR {i} である。ここで、HROT は回転定数(A,B,C)および遠心力歪定数(DJ,DJK,…)の項のハミ ルトニアンをそれぞれ表す。また、超微細構造が関わる HeQq{i}(i=Cl, Br, I)はハロゲン原 子の原子核が関わる核四重極相互作用(テンソル成分(χaa,χbb…)で表される)、そして HNSR{i}は核スピン-回転相互作用(テンソル成分(Caa,Cbb…)で表される)のハミルトニア ンをそれぞれ表す。この解析を行う際は、H.M.Pickett の SPFIT・SPCAT というプログラム を用いた[34] [35] 。 4-1 解析方法 実験により得られた遷移周波数がどの量子数間の遷移なのかを帰属し、その情報を基に SPFIT では非線形最小二乗法から対象とする分子の分子定数を決定する。SPCAT は得られ た分子定数を基に、対象とする分子の遷移周波数を予測する。そのため、この二つのプロ グラムを組み合わせて解析を行った。 4-1-1 スペクトル解析プログラム 本解析で用いたプログラム SPFIT および SPCAT について、簡単に説明する。 SPFIT は非線形最小二乗法を用いて、分子などの遷移周波数およびその量子数をモデル ハミルトニアンに当てはめ、最終的に分子定数を決定するプログラムである。このプログ ラムを実行するにあたって、入力ファイルである lin ファイルおよび par ファイルが必要 である。lin ファイルは対象とする分子などの遷移周波数および量子数(2章を参照)につ いての情報を含んだファイルである。また、par ファイルはモデル関数への当てはめを行 う際の設定条件および対象とする分子などの分子定数が記述されているファイルである。 上記のファイルを SPFIT.exe で実行すると、lin ファイルに記述された遷移周波数の当ては めを行い、出力ファイルである fit ファイル、var ファイル、bak ファイルが生成される。 この fit ファイルがモデル関数への当てはめを行った結果が出力されているファイルであ る。また、var ファイルは par ファイルをコピーしたファイルである。 39 SPCAT は遷移周波数およびそれに対応する量子数やその強度を予想するのに用いるプ ログラムである。SPCAT を実行するためには、入力ファイルの int ファイルおよび var フ ァイルが必要である。この int ファイルは SPCAT を用いて遷移周波数を予想する際の制約 条件などが記述されたファイルである。また、var ファイルは上記でも説明した SPFIT の 出力ファイルで、モデル関数への当てはめにより決定された分子定数を含んだファイルで ある。SPCAT.exe を実行することで、var ファイルの分子定数を用いて遷移周波数の予想 を行い、出力ファイルである cat ファイル、out ファイル、egy ファイルおよび str ファイ ルが生成される。この cat ファイル中に遷移周波数の予想値などが記されている。 4-1-2 CH2ICl 本実験で得られたで CH2I35Cl および CH2I37Cl のスペクトル(サブミリ波:87 本、マイ クロ波:216 本)の帰属を行った。このデータに、リール大学の Bailleux らのデータ[36]お よび過去の研究結果[26][27]を加え、それぞれの同位体種について lin ファイルを作成した。 ただし、本実験で得られたサブミリ波のデータについては 50kHz、マイクロ波のデータに ついては 3kHz、Bailleux らのデータについては 40kHz、過去のデータ[26][27]については 100kHz の誤差があると仮定した。また、それぞれの分子定数については過去の結果を用 いて par ファイルを作成した。これらのファイルを基に SPFIT および SPCAT を用いて解 析を行った。 4-1-3 CH2IBr CH2IBr の分子構造の理論計算値[37][38][39]を基に回転定数を求めた。この回転定数および CH2ICl と CH2BrCl の分子定数の一部(特に遠心力歪定数)を利用して、CH2IBr の回転線 のレベル(量子数としては JKaKc)での遷移周波数の予想を SPCAT で行った。この結果を 基に、図 3-12 の A および B シリーズのスペクトルの帰属を行い、lin ファイルおよび par ファイルを作成・解析を行った。この回転線レベルでの解析の後、par ファイルの分子定 数に核四重極相互作用テンソルおよび核スピン-回転相互作用テンソルを加えて、超微細 構造(量子数:JKaKc(F1,F))までを考慮した解析を行った。 40 4-1-4 核四重極相互作用テンソルの変換 上記の解析で決定した核四重極相互作用テンソルを比較・評価するために、非対称パラ メータ(η)を用いた。この η を決定する際には、この核四重極相互作用テンソルを慣性 軸(a, b, c)での値ではなく、主軸(x, y, z)の値を用いる必要がある。そのため、上記の 解析で決定した慣性軸上での核四重極相互作用テンソルを主軸での核四重極相互作用テ ンソルに変換する。そのためには、以下に示す手順でこのテンソルを変換する。 ① θza を求める 慣性軸から主軸に変換する際に、a 軸と z 軸の間の角度(θza)が必要となる。これを求め るために、式(4-1)を用いる。 θ za 2χ ab 1 tan1 ( ) 2 χ aa χ bb (4-1) ② 核四重極相互作用テンソルの変換 慣性軸および主軸での核四重極相互作用テンソルの間には式(4-2)および式(4-3)の 関係が成り立っている。 zz 0 0 ab P 1 aa P xx ab bb y y cc (4-2) (4-3) ここで、式(4-2)の P は回転行列、P-1 は回転行列の逆行列をそれぞれ表しており、以下の 式(4-4)および式(4-5)のようになる。 cosθ sinθ P sinθ cosθ (4-4) cosθ sinθ P 1 sinθ cosθ (4-5) 式(4-4)および式(4-5)の θ の値は、今回は θza の値を用いる。式(4-2)~(4-5)から、主軸 での核四重極相互作用テンソルを求めることができる。 χ xx χ aa sin 2 θza 2χ ab cosθza sin θza χ bb cos2 θza (4-6) χ y y χ cc (4-3) χ zz χ aa cos2 θ za 2χ ab cosθ za sin θ za χ bb sin 2 θ za (4-7) 41 4-2 解析結果 4-2-1 CH2ICl CH2I35Cl および CH2I37Cl について、それぞれ振動基底状態での分子定数の決定を行った。 CH2I35Cl についてはスペクトルとして 967 本中 906 本、CH2I37Cl については 648 本中 566 本をそれぞれモデルハミルトニアンへ当てはめた。その結果、以下の表 4-1 および表 4-2 に示すように CH2I35Cl は 26 個、CH2I37Cl は 24 個の分子定数を決定した。決定した分子定 数の推定偏差(1σ)は、CH2I35Cl は 35kHz、CH2I37Cl は 56kHz となった。今回決定した遠 心力歪定数の四次(D)の項は CH2I35Cl と CH2I37Cl とで良く一致しているため、これらの 項は良く決定することができたと考えられる。また、CH2I35Cl については六次(H)の項 は全てを決定することができたが、CH2I37Cl の h3 はこの値が標準偏差より小さくなったた めゼロに固定した。表 4-2 の超微細構造定数の表から分かるように、本研究ではヨウ素核 および塩素核の核四重極相互作用テンソルだけでなく、ヨウ素の核スピン-回転相互作用 テンソルをそれぞれ決定した。特に今回の研究では、CH2I35Cl については χaa の J および K 依存項、CH2I37Cl についての K 依存項も決定した。表 4-3 は慣性軸および主軸系での核四 重極相互作用テンソルを表している。 Parameter A (MHz) B (MHz) C (MHz) DJ (kHz) DJK(kHz) DK (kHz) d1 (Hz) d2 (Hz) HJ (mHz) HJK(mHz) HKJ(Hz) HK (Hz) h1 (µHz) h2 (µHz) h3 (µHz) 表 4-1 今回決定した CH2ICl の回転定数および遠心力歪定数 CH2I35Cl CH2I37Cl 本研究 Y.Niide ら[27] 本研究 Y.Niide ら[27] a 27418.70476(36) 27418.61(55) 27261.22123(56) 27261.07(67) 1621.931046(48) 1621.944(13) 1562.221124(84) 1562.347(25) 1545.836186(45) 1545.863(24) 1491.033341(73) 1491.273(50) 0.3966995(74) 0.529(67) 0.370611(17) 0.09(13) -14.74436(21) -10.1(37) -14.29169(46) -39.0(77) 429.7198(53) 426.048(16) -31.8246(57) -28.904(12) -0.7263(26) -0.6500(43) 0.13891(58) 0.1293(18) 2.369(27) 2.240(46) -0.97569(70) -0.9413(29) 23.283(25) 23.19(15) 37.26(45) 36.1(12) 6.14(30) 9.12(63) 1.013(59) a :標準偏差(1σ)を表す 42 表 4-2 各同位体で決定した超微細構造定数 Parameter χaa{I} (MHz) χaaJ{I} (kHz) χaaK{I} (kHz) χbb{I} (MHz) |χab|{I} (MHz) Caa{I} (kHz) Cbb{I} (kHz) Ccc{I} (kHz) χaa{Cl} (MHz) χbb{Cl} (MHz) |χab|{Cl}(MHz) CH2I35Cl 本研究 Y.Niide ら[27] a -1421.6753(25) -1421.9(19) -0.66(11) 38.7(14) 392.3607(25) 392.6(10) 1177.095(24) 1147.9(17) 15.68(30) 4.00(17) 6.47(16) -30.9451(31) -31.1(11) -9.1431(37) -9.0(6) 55.600(51) 53.6(42) CH2I37Cl 本研究 Y.Niide ら[27] -1412.7259(33) -1418.4(25) 48.9(20) 383.4379(36) 1183.898(33) 15.51(43) 3.57(23) 6.48(25) -24.7129(45) -6.8719(53) 43.659(80) 386.5(27) 1181.8(17) -21.1(17) -8.5(9) 34.6(14) a : 標準偏差(1σ)を表す 表 4-3 CH2ICl 同位体の慣性軸および主軸での核四重極テンソル CH2I35Cl 本研究 Y.Niide ら[27] Parameter Iodine coupling χaa (MHz) χbb (MHz) χcc (MHz) |χab| (MHz) χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η Chlorine coupling χaa (MHz) χbb (MHz) χcc (MHz) |χab| (MHz) χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η CH2I37Cl 本研究 Y.Niide ら[27] -1421.6753(25)a 392.3607(25) 1029.3147(35) 1177.095(24) 971.356(25) 1029.3147(35) -2000.670(25) 0.0290 -1421.9(19) 392.6(10) 1029.3(21) 1147.9(17) 969.7(35) 1029.3(21) -1999.0(29) 0.0298 -1412.7259(33) 383.4379(36) 1029.2879(49) 1183.898(33) 971.342(34) 1029.2879(49) -2000.630(34) 0.0290 -1418.4(25) 386.5(27) 1031.9(36) 1181.8(17) 971.0 1031.9(36) -2002.9(31) 0.0304 -30.9451(31) -9.1431(37) 40.0881(49) 55.600(51) 36.614(52) 40.0881(49) -76.703(52) 0.0457 -31.1(11) -9.0(6) 40.1(12) 53.6(42) 34.6(22) 40.1(12) -74.7(19) 0.0736 -24.7129(45) -6.8719(53) 31.5849(69) 43.659(80) 28.775(82) 31.5849(69) -60.360(82) 0.0466 -21.1(17) -8.5(9) 29.6(19) 34.6(14) 20.4(26) 34.6(14) -50.0(19) 0.1840 a : 標準偏差(1σ)を表す 43 4-2-2 CH2IBr 過去の研究[37][38][39]による CH2IBr の分子構造に関する研究を基に回転定数を決定し、この 結果と CH2BrCl および CH2ICl の遠心力歪定数を用いて両者の回転線でのレベルの遷移周 波数を予想した。この遷移周波数の予想値の中で特定の量子数変化の遷移に着目し、図 3-12 のそれぞれ A1~A8 および B1~B5 のスペクトルが CH2I79Br または CH2I81Br のどちら のスペクトルか判断した。その結果、CH2I79Br のスペクトルは A4~A8, B4~B5 であり、 CH2I81Br については A1~A4, B1~B3 であることが分かった。また、超微細構造に関する 分子定数を考慮した遷移周波数の予想値から、更に CH2I79Br および CH2I81Br の A シリー ズおよび B シリーズに属するスペクトルについて量子数の帰属を行った結果、 <CH2I79Br> A8:JKaKc = 980 98←971 97,990 99←981 98,1000 100←991 99, 1010 101←1001 100 B5:JKaKc =961 96←950 95, 971 97←960 96, 981 98←970 97, 991 99←980 98, 1001 100←990 99 <CH2I81Br> A4: JKaKc = 990 99←981 98, 1000 100←991 99, 1010 101←1001 100, 1020 102←1011 101, 1030 103←1021 102 B3:JKaKc =971 97←960 96, 981 98←970 97 991 99←980 98, 1001 100←990 99 1011 101←1000 100 となった。今回帰属できたスペクトルは上記のミリ波領域のスペクトルだけであり、マイ クロ波領域のスペクトルは帰属することができなかった。今回帰属が進まなかった理由と して、①臭素の同位体の存在比がほぼ 1:1 で、同位体種でスペクトル強度がほぼ等しい こと、②同位体種でスペクトルが複雑に重なり合っていること(特にマイクロ波領域での 結果)、の二点が挙げられる。 本研究では帰属できた遷移周波数の種類が少なかったため、解析を行うにあたって回転 定数を加減算で組み合わせたパラメータ(A-(B+C), (B+C), (B-C))を用いた。また、遠心 力歪定数および核スピン-回転相互作用テンソルの一部を固定値とした。その結果、表 4-4 に示すように CH2I79Br および CH2I81Br の分子定数を 12 種類ずつ決定した。今回の解析で は、回転定数および遠心力歪定数、核四重極相互作用テンソルを決定した。また、表 4-5 は表 4-4 の慣性軸での核四重極相互作用テンソルを基に求めた主軸での核四重極相互作用 テンソルである。 44 Parameter A (MHz) B (MHz) C (MHz) DJ (kHz) DJK(kHz) DK(MHz) d1 (Hz) d2 (Hz) χaa{I}(MHz) χbb{I}(MHz) |χab|{I}(MHz) Caa{I}(kHz) CbbI}(kHz) Ccc{I}(kHz) χaa{Br}(MHz) χbbBr}(MHz) |χab|{Br}(MHz) Caa{Br}(kHz) Cbb{Br}(kHz) Ccc{Br}(kHz) 表 4-4 今回決定した CH2IBr の分子定数 CH2I79Br CH2I81Br b 本研究 理論計算値 本研究 理論計算値 b 24058.349(124)a 24419.309847 24033.07(55) 24393.2408218 892.3860(19) 887.9503083 879.3548(51) 874.9792764 865.0157(19) 861.538956 852.7410(51) 842.9212069 0.135882(153) 0.100572 0.132571(162) 0.0979638 -2.89 (31) 55.267434 -1.81(44) 55.10390 0.359(88) 1.477603173 0.40(32) 1.510175724 -9.050b -8.880b -0.166 b -0.158 b -1306.46(58) -1476.7905 -1302.8(21) -1474.5148 259.89(33)) 291.7142 256.3(15) 289.4385 1284.42(88) 1454.9457 1285.9(32) 1456.3263 13.9 b 13.7b b 2.2 2.0 b b 3.65 3.7 b 314.57(57) 341.0830 264.6(21) 286.0932 -1.25(36) -5.1757 -3.3(30) -4.9184 415.44(88) 447.9190 347.0(32) 374.7084 8.8 b 9.30 b b 1.12 1.13 b b 2.0 2.10 b a : 標準偏差(1σ)を表す b : CCSD(T)/cc-pVTZ レベルの計算結果に固定 表 4-5 主軸系での核四重極相互作用テンソル Parameter CH2I79Br CH2I81Br Iodine coupling χaa (MHz) -1306.46(58)a -1302.8(21) χbb (MHz) 259.89(33)) 256.3(15) χcc (MHz) 1046.57(33) 1046.5(15) |χab|(MHz) 1284.42(88) 1285.9(32) χxx (MHz) 981.07(80) 980.5(30) χyy (MHz) 1046.57(33) 1046.4(15) χzz (MHz) -2027.64(88) -2027.0(32) η 0.032 0.033 Bromine coupling χaa (MHz) 314.57(57) 264.6(21) χbb (MHz) 1.25(36) -3.3(30) χcc (MHz) -315.83(36) -261.3(30) |χab| (MHz) 415.44(88) 347.0(32) χxx (MHz) -286.08(88) -241.3(37) χyy (MHz) -315.83(36) -261.3(30) χzz (MHz) 601.91(91) 502.6(34) η 0.049 0.040 a : 標準偏差(1σ)を表す 45 5章 まとめ・考察 5-1 CH2ICl 今回 CH2ICl(CH2I35Cl, CH2I37Cl)のマイクロ波およびサブミリ波領域での純回転スペクト ルの詳細な解析を行った結果、過去の研究で決定された分子定数よりも 1~4 桁精度を上 げて決定することができた。これは過去の研究よりも精密に、かつ過去の研究で測定でき なかったマイクロ波領域での a-type 遷移を CH2I35Cl および CH2I37Cl でそれぞれ 2 種類 (JKaKc=505-404, 606-505), 1 種類(JKaKc=505-404)それぞれ測定できたこと、サブミリ波領域 で多く種類の遷移を測定することができたためである。また、量子数 J が高い遷移(J≤108) および Ka が高い遷移(Ka≤12)も測定できたため、遠心力歪定数の高次項についても決 定できた。この遠心力歪定数は CH2I35Cl および CH2I37Cl で良く一致しているため、正確 に決定することができたと言える。 全体的に 2~3 桁ほど精度を良く決定することができた核四重極相互作用テンソルについ ては、このテンソルを評価する上で重要な非対称パラメータ η{i}(i= I, Cl)を CH2I35Cl およ び CH2I37Cl で比較した。その結果、CH2I35Cl および CH2I37Cl で η{I}および η{Cl}は良く一 致している。表 5-1 は現在まで分光実験が行われた CH2XY(X,Y=F, Cl, Br, I)の核四重極 相互作用テンソルの結果および非対称パラメータである。この表からも分かるように、同 位体種であろうと η{i}の値は大きくずれることはない。 この表 5-1 と表 4-3 を見比べると、 今回の研究で決定した核四重極相互作用テンソル、特に過去の研究での決定では不十分で あった塩素核のこのテンソル成分は良く決定することができたと考えられる。また、過去 の研究では決定されなかったヨウ素核の核スピン-回転相互作用テンソルを決定すること ができた。図 5-1 は本研究および過去の研究[27]でそれぞれ決定した分子定数を用いた予想 した JKaKc=606-505,F=8.5-7.5 の a-type 遷移の遷移周波数、本研究での測定結果をスティック ダイアグラムにしたものである。過去の研究の分子定数では、本研究の実験で得られたこ の遷移を正確に予想することはできなかった。しかし、本研究で決定した分子定数を用い ることで、図 5-1 に示すように、実験で得られた結果を正確に予想することが可能となっ た。そのため、本研究で決定した分子定数を用いることで CH2ICl の全てのスペクトル線 について帰属することが可能となった。以上のことから、この分子定数は今後の分光学的 手法を用いた大気観測に十分利用できると考えられる。 46 表 5-1 CH2XY( X, Y = F, Cl, Br, I )の核四重極相互作用テンソルの比較 Parameter Chlorine χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η Bromine χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η Iodine χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η Parameter Chlorine χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η Bromine χxx (MHz) χyy (MHz) χzz (MHz) η CH2FCl[40] CH2F35Cl CH2F37Cl 35.22(185)a 39.059(18) -74.32(185) 0.052 CH2FBr[41] CH2F79Br CH2F81Br 30.7(21) 30.788(27) -61.5(62) 0.001 -255.89(39) -298.499(14) 554.39(13) 0.077 CH235Cl79Br CH2FI[42] CH2ClBr[43] CH235Cl79Br CH235Cl79Br -213.936(33) -249.308(11) 463.244(32) 0.076 882.383(44) 997.4485(88) -1879.832(44) 0.061 CH235Cl79Br 22.1(49) 39.43(81) -61.5(50) 0.282 22.1(49) 39.43(81) -61.5(50) 0.282 22.1(49) 39.43(81) -61.5(50) 0.282 22.1(49) 39.43(81) -61.5(50) 0.282 -283.7(12) -307.53(69) 591.2(12) 0.040 -283.7(12) -307.53(69) 591.2(12) 0.038 -283.7(12) -307.53(69) 591.2(12) 0.049 -283.7(12) -307.53(69) 591.2(12) 0.046 a : 標準偏差(1σ) 図 5-1 CH2I35Cl の遷移周波数(JKaKc=606-505, F1=8.5-7.5)の測定値および予想値 47 また、CH2ICl の両方の同位体の回転定数を基に最小二乗法を用いて、CH2ICl の r0 構造 を決定した。図 5-2 は CH2ICl の分子構造、表 5-2 はその結果を表している。今回得られた C-I および C-Cl の結合距離は、ヨウ化メチルおよび塩化メチルでの炭素とハロゲンの平衡 結合距離(C-I=2.133Å、C-Cl=1.778Å)と良く一致している。この CH2ICl の精密な分子 構造に関する情報は、この分子の量子化学計算を行うにあたって基本的な情報となる。そ のため、この分子が関わる化学反応ネットワークを理論的に解明していく上で役に立つも のと考えている。 図 5-2 CH2ICl の分子構造 表 5-2 CH2ICl の r0 構造[36] (Å) 本研究 2.1488(1)a r(C-Cl) (Å) 1.7538(1) r(C-I) c r(C-H) (Å) c α(H-C-H) (degree) α(I-C-Cl) (degree) α(Cl-C-H) (degree) 1.0832 107.93 113.02(1) 112.29(8) a: 標準偏差(1σ)を表す b: Ref[26] c:固定値とした 48 Y.Niide ら b 2.137 1.774 1.062 110.0 112.8 108.7 5-2 CH2IBr 本実験で得られたスペクトルの帰属を行った結果、現時点ではミリ波領域のスペクトル のうち、CH2I79Br および CH2I81Br は A,B シリーズそれぞれ 1 シリーズずつ帰属すること ができた。帰属できた遷移を基に解析を行った結果、CH2I79Br および CH2I81Br の分子定数 をそれぞれ 12 種類ずつ表 4-4 のように決定した。今回決定した CH2I79Br および CH2I81Br の回転定数 A に対する B あるいは C の比を求め、表 5-3 にその結果を記した。この結果、 CH2I79Br と CH2I81Br のこの値はほぼ一致している。そのため、 現時点で決定した回転定 数は同位体種で整合性がとれている。一方で、遠心力歪定数についてはそれぞれの同位体 種で大きく異なっており、上手く決定することができたとは言えない。 表 5-3 回転定数 A に対する B または C の比 回転定数の比 B/A C/A CH2I79Br 0.0371 0.0360 CH2I81Br 0.0366 0.0355 核四重極相互作用テンソルについて、非対称パラメータを CH2I79Br と CH2I81Br とで比較 すると、ヨウ素核の核四重極相互作用テンソルは良く一致している。一方で、臭素核の核 四重極相互作用テンソルについては臭素同位体種で大きく異なっている。そのため、現時 点では臭素核の核四重極相互作用テンソルをうまく決定することはできなかった。 現時点までに決定した CH2IBr の回転定数を基にこの分子の r0 構造を求めた。ただし、こ の分子構造を決定する際に r(C-H)、α(H-C-H)および α(Br-C-H)は理論計算値[39]で固定した。 表 5-4 がその結果である。今回決定した C-I の結合距離は、CH2ICl で決定した結合距離 (2.1488Å)[36]と比較的一致している。また、C-Br の結合距離についても、CH2FBr で決 定された C-Br の結合距離(1.9287Å)[41]と比較的一致している。 表 5-4 CH2IBr の r0 構造(結合距離:Å, 結合角:degrees) r (C-I) 2.1165(55)a r (C-Br) 1.9446(54) r (C-H)b 1.094 α( H-C-H ) b 111.8 α( I-C-Br ) 113.44(3) α( Br-C-H)b 107.4 a: 標準偏差(1σ)を表す b: Ref[39]の理論計算値で固定 本研究では帰属できたスペクトル線の種類および本数が少なかったため、今回決定した分 子定数は大気観測に直接利用できるレベルに達していないと考えられる。そのため、今後 49 の方針として (1)スペクトルの帰属 本実験で得られたスペクトル、特にマイクロ波領域のスペクトルを更に帰属を行うこと (2)マイクロ波領域でのスペクトル測定 マイクロ波領域で今回測定した領域よりも低周波数側で、特定の量子数が集まっている 遷移、例えば JKaKc =11 1←202 などの b-type 遷移を測定する必要がある。また、理論計算に より CH2IBr の慣性モーメントの比(µa/µb)が 0.077 であることが分かったため、a-type 遷 移も測定することが重要になる。 上記(1)(2)を進めることで、今回決定した分子定数よりも精度良く決定することが でき、今後この分子が関わる化学ネットワークの解明に有用な情報を得ることが可能とな る。 50 6章 付録 6-1 CH2ICl 表 6-1 および表 6-2 に CH2I35Cl および CH2I37Cl の解析結果を記す(括弧内の単位は kHz)。 表 6-1 CH2I35Cl の解析結果 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 110 11 - 101 10 8.5,10-7.5,9 8.5,8-7.5,7 8.5,9-7.5,8 13.5,12-12.5,11 13.5,15-12.5,14 13.5,13-12.5,12 13.5,14-12.5,13 9.5,8-8.5,7 9.5,11-8.5,10 9.5,9-8.5,8 9.5,10-8.5,9 12.5,11-11.5,10 12.5,14-11.5,13 12.5,12-11.5,11 12.5,13-11.5,12 11.5,10-10.5,9 11.5,13-10.5,12 11.5,11-10.5,10 11.5,12-10.5,11 50 5 - 40 4 3.5,4-2.5,3 3.5,3-2.5,2 3.5,5-2.5,4 3.5,2-2.5,1 2.5,2-1.5,1 2.5,1-1.5,0 2.5,3-1.5,2 2.5,4-1.5,3 4.5,5-3.5,4 4.5,4-3.5,3 4.5,6-3.5,5 4.5,3-3.5,2 7.5,7-6.5,6 7.5,8-6.5,7 7.5,6-6.5,5 7.5,9-6.5,8 5.5,6-4.5,5 5.5,5-4.5,4 5.5,4-4.5,3 5.5,7-4.5,6 6.5,7-5.5,6 6.5,6-5.5,5 6.5,8-5.5,7 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 10963.12(100) 10966.83(100) 10968.04(100) 10970.24(100) 10970.88(100) 10975.54(100) 10976.05(100) 10992.79(100) 10993.58(100) 10997.14(100) 10998.19(100) 11019.43(100) 11020.08(100) 11024.59(100) 11025.18(100) 11027.12(100) 11027.58(100) 11031.81(100) 11032.57(100) 0.0695 -0.0021 0.0525 0.0650 0.0398 0.0939 -0.0863 -0.0115 -0.0266 -0.0882 -0.0265 0.0803 -0.0362 0.0239 -0.0659 0.0970 -0.0397 0.0769 0.0307 15811.9510(3) 15812.1057(3) 15813.1874(3) 15813.3191(3) 15818.4365(3) 15819.5182(3) 15819.6779(3) 15820.7813(3) 15825.9254(3) 15826.1091(3) 15826.9267(3) 15827.0196(3) 15843.1709(3) 15843.2608(3) 15843.3967(3) 15843.5212(3) 15844.1036(3) 15844.2082(3) 15844.9992(3) 15845.0133(3) 15847.6274(3) 15847.6992(3) 15848.4778(3) 0.0015 0.0012 0.0005 -0.0057 0.0013 -0.0024 -0.0035 0.0014 0.0016 0.0006 0.0018 0.0011 0.0000 0.0002 -0.0002 0.0009 -0.0006 -0.0017 -0.0015 0.0014 -0.0021 -0.0016 0.0004 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 21 2 - 30 3 0.5,2-0.5,1 0.5,2-0.5,2 1.5,3-1.5,3 2.5,4-2.5,4 2.5,3-2.5,3 2.5,3-2.5,4 4.5,5-5.5,6 4.5,6-5.5,7 4.5,4-5.5,5 4.5,3-5.5,4 3.5,3-3.5,3 3.5,4-3.5,5 3.5,5-3.5,5 3.5,2-3.5,2 3.5,4-3.5,4 3.5,5-4.5,6 3.5,2-4.5,3 3.5,3-4.5,4 3.5,4-4.5,5 3.5,5-4.5,5 0.5,2-1.5,3 0.5,1-1.5,1 2.5,1-3.5,2 2.5,4-3.5,5 2.5,2-3.5,3 2.5,3-3.5,4 1.5,1-2.5,2 1.5,3-2.5,3 1.5,3-2.5,4 1.5,1-2.5,1 1.5,2-2.5,3 1.5,2-2.5,2 4.5,3-3.5,3 4.5,5-4.5,5 4.5,4-4.5,4 4.5,6-4.5,6 4.5,3-4.5,3 60 6 - 50 5 8.5,8-7.5,7 8.5,9-7.5,8 8.5,7-7.5,6 8.5,10-7.5,9 7.5,8-6.5,7 7.5,7-6.5,6 7.5,6-6.5,5 7.5,9-6.5,8 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 16138.9918(3) 16139.0774(3) 16140.9634(3) 16158.7447(3) 16162.0366(3) 16162.1843(3) 16175.9183(3) 16176.3367(3) 16176.4142(3) 16176.9922(3) 16240.3361(3) 16240.8426(3) 16242.2765(3) 16242.7236(3) 16243.2017(3) 16247.2758(3) 16248.9711(3) 16249.4648(3) 16250.8810(3) 16252.3148(3) 16269.0338(3) 16269.1589(3) 16286.2814(3) 16288.2046(3) 16289.0072(3) 16294.0045(3) 16305.4219(3) 16305.4626(3) 16305.6172(3) 16305.7802(3) 16311.0372(3) 16311.1438(3) 16436.9548(3) 16438.5012(3) 16438.8195(3) 16440.5176(3) 16444.6897(3) -0.0003 -0.0012 0.0005 0.0014 -0.0006 -0.0033 -0.0013 -0.0008 -0.0007 -0.0023 0.0019 -0.0025 -0.0005 -0.0006 0.0010 0.0016 -0.0008 -0.0011 0.0006 0.0026 0.0000 0.0019 0.0021 -0.0009 0.0019 -0.0008 0.0015 -0.0043 -0.0002 0.0015 0.0008 0.0009 -0.0008 0.0013 -0.0003 0.0026 -0.0012 19006.2248(3) 19006.3669(3) 19006.4037(3) 19006.5629(3) 19008.5079(3) 19008.5531(3) 19008.9910(3) 19009.2436(3) 0.0003 0.0006 -0.0019 0.0014 -0.0003 -0.0033 -0.0023 -0.0012 51 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 11 1 - 20 2 1.5,0-0.5,1 1.5,3-0.5,2 1.5,1-0.5,1 1.5,2-0.5,2 1.5,2-0.5,1 1.5,3-1.5,2 1.5,1-1.5,2 1.5,2-1.5,2 1.5,3-1.5,3 1.5,1-1.5,1 1.5,2-1.5,3 1.5,2-1.5,1 3.5,3-4.5,3 3.5,2-4.5,3 3.5,5-4.5,6 3.5,4-4.5,4 3.5,3-4.5,4 3.5,4-4.5,5 3.5,5-4.5,5 2.5,3-1.5,2 2.5,1-1.5,1 2.5,4-1.5,3 2.5,2-1.5,1 2.5,3-1.5,3 2.5,1-1.5,0 1.5,3-2.5,3 1.5,2-2.5,3 1.5,1-2.5,2 1.5,2-2.5,2 1.5,3-2.5,4 1.5,0-2.5,1 1.5,1-2.5,1 3.5,2-3.5,2 3.5,5-3.5,5 3.5,4-3.5,3 3.5,3-3.5,3 3.5,4-3.5,4 3.5,2-3.5,3 3.5,3-3.5,4 3.5,5-3.5,4 2.5,4-2.5,3 2.5,1-2.5,2 2.5,2-2.5,3 2.5,3-2.5,3 2.5,2-2.5,2 2.5,4-2.5,4 2.5,3-2.5,2 2.5,3-2.5,4 2.5,2-2.5,1 2.5,1-3.5,2 2.5,4-3.5,5 2.5,2-3.5,2 2.5,4-3.5,4 2.5,2-3.5,3 2.5,3-3.5,3 2.5,3-3.5,4 Obs(unc) [MHz] 19110.3465(3) 19110.4928(3) 19110.5978(3) 19110.8030(3) 19110.8153(3) 19293.3036(3) 19293.4023(3) 19293.6153(3) 19297.5651(3) 19297.7445(3) 19297.8794(3) 19297.9547(3) 19331.6735(3) 19332.0954(3) 19333.8344(3) 19337.3747(3) 19337.6790(3) 19339.2448(3) 19339.7712(3) 19421.4494(3) 19423.0331(3) 19423.9666(3) 19424.8264(3) 19425.7107(3) 19427.3130(3) 19489.4399(3) 19489.7515(3) 19490.7387(3) 19490.9520(3) 19491.6842(3) 19492.9104(3) 19493.1669(3) 19611.0719(3) 19611.2287(3) 19611.5665(3) 19611.8708(3) 19612.0289(3) 19612.2933(3) 19612.3315(3) 19612.5553(3) 19615.8412(3) 19616.0289(3) 19616.6220(3) 19617.5851(3) 19617.8222(3) 19618.0858(3) 19618.7855(3) 19619.8298(3) 19620.2501(3) 19696.3375(3) 19697.7073(3) 19698.1309(3) 19699.0340(3) 19699.3515(3) 19700.3150(3) 19700.7777(3) Obs-calc [MHz] 0.0034 -0.0011 -0.0025 -0.0013 0.0003 -0.0016 0.0014 -0.0003 -0.0017 0.0034 0.0023 -0.0012 -0.0006 -0.0013 0.0002 -0.0005 -0.0014 -0.0014 0.0014 0.0004 -0.0004 0.0012 -0.0001 0.0002 -0.0001 -0.0022 -0.0010 0.0010 -0.0005 -0.0033 0.0021 0.0014 -0.0001 0.0015 0.0009 0.0000 -0.0004 -0.0001 -0.0029 0.0025 0.0005 -0.0012 -0.0011 -0.0007 -0.0009 -0.0003 -0.0003 -0.0014 -0.0007 -0.0004 -0.0007 0.0000 0.0004 -0.0009 -0.0001 -0.0010 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 150 15 - 141 14 12.5,11-11.5,10 12.5,14-11.5,13 12.5,12-11.5,11 12.5,13-11.5,12 17.5,16-16.5,15 17.5,19-16.5,18 17.5,17-16.5,16 17.5,18-16.5,17 13.5,12-12.5,11 13.5,15-12.5,14 13.5,13-12.5,12 13.5,14-12.5,13 16.5,15-15.5,14 16.5,18-15.5,17 14.5,13-13.5,12 14.5,16-13.5,15 16.5,16-15.5,15 16.5,17-15.5,16 14.5,14-13.5,13 14.5,15-13.5,14 15.5,14-14.5,13 15.5,17-14.5,16 15.5,15-14.5,14 25303.32(100) 25304.02(100) 25308.18(100) 25309.04(100) 25311.14(100) 25311.56(100) 25316.24(100) 25316.62(100) 25335.30(100) 25335.78(100) 25340.02(100) 25340.70(100) 25355.30(100) 25355.76(100) 25356.94(100) 25357.16(100) 25360.44(100) 25360.86(100) 25361.36(100) 25362.16(100) 25365.86(100) 25366.08(100) 25370.48(100) -0.0574 -0.0590 -0.1389 -0.0238 -0.0132 -0.0946 -0.0098 -0.1409 0.0549 -0.0570 0.0499 0.0433 -0.0576 -0.1492 0.1443 -0.1180 0.0554 -0.0267 -0.0012 0.0241 0.0537 -0.1405 -0.0487 51 4 - 50 5 2.5,1-2.5,1 2.5,4-2.5,4 2.5,2-2.5,2 2.5,3-2.5,3 7.5,6-7.5,6 7.5,9-7.5,9 7.5,7-7.5,7 7.5,8-7.5,8 3.5,2-3.5,2 3.5,5-3.5,5 3.5,3-3.5,3 3.5,4-3.5,4 4.5,3-4.5,3 4.5,6-4.5,6 4.5,4-4.5,4 4.5,5-4.5,5 6.5,5-6.5,5 6.5,8-6.5,8 5.5,4-5.5,4 6.5,6-6.5,6 5.5,7-5.5,7 6.5,7-6.5,7 5.5,5-5.5,5 5.5,6-5.5,6 26331.16(100) 26334.02(100) 26335.94(100) 26338.86(100) 26366.62(100) 26368.04(100) 26373.66(100) 26374.98(100) 26389.74(100) 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10.5,9-10.5,9 10.5,12-10.5,12 10.5,10-10.5,10 10.5,11-10.5,11 5.5,4-5.5,4 6.5,5-6.5,5 6.5,8-6.5,8 6.5,7-6.5,7 7.5,6-7.5,6 9.5,8-9.5,8 8.5,7-8.5,7 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 26576.00(100) 26578.26(100) 26581.48(100) 26583.70(100) 26604.92(100) 26606.16(100) 26611.88(100) 26613.06(100) 26637.16(100) 26638.18(100) 26640.64(100) 26641.84(100) 26673.50(100) 26674.26(100) 26676.28(100) 26677.12(100) 26677.58(100) 26678.16(100) 26682.52(100) 26683.58(100) 26687.38(100) 26688.38(100) 26692.08(100) 26693.22(100) -0.1766 -0.0249 0.0170 0.0605 0.0116 0.0621 0.0317 0.0569 0.0656 0.0540 0.0359 0.0001 0.0143 0.0045 0.0125 0.1382 0.0282 0.0507 -0.0030 0.0253 0.0451 0.0296 -0.0134 0.1072 26859.46(100) 26861.08(100) 26864.92(100) 26866.48(100) 26892.08(100) 26899.64(100) 26900.68(100) 26935.70(100) 26936.08(100) 26939.12(100) 26950.86(100) 26952.28(100) 26957.98(100) 26961.66(100) 26962.18(100) 26964.36(100) 26966.44(100) 26967.38(100) 0.1090 0.0281 0.1624 0.0612 0.1398 0.1990 0.1675 0.1942 -0.1041 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11.5,11-11.5,11 11.5,12-11.5,12 14.5,13-14.5,13 14.5,16-14.5,16 14.5,14-14.5,14 12.5,11-12.5,11 12.5,14-12.5,14 13.5,12-13.5,12 13.5,15-13.5,15 13.5,14-13.5,14 29412.64(100) 29413.52(100) 29419.42(100) 29420.32(100) 29423.38(100) 29423.88(100) 29430.06(100) 29464.34(100) 29465.04(100) 29471.04(100) 29471.78(100) 29481.94(100) 29482.44(100) 29488.36(100) 29500.18(100) 29500.62(100) 29508.76(100) 29509.16(100) 29515.50(100) 0.0859 0.0341 0.0378 0.0022 0.0881 -0.0475 0.0539 0.0757 -0.0429 0.1230 0.0114 0.0503 -0.1232 0.0210 0.0739 -0.1709 0.1886 -0.0232 -0.0978 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 151 14 - 150 15 12.5,11-12.5,11 12.5,14-12.5,14 12.5,12-12.5,12 12.5,13-12.5,13 17.5,19-17.5,19 17.5,17-17.5,17 17.5,18-17.5,18 13.5,15-13.5,15 13.5,13-13.5,13 13.5,14-13.5,14 16.5,15-16.5,15 16.5,18-16.5,18 16.5,16-16.5,16 16.5,17-16.5,17 14.5,13-14.5,13 14.5,16-14.5,16 14.5,14-14.5,14 14.5,15-14.5,15 15.5,14-15.5,14 15.5,17-15.5,17 15.5,15-15.5,15 641 64 - 630 63 63.5,63-62.5,62 64.5,65-63.5,64 64.5,66-63.5,65 64.5,63-63.5,62 63.5,62-62.5,61 63.5,65-62.5,64 64.5,64-63.5,63 63.5,64-62.5,63 62.5,63-61.5,62 62.5,61-61.5,60 65.5,67-64.5,66 65.5,64-64.5,63 62.5,62-61.5,61 65.5,66-64.5,65 65.5,65-64.5,64 62.5,64-61.5,63 61.5,60-60.5,59 66.5,68-65.5,67 61.5,63-60.5,62 66.5,66-65.5,65 66.5,67-65.5,66 61.5,61-60.5,60 66.5,65-65.5,64 61.5,62-60.5,61 532 52 - 521 51 55.5,55-54.5,54 55.5,56-54.5,55 50.5,51-49.5,50 50.5,50-49.5,49 55.5,57-54.5,56 55.5,54-54.5,53 50.5,49-49.5,48 50.5,52-49.5,51 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 30642.50(100) 30643.28(100) 30649.64(100) 30650.36(100) 30653.02(100) 30659.54(100) 30659.86(100) 30695.64(100) 30701.86(100) 30702.44(100) 30711.44(100) 30711.88(100) 30718.22(100) 30718.76(100) 30729.66(100) 30730.16(100) 30736.43(100) 30737.16(100) 30737.16(100) 30737.72(100) 30743.76(100) 0.0443 0.0143 0.1964 0.1030 -0.0627 0.1253 -0.1239 -0.0479 0.0590 -0.1143 0.0249 -0.1550 0.0871 0.0633 0.0367 -0.0807 0.1881 0.0061 0.0061 -0.1115 -0.1016 200204.1518(40) 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0200 0.0200 0.0200 0.0200 0.0200 0.0200 0.0200 0.0200 0.0025 0.0025 0.0025 0.0025 0.0025 0.0025 0.0025 0.0025 200205.3690(40) 200207.9062(40) 200205.3690(40) 200206.9013(40) 200209.0591(40) 200210.8949(40) JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 233 21 - 222 20 23.5,22-22.5,21 23.5,25-22.5,24 22.5,22-21.5,21 22.5,23-21.5,22 22.5,24-21.5,23 22.5,21-21.5,20 24.5,24-23.5,23 24.5,25-23.5,24 24.5,26-23.5,25 24.5,23-23.5,22 21.5,21-20.5,20 21.5,22-20.5,21 20.5,21-19.5,20 20.5,20-19.5,19 21.5,23-20.5,22 21.5,20-20.5,19 20.5,22-19.5,21 20.5,19-19.5,18 25.5,25-24.5,24 25.5,26-24.5,25 25.5,27-24.5,26 25.5,24-24.5,23 650 65 - 641 64 62.5,61-61.5,60 67.5,66-66.5,65 62.5,64-61.5,63 67.5,67-66.5,66 67.5,68-66.5,67 62.5,63-61.5,62 67.5,69-66.5,68 62.5,62-61.5,61 63.5,62-62.5,61 63.5,65-62.5,64 63.5,64-62.5,63 66.5,65-65.5,64 66.5,68-65.5,67 63.5,63-62.5,62 66.5,67-65.5,66 64.5,66-63.5,65 65.5,67-64.5,66 65.5,64-64.5,63 64.5,64-63.5,63 64.5,65-63.5,64 65.5,65-64.5,64 65.5,66-64.5,65 64.5,63-63.5,62 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 200803.1421(40) -0.0152 -0.0152 0.0675 0.0675 -0.0582 -0.0582 0.0282 0.0282 -0.0147 -0.0147 0.0347 0.0347 0.0188 0.0188 0.0188 0.0188 0.0171 0.0171 0.0287 0.0287 0.0075 0.0075 200804.2596(40) 200805.6199(40) 200808.5270(40) 200809.7502(40) 200810.9513(40) 200812.3435(40) 200813.8487(40) 200820.1947(40) 200821.4027(40) 200813.8487(40) 200815.1964(40) 200815.9694(40) 0.0200 0.0200 -0.0033 -0.0033 -0.0543 -0.0543 -0.0486 -0.0486 53 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 0.0171 -0.1007 -0.1007 -0.1007 -0.1007 -0.1007 -0.1007 -0.1007 -0.0694 -0.0694 -0.0694 -0.0694 -0.0694 -0.0694 -0.0694 -0.0694 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 749 65 - 758 68 71.5,71-72.5,72 71.5,72-72.5,73 71.5,73-72.5,74 71.5,70-72.5,71 76.5,75-77.5,76 76.5,78-77.5,79 76.5,76-77.5,77 76.5,77-77.5,78 72.5,74-73.5,75 72.5,73-73.5,74 72.5,71-73.5,72 72.5,72-73.5,73 75.5,77-76.5,78 75.5,75-76.5,76 75.5,76-76.5,77 73.5,72-74.5,73 73.5,75-74.5,76 73.5,74-74.5,75 73.5,73-74.5,74 75.5,74-76.5,75 74.5,76-75.5,77 74.5,74-75.5,75 74.5,75-75.5,76 74.5,73-75.5,74 934 90 - 933 91 91.5,90-91.5,90 91.5,93-91.5,93 94.5,96-94.5,96 94.5,93-94.5,93 91.5,92-91.5,92 91.5,91-91.5,91 94.5,94-94.5,94 94.5,95-94.5,95 92.5,94-92.5,94 93.5,95-93.5,95 92.5,92-92.5,92 93.5,93-93.5,93 749 66 - 758 67 71.5,72-72.5,73 71.5,71-72.5,72 71.5,73-72.5,74 71.5,70-72.5,71 76.5,78-77.5,79 76.5,75-77.5,76 76.5,77-77.5,78 76.5,76-77.5,77 72.5,74-73.5,75 72.5,71-73.5,72 72.5,73-73.5,74 72.5,72-73.5,73 75.5,76-76.5,77 73.5,72-74.5,73 73.5,75-74.5,76 73.5,74-74.5,75 73.5,73-74.5,74 75.5,75-76.5,76 75.5,77-76.5,78 75.5,74-76.5,75 74.5,73-75.5,74 74.5,76-75.5,77 74.5,74-75.5,75 74.5,75-75.5,76 Obs(unc) [MHz] 201561.6417(40) 201561.8674(40) 201562.7575(40) 201563.3760(40) 201563.6611(40) 202716.9613(40) 202717.8221(40) 202719.0957(40) 202719.9516(40) 202725.5403(40) 202725.9440(40) 202727.6720(40) 202728.0783(40) 201561.6417(40) 201561.8674(40) 201562.7575(40) 201563.3760(40) 201563.6611(40) Obs-calc [MHz] 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.0207 0.0207 0.0185 0.0185 0.0071 0.0071 -0.0009 -0.0009 -0.0911 -0.0984 -0.1087 -0.1138 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.0625 0.1250 0.1250 0.1250 0.1250 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 9010 80 - 919 83 92.5,94-93.5,95 92.5,91-93.5,92 92.5,92-93.5,93 92.5,93-93.5,94 87.5,89-88.5,90 87.5,87-88.5,88 87.5,88-88.5,89 87.5,86-88.5,87 91.5,93-92.5,94 91.5,90-92.5,91 91.5,92-92.5,93 91.5,91-92.5,92 88.5,88-89.5,89 88.5,87-89.5,88 88.5,89-89.5,90 88.5,90-89.5,91 90.5,91-91.5,92 90.5,90-91.5,91 90.5,89-91.5,90 90.5,92-91.5,93 89.5,89-90.5,90 89.5,90-90.5,91 89.5,88-90.5,89 89.5,91-90.5,92 9010 81 - 919 82 92.5,92-93.5,93 92.5,93-93.5,94 92.5,94-93.5,95 92.5,91-93.5,92 87.5,86-88.5,87 87.5,89-88.5,90 87.5,88-88.5,89 87.5,87-88.5,88 91.5,90-92.5,91 91.5,93-92.5,94 91.5,92-92.5,93 91.5,91-92.5,92 88.5,87-89.5,88 88.5,90-89.5,91 88.5,89-89.5,90 88.5,88-89.5,89 90.5,91-91.5,92 90.5,90-91.5,91 90.5,92-91.5,93 90.5,89-91.5,90 89.5,91-90.5,92 89.5,89-90.5,90 89.5,90-90.5,91 89.5,88-90.5,89 Obs(unc) [MHz] 203019.9583(40) 203020.2743(40) 203020.9609(40) 203021.3955(40) 203021.6863(40) 203021.8711(40) 203019.9583(40) 203020.2743(40) 203020.9609(40) 203021.3955(40) 203021.6863(40) 203021.8711(40) Obs-calc [MHz] 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 0.0014 0.0014 0.0014 0.0014 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0098 0.0098 0.0098 0.0098 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 0.0137 0.0137 0.0137 0.0137 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 0.0014 0.0014 0.0014 0.0014 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0098 0.0098 0.0098 0.0098 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 0.0137 0.0137 0.0137 0.0137 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 578 49 - 587 52 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 59.5,58-60.5,59 59.5,61-60.5,62 59.5,60-60.5,61 59.5,59-60.5,60 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 58.5,59-59.5,60 58.5,58-59.5,59 58.5,60-59.5,61 58.5,57-59.5,58 56.5,55-57.5,56 56.5,58-57.5,59 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 57.5,59-58.5,60 57.5,56-58.5,57 57.5,58-58.5,59 57.5,57-58.5,58 578 50 - 587 51 54.5,56-55.5,57 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 54.5,53-55.5,54 59.5,58-60.5,59 59.5,61-60.5,62 59.5,59-60.5,60 59.5,60-60.5,61 55.5,55-56.5,56 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 58.5,60-59.5,61 58.5,59-59.5,60 58.5,58-59.5,59 58.5,57-59.5,58 56.5,55-57.5,56 56.5,58-57.5,59 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 57.5,57-58.5,58 57.5,59-58.5,60 57.5,56-58.5,57 57.5,58-58.5,59 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 203527.2098(40) -0.0035 -0.0035 -0.0035 -0.0035 -0.0044 -0.0044 -0.0044 -0.0044 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0057 -0.0057 -0.0057 -0.0057 -0.0035 -0.0035 -0.0035 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86.5,85-87.5,86 90.5,92-91.5,93 90.5,89-91.5,90 90.5,90-91.5,91 90.5,91-91.5,92 87.5,88-88.5,89 87.5,87-88.5,88 87.5,89-88.5,90 87.5,86-88.5,87 89.5,89-90.5,90 89.5,91-90.5,92 89.5,88-90.5,89 89.5,90-90.5,91 88.5,89-89.5,90 88.5,88-89.5,89 88.5,90-89.5,91 88.5,87-89.5,88 8910 80 - 909 81 91.5,90-92.5,91 91.5,93-92.5,94 91.5,92-92.5,93 91.5,91-92.5,92 86.5,85-87.5,86 86.5,87-87.5,88 86.5,88-87.5,89 86.5,86-87.5,87 90.5,89-91.5,90 90.5,90-91.5,91 90.5,91-91.5,92 90.5,92-91.5,93 87.5,88-88.5,89 87.5,87-88.5,88 87.5,89-88.5,90 87.5,86-88.5,87 89.5,89-90.5,90 89.5,91-90.5,92 89.5,88-90.5,89 89.5,90-90.5,91 88.5,90-89.5,91 88.5,87-89.5,88 88.5,89-89.5,90 88.5,88-89.5,89 Obs(unc) [MHz] 206156.5478(40) 206156.9578(40) 206157.5993(40) 206158.2101(40) 206158.4555(40) 206158.7106(40) 206156.5478(40) 206156.9578(40) 206157.5993(40) 206158.2101(40) 206158.4555(40) 206158.7106(40) Obs-calc [MHz] 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0037 0.0037 0.0037 0.0037 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0111 0.0111 0.0111 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71.5,73-72.5,74 71.5,70-72.5,71 71.5,71-72.5,72 71.5,72-72.5,73 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 206160.0081(40) 0.0189 0.0189 0.0189 0.0189 0.0180 0.0180 0.0180 0.0180 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0120 0.0120 -0.0027 -0.0027 -0.0027 -0.0027 -0.0021 -0.0021 -0.0021 -0.0021 206160.2811(40) 206160.9922(40) 206161.2319(40) 206161.4723(40) 206163.2034(40) 206163.4797(40) 211012.7806(40) 211013.0107(40) 211014.0146(40) 211014.6300(40) 211014.8965(40) 55 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0045 -0.0045 -0.0045 -0.0045 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 719 63 - 728 64 68.5,67-69.5,68 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 68.5,70-69.5,71 73.5,75-74.5,76 73.5,72-74.5,73 73.5,74-74.5,75 73.5,73-74.5,74 69.5,69-70.5,70 69.5,68-70.5,69 69.5,71-70.5,72 69.5,70-70.5,71 72.5,72-73.5,73 70.5,72-71.5,73 70.5,69-71.5,70 70.5,71-71.5,72 70.5,70-71.5,71 72.5,73-73.5,74 72.5,71-73.5,72 72.5,74-73.5,75 71.5,70-72.5,71 71.5,71-72.5,72 71.5,72-72.5,73 71.5,73-72.5,74 689 59 - 698 62 69.5,68-70.5,69 69.5,70-70.5,71 69.5,69-70.5,70 69.5,71-70.5,72 70.5,72-71.5,73 70.5,70-71.5,71 70.5,71-71.5,72 70.5,69-71.5,70 68.5,69-69.5,70 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 68.5,68-69.5,69 67.5,69-68.5,70 67.5,66-68.5,67 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,65-66.5,66 65.5,67-66.5,68 65.5,66-66.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 66.5,66-67.5,67 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 211012.7806(40) -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0045 -0.0045 -0.0045 -0.0045 211013.0107(40) 211014.0146(40) 211014.6300(40) 211014.8965(40) 220450.6474(40) 220451.7677(40) 220455.2733(40) 220461.5418(40) 220462.2193(40) 220465.1301(40) -0.0112 -0.0112 -0.0112 -0.0112 -0.0187 -0.0187 -0.0187 -0.0187 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0085 -0.0085 -0.0085 -0.0085 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0026 -0.0026 -0.0026 -0.0026 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 689 60 - 698 61 69.5,68-70.5,69 69.5,70-70.5,71 69.5,69-70.5,70 69.5,71-70.5,72 70.5,72-71.5,73 70.5,71-71.5,72 70.5,70-71.5,71 70.5,69-71.5,70 68.5,68-69.5,69 68.5,69-69.5,70 68.5,70-69.5,71 68.5,67-69.5,68 67.5,67-68.5,68 67.5,66-68.5,67 67.5,69-68.5,70 67.5,68-68.5,69 65.5,65-66.5,66 65.5,64-66.5,65 65.5,67-66.5,68 65.5,66-66.5,67 66.5,68-67.5,69 66.5,66-67.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,65-67.5,66 741 73 - 732 72 71.5,73-70.5,72 71.5,70-70.5,69 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 71.5,71-70.5,70 71.5,72-70.5,71 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 72.5,74-71.5,73 72.5,71-71.5,70 75.5,77-74.5,76 75.5,74-74.5,73 72.5,73-71.5,72 72.5,72-71.5,71 75.5,76-74.5,75 75.5,75-74.5,74 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 220450.6474(40) -0.0112 -0.0112 -0.0112 -0.0112 -0.0187 -0.0187 -0.0187 -0.0187 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0085 -0.0085 -0.0085 -0.0085 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0026 -0.0026 -0.0026 -0.0026 220451.7677(40) 220455.2733(40) 220461.5418(40) 220462.2193(40) 220465.1301(40) 221260.3002(40) 221260.8717(40) 221261.6974(40) 221262.2668(40) 221270.8608(40) 221271.6387(40) 221272.2600(40) 221273.0328(40) 0.0682 0.0682 0.0748 0.0748 0.0580 0.0580 0.0634 0.0634 -0.0228 -0.0228 -0.0263 -0.0263 -0.0274 -0.0274 -0.0344 -0.0344 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 8410 74 - 859 77 81.5,81-82.5,82 81.5,82-82.5,83 81.5,83-82.5,84 81.5,80-82.5,81 86.5,85-87.5,86 86.5,87-87.5,88 86.5,88-87.5,89 86.5,86-87.5,87 82.5,81-83.5,82 82.5,82-83.5,83 82.5,83-83.5,84 82.5,84-83.5,85 83.5,84-84.5,85 83.5,82-84.5,83 83.5,85-84.5,86 83.5,83-84.5,84 84.5,83-85.5,84 84.5,86-85.5,87 84.5,84-85.5,85 85.5,87-86.5,88 85.5,84-86.5,85 85.5,85-86.5,86 84.5,85-85.5,86 85.5,86-86.5,87 8410 75 - 859 76 81.5,81-82.5,82 81.5,82-82.5,83 81.5,83-82.5,84 81.5,80-82.5,81 86.5,88-87.5,89 86.5,85-87.5,86 86.5,87-87.5,88 86.5,86-87.5,87 82.5,82-83.5,83 82.5,84-83.5,85 82.5,81-83.5,82 82.5,83-83.5,84 83.5,85-84.5,86 83.5,84-84.5,85 83.5,83-84.5,84 83.5,82-84.5,83 84.5,83-85.5,84 84.5,86-85.5,87 84.5,85-85.5,86 85.5,87-86.5,88 84.5,84-85.5,85 85.5,84-86.5,85 85.5,86-86.5,87 85.5,85-86.5,86 Obs(unc) [MHz] 221835.2391(40) 221835.6682(40) 221836.0412(40) 221836.6265(40) 221837.0041(40) 221835.2391(40) 221835.6682(40) 221836.0412(40) 221836.6265(40) 221837.0041(40) 56 Obs-calc [MHz] 0.0037 0.0037 0.0037 0.0037 0.0002 0.0002 0.0002 0.0002 0.0004 0.0004 0.0004 0.0004 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0037 0.0037 0.0037 0.0037 0.0002 0.0002 0.0002 0.0002 0.0004 0.0004 0.0004 0.0004 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 518 43 - 527 46 48.5,47-49.5,48 48.5,48-49.5,49 48.5,50-49.5,51 48.5,49-49.5,50 53.5,53-54.5,54 53.5,54-54.5,55 53.5,52-54.5,53 53.5,55-54.5,56 49.5,49-50.5,50 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 49.5,50-50.5,51 50.5,49-51.5,50 50.5,52-51.5,53 50.5,51-51.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 50.5,50-51.5,51 52.5,51-53.5,52 52.5,54-53.5,55 51.5,50-52.5,51 51.5,51-52.5,52 51.5,53-52.5,54 51.5,52-52.5,53 518 44 - 527 45 48.5,49-49.5,50 48.5,48-49.5,49 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 53.5,54-54.5,55 53.5,52-54.5,53 53.5,55-54.5,56 53.5,53-54.5,54 49.5,51-50.5,52 49.5,50-50.5,51 49.5,48-50.5,49 49.5,49-50.5,50 50.5,51-51.5,52 50.5,49-51.5,50 50.5,52-51.5,53 52.5,54-53.5,55 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 52.5,51-53.5,52 50.5,50-51.5,51 51.5,50-52.5,51 51.5,51-52.5,52 51.5,52-52.5,53 51.5,53-52.5,54 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 222476.1323(40) 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0096 0.0096 0.0096 0.0096 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0139 -0.0139 -0.0139 -0.0039 -0.0039 -0.0039 -0.0039 -0.0039 -0.0060 0.0016 0.0016 0.0016 222478.4033(40) 222479.7469(40) 222483.3439(40) 222483.5490(40) 222484.8852(40) 222485.0956(40) 222476.1323(40) 222478.4033(40) 222479.7469(40) 222483.3439(40) 222483.5490(40) 222484.8852(40) 222485.0956(40) 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0096 0.0096 0.0096 0.0096 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0139 -0.0139 -0.0139 -0.0039 -0.0039 -0.0039 -0.0039 -0.0039 -0.0060 0.0016 0.0016 0.0016 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 720 72 - 711 71 69.5,68-68.5,67 69.5,71-68.5,70 69.5,69-68.5,68 69.5,70-68.5,69 74.5,75-73.5,74 74.5,73-73.5,72 74.5,74-73.5,73 74.5,76-73.5,75 70.5,72-69.5,71 70.5,70-69.5,69 70.5,69-69.5,68 70.5,71-69.5,70 73.5,74-72.5,73 73.5,73-72.5,72 73.5,75-72.5,74 71.5,70-70.5,69 71.5,73-70.5,72 73.5,72-72.5,71 71.5,72-70.5,71 71.5,71-70.5,70 72.5,74-71.5,73 72.5,72-71.5,71 72.5,71-71.5,70 72.5,73-71.5,72 679 58 - 688 61 64.5,63-65.5,64 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 64.5,66-65.5,67 69.5,69-70.5,70 69.5,71-70.5,72 69.5,68-70.5,69 69.5,70-70.5,71 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,65-66.5,66 65.5,66-66.5,67 68.5,68-69.5,69 68.5,70-69.5,71 68.5,67-69.5,68 68.5,69-69.5,70 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 67.5,66-68.5,67 67.5,69-68.5,70 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 222839.2155(40) -0.0226 -0.0226 -0.0226 -0.0226 -0.0191 -0.0191 -0.0191 -0.0191 -0.0120 -0.0120 -0.0120 -0.0120 -0.0155 -0.0155 -0.0155 -0.0155 -0.0155 -0.0155 -0.0201 -0.0201 -0.0201 -0.0201 -0.0201 -0.0201 222839.4447(40) 222839.8008(40) 222840.1103(40) 222840.2951(40) 223610.1383(40) 223610.9309(40) 223612.6291(40) 223614.1910(40) 223615.0677(40) 223615.7660(40) -0.0043 -0.0043 -0.0043 -0.0043 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 679 59 - 688 60 64.5,66-65.5,67 64.5,64-65.5,65 64.5,65-65.5,66 64.5,63-65.5,64 69.5,70-70.5,71 69.5,69-70.5,70 69.5,71-70.5,72 69.5,68-70.5,69 65.5,65-66.5,66 65.5,66-66.5,67 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 66.5,66-67.5,67 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 66.5,67-67.5,68 67.5,66-68.5,67 67.5,69-68.5,70 67.5,67-68.5,68 67.5,68-68.5,69 765 71 - 764 72 76.5,76-76.5,76 76.5,77-76.5,77 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 76.5,78-76.5,78 76.5,75-76.5,75 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 77.5,78-77.5,78 77.5,77-77.5,77 74.5,74-74.5,74 74.5,75-74.5,75 77.5,76-77.5,76 77.5,79-77.5,79 74.5,73-74.5,73 74.5,76-74.5,76 73.5,74-73.5,74 73.5,73-73.5,73 78.5,78-78.5,78 78.5,79-78.5,79 78.5,80-78.5,80 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 223610.1383(40) -0.0043 -0.0043 -0.0043 -0.0043 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 223610.9309(40) 223612.6291(40) 223614.1910(40) 223615.0677(40) 223615.7660(40) 223839.2243(40) 223839.7938(40) 223840.5186(40) 223841.0830(40) 223842.2930(40) 223843.3930(40) 223843.5991(40) 223844.6685(40) 223852.2748(40) 223852.9904(40) 223854.2514(40) 57 0.0600 0.0600 0.0579 0.0579 0.0418 0.0418 0.0473 0.0473 0.0238 0.0238 0.0271 0.0271 0.0105 0.0105 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73.5,74-73.5,74 73.5,73-73.5,73 74.5,73-74.5,73 74.5,76-74.5,76 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 73.5,75-73.5,75 73.5,72-73.5,72 72.5,72-72.5,72 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 72.5,73-72.5,73 72.5,71-72.5,71 72.5,74-72.5,74 71.5,72-71.5,72 71.5,71-71.5,71 76.5,77-76.5,77 76.5,76-76.5,76 71.5,70-71.5,70 71.5,73-71.5,73 76.5,75-76.5,75 76.5,78-76.5,78 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 224970.5923(40) 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 0.0008 0.0008 0.0008 0.0008 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0076 -0.0076 -0.0076 -0.0076 224970.8894(40) 224971.5538(40) 224972.1887(40) 224972.4462(40) 224976.4147(40) 224977.0749(40) 224977.6035(40) 224978.2306(40) 224979.4643(40) 224980.6673(40) 224987.5363(40) 224988.5359(40) 224988.6929(40) 224989.7191(40) 0.0448 0.0448 0.0495 0.0495 0.0294 0.0294 0.0274 0.0274 0.0274 0.0274 0.0158 0.0158 0.0158 0.0158 0.0142 0.0142 -0.0405 -0.0405 -0.0594 -0.0594 -0.0559 -0.0559 -0.0739 -0.0739 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 508 42 -517 45 52.5,54-53.5,55 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 47.5,47-48.5,48 51.5,51-52.5,52 51.5,50-52.5,51 47.5,48-48.5,49 51.5,53-52.5,54 47.5,46-48.5,47 47.5,49-48.5,50 51.5,52-52.5,53 50.5,49-51.5,50 50.5,52-51.5,53 50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 49.5,50-50.5,51 49.5,51-50.5,52 49.5,48-50.5,49 48.5,47-49.5,48 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 48.5,50-49.5,51 49.5,49-50.5,51 508 43 - 517 44 52.5,54-53.5,55 52.5,52-53.5,53 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 47.5,47-48.5,48 51.5,50-52.5,51 51.5,53-52.5,54 47.5,46-48.5,47 47.5,49-48.5,50 47.5,48-48.5,49 50.5,49-51.5,50 50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 50.5,52-51.5,53 49.5,50-50.5,51 49.5,51-50.5,52 49.5,48-50.5,49 49.5,49-50.5,51 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 48.5,50-49.5,51 48.5,47-49.5,48 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 225630.8381(40) 0.0006 0.0006 0.0006 0.0006 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0105 -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0050 -0.0050 -0.0050 -0.0193 -0.0193 -0.0193 -0.0193 -0.0193 225632.9630(40) 225634.5444(40) 225634.8607(40) 225636.4430(40) 225636.7238(40) 225630.8381(40) 225632.9630(40) 225634.5444(40) 225634.8607(40) 225636.4430(40) 225636.7238(40) 58 0.0006 0.0006 0.0006 0.0006 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0105 -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0050 -0.0050 -0.0050 -0.0193 -0.0193 -0.0193 -0.0193 -0.0193 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 662 65 - 651 64 66.5,67-65.5,66 66.5,66-65.5,65 65.5,65-64.5,64 65.5,66-64.5,65 66.5,68-65.5,67 66.5,65-65.5,64 65.5,64-64.5,63 65.5,67-64.5,66 67.5,68-66.5,67 67.5,67-66.5,66 64.5,64-63.5,63 64.5,65-63.5,64 67.5,66-66.5,65 67.5,69-66.5,68 64.5,66-63.5,65 64.5,63-63.5,62 63.5,65-62.5,64 669 57 - 678 60 63.5,64-64.5,65 63.5,62-64.5,63 63.5,65-64.5,66 63.5,63-64.5,64 68.5,69-69.5,70 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 68.5,68-69.5,69 64.5,63-65.5,64 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 64.5,66-65.5,67 67.5,69-68.5,70 67.5,67-68.5,68 67.5,66-68.5,67 67.5,68-68.5,69 65.5,66-66.5,67 65.5,65-66.5,66 65.5,64-66.5,65 65.5,67-66.5,68 66.5,68-67.5,69 66.5,66-67.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,65-67.5,66 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 225671.5838(40) 0.0637 0.0637 0.0554 0.0554 0.0529 0.0529 0.0565 0.0565 0.0011 0.0011 0.0018 0.0018 -0.0073 -0.0073 -0.0065 -0.0065 -0.1219 225671.9904(40) 225674.0659(40) 225674.4857(40) 225680.9168(40) 225681.8572(40) 225683.4075(40) 225684.3506(40) 225703.3258(40) 226758.2563(40) 226758.6138(40) 226760.6917(40) 226761.4431(40) 226762.5024(40) 226762.8351(40) 0.0009 0.0009 0.0009 0.0009 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0030 -0.0030 -0.0030 -0.0030 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0094 -0.0094 -0.0094 -0.0094 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 669 58 - 678 59 63.5,64-64.5,65 63.5,63-64.5,64 63.5,65-64.5,66 63.5,62-64.5,63 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 68.5,68-69.5,69 68.5,69-69.5,70 64.5,63-65.5,64 64.5,66-65.5,67 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 67.5,66-68.5,67 67.5,69-68.5,70 65.5,65-66.5,66 65.5,64-66.5,65 65.5,67-66.5,68 65.5,66-66.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 731 73 - 720 72 73.5,75-72.5,74 73.5,72-72.5,71 72.5,74-71.5,73 73.5,73-72.5,72 72.5,73-71.5,72 72.5,72-71.5,71 72.5,71-71.5,70 73.5,74-72.5,73 71.5,72-70.5,71 71.5,70-70.5,69 71.5,73-70.5,72 71.5,71-70.5,70 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 75.5,76-74.5,75 70.5,69-69.5,68 75.5,75-74.5,74 70.5,71-69.5,70 70.5,70-69.5,69 70.5,72-69.5,71 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 226758.2563(40) 0.0009 0.0009 0.0009 0.0009 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0030 -0.0030 -0.0030 -0.0030 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0094 -0.0094 -0.0094 -0.0094 226758.6138(40) 226760.6917(40) 226761.4431(40) 226762.5024(40) 226762.8351(40) 227182.1561(40) 227182.6636(40) 227182.8722(40) 227184.0137(40) 0.0115 0.0115 0.0115 0.0115 0.0115 0.0115 0.0115 0.0115 -0.0171 -0.0171 -0.0171 -0.0171 -0.0159 -0.0159 -0.0159 -0.0159 -0.0097 -0.0097 -0.0097 -0.0097 -0.0097 -0.0097 -0.0097 -0.0097 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 665 61 - 664 62 66.5,66-66.5,66 66.5,67-66.5,67 65.5,66-65.5,66 66.5,65-65.5,65 65.5,65-66.5,65 66.5,68-66.5,68 65.5,67-65.5,67 65.5,64-65.5,64 67.5,67-67.5,67 67.5,68-67.5,68 67.5,66-67.5,66 67.5,69-67.5,69 64.5,64-64.5,64 64.5,65-64.5,65 64.5,63-64.5,63 64.5,66-64.5,66 63.5,64-63.5,64 63.5,63-63.5,63 63.5,62-63.5,62 63.5,65-63.5,65 68.5,69-68.5,69 68.5,68-68.5,68 68.5,70-68.5,70 68.5,67-68.5,67 761 75 - 752 74 73.5,75-72.5,74 73.5,72-72.5,71 78.5,80-77.5,79 78.5,77-77.5,76 73.5,74-72.5,73 73.5,73-72.5,72 78.5,78-77.5,77 78.5,79-77.5,78 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 74.5,75-73.5,74 74.5,74-73.5,73 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 228352.8904(40) 0.0173 0.0173 0.0152 0.0152 0.0152 0.0152 0.0015 0.0015 -0.0039 -0.0039 -0.0129 -0.0129 -0.0112 -0.0112 -0.0214 -0.0214 -0.0407 -0.0407 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0468 -0.0468 228353.6004(40) 228354.3129(40) 228356.4417(40) 228357.2058(40) 228357.4819(40) 228358.2767(40) 228361.1624(40) 228361.9398(40) 228362.6962(40) 228708.4422(40) 228708.9419(40) 228709.6671(40) 228710.1686(40) 228717.6990(40) 228718.3863(40) 228718.9172(40) 228719.5952(40) 59 0.0636 0.0636 0.0624 0.0624 0.0540 0.0540 0.0553 0.0553 -0.0227 -0.0227 -0.0202 -0.0202 -0.0359 -0.0359 -0.0412 -0.0412 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 498 41 - 507 44 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 46.5,47-47.5,48 46.5,46-47.5,47 46.5,48-47.5,49 46.5,45-47.5,46 50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 50.5,52-51.5,53 50.5,49-51.5,50 47.5,48-48.5,49 47.5,47-48.5,48 47.5,49-48.5,50 47.5,46-48.5,47 49.5,49-50.5,50 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 49.5,50-50.5,51 48.5,47-49.5,48 48.5,49-49.5,50 48.5,48-49.5,49 48.5,50-49.5,51 498 42 - 507 43 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 46.5,46-47.5,47 46.5,48-47.5,49 46.5,47-47.5,48 46.5,45-47.5,46 50.5,50-51.5,51 50.5,52-51.5,53 50.5,51-51.5,52 50.5,49-51.5,50 47.5,48-48.5,49 47.5,47-48.5,48 47.5,49-48.5,50 47.5,46-48.5,47 49.5,50-50.5,51 49.5,51-50.5,52 49.5,49-50.5,50 49.5,48-50.5,49 48.5,47-49.5,48 48.5,49-49.5,50 48.5,48-49.5,49 48.5,50-49.5,51 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 228788.7006(40) 0.0002 0.0002 0.0002 0.0002 0.0041 0.0041 0.0041 0.0041 -0.0001 -0.0001 -0.0001 -0.0001 0.0018 0.0018 0.0018 0.0018 -0.0006 -0.0006 -0.0006 -0.0006 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 228789.4140(40) 228792.2867(40) 228793.4057(40) 228794.3814(40) 228794.7954(40) 228788.7006(40) 228789.4140(40) 228792.2867(40) 228793.4057(40) 228794.3814(40) 228794.7954(40) 0.0002 0.0002 0.0002 0.0002 0.0041 0.0041 0.0041 0.0041 -0.0001 -0.0001 -0.0001 -0.0001 0.0018 0.0018 0.0018 0.0018 -0.0006 -0.0006 -0.0006 -0.0006 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 740 74 - 731 73 71.5,70-70.5,69 71.5,73-70.5,72 71.5,71-70.5,70 71.5,72-70.5,71 76.5,76-75.5,75 76.5,78-75.5,77 76.5,75-75.5,74 76.5,77-75.5,76 72.5,72-71.5,71 72.5,71-71.5,70 72.5,74-71.5,73 72.5,73-71.5,72 75.5,75-74.5,74 73.5,73-72.5,72 73.5,74-72.5,73 75.5,77-74.5,76 73.5,75-72.5,74 75.5,76-74.5,75 75.5,74-74.5,73 73.5,72-72.5,71 74.5,74-73.5,73 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 74.5,75-73.5,74 625 57 - 624 58 62.5,62-62.5,62 62.5,63-62.5,63 61.5,61-61.5,61 61.5,62-61.5,62 62.5,61-62.5,61 62.5,64-62.5,64 61.5,63-61.5,63 61.5,60-61.5,60 63.5,64-63.5,64 63.5,63-63.5,63 63.5,62-63.5,62 63.5,65-63.5,65 60.5,60-60.5,60 60.5,61-60.5,61 60.5,59-60.5,59 60.5,62-60.5,62 59.5,59-59.5,59 59.5,60-59.5,60 59.5,58-59.5,58 59.5,61-59.5,61 64.5,64-64.5,64 64.5,65-64.5,65 64.5,63-64.5,63 64.5,66-64.5,66 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 229081.5068(40) -0.0255 -0.0255 -0.0255 -0.0255 -0.0211 -0.0211 -0.0211 -0.0211 -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0197 -0.0197 -0.0197 -0.0197 -0.0197 -0.0197 -0.0197 -0.0197 -0.0171 -0.0171 -0.0171 -0.0171 229081.7199(40) 229081.9519(40) 229082.2377(40) 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88.5,88-88.5,88 88.5,90-88.5,90 88.5,89-88.5,89 84.5,86-84.5,86 88.5,87-88.5,87 86.5,87-86.5,87 86.5,85-86.5,85 86.5,88-86.5,88 86.5,86-86.5,86 85.5,86-85.5,86 85.5,85-85.5,85 85.5,87-85.5,87 85.5,84-85.5,84 Obs(unc) [MHz] 229800.7728(40) 229801.6772(40) 229802.1552(40) 229803.0431(40) 229818.0181(40) 229819.4639(40) 229820.8350(40) 229821.9754(40) 229822.9233(40) 60 Obs-calc [MHz] 0.0643 0.0643 0.0643 0.0643 0.0643 0.0643 0.0643 0.0643 0.0661 0.0661 0.0661 0.0661 0.0588 0.0588 0.0588 0.0588 0.0417 0.0417 0.0417 0.0417 0.0417 0.0417 0.0417 0.0417 0.0623 0.0623 0.0623 0.0623 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0328 -0.0328 -0.0328 -0.0328 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 875 83 - 874 84 84.5,84-84.5,84 84.5,85-84.5,85 84.5,86-84.5,86 84.5,83-84.5,83 88.5,88-88.5,88 88.5,87-88.5,87 88.5,90-88.5,90 88.5,89-88.5,89 85.5,84-85.5,84 85.5,85-85.5,85 85.5,86-85.5,86 85.5,87-85.5,87 89.5,88-89.5,88 89.5,91-89.5,91 89.5,90-89.5,90 89.5,89-89.5,89 87.5,86-87.5,86 87.5,88-87.5,88 87.5,89-87.5,89 87.5,87-87.5,87 86.5,85-86.5,85 86.5,87-86.5,87 86.5,86-86.5,86 86.5,88-86.5,88 695 65 - 694 66 69.5,69-69.5,69 69.5,70-69.5,70 68.5,67-68.5,67 68.5,70-68.5,70 66.5,66-66.5,66 66.5,67-66.5,67 66.5,68-66.5,68 66.5,65-66.5,65 70.5,71-70.5,71 70.5,70-70.5,70 70.5,69-70.5,69 70.5,72-70.5,72 71.5,71-71.5,71 71.5,72-71.5,72 71.5,73-71.5,73 67.5,68-67.5,68 67.5,67-67.5,67 71.5,70-71.5,70 67.5,66-67.5,66 67.5,69-67.5,69 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 229886.4623(40) 0.0463 0.0463 0.0463 0.0463 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0211 -0.0211 -0.0211 -0.0211 -0.0169 -0.0169 -0.0169 -0.0169 -0.0406 -0.0406 -0.0406 -0.0406 -0.0536 -0.0536 -0.0536 -0.0536 229888.3084(40) 229890.4619(40) 229890.8461(40) 229891.7642(40) 229893.2457(40) 230247.0021(40) 230247.9546(40) 230248.6579(40) 230248.8370(40) 230249.2678(40) 230250.1099(40) 230250.3002(40) 230250.5408(40) 0.0503 0.0503 0.0117 0.0117 0.0278 0.0278 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0.0128 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0086 -0.0086 -0.0086 -0.0086 -0.0170 -0.0170 -0.0170 -0.0170 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 251937.7521(40) 251938.2625(40) 251939.8821(40) 251940.9992(40) 251936.2321(40) 251937.7521(40) 251938.2625(40) 251939.8821(40) 251940.9992(40) 0.0128 0.0128 0.0128 0.0128 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0086 -0.0086 -0.0086 -0.0086 -0.0170 -0.0170 -0.0170 -0.0170 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 7410 64 - 759 67 71.5,70-72.5,71 71.5,73-72.5,74 71.5,71-72.5,72 71.5,72-72.5,73 76.5,75-77.5,76 76.5,78-77.5,79 76.5,76-77.5,77 76.5,77-77.5,78 72.5,71-73.5,72 72.5,74-73.5,75 72.5,72-73.5,73 72.5,73-73.5,74 75.5,74-76.5,75 75.5,77-76.5,78 75.5,75-76.5,76 75.5,76-76.5,77 73.5,72-74.5,73 73.5,75-74.5,76 73.5,74-74.5,75 73.5,73-74.5,74 74.5,73-75.5,74 74.5,76-75.5,77 74.5,74-75.5,75 74.5,75-75.5,76 7410 65 - 759 66 71.5,73-72.5,74 71.5,71-72.5,72 71.5,72-72.5,73 71.5,70-72.5,71 76.5,75-77.5,76 76.5,78-77.5,79 76.5,76-77.5,77 76.5,77-77.5,78 72.5,71-73.5,72 72.5,74-73.5,75 72.5,72-73.5,73 72.5,73-73.5,74 75.5,77-76.5,78 75.5,75-76.5,76 75.5,76-76.5,77 75.5,74-76.5,75 73.5,72-74.5,73 73.5,75-74.5,76 73.5,74-74.5,75 73.5,73-74.5,74 74.5,76-75.5,77 74.5,74-75.5,75 74.5,75-75.5,76 74.5,73-75.5,74 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 253184.6734(40) 0.0057 0.0057 0.0057 0.0057 -0.0018 -0.0018 -0.0018 -0.0018 0.0017 0.0017 0.0017 0.0017 0.0057 0.0057 0.0057 0.0057 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0017 0.0017 0.0017 0.0017 253185.0104(40) 253186.8797(40) 253187.5864(40) 253188.5349(40) 253188.8519(40) 253184.6734(40) 253185.0104(40) 253186.8797(40) 253187.5864(40) 253188.5349(40) 253188.8519(40) 61 0.0057 0.0057 0.0057 0.0057 -0.0018 -0.0018 -0.0018 -0.0018 0.0017 0.0017 0.0017 0.0017 0.0057 0.0057 0.0057 0.0057 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0017 0.0017 0.0017 0.0017 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 820 82 - 811 81 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 79.5,79-78.5,78 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84.5,83-83.5,82 84.5,86-83.5,85 79.5,79-78.5,78 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 254034.3955(40) 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 0.0040 0.0040 0.0040 0.0040 0.0040 0.0040 0.0040 0.0040 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 254040.5221(40) 254043.5692(40) 254458.8234(40) 254459.0717(40) 254459.2478(40) 254459.8084(40) 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 0.0096 0.0096 0.0096 0.0096 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 579 48 - 588 51 59.5,61-60.5,62 59.5,58-60.5,59 59.5,60-60.5,61 59.5,59-60.5,60 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 58.5,60-59.5,61 58.5,57-59.5,58 58.5,59-59.5,60 58.5,58-59.5,59 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 57.5,59-58.5,60 57.5,58-58.5,59 57.5,56-58.5,57 57.5,57-58.5,58 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,56-57.5,57 56.5,57-57.5,58 579 49 - 588 50 59.5,61-60.5,62 59.5,58-60.5,59 59.5,60-60.5,61 59.5,59-60.5,60 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 54.5,56-55.5,57 58.5,60-59.5,61 58.5,57-59.5,58 58.5,59-59.5,60 58.5,58-59.5,59 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 55.5,57-56.5,58 57.5,59-58.5,60 57.5,58-58.5,59 57.5,56-58.5,57 57.5,57-58.5,58 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,56-57.5,57 56.5,57-57.5,58 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 255084.1461(40) 0.0022 0.0022 0.0022 0.0022 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 -0.0017 -0.0017 -0.0017 -0.0017 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 255084.7780(40) 255087.1185(40) 255088.1255(40) 255088.8702(40) 255089.2732(40) 255084.1461(40) 255084.7780(40) 255087.1185(40) 255088.1255(40) 255088.8702(40) 255089.2732(40) 62 0.0022 0.0022 0.0022 0.0022 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 -0.0017 -0.0017 -0.0017 -0.0017 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 244 21 - 233 20 21.5,23-20.5,22 21.5,21-20.5,20 21.5,22-20.5,21 21.5,20-20.5,19 26.5,25-25.5,24 26.5,28-25.5,27 26.5,26-25.5,25 26.5,27-25.5,26 22.5,24-21.5,23 22.5,22-21.5,21 22.5,23-21.5,22 22.5,21-21.5,20 25.5,24-24.5,23 25.5,27-24.5,26 25.5,25-24.5,24 25.5,26-24.5,25 23.5,25-22.5,24 23.5,23-22.5,22 23.5,24-22.5,23 23.5,22-22.5,21 24.5,23-23.5,22 24.5,26-23.5,25 24.5,24-23.5,23 24.5,25-23.5,24 830 83 - 821 82 80.5,82-79.5,81 80.5,80-79.5,79 80.5,81-79.5,80 81.5,80-80.5,79 81.5,83-80.5,82 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 80.5,79-79.5,78 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 82.5,81-81.5,80 85.5,85-84.5,84 82.5,84-81.5,83 85.5,86-84.5,85 82.5,82-81.5,81 82.5,83-81.5,82 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 84.5,83-83.5,82 83.5,83-82.5,82 84.5,86-83.5,85 83.5,84-82.5,83 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 841 83 - 832 82 81.5,83-80.5,82 81.5,80-80.5,79 86.5,88-85.5,87 86.5,85-85.5,84 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 86.5,87-85.5,86 86.5,86-85.5,85 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 256710.9877(40) 0.0004 0.0004 0.0004 0.0004 0.0074 0.0074 0.0074 0.0074 -0.0012 -0.0012 -0.0012 -0.0012 0.0016 0.0016 0.0016 0.0016 0.0120 0.0120 0.0120 0.0120 -0.0166 -0.0166 -0.0166 -0.0166 256712.7885(40) 256715.4888(40) 256719.2407(40) 256719.4247(40) 256721.1077(40) 256980.7577(40) 256980.9228(40) 257278.5933(40) 257278.9074(40) 257279.2718(40) 257279.5917(40) 0.0062 0.0062 0.0062 0.0062 0.0062 0.0062 0.0062 0.0062 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 0.0360 0.0360 0.0349 0.0349 0.0235 0.0235 0.0287 0.0287 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 831 83 - 820 82 82.5,82-81.5,81 82.5,83-81.5,82 82.5,81-81.5,80 82.5,84-81.5,83 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 81.5,80-80.5,79 81.5,83-80.5,82 84.5,85-83.5,84 84.5,83-83.5,82 84.5,86-83.5,85 84.5,84-83.5,83 80.5,80-79.5,79 80.5,81-79.5,80 80.5,79-79.5,78 80.5,82-79.5,81 85.5,85-84.5,84 85.5,86-84.5,85 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 569 47 - 578 50 58.5,60-59.5,61 58.5,57-59.5,58 58.5,59-59.5,60 58.5,58-59.5,59 53.5,55-54.5,56 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 57.5,59-58.5,60 57.5,56-58.5,57 57.5,58-58.5,59 57.5,57-58.5,58 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,55-56.5,56 55.5,56-56.5,57 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 257499.2999(40) 0.0077 0.0077 0.0077 0.0077 0.0077 0.0077 0.0077 0.0077 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0122 -0.0122 -0.0122 -0.0122 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 257499.5171(40) 257499.6922(40) 257500.2246(40) 258231.3817(40) 258231.7739(40) 258234.6933(40) 258235.2714(40) 258236.5111(40) 258236.7155(40) 0.0033 0.0033 0.0033 0.0033 0.0046 0.0046 0.0046 0.0046 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 -0.0001 -0.0001 -0.0001 -0.0001 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 569 48 - 578 49 58.5,60-59.5,61 58.5,57-59.5,58 58.5,59-59.5,60 58.5,58-59.5,59 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 53.5,55-54.5,56 57.5,59-58.5,60 57.5,56-58.5,57 57.5,58-58.5,59 57.5,57-58.5,58 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 54.5,56-55.5,57 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,55-56.5,56 55.5,56-56.5,57 254 22 - 243 21 22.5,22-21.5,21 22.5,24-21.5,23 22.5,23-21.5,22 22.5,21-21.5,20 27.5,26-26.5,25 27.5,27-26.5,26 27.5,29-26.5,28 27.5,28-26.5,27 23.5,23-22.5,22 23.5,25-22.5,24 23.5,24-22.5,23 23.5,22-22.5,21 26.5,25-25.5,24 24.5,23-23.5,22 26.5,26-25.5,25 26.5,28-25.5,27 24.5,24-23.5,23 24.5,26-23.5,25 26.5,27-25.5,26 24.5,25-23.5,24 25.5,24-24.5,23 25.5,25-24.5,24 25.5,27-24.5,26 25.5,26-24.5,25 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 258231.3817(40) 0.0033 0.0033 0.0033 0.0033 0.0046 0.0046 0.0046 0.0046 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 -0.0001 -0.0001 -0.0001 -0.0001 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 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83.5,84-82.5,83 86.5,85-85.5,84 86.5,88-85.5,87 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 84.5,83-83.5,82 84.5,86-83.5,85 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 85.5,85-84.5,84 85.5,86-84.5,85 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 259923.4925(40) 0.0085 0.0085 0.0085 0.0085 0.0047 0.0047 0.0047 0.0047 0.0018 0.0018 0.0018 0.0018 -0.0073 -0.0073 -0.0073 -0.0073 -0.0073 -0.0073 -0.0073 -0.0073 -0.0063 -0.0063 -0.0063 -0.0063 259925.2956(40) 259928.2731(40) 259932.0189(40) 259932.3670(40) 259934.0862(40) 260065.5714(40) 260065.7213(40) 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 841 84 - 830 83 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 84.5,83-83.5,82 84.5,86-83.5,85 82.5,82-81.5,81 82.5,83-81.5,82 82.5,81-81.5,80 82.5,84-81.5,83 85.5,85-84.5,84 85.5,86-84.5,85 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 81.5,82-80.5,81 81.5,80-80.5,79 81.5,83-80.5,82 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 86.5,85-85.5,84 86.5,88-85.5,87 81.5,81-80.5,80 559 46 - 568 49 57.5,59-58.5,60 57.5,56-58.5,57 57.5,58-58.5,59 57.5,57-58.5,58 52.5,54-53.5,55 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 53.5,55-54.5,56 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,54-55.5,55 54.5,55-55.5,56 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 260541.0324(40) -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0421 -0.0598 -0.0598 -0.0598 -0.0598 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 260541.3368(40) 260541.8842(40) 261378.4978(40) 261378.7865(40) 261382.0469(40) 261382.4414(40) 261384.0024(40) 0.0049 0.0049 0.0049 0.0049 0.0124 0.0124 0.0124 0.0124 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 0.0084 0.0084 0.0084 0.0084 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 -0.0023 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 559 47 - 568 48 57.5,59-58.5,60 57.5,56-58.5,57 57.5,58-58.5,59 57.5,57-58.5,58 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 52.5,54-53.5,55 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 53.5,55-54.5,56 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,54-55.5,55 54.5,55-55.5,56 850 85 - 841 84 82.5,81-81.5,80 82.5,84-81.5,83 82.5,82-81.5,81 82.5,83-81.5,82 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 84.5,83-83.5,82 84.5,86-83.5,85 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 87.5,86-86.5,85 87.5,89-86.5,88 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 85.5,85-84.5,84 85.5,86-84.5,85 86.5,85-85.5,84 86.5,88-85.5,87 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 261378.4978(40) 0.0049 0.0049 0.0049 0.0049 0.0124 0.0124 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55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 52.5,54-53.5,55 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 53.5,55-54.5,56 53.5,52-54.5,53 53.5,53-54.5,54 53.5,54-54.5,55 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 263583.8351(40) -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0285 -0.0276 -0.0276 -0.0276 -0.0276 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 263584.1444(40) 263584.6244(40) 264525.5880(40) 264525.8056(40) 264529.3765(40) 264529.6321(40) 264531.3685(40) -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0022 -0.0022 -0.0022 -0.0022 0.0137 0.0137 0.0137 0.0137 0.0002 0.0002 0.0002 0.0002 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 549 46 - 558 47 56.5,58-57.5,59 56.5,55-57.5,56 56.5,57-57.5,58 56.5,56-57.5,57 51.5,50-52.5,51 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 51.5,53-52.5,54 55.5,57-56.5,58 55.5,54-56.5,55 55.5,56-56.5,57 55.5,55-56.5,56 52.5,54-53.5,55 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 53.5,55-54.5,56 53.5,52-54.5,53 53.5,53-54.5,54 53.5,54-54.5,55 860 86 - 851 85 84.5,83-83.5,82 84.5,84-83.5,83 84.5,86-83.5,85 84.5,85-83.5,84 83.5,82-82.5,81 83.5,83-82.5,82 83.5,85-82.5,84 83.5,84-82.5,83 85.5,84-84.5,83 85.5,85-84.5,84 85.5,87-84.5,86 85.5,86-84.5,85 86.5,85-85.5,84 86.5,86-85.5,85 88.5,87-87.5,86 86.5,88-85.5,87 86.5,87-85.5,86 88.5,88-87.5,87 88.5,90-87.5,89 88.5,89-87.5,88 87.5,86-86.5,85 87.5,87-86.5,86 87.5,89-86.5,88 87.5,88-86.5,87 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 264525.5880(40) -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0022 -0.0022 -0.0022 -0.0022 0.0137 0.0137 0.0137 0.0137 0.0002 0.0002 0.0002 0.0002 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 -0.0015 264525.8056(40) 264529.3765(40) 264529.6321(40) 264531.3685(40) 266228.0802(40) 266228.1981(40) 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0097 0.0006 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50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 53.5,55-54.5,56 52.5,54-53.5,55 52.5,51-53.5,52 53.5,52-53.5,53 52.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 52.5,53-53.5,54 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 267672.7283(40) 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0098 0.0098 0.0098 0.0098 0.0035 0.0035 0.0035 0.0035 0.0079 0.0079 0.0079 0.0079 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 267672.9022(40) 267676.7029(40) 267676.8989(40) 267678.7706(40) 267672.7283(40) 267672.9022(40) 267676.7029(40) 267676.8989(40) 267678.7706(40) 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0098 0.0098 0.0098 0.0098 0.0035 0.0035 0.0035 0.0035 0.0079 0.0079 0.0079 0.0079 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 6910 59 - 709 62 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 66.5,66-67.5,67 66.5,67-67.5,68 71.5,70-72.5,71 71.5,73-72.5,74 71.5,71-72.5,72 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268859.8218(40) 268861.7860(40) 268862.7960(40) 268863.6109(40) 268864.0749(40) 0.0038 0.0038 0.0038 0.0038 0.0053 0.0053 0.0053 0.0053 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 870 87 - 861 86 85.5,85-84.5,84 85.5,84-84.5,83 85.5,86-84.5,85 85.5,87-84.5,86 84.5,83-83.5,82 84.5,84-83.5,83 84.5,86-83.5,85 84.5,85-83.5,84 86.5,85-85.5,84 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 86.5,88-85.5,87 87.5,86-86.5,85 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 87.5,89-86.5,88 89.5,88-88.5,87 89.5,89-88.5,88 89.5,91-88.5,90 89.5,90-88.5,89 88.5,88-87.5,87 88.5,87-87.5,86 88.5,89-87.5,88 88.5,90-87.5,89 871 87 - 860 86 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 86.5,85-85.5,84 86.5,88-85.5,87 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 87.5,86-86.5,85 87.5,89-86.5,88 85.5,85-84.5,84 85.5,86-84.5,85 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 88.5,88-87.5,87 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 84.5,83-83.5,82 84.5,86-83.5,85 89.5,89-88.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 269306.0916(40) -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 -0.0008 269672.1009(40) 269672.3701(40) 269672.8050(40) 66 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0334 -0.0334 -0.0334 -0.0334 0.0012 0.0012 0.0012 0.0012 0.0012 0.0012 0.0012 0.0012 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 529 43 - 538 46 54.5,56-55.5,57 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 49.5,51-50.5,52 49.5,48-50.5,49 49.5,50-50.5,51 49.5,49-50.5,50 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 53.5,55-54.5,56 50.5,52-51.5,53 50.5,49-51.5,50 50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 52.5,54-53.5,55 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 52.5,51-53.5,52 51.5,51-52.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 51.5,52-52.5,53 529 44 - 538 45 54.5,53-55.5,54 54.5,55-55.5,56 54.5,54-55.5,55 54.5,56-55.5,57 49.5,51-50.5,52 49.5,48-50.5,49 49.5,50-50.5,51 49.5,49-50.5,50 53.5,55-54.5,56 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 50.5,52-51.5,53 50.5,49-51.5,50 50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 52.5,54-53.5,55 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 52.5,51-53.5,52 51.5,51-52.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 51.5,52-52.5,53 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 270819.9150(40) 0.0061 0.0061 0.0061 0.0061 0.0135 0.0135 0.0135 0.0135 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 270820.0628(40) 270824.0944(40) 270824.2466(40) 270826.2451(40) 270819.9150(40) 270820.0628(40) 270824.0944(40) 270824.2466(40) 270826.2451(40) 0.0061 0.0061 0.0061 0.0061 0.0135 0.0135 0.0135 0.0135 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 -0.0003 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 852 84 - 841 83 85.5,85-84.5,84 84.5,85-83.5,84 84.5,84-83.5,83 85.5,86-84.5,85 85.5,87-84.5,86 85.5,84-84.5,83 84.5,86-83.5,85 84.5,83-83.5,82 86.5,86-85.5,85 83.5,84-82.5,83 83.5,83-82.5,82 86.5,87-85.5,86 86.5,88-85.5,87 86.5,85-85.5,84 83.5,85-82.5,84 83.5,82-82.5,81 87.5,87-86.5,86 82.5,83-81.5,82 82.5,82-81.5,81 87.5,88-86.5,87 87.5,86-86.5,85 82.5,84-81.5,83 82.5,81-81.5,80 87.5,89-86.5,88 881 88 - 870 87 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 87.5,86-86.5,85 87.5,89-86.5,88 88.5,88-87.5,87 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 86.5,85-85.5,84 86.5,88-85.5,87 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 89.5,89-88.5,88 85.5,85-84.5,84 85.5,86-84.5,85 85.5,84-84.5,83 85.5,87-84.5,86 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 271685.0944(40) 0.0261 0.0261 0.0261 0.0261 0.0246 0.0246 0.0246 0.0246 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0123 -0.0123 -0.0123 -0.0123 -0.0700 -0.0700 -0.0700 -0.0700 -0.0712 -0.0712 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90.5,92-89.5,91 90.5,90-89.5,89 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 86.5,85-85.5,84 86.5,88-85.5,87 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 Obs(unc) [MHz] 275455.8994(40) 275763.0911(40) 275763.3421(40) 275763.7116(40) 67 Obs-calc [MHz] 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 0.0030 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0151 -0.0151 -0.0151 -0.0151 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 6610 56 - 679 59 68.5,70-69.5,71 68.5,67-69.5,68 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 63.5,63-64.5,64 63.5,64-64.5,65 63.5,62-64.5,63 63.5,65-64.5,66 67.5,69-68.5,70 67.5,66-68.5,67 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 66.5,66-67.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 64.5,64-65.5,65 64.5,65-65.5,66 64.5,63-65.5,64 64.5,66-65.5,67 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,65-66.5,66 65.5,66-66.5,67 6610 57 - 679 58 68.5,70-69.5,71 68.5,67-69.5,68 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 63.5,64-64.5,65 63.5,62-64.5,63 63.5,65-64.5,66 63.5,63-64.5,64 67.5,69-68.5,70 67.5,66-68.5,67 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 66.5,66-67.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 64.5,65-65.5,66 64.5,63-65.5,64 64.5,66-65.5,67 64.5,64-65.5,65 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,65-66.5,66 65.5,66-66.5,67 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 278264.5089(40) 0.0058 0.0058 0.0058 0.0058 0.0098 0.0098 0.0098 0.0098 0.0018 0.0018 0.0018 0.0018 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0017 -0.0017 -0.0017 -0.0017 278265.7113(40) 278266.4047(40) 278267.8212(40) 278268.4898(40) 278268.7302(40) 278264.5089(40) 278265.7113(40) 278266.4047(40) 278267.8212(40) 278268.4898(40) 278268.7302(40) 0.0058 0.0058 0.0058 0.0058 0.0098 0.0098 0.0098 0.0098 0.0018 0.0018 0.0018 0.0018 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0017 -0.0017 -0.0017 -0.0017 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 900 90 - 891 89 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 89.5,89-88.5,88 90.5,92-89.5,91 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 87.5,86-86.5,85 87.5,89-86.5,88 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 88.5,88-87.5,87 92.5,94-91.5,93 92.5,93-91.5,92 91.5,93-90.5,92 91.5,90-90.5,89 91.5,92-90.5,91 91.5,91-90.5,90 92.5,92-91.5,91 92.5,91-91.5,90 901 90 - 890 89 89.5,89-88.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 88.5,88-87.5,87 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 87.5,86-86.5,85 87.5,89-86.5,88 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 278527.9055(40) -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 278528.0411(40) 278809.3193(40) 278809.5621(40) 278809.9060(40) 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 0.0036 -0.0064 -0.0064 -0.0064 -0.0064 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 314 27 - 303 28 28.5,30-27.5,29 28.5,28-27.5,27 28.5,29-27.5,28 28.5,27-27.5,26 33.5,32-32.5,31 33.5,35-32.5,34 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 29.5,31-28.5,30 29.5,29-28.5,28 29.5,30-28.5,29 29.5,28-28.5,27 30.5,32-29.5,31 30.5,30-29.5,29 30.5,31-29.5,30 30.5,29-29.5,28 31.5,30-30.5,29 32.5,31-31.5,30 31.5,33-30.5,32 32.5,34-31.5,33 31.5,31-30.5,30 32.5,32-31.5,31 31.5,32-30.5,31 32.5,33-31.5,32 882 87 - 871 86 88.5,88-87.5,87 87.5,88-86.5,87 87.5,87-86.5,86 88.5,89-87.5,88 88.5,90-87.5,89 88.5,87-87.5,86 87.5,89-86.5,88 87.5,86-86.5,85 89.5,89-88.5,88 86.5,87-85.5,86 86.5,86-85.5,85 89.5,90-88.5,89 89.5,91-88.5,90 89.5,88-88.5,87 86.5,88-85.5,87 86.5,85-85.5,84 90.5,90-89.5,89 85.5,86-84.5,85 85.5,85-84.5,84 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 85.5,87-84.5,86 85.5,84-84.5,83 90.5,92-89.5,91 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 278859.1088(40) 0.0116 0.0116 0.0116 0.0116 0.0138 0.0138 0.0138 0.0138 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0071 -0.0071 -0.0071 -0.0071 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 278860.3696(40) 278860.7692(40) 278862.6647(40) 278864.2641(40) 279828.7330(40) 279829.4114(40) 279831.3701(40) 279832.0537(40) 279836.5974(40) 279837.2813(40) 68 0.0371 0.0371 0.0371 0.0371 0.0318 0.0318 0.0318 0.0318 0.0093 0.0093 0.0093 0.0093 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 -0.0462 -0.0462 -0.0462 -0.0462 -0.0477 -0.0477 -0.0477 -0.0477 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 499 40 - 508 43 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 46.5,48-47.5,49 46.5,45-47.5,46 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 46.5,47-47.5,48 46.5,46-47.5,47 499 41 - 508 42 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 46.5,48-47.5,49 46.5,45-47.5,46 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 46.5,47-47.5,48 46.5,46-47.5,47 910 91 - 901 90 89.5,89-88.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 88.5,88-87.5,87 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 92.5,92-91.5,91 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 280262.1324(40) 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 280262.1324(40) 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 281598.1873(40) 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 281598.3252(40) JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 911 91 - 900 90 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 89.5,89-88.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 92.5,92-91.5,91 88.5,88-87.5,87 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 646 58 - 645 59 62.5,62-62.5,62 62.5,63-62.5,63 63.5,64-63.5,64 66.5,67-66.5,67 66.5,66-66.5,66 62.5,64-62.5,64 62.5,61-62.5,61 63.5,63-63.5,63 65.5,66-65.5,66 65.5,65-65.5,65 63.5,62-63.5,62 66.5,68-66.5,68 66.5,65-66.5,65 64.5,65-64.5,65 64.5,64-64.5,64 63.5,65-63.5,65 64.5,63-64.5,63 65.5,67-65.5,67 65.5,64-65.5,64 64.5,66-64.5,66 61.5,61-61.5,61 61.5,62-61.5,62 61.5,60-61.5,60 61.5,63-61.5,63 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 281855.8986(40) 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 0.0111 281856.1288(40) 281856.4544(40) 282940.8374(40) 282941.0250(40) 282941.2083(40) 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59.5,61-59.5,61 59.5,58-59.5,58 62.5,61-62.5,61 62.5,64-62.5,64 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 283095.1236(40) 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 -0.0100 -0.0100 -0.0100 -0.0100 -0.0100 -0.0100 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 283095.3746(40) 283095.5931(40) 283161.4499(40) 283161.6490(40) 283161.8947(40) 283162.0890(40) 69 -0.0336 -0.0336 -0.0336 -0.0336 -0.0377 -0.0377 0.0063 0.0063 0.0063 0.0063 0.0063 0.0063 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 586 52 - 585 53 60.5,60-60.5,60 60.5,61-60.5,61 60.5,59-60.5,59 60.5,62-60.5,62 55.5,55-55.5,55 55.5,57-55.5,57 55.5,54-55.5,54 55.5,56-55.5,56 59.5,60-59.5,60 59.5,59-59.5,59 56.5,57-56.5,57 56.5,56-56.5,56 59.5,58-59.5,58 56.5,58-56.5,58 56.5,55-56.5,55 59.5,61-59.5,61 57.5,58-57.5,58 58.5,59-58.5,59 58.5,58-58.5,58 57.5,57-57.5,57 58.5,57-58.5,57 57.5,59-57.5,59 57.5,56-57.5,56 58.5,60-58.5,60 576 52 - 575 53 59.5,60-59.5,60 59.5,59-59.5,59 59.5,61-59.5,61 59.5,58-59.5,58 54.5,54-54.5,54 54.5,56-54.5,56 54.5,53-54.5,53 54.5,55-54.5,55 58.5,59-58.5,59 58.5,58-58.5,58 58.5,60-58.5,60 58.5,57-58.5,57 55.5,55-55.5,55 55.5,57-55.5,57 55.5,54-55.5,54 55.5,56-55.5,56 57.5,58-57.5,58 57.5,57-57.5,57 56.5,57-56.5,57 56.5,56-56.5,56 57.5,56-57.5,56 57.5,59-57.5,59 56.5,58-56.5,58 56.5,55-56.5,55 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 283361.4369(40) 0.0298 0.0298 0.0023 0.0023 -0.0346 -0.0346 -0.0346 -0.0346 -0.0313 -0.0313 -0.0313 -0.0313 -0.0241 -0.0241 -0.0241 -0.0241 0.0008 0.0008 0.0008 0.0008 0.0008 0.0008 0.0008 0.0008 283361.5493(40) 283361.8991(40) 283362.0953(40) 283362.2399(40) 283362.5883(40) 283443.9242(40) 283444.3968(40) 283444.8155(40) 283444.9838(40) 283445.4374(40) 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0103 0.0103 0.0103 0.0103 -0.0152 -0.0152 -0.0152 -0.0152 -0.0071 -0.0071 -0.0071 -0.0071 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 566 50 - 565 51 58.5,58-58.5,58 58.5,60-58.5,60 58.5,57-58.5,57 58.5,59-58.5,59 53.5,54-53.5,54 53.5,53-53.5,53 53.5,55-53.5,55 53.5,52-53.5,52 57.5,57-57.5,57 57.5,59-57.5,59 57.5,56-57.5,56 57.5,58-57.5,58 54.5,55-54.5,55 54.5,54-54.5,54 54.5,56-54.5,56 54.5,53-54.5,53 56.5,56-56.5,56 56.5,58-56.5,58 56.5,55-56.5,55 56.5,57-56.5,57 55.5,56-55.5,56 55.5,55-55.5,55 55.5,57-55.5,57 55.5,54-55.5,54 566 51 - 565 52 58.5,58-58.5,58 58.5,60-58.5,60 58.5,57-58.5,57 58.5,59-58.5,59 53.5,54-53.5,54 53.5,53-53.5,53 53.5,55-53.5,55 53.5,52-53.5,52 57.5,57-57.5,57 57.5,59-57.5,59 57.5,56-57.5,56 57.5,58-57.5,58 54.5,54-54.5,54 54.5,56-54.5,56 54.5,53-54.5,53 54.5,55-54.5,55 56.5,57-56.5,57 56.5,56-56.5,56 56.5,58-56.5,58 56.5,55-56.5,55 55.5,55-55.5,55 55.5,57-55.5,57 55.5,54-55.5,54 55.5,56-55.5,56 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 283468.1333(40) 0.0048 0.0048 0.0048 0.0048 0.0053 0.0053 0.0053 0.0053 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 0.0048 0.0048 0.0048 0.0048 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 -0.0059 -0.0059 -0.0059 -0.0059 283468.6772(40) 283469.0578(40) 283469.4210(40) 283469.7828(40) 283469.8939(40) 283491.0718(40) 283491.6038(40) 283492.0825(40) 283492.4382(40) 283492.8392(40) 283492.9538(40) 0.0056 0.0056 0.0056 0.0056 0.0035 0.0035 0.0035 0.0035 0.0019 0.0019 0.0019 0.0019 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 -0.0061 -0.0061 -0.0061 -0.0061 -0.0104 -0.0104 -0.0104 -0.0104 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 486 42 - 485 43 45.5,45-45.5,45 45.5,46-45.5,46 45.5,44-45.5,44 45.5,47-45.5,47 50.5,51-50.5,51 50.5,49-50.5,49 50.5,52-50.5,52 50.5,50-50.5,50 46.5,46-46.5,46 46.5,47-46.5,47 46.5,45-46.5,45 46.5,48-46.5,48 47.5,47-47.5,47 47.5,46-47.5,46 47.5,49-47.5,49 47.5,48-47.5,48 49.5,49-49.5,49 49.5,50-49.5,50 49.5,48-49.5,48 49.5,51-49.5,51 48.5,49-48.5,49 48.5,47-48.5,47 48.5,50-48.5,50 48.5,48-48.5,48 486 43 - 485 44 45.5,45-45.5,45 45.5,46-45.5,46 45.5,44-45.5,44 45.5,47-45.5,47 50.5,51-50.5,51 50.5,49-50.5,49 50.5,52-50.5,52 50.5,50-50.5,50 46.5,46-46.5,46 46.5,47-46.5,47 46.5,45-46.5,45 46.5,48-46.5,48 47.5,47-47.5,47 47.5,46-47.5,46 47.5,49-47.5,49 47.5,48-47.5,48 49.5,49-49.5,49 49.5,50-49.5,50 49.5,48-49.5,48 49.5,51-49.5,51 48.5,49-48.5,49 48.5,47-48.5,47 48.5,50-48.5,50 48.5,48-48.5,48 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 283765.5624(40) 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 0.0055 0.0055 0.0055 0.0055 -0.0005 -0.0005 -0.0005 -0.0005 0.0110 0.0110 0.0110 0.0110 0.0258 0.0258 0.0258 0.0258 -0.0127 -0.0127 -0.0127 -0.0127 283765.9092(40) 283766.8775(40) 283767.7919(40) 283767.9340(40) 283768.2267(40) 283770.6333(40) 283770.9746(40) 283771.9660(40) 283772.8858(40) 283773.0076(40) 283773.3359(40) 70 0.0056 0.0056 0.0056 0.0056 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 -0.0052 -0.0052 -0.0052 -0.0052 -0.0018 -0.0018 -0.0018 -0.0018 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 -0.0109 -0.0109 -0.0109 -0.0109 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 6410 54 - 659 57 66.5,68-67.5,69 66.5,65-67.5,66 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 61.5,60-62.5,61 61.5,62-62.5,63 61.5,61-62.5,62 61.5,63-62.5,64 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,66-66.5,67 65.5,65-66.5,66 62.5,61-63.5,62 62.5,63-63.5,64 62.5,62-63.5,63 62.5,64-63.5,65 64.5,66-65.5,67 64.5,63-65.5,64 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 63.5,62-64.5,63 63.5,63-64.5,64 63.5,64-64.5,65 63.5,65-64.5,66 6410 55 - 659 56 66.5,68-67.5,69 66.5,65-67.5,66 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 61.5,60-62.5,61 61.5,62-62.5,63 61.5,61-62.5,62 61.5,63-62.5,64 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,66-66.5,67 65.5,65-66.5,66 62.5,61-63.5,62 62.5,63-63.5,64 62.5,62-63.5,63 62.5,64-63.5,65 64.5,66-65.5,67 64.5,63-65.5,64 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 63.5,62-64.5,63 63.5,63-64.5,64 63.5,64-64.5,65 63.5,65-64.5,66 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 284537.2655(40) 0.0104 0.0104 0.0104 0.0104 0.0079 0.0079 0.0079 0.0079 -0.0159 -0.0159 -0.0159 -0.0159 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 0.0038 0.0038 0.0038 0.0038 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 284537.6229(40) 284540.0598(40) 284540.6180(40) 284541.6309(40) 284541.8665(40) 284537.2655(40) 284537.6229(40) 284540.0598(40) 284540.6180(40) 284541.6309(40) 284541.8665(40) 0.0104 0.0104 0.0104 0.0104 0.0079 0.0079 0.0079 0.0079 -0.0159 -0.0159 -0.0159 -0.0159 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 0.0038 0.0038 0.0038 0.0038 0.0072 0.0072 0.0072 0.0072 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 920 92 - 911 91 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 89.5,89-88.5,88 92.5,92-91.5,91 89.5,90-88.5,89 92.5,93-91.5,92 89.5,88-88.5,87 92.5,91-91.5,90 89.5,91-88.5,90 92.5,94-91.5,93 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 921 92 - 910 91 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 89.5,89-88.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 284666.7671(40) 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 -0.0016 284666.9094(40) 284902.7368(40) 284902.9656(40) 284903.2642(40) 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0167 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0158 0.0158 0.0158 0.0158 0.0158 0.0158 0.0158 0.0158 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 334 29 - 323 30 30.5,32-29.5,31 30.5,30-29.5,29 30.5,31-29.5,30 30.5,29-29.5,28 35.5,34-34.5,33 35.5,37-34.5,36 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 31.5,33-30.5,32 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 31.5,30-30.5,29 32.5,31-31.5,30 32.5,34-31.5,33 32.5,32-31.5,31 32.5,33-31.5,32 34.5,36-33.5,35 34.5,34-33.5,33 34.5,35-33.5,34 34.5,33-33.5,32 33.5,32-32.5,31 33.5,35-32.5,34 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 902 89 - 891 88 90.5,90-89.5,89 89.5,90-88.5,89 89.5,89-88.5,88 90.5,91-89.5,90 90.5,92-89.5,91 90.5,89-89.5,88 89.5,91-88.5,90 89.5,88-88.5,87 91.5,91-90.5,90 88.5,89-87.5,88 88.5,88-87.5,87 91.5,92-90.5,91 91.5,93-90.5,92 91.5,90-90.5,89 88.5,90-87.5,89 88.5,87-87.5,86 92.5,92-91.5,91 87.5,88-86.5,87 87.5,87-86.5,86 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 87.5,89-86.5,88 87.5,86-86.5,85 92.5,94-91.5,93 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 285167.9694(40) 0.0142 0.0142 0.0142 0.0142 0.0143 0.0143 0.0143 0.0143 0.0029 0.0029 0.0029 0.0029 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 0.0040 0.0040 0.0040 0.0040 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 285168.5754(40) 285169.6640(40) 285171.5494(40) 285172.1622(40) 285172.7288(40) 285354.9208(40) 285355.5137(40) 285357.2275(40) 285357.8221(40) 285361.8019(40) 285362.3935(40) 71 0.0483 0.0483 0.0483 0.0483 0.0434 0.0434 0.0434 0.0434 0.0224 0.0224 0.0224 0.0224 0.0188 0.0188 0.0188 0.0188 -0.0244 -0.0244 -0.0244 -0.0244 -0.0320 -0.0320 -0.0320 -0.0320 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 479 38 - 488 41 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 44.5,46-45.5,47 44.5,43-45.5,44 49.5,49-50.5,50 49.5,50-50.5,51 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 45.5,47-46.5,48 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 45.5,44-46.5,45 45.5,45-46.5,46 45.5,46-46.5,47 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 46.5,48-47.5,49 47.5,49-48.5,50 47.5,46-48.5,47 46.5,45-47.5,46 46.5,46-47.5,47 46.5,47-47.5,48 47.5,47-48.5,48 47.5,48-48.5,49 479 39 - 488 40 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 44.5,46-45.5,47 44.5,43-45.5,44 49.5,49-50.5,50 49.5,50-50.5,51 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 45.5,44-46.5,45 45.5,47-46.5,48 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 45.5,45-46.5,46 45.5,46-46.5,47 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 46.5,45-47.5,46 46.5,48-47.5,49 47.5,49-48.5,50 47.5,46-48.5,47 46.5,46-47.5,47 46.5,47-47.5,48 47.5,47-48.5,48 47.5,48-48.5,49 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 286557.5370(40) 0.0063 0.0063 0.0063 0.0063 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0004 0.0004 0.0004 0.0004 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0043 -0.0043 -0.0043 -0.0043 286557.7058(40) 286562.8586(40) 286563.0292(40) 286565.5197(40) 286565.6720(40) 286557.5370(40) 286557.7058(40) 286562.8586(40) 286563.0292(40) 286565.5197(40) 286565.6720(40) 0.0063 0.0063 0.0063 0.0063 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0004 0.0004 0.0004 0.0004 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0043 -0.0043 -0.0043 -0.0043 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 930 93 - 921 92 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 91.5,91-90.5,90 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 94.5,94-93.5,93 931 93 - 920 92 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 94.5,94-93.5,93 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 Obs(unc) [MHz] 287733.6624(40) 287733.7861(40) 287733.9139(40) 287949.7436(40) 287949.9615(40) 287950.2455(40) Obs-calc [MHz] 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0354 0.0354 0.0354 0.0354 0.0354 0.0354 0.0354 0.0354 0.0568 0.0568 0.0568 0.0568 0.0568 0.0568 0.0568 0.0568 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 0.0110 0.0110 0.0110 0.0110 0.0185 0.0185 0.0185 0.0185 0.0185 0.0185 0.0185 0.0185 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 912 90 - 901 89 91.5,92-90.5,91 91.5,91-90.5,90 90.5,91-89.5,90 90.5,90-89.5,89 91.5,90-90.5,89 90.5,92-89.5,91 90.5,89-89.5,88 91.5,93-90.5,92 92.5,93-91.5,92 92.5,92-91.5,91 89.5,90-88.5,89 89.5,89-88.5,88 92.5,91-91.5,90 89.5,91-88.5,90 89.5,88-88.5,87 92.5,94-91.5,93 93.5,94-92.5,93 93.5,93-92.5,92 88.5,89-87.5,88 88.5,88-87.5,87 93.5,92-92.5,91 88.5,90-87.5,89 88.5,87-87.5,86 93.5,95-92.5,94 344 30 - 333 31 31.5,30-30.5,29 31.5,33-30.5,32 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 36.5,38-35.5,37 36.5,36-35.5,35 36.5,37-35.5,36 36.5,35-35.5,34 32.5,31-31.5,30 32.5,34-31.5,33 32.5,32-31.5,31 32.5,33-31.5,32 33.5,35-32.5,34 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 33.5,32-32.5,31 35.5,34-34.5,33 35.5,37-34.5,36 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 34.5,36-33.5,35 34.5,34-33.5,33 34.5,35-33.5,34 34.5,33-33.5,32 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 288144.2179(40) 0.0528 0.0528 0.0528 0.0528 0.0475 0.0475 0.0475 0.0475 0.0314 0.0314 0.0314 0.0314 0.0238 0.0238 0.0238 0.0238 -0.0157 -0.0157 -0.0157 -0.0157 -0.0231 -0.0231 -0.0231 -0.0231 288144.7713(40) 288146.3782(40) 288146.9297(40) 288150.6521(40) 288151.2047(40) 288322.3997(40) 288322.8953(40) 288323.8759(40) 288325.7176(40) 288326.3662(40) 288326.9086(40) 72 0.0163 0.0163 0.0163 0.0163 0.0145 0.0145 0.0145 0.0145 0.0042 0.0042 0.0042 0.0042 -0.0037 -0.0037 -0.0037 -0.0037 0.0034 0.0034 0.0034 0.0034 -0.0054 -0.0054 -0.0054 -0.0054 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 185 13 - 174 14 15.5,14-14.5,13 15.5,17-14.5,16 15.5,15-14.5,14 15.5,16-14.5,15 20.5,19-19.5,18 20.5,22-19.5,21 20.5,20-19.5,19 20.5,21-19.5,20 185 14 - 174 13 15.5,14-14.5,13 15.5,17-14.5,16 15.5,16-14.5,15 15.5,15-14.5,14 20.5,19-19.5,18 20.5,22-19.5,21 20.5,21-19.5,20 20.5,20-19.5,19 469 37 - 478 40 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 43.5,42-44.5,43 43.5,45-44.5,46 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 43.5,43-44.5,44 43.5,44-44.5,45 44.5,43-45.5,44 44.5,46-45.5,47 47.5,46-48.5,47 47.5,49-48.5,50 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 47.5,47-48.5,48 47.5,48-48.5,49 45.5,44-46.5,45 45.5,47-46.5,48 46.5,48-47.5,49 46.5,45-47.5,46 45.5,46-46.5,47 46.5,46-47.5,47 46.5,47-47.5,48 45.5,45-46.5,46 Obs(unc) [MHz] 289397.2915(40) 289397.7327(40) 289400.3360(40) 289400.7781(40) 289397.2915(40) 289397.7327(40) 289400.3360(40) 289400.7781(40) 289705.5515(40) 289705.7289(40) 289711.1433(40) 289711.3195(40) 289713.9365(40) 289714.107(40) Obs-calc [MHz] 0.0063 0.0063 0.0087 0.0087 0.0057 0.0057 0.0041 0.0041 0.0063 0.0063 0.0087 0.0087 0.0057 0.0057 0.0041 0.0041 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0145 0.0145 0.0145 0.0145 0.0026 0.0026 0.0026 0.0026 0.0068 0.0068 0.0068 0.0068 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 469 38 - 478 39 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 43.5,42-44.5,43 43.5,45-44.5,46 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 43.5,43-44.5,44 43.5,44-44.5,45 44.5,43-45.5,44 44.5,46-45.5,47 47.5,46-48.5,47 47.5,49-48.5,50 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 47.5,47-48.5,48 47.5,48-48.5,49 45.5,44-46.5,45 45.5,47-46.5,48 46.5,48-47.5,49 46.5,45-47.5,46 45.5,45-46.5,46 45.5,46-46.5,47 46.5,46-47.5,47 46.5,47-47.5,48 673 65 - 662 64 67.5,67-66.5,66 67.5,68-66.5,67 66.5,66-65.5,65 66.5,67-65.5,66 67.5,66-66.5,65 67.5,69-66.5,68 66.5,65-65.5,64 66.5,68-65.5,67 940 94 - 931 93 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 93.5,93-92.5,92 92.5,91-91.5,90 93.5,94-92.5,93 92.5,94-91.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 289705.5515(40) 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 0.0145 0.0145 0.0145 0.0145 0.0026 0.0026 0.0026 0.0026 0.0068 0.0068 0.0068 0.0068 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 289705.7289(40) 289711.1433(40) 289711.3195(40) 289713.9365(40) 289714.1070(40) 289707.0913(40) 289707.8386(40) 289711.8030(40) 289712.5537(40) 290799.0911(40) 290799.2432(40) 0.0288 0.0288 0.0324 0.0324 0.0027 0.0027 0.0077 0.0077 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 0.0073 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 941 93 - 932 92 91.5,93-90.5,92 91.5,90-90.5,89 96.5,98-95.5,97 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 96.5,95-95.5,94 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 92.5,94-91.5,93 92.5,91-91.5,90 95.5,97-94.5,96 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 95.5,94-94.5,93 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 93.5,95-92.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 93.5,92-92.5,91 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 337 26 - 326 27 30.5,32-29.5,31 30.5,30-29.5,29 30.5,29-29.5,28 35.5,35-34.5,34 35.5,37-34.5,36 35.5,36-34.5,35 35.5,34-34.5,33 31.5,30-30.5,29 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 31.5,33-30.5,32 34.5,33-33.5,32 34.5,34-33.5,33 34.5,35-33.5,34 34.5,36-33.5,35 32.5,31-31.5,30 32.5,32-31.5,31 32.5,33-31.5,32 32.5,34-31.5,33 33.5,32-32.5,31 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 33.5,35-32.5,34 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 290831.0077(40) 0.0298 0.0298 0.0164 0.0164 0.0164 0.0164 0.0073 0.0073 -0.0140 -0.0140 -0.0173 -0.0173 -0.0173 -0.0173 -0.0180 -0.0180 -0.0304 -0.0304 -0.0304 -0.0304 -0.0345 -0.0345 -0.0345 -0.0345 290831.2366(40) 290831.4695(40) 290833.1828(40) 290833.4380(40) 290833.6952(40) 290834.4132(40) 290834.7035(40) 440063.4740(50) 440064.4080(50) 440069.0580(50) 440070.6487(50) 440072.3750(50) 440073.1900(50) -0.0114 -0.0114 -0.0114 0.0555 0.0555 0.0555 0.0555 -0.0021 -0.0021 -0.0021 -0.0021 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0700 -0.0700 -0.0700 -0.0700 0.0287 0.0287 0.0287 0.0287 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 337 27 - 326 26 30.5,30-29.5,29 30.5,29-29.5,28 30.5,32-29.5,31 35.5,35-34.5,34 35.5,37-34.5,36 35.5,36-34.5,35 35.5,34-34.5,33 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 31.5,33-30.5,32 31.5,30-30.5,29 34.5,33-33.5,32 34.5,34-33.5,33 34.5,35-33.5,34 34.5,36-33.5,35 32.5,32-31.5,31 32.5,33-31.5,32 32.5,34-31.5,33 32.5,31-31.5,30 33.5,32-32.5,31 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 33.5,35-32.5,34 4712 35 - 4811 38 49.5,51-50.5,52 44.5,43-45.5,44 49.5,48-50.5,49 4712 36 - 4811 37 44.5,46-45.5,47 49.5,51-50.5,52 44.5,43-45.5,44 49.5,48-50.5,49 675 63 - 664 62 67.5,67-66.5,66 67.5,68-66.5,67 66.5,67-65.5,66 67.5,69-66.5,68 66.5,65-65.5,64 66.5,68-65.5,67 178 9 - 167 10 14.5,13-13.5,12 14.5,16-13.5,15 14.5,15-13.5,14 14.5,14-13.5,13 19.5,21-18.5,20 19.5,18-18.5,17 19.5,19-18.5,18 19.5,20-18.5,19 178 10 - 167 9 14.5,13-13.5,12 14.5,16-13.5,15 14.5,14-13.5,13 14.5,15-13.5,14 19.5,21-18.5,20 19.5,18-18.5,17 19.5,20-18.5,19 19.5,19-18.5,18 73 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 440063.4740(50) -0.0114 -0.0114 -0.0114 0.0555 0.0555 0.0555 0.0555 -0.0021 -0.0021 -0.0021 -0.0021 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0700 -0.0700 -0.0700 -0.0700 0.0287 0.0287 0.0287 0.0287 440064.4080(50) 440069.0580(50) 440070.6487(50) 440072.3750(50) 440073.1900(50) 440233.2860(50) 0.1040 0.1040 0.1040 440233.2860(50) 0.1040 0.1040 0.1040 0.1040 440388.5637(50) -0.0779 -0.0779 0.0044 0.0044 0.0730 0.0730 440389.3340(50) 440390.1217(50) 440715.3170(50) 440716.0480(50) 440718.8210(50) 440719.5950(50) 440715.3170(50) 440716.0480(50) 440718.8210(50) 440719.5950(50) -0.0101 -0.0101 0.0691 0.0691 -0.0318 -0.0318 0.0845 0.0845 -0.0101 -0.0101 0.0691 0.0691 -0.0318 -0.0318 0.0845 0.0845 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 347 27 - 336 28 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 31.5,33-30.5,32 31.5,30-30.5,29 36.5,35-35.5,34 36.5,36-35.5,35 36.5,38-35.5,37 36.5,37-35.5,36 32.5,33-31.5,32 32.5,34-31.5,33 32.5,32-31.5,31 32.5,31-31.5,30 35.5,34-34.5,33 35.5,35-34.5,34 35.5,37-34.5,36 33.5,32-32.5,31 33.5,33-32.5,32 33.5,35-32.5,34 33.5,34-32.5,33 347 27 - 336 27 34.5,33-33.5,32 34.5,34-33.5,33 34.5,36-33.5,35 34.5,35-33.5,34 347 28 - 336 27 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 31.5,33-30.5,32 31.5,30-30.5,29 36.5,36-35.5,35 36.5,38-35.5,37 36.5,37-35.5,36 36.5,35-35.5,34 32.5,33-31.5,32 32.5,34-31.5,33 32.5,31-31.5,30 32.5,32-31.5,31 35.5,34-34.5,33 35.5,35-34.5,34 35.5,37-34.5,36 33.5,33-32.5,32 33.5,35-32.5,34 33.5,34-32.5,33 33.5,32-32.5,31 34.5,33-33.5,32 34.5,34-33.5,33 34.5,36-33.5,35 34.5,35-33.5,34 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 443234.4663(50) -0.0385 -0.0385 -0.0385 -0.0385 0.0584 0.0584 0.0584 0.0584 -0.0416 -0.0416 -0.0416 0.0212 0.0380 0.0380 0.0380 -0.0627 -0.0627 -0.0627 -0.0627 443235.3287(50) 443239.7236(50) 443239.7263(50) 443241.2253(50) 443242.8670(50) 443243.6220(50) 443234.4663(50) 443235.3287(50) 443239.7236(50) 443241.2253(50) 443242.8670(50) 443243.6220(50) 0.0310 0.0310 0.0310 0.0310 -0.0385 -0.0385 -0.0385 -0.0385 0.0584 0.0584 0.0584 0.0584 -0.0416 -0.0416 0.0212 0.0212 0.0380 0.0380 0.0380 -0.0627 -0.0627 -0.0627 -0.0627 0.0310 0.0310 0.0310 0.0310 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 208 12 - 197 13 21.5,20-20.5,19 21.5,23-20.5,22 21.5,21-20.5,20 21.5,22-20.5,21 19.5,18-18.5,17 19.5,21-18.5,20 19.5,19-18.5,18 19.5,20-18.5,19 20.5,19-19.5,18 20.5,22-19.5,21 20.5,20-19.5,19 20.5,21-19.5,20 208 13 - 197 12 21.5,23-20.5,22 21.5,20-20.5,19 21.5,21-20.5,20 21.5,22-20.5,21 19.5,21-18.5,20 19.5,18-18.5,17 19.5,19-18.5,18 19.5,20-18.5,19 20.5,22-19.5,21 20.5,19-19.5,18 20.5,20-19.5,19 20.5,21-19.5,20 804 76 - 793 77 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 80.5,79-79.5,78 80.5,82-79.5,81 79.5,80-78.5,79 80.5,81-79.5,80 80.5,80-79.5,79 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 450264.2680(50) -0.0262 -0.0262 0.0338 0.0338 -0.0296 -0.0296 0.0259 0.0259 -0.0561 -0.0561 0.0381 0.0381 450264.8440(50) 450268.0944(50) 450268.6544(50) 450270.2673(50) 450270.8680(50) 450264.2680(50) 450264.8440(50) 450268.0944(50) 450268.6544(50) 450270.2673(50) 450270.8680(50) 452004.5973(50) 452005.4693(50) 452007.8880(50) 452008.4880(50) -0.0262 -0.0262 0.0338 0.0338 -0.0296 -0.0296 0.0259 0.0259 -0.0561 -0.0561 0.0381 0.0381 -0.0130 -0.0130 -0.0223 -0.0223 -0.0557 0.0238 0.0238 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 4312 31 - 4411 34 40.5,41-41.5,42 40.5,40-41.5,41 45.5,47-46.5,48 45.5,44-46.5,45 41.5,40-42.5,41 41.5,43-42.5,44 41.5,42-42.5,43 44.5,46-45.5,47 44.5,43-45.5,44 44.5,45-45.5,46 44.5,44-45.5,45 4312 32 - 4411 33 40.5,41-41.5,42 40.5,40-41.5,41 45.5,47-46.5,48 45.5,44-46.5,45 41.5,43-42.5,44 41.5,40-42.5,41 41.5,42-42.5,43 44.5,46-45.5,47 44.5,43-45.5,44 44.5,45-45.5,46 44.5,44-45.5,45 4112 29 - 4211 32 38.5,39-39.5,40 38.5,38-39.5,39 43.5,45-44.5,46 43.5,42-44.5,43 4112 30 - 4211 31 38.5,39-39.5,40 38.5,38-39.5,39 43.5,45-44.5,46 43.5,42-44.5,43 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 452775.4370(50) 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 -0.0228 -0.0228 -0.0453 -0.0453 -0.0453 -0.0142 -0.0142 452784.5000(50) 452784.9980(50) 452785.4540(50) 452775.4370(50) 452784.5000(50) 452784.9980(50) 452785.4540(50) 0.0087 0.0087 0.0087 0.0087 -0.0228 -0.0228 -0.0453 -0.0453 -0.0453 -0.0142 -0.0142 459051.2210(50) -0.0034 -0.0034 -0.0034 -0.0034 459051.2210(50) -0.0034 -0.0034 -0.0034 -0.0034 459460.9380(50) -0.0141 -0.0141 0.0266 0.0266 0.0266 0.0266 0.0086 0.0086 -0.0233 -0.0233 -0.0233 -0.0233 0.0217 0.0217 -0.0200 -0.0200 -0.0456 -0.0456 -0.0456 -0.0456 -0.0623 -0.0623 2711 16 - 2810 19 24.5,26-25.5,27 24.5,23-25.5,24 24.5,25-25.5,26 24.5,24-25.5,25 29.5,28-30.5,29 29.5,31-30.5,32 29.5,30-30.5,31 29.5,29-30.5,30 2711 17 - 2810 18 24.5,26-25.5,27 24.5,23-25.5,24 24.5,24-25.5,25 24.5,25-25.5,26 29.5,28-30.5,29 29.5,31-30.5,32 29.5,30-30.5,31 29.5,29-30.5,30 452005.4693(50) 452006.4133(50) 452007.1413(50) 452007.8880(50) 452005.4693(50) 452006.4133(50) 452007.1413(50) 452007.8880(50) 74 -0.0223 -0.0223 0.0025 0.0025 -0.0013 -0.0013 -0.0557 -0.0557 -0.0223 -0.0223 0.0025 0.0025 -0.0013 -0.0013 -0.0557 -0.0557 745 70 - 734 69 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 75.5,75-74.5,74 73.5,74-72.5,73 73.5,73-72.5,72 75.5,76-74.5,75 74.5,76-73.5,75 74.5,73-73.5,72 72.5,73-71.5,72 73.5,72-72.5,71 73.5,75-72.5,74 72.5,72-71.5,71 72.5,71-71.5,70 72.5,74-71.5,73 71.5,71-70.5,70 71.5,72-70.5,71 76.5,77-75.5,76 71.5,73-70.5,72 71.5,70-70.5,69 76.5,76-75.5,75 76.5,78-75.5,77 76.5,75-75.5,74 459461.5960(50) 459462.1880(50) 459462.9000(50) 459464.1840(50) 459471.5833(50) 459472.7667(50) 459474.0017(50) JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 7312 61 - 7311 62 75.5,76-75.5,76 75.5,75-75.5,75 70.5,71-70.5,71 70.5,70-70.5,70 75.5,77-75.5,77 75.5,74-75.5,74 70.5,72-70.5,72 70.5,69-70.5,69 71.5,73-71.5,73 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0.0192 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 7412 62 - 7411 63 76.5,77-76.5,77 76.5,76-76.5,76 71.5,72-71.5,72 71.5,71-71.5,71 76.5,78-76.5,78 76.5,75-76.5,75 71.5,73-71.5,73 71.5,70-71.5,70 72.5,74-72.5,74 72.5,72-72.5,72 72.5,73-72.5,73 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 72.5,71-72.5,71 73.5,75-73.5,75 74.5,73-74.5,73 74.5,76-74.5,76 73.5,73-73.5,73 73.5,74-73.5,74 74.5,74-74.5,74 74.5,75-74.5,75 73.5,72-73.5,72 7412 63 - 7411 64 76.5,76-76.5,76 71.5,72-71.5,72 71.5,71-71.5,71 76.5,78-76.5,78 76.5,75-76.5,75 71.5,73-71.5,73 71.5,70-71.5,70 76.5,77-76.5,77 72.5,73-72.5,73 72.5,71-72.5,71 72.5,74-72.5,74 72.5,72-72.5,72 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 73.5,72-73.5,72 73.5,75-73.5,75 74.5,73-74.5,73 74.5,76-74.5,76 74.5,75-74.5,75 73.5,73-73.5,73 73.5,74-73.5,74 74.5,74-74.5,74 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 593175.2055(40) 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 593177.6847(40) 593178.9173(40) 593175.2055(40) 593177.6847(40) 593178.9173(40) 75 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 7612 64 - 7611 65 78.5,77-78.5,77 78.5,80-78.5,80 73.5,72-73.5,72 73.5,75-73.5,75 78.5,78-78.5,78 78.5,79-78.5,79 73.5,73-73.5,73 73.5,74-73.5,74 74.5,73-74.5,73 74.5,76-74.5,76 77.5,76-77.5,76 77.5,79-77.5,79 74.5,74-74.5,74 74.5,75-74.5,75 77.5,77-77.5,77 77.5,78-77.5,78 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 76.5,75-76.5,75 76.5,78-76.5,78 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 76.5,76-76.5,76 76.5,77-76.5,77 7612 65 - 7611 66 78.5,77-78.5,77 78.5,80-78.5,80 73.5,72-73.5,72 73.5,75-73.5,75 78.5,78-78.5,78 78.5,79-78.5,79 73.5,73-73.5,73 73.5,74-73.5,74 74.5,73-74.5,73 74.5,76-74.5,76 77.5,76-77.5,76 77.5,79-77.5,79 74.5,74-74.5,74 74.5,75-74.5,75 77.5,77-77.5,77 77.5,78-77.5,78 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 76.5,75-76.5,75 76.5,78-76.5,78 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 76.5,76-76.5,76 76.5,77-76.5,77 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 593244.8185(40) 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 593247.1457(40) 593248.2961(40) 593244.8185(40) 593247.1457(40) 593248.2961(40) 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0222 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 7812 66 - 7811 67 80.5,82-80.5,82 80.5,79-80.5,79 80.5,80-80.5,80 80.5,81-80.5,81 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 79.5,81-79.5,81 79.5,78-79.5,78 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0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 -0.0094 -0.0094 -0.0094 -0.0094 0.0234 0.0234 0.0234 0.0234 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 600134.2275(40) 600134.8401(40) 600136.1433(40) 600131.2612(40) 600134.2275(40) 600134.8401(40) 600136.1433(40) 76 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 0.0233 -0.0094 -0.0094 -0.0094 -0.0094 0.0234 0.0234 0.0234 0.0234 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 -0.0190 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 589 49 - 578 50 60.5,59-59.5,58 60.5,62-59.5,61 55.5,54-54.5,53 55.5,57-54.5,56 60.5,60-59.5,59 60.5,61-59.5,60 55.5,55-54.5,54 55.5,56-54.5,55 59.5,58-58.5,57 59.5,61-58.5,60 56.5,55-55.5,54 56.5,58-55.5,57 59.5,59-58.5,58 59.5,60-58.5,59 56.5,56-55.5,55 56.5,57-55.5,56 58.5,60-57.5,59 58.5,57-57.5,56 57.5,56-56.5,55 57.5,59-56.5,58 58.5,58-57.5,57 58.5,59-57.5,58 57.5,57-56.5,56 57.5,58-56.5,57 589 50 - 578 49 60.5,59-59.5,58 60.5,62-59.5,61 55.5,54-54.5,53 55.5,57-54.5,56 60.5,60-59.5,59 60.5,61-59.5,60 55.5,55-54.5,54 55.5,56-54.5,55 59.5,58-58.5,57 59.5,61-58.5,60 56.5,55-55.5,54 56.5,58-55.5,57 59.5,59-58.5,58 59.5,60-58.5,59 56.5,56-55.5,55 56.5,57-55.5,56 58.5,60-57.5,59 58.5,57-57.5,56 57.5,56-56.5,55 57.5,59-56.5,58 58.5,58-57.5,57 58.5,59-57.5,58 57.5,57-56.5,56 57.5,58-56.5,57 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 622330.2673(40) 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 622332.6580(40) 622333.7661(40) 622330.2673(40) 622332.6580(40) 622333.7661(40) 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 0.0039 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0020 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 -0.0253 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 758 67 - 747 68 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 77.5,79-76.5,78 77.5,76-76.5,75 72.5,72-71.5,71 72.5,73-71.5,72 72.5,74-71.5,73 72.5,71-71.5,70 73.5,73-72.5,72 73.5,74-72.5,73 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 73.5,75-72.5,74 73.5,72-72.5,71 76.5,78-75.5,77 76.5,75-75.5,74 74.5,75-73.5,74 74.5,74-73.5,73 75.5,75-74.5,74 75.5,76-74.5,75 74.5,76-73.5,75 74.5,73-73.5,72 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 758 68 - 747 67 77.5,78-76.5,77 77.5,79-76.5,78 77.5,76-76.5,75 72.5,72-71.5,71 72.5,73-71.5,72 72.5,74-71.5,73 72.5,71-71.5,70 77.5,77-76.5,76 73.5,74-72.5,73 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 73.5,75-72.5,74 73.5,72-72.5,71 76.5,78-75.5,77 76.5,75-75.5,74 73.5,73-72.5,72 74.5,75-73.5,74 74.5,74-73.5,73 75.5,75-74.5,74 75.5,76-74.5,75 74.5,76-73.5,75 74.5,73-73.5,72 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 624202.7144(40) -0.0106 -0.0106 -0.0106 -0.0106 -0.0106 -0.0106 -0.0106 -0.0106 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0339 -0.0339 -0.0339 -0.0339 -0.0339 -0.0339 -0.0339 -0.0339 624203.4813(40) 624203.8814(40) 624202.2952(40) 624203.0875(40) 624203.4813(40) -0.0114 -0.0114 -0.0114 -0.0114 -0.0114 -0.0114 -0.0114 -0.0114 0.0246 0.0246 0.0246 0.0246 0.0246 0.0246 0.0246 0.0246 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 -0.0075 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 778 69 - 767 70 79.5,79-78.5,78 79.5,80-78.5,79 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 75.5,75-74.5,74 75.5,76-74.5,75 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 78.5,78-77.5,77 78.5,79-77.5,78 78.5,77-77.5,76 78.5,80-77.5,79 76.5,75-75.5,74 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 76.5,78-75.5,77 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 76.5,76-75.5,75 778 70 - 767 69 79.5,80-78.5,79 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 79.5,79-78.5,78 75.5,75-74.5,74 75.5,76-74.5,75 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 78.5,78-77.5,77 78.5,79-77.5,78 78.5,77-77.5,76 78.5,80-77.5,79 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 76.5,75-75.5,74 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 76.5,78-75.5,77 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 630451.4720(40) 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0904 -0.0904 -0.0904 -0.0904 -0.0904 -0.0904 -0.0904 630451.8891(40) 630452.3308(40) 630450.8385(40) 630451.4720(40) 630451.8891(40) 77 -0.0143 -0.0143 -0.0143 -0.0143 -0.0143 -0.0143 -0.0143 -0.0143 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 0.0108 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 -0.0539 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 798 71 - 787 72 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 81.5,80-80.5,79 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 81.5,83-80.5,82 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 80.5,80-79.5,79 80.5,81-79.5,80 80.5,79-79.5,78 80.5,82-79.5,81 78.5,78-77.5,77 78.5,79-77.5,78 78.5,77-77.5,76 79.5,79-78.5,78 79.5,80-78.5,79 78.5,80-77.5,79 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 798 72 - 787 71 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 81.5,80-80.5,79 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 81.5,83-80.5,82 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 80.5,80-79.5,79 80.5,81-79.5,80 80.5,79-79.5,78 80.5,82-79.5,81 78.5,78-77.5,77 78.5,79-77.5,78 78.5,77-77.5,76 79.5,79-78.5,78 79.5,80-78.5,79 78.5,80-77.5,79 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 636690.1932(40) 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 -0.0181 636690.9431(40) 636689.5031(40) 636690.1932(40) 0.0293 0.0293 0.0293 0.0293 0.0293 0.0293 0.0293 0.0293 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 0.0175 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 3311 22 - 3210 23 30.5,29-29.5,28 30.5,32-29.5,31 30.5,30-29.5,29 30.5,31-29.5,30 35.5,34-34.5,33 35.5,37-34.5,36 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 31.5,33-30.5,32 31.5,30-30.5,29 31.5,32-30.5,31 31.5,31-30.5,30 34.5,36-33.5,35 34.5,34-33.5,33 34.5,33-33.5,32 34.5,35-33.5,34 32.5,33-31.5,32 32.5,31-31.5,30 32.5,34-31.5,33 32.5,32-31.5,31 33.5,35-32.5,34 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 33.5,32-32.5,31 3311 23 - 3210 22 30.5,32-29.5,31 30.5,30-29.5,29 30.5,31-29.5,30 30.5,29-29.5,28 35.5,34-34.5,33 35.5,37-34.5,36 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 31.5,30-30.5,29 31.5,33-30.5,32 31.5,31-30.5,30 31.5,32-30.5,31 34.5,34-33.5,33 34.5,35-33.5,34 34.5,36-33.5,35 34.5,33-33.5,32 32.5,31-31.5,30 32.5,34-31.5,33 32.5,32-31.5,31 32.5,33-31.5,32 33.5,35-32.5,34 33.5,33-32.5,32 33.5,32-32.5,31 33.5,34-32.5,33 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 645460.8674(40) 0.0470 0.0470 0.0470 0.0470 0.0362 0.0362 0.0362 0.0362 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0032 0.0032 0.0032 0.0032 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0171 -0.0171 -0.0171 -0.0171 645461.8589(40) 645468.8155(40) 645470.6496(40) 645473.4859(40) 645474.3067(40) 645460.8674(40) 645461.8589(40) 645468.8155(40) 645470.6496(40) 645473.4859(40) 645474.3067(40) 0.0470 0.0470 0.0470 0.0470 0.0362 0.0362 0.0362 0.0362 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0032 0.0032 0.0032 0.0032 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0171 -0.0171 -0.0171 -0.0171 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 828 75 - 817 74 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 84.5,83-83.5,82 79.5,79-78.5,78 79.5,80-78.5,79 84.5,86-83.5,85 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 80.5,80-79.5,79 80.5,81-79.5,80 80.5,79-79.5,78 80.5,82-79.5,81 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 81.5,80-80.5,79 82.5,82-81.5,81 81.5,83-80.5,82 82.5,83-81.5,82 82.5,81-81.5,80 82.5,84-81.5,83 828 74 - 817 75 84.5,84-83.5,83 84.5,85-83.5,84 84.5,83-83.5,82 79.5,79-78.5,78 79.5,80-78.5,79 84.5,86-83.5,85 79.5,78-78.5,77 79.5,81-78.5,80 80.5,80-79.5,79 80.5,81-79.5,80 80.5,79-79.5,78 80.5,82-79.5,81 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 81.5,81-80.5,80 81.5,82-80.5,81 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 81.5,80-80.5,79 82.5,82-81.5,81 81.5,83-80.5,82 82.5,83-81.5,82 82.5,81-81.5,80 82.5,84-81.5,83 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 646027.5653(40) -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 646027.9226(40) 646028.9989(40) 646029.3770(40) 78 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0351 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 -0.0493 表 6-2 CH2I37Cl の解析結果 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 110 11 - 101 10 13.5,12-12.5,11 13.5,15-12.5,14 10.5,9-9.5,8 10.5,11-9.5,10 11.5,13-10.5,12 11.5,12-10.5,11 50 5 - 40 4 4.5,6-3.5,5 7.5,7-6.5,6 7.5,8-6.5,7 7.5,6-6.5,5 7.5,9-6.5,8 6.5,7-5.5,6 6.5,6-5.5,5 5.5,6-4.5,5 5.5,5-4.5,4 6.5,8-5.5,7 6.5,5-5.5,4 5.5,7-4.5,6 5.5,4-4.5,3 21 2 - 30 3 0.5,1-0.5,2 1.5,1-1.5,2 1.5,3-1.5,2 1.5,1-1.5,1 2.5,4-2.5,3 2.5,4-2.5,4 2.5,2-2.5,3 2.5,2-2.5,2 2.5,3-2.5,3 2.5,3-2.5,4 4.5,5-5.5,6 4.5,6-5.5,7 4.5,4-5.5,5 4.5,3-5.5,4 3.5,3-3.5,3 3.5,4-3.5,5 3.5,2-3.5,3 3.5,5-3.5,5 3.5,5-4.5,6 3.5,2-4.5,3 3.5,3-4.5,4 3.5,4-4.5,5 0.5,2-1.5,3 2.5,1-3.5,2 2.5,2-3.5,3 2.5,3-3.5,4 1.5,1-2.5,2 1.5,3-2.5,4 1.5,2-2.5,3 1.5,2-2.5,2 4.5,5-4.5,5 4.5,4-4.5,4 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 9688.33(100) 9688.79(100) 9734.57(100) 9738.71(100) 9746.93(100) 9750.89(100) 0.0859 0.0233 0.1818 0.1212 -0.0406 0.0444 15257.9036(3) 15271.0108(3) 15271.0839(3) 15271.1896(3) 15271.2880(3) 15275.6084(3) 15275.6231(3) 15275.9465(3) 15275.9828(3) 15276.2420(3) 15276.2737(3) 15276.5817(3) 15276.6038(3) 0.0008 0.0011 -0.0012 -0.0004 -0.0002 -0.0039 -0.0008 0.0009 -0.0014 -0.0011 -0.0035 -0.0006 0.0025 16391.3610(3) 16391.4756(3) 16391.5657(3) 16392.5638(3) 16408.6393(3) 16408.7699(3) 16409.9875(3) 16410.0740(3) 16411.3540(3) 16411.4841(3) 16426.4336(3) 16426.7274(3) 16426.8203(3) 16427.2165(3) 16490.0397(3) 16490.1472(3) 16490.8541(3) 16491.2827(3) 16496.3172(3) 16497.3902(3) 16498.0178(3) 16499.0976(3) 16520.4179(3) 16536.2339(3) 16538.6389(3) 16542.3148(3) 16556.0329(3) 16556.1679(3) 16560.4051(3) 16560.4866(3) 16687.3177(3) 16687.6044(3) -0.0005 0.0017 -0.0010 0.0016 0.0036 0.0011 0.0012 -0.0007 0.0006 -0.0023 -0.0001 0.0003 -0.0004 -0.0001 0.0013 -0.0013 -0.0005 0.0004 0.0002 -0.0014 -0.0005 0.0013 -0.0009 -0.0009 0.0016 0.0011 0.0035 0.0011 0.0016 -0.0053 0.0028 0.0020 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 11 1 - 20 2 1.5,0-0.5,1 1.5,3-0.5,2 1.5,1-0.5,1 1.5,2-0.5,2 1.5,3-1.5,2 1.5,1-1.5,2 1.5,2-1.5,2 1.5,3-1.5,3 1.5,2-1.5,3 1.5,2-1.5,1 3.5,2-4.5,3 3.5,5-4.5,6 3.5,4-4.5,4 3.5,3-4.5,4 3.5,4-4.5,5 3.5,5-4.5,5 2.5,3-1.5,2 2.5,4-1.5,3 2.5,2-1.5,1 1.5,2-2.5,3 1.5,3-2.5,4 1.5,0-2.5,1 1.5,1-2.5,1 3.5,2-3.5,2 3.5,5-3.5,5 3.5,3-3.5,3 3.5,4-3.5,4 2.5,4-2.5,3 2.5,1-2.5,2 2.5,2-2.5,3 2.5,3-2.5,3 2.5,2-2.5,2 2.5,4-2.5,4 2.5,3-2.5,4 2.5,2-2.5,1 2.5,1-3.5,2 2.5,4-3.5,5 2.5,2-3.5,2 2.5,2-3.5,3 2.5,3-3.5,4 150 15 - 141 14 Obs(unc) [MHz] 17.5,19-16.5,18 17.5,17-16.5,16 79 Obs-calc [MHz] 19244.3000(3) 19244.4641(3) 19244.5315(3) 19244.7301(3) 19426.7770(3) 19426.8330(3) 19427.0378(3) 19430.1861(3) 19430.4505(3) 19430.5007(3) 19464.9124(3) 19466.3187(3) 19469.2282(3) 19469.4201(3) 19470.7204(3) 19471.0649(3) 19552.1021(3) 19554.2058(3) 19554.8383(3) 19621.3898(3) 19622.9190(3) 19623.8387(3) 19624.0641(3) 19741.4181(3) 19741.5967(3) 19742.1141(3) 19742.2974(3) 19745.1458(3) 19745.3609(3) 19745.7291(3) 19746.4545(3) 19746.6973(3) 19746.9385(3) 19748.2468(3) 19748.606(3) 19825.4741(3) 19826.5379(3) 19826.8124(3) 19827.7894(3) 19828.8898(3) 0.0003 -0.0020 0.0015 0.0023 -0.0002 -0.0011 -0.0011 -0.0028 -0.0001 -0.0003 -0.0020 -0.0006 0.0000 -0.0016 -0.0011 0.0015 0.0006 -0.0003 -0.0011 -0.0016 -0.0034 0.0058 0.0009 -0.0024 0.0012 -0.0022 0.0002 -0.0012 -0.0018 -0.0008 0.0004 -0.0008 -0.0011 0.0001 -0.0004 -0.0022 0.0002 0.0007 -0.0005 0.0013 23476.50(100) 23479.78(100) 0.1799 -0.1505 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 51 4 - 50 5 2.5,1-2.5,1 2.5,4-2.5,4 2.5,2-2.5,2 7.5,6-7.5,6 7.5,9-7.5,9 7.5,7-7.5,7 7.5,8-7.5,8 3.5,2-3.5,2 3.5,3-3.5,3 4.5,6-4.5,6 4.5,4-4.5,4 4.5,5-4.5,5 5.5,4-5.5,4 6.5,5-6.5,5 5.5,7-5.5,7 6.5,8-6.5,8 5.5,5-5.5,5 5.5,6-5.5,6 6.5,6-6.5,6 6.5,7-6.5,7 61 5 - 60 6 3.5,5-3.5,5 3.5,3-3.5,3 3.5,4-3.5,4 8.5,7-8.5,7 4.5,3-4.5,3 4.5,6-4.5,6 4.5,4-4.5,4 4.5,5-4.5,5 5.5,4-5.5,4 5.5,7-5.5,7 5.5,5-5.5,5 5.5,6-5.5,6 7.5,6-7.5,6 7.5,9-7.5,9 7.5,7-7.5,7 7.5,8-7.5,8 6.5,5-6.5,5 6.5,8-6.5,8 6.5,6-6.5,6 6.5,7-6.5,7 71 6 - 70 7 9.5,8-9.5,8 9.5,11-9.5,11 9.5,9-9.5,9 9.5,10-9.5,10 5.5,4-5.5,4 5.5,6-5.5,6 8.5,7-8.5,7 8.5,10-8.5,10 6.5,5-6.5,5 8.5,8-8.5,8 6.5,8-6.5,8 8.5,9-8.5,9 6.5,6-6.5,6 6.5,7-6.5,7 7.5,6-7.5,6 7.5,9-7.5,9 7.5,7-7.5,7 7.5,8-7.5,8 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 26193.26(100) 26195.36(100) 26196.94(100) 26229.38(100) 26230.66(100) 26234.88(100) 26235.96(100) 26249.92(100) 26252.04(100) 26290.58(100) 26292.06(100) 26292.90(100) 26310.96(100) 26310.96(100) 26312.24(100) 26312.24(100) 26314.26(100) 26315.02(100) 26315.88(100) 26316.62(100) 0.0668 0.0690 0.0572 -0.1637 0.0674 -0.0068 0.0379 0.0582 0.1029 0.0396 0.0584 0.0565 -0.1195 -0.1195 0.0988 0.0988 0.0035 0.0767 0.1200 0.0704 26424.88(100) 26427.48(100) 26429.06(100) 26451.74(100) 26482.90(100) 26483.96(100) 26485.88(100) 26486.70(100) 26520.06(100) 26520.56(100) 26522.66(100) 26523.78(100) 26524.12(100) 26525.10(100) 26528.92(100) 26529.88(100) 26534.90(100) 26535.64(100) 26538.58(100) 26539.48(100) -0.0183 0.0861 -0.0379 -0.0014 -0.1587 0.0566 -0.0137 -0.1698 0.0501 -0.0948 -0.1773 0.0662 -0.0324 -0.0405 -0.0780 0.0583 0.0244 -0.0373 -0.0352 0.0617 26715.95(10) 26716.90(10) 26721.48(10) 26722.44(10) 26755.18(10) 26758.84(10) 26779.32(10) 26780.22(10) 26784.56(10) 26784.56(10) 26785.16(10) 26785.16(10) 26787.32(10) 26788.24(10) 26790.12(10) 26790.96(10) 26794.16(10) 26794.96(10) -0.0333 0.0494 -0.1369 -0.0070 -0.1380 0.0660 -0.0414 -0.1127 -0.0512 -0.0512 -0.1119 -0.1119 -0.0766 0.0503 -0.1274 -0.0060 -0.0340 0.0071 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 81 7 - 80 8 6.5,8-6.5,8 6.5,6-6.5,6 6.5,7-6.5,7 5.5,4-5.5,4 5.5,7-5.5,7 5.5,5-5.5,5 5.5,6-5.5,6 7.5,8-7.5,8 9.5,8-9.5,8 9.5,11-9.5,11 9.5,9-9.5,9 9.5,10-9.5,10 8.5,10-8.5,10 8.5,8-8.5,8 91 8 - 90 9 6.5,8-6.5,8 6.5,6-6.5,6 7.5,9-7.5,9 11.5,10-11.5,10 11.5,13-11.5,13 11.5,11-11.5,11 11.5,12-11.5,12 8.5,7-8.5,7 8.5,10-8.5,10 8.5,8-8.5,8 9.5,11-9.5,11 101 9 - 100 10 7.5,6-7.5,6 7.5,9-7.5,9 7.5,7-7.5,7 12.5,11-12.5,11 12.5,14-12.5,14 12.5,12-12.5,12 12.5,13-12.5,13 8.5,7-8.5,7 8.5,10-8.5,10 8.5,8-8.5,8 8.5,9-8.5,9 11.5,10-11.5,10 11.5,13-11.5,13 11.5,11-11.5,11 11.5,12-11.5,12 9.5,8-9.5,8 9.5,11-9.5,11 9.5,9-9.5,9 9.5,10-9.5,10 10.5,9-10.5,9 10.5,12-10.5,12 10.5,10-10.5,10 10.5,11-10.5,11 131 12 - 130 13 10.5,10-10.5,10 15.5,16-15.5,16 11.5,13-11.5,13 11.5,12-11.5,12 14.5,13-14.5,13 14.5,16-14.5,16 14.5,14-14.5,14 14.5,15-14.5,15 12.5,14-12.5,14 12.5,12-12.5,12 12.5,13-12.5,13 13.5,12-13.5,12 13.5,15-13.5,15 13.5,13-13.5,13 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 26987.62(10) 26991.88(10) 26993.12(10) 26995.62(10) 26996.38(10) 26999.36(10) 27000.44(10) 27028.24(10) 27060.16(10) 27060.52(10) 27063.24(10) 27063.76(10) 27074.42(10) 27079.34(10) 0.1328 0.1662 0.1224 0.1803 0.0899 0.1678 0.0941 -0.1568 -0.0403 0.1536 0.0607 0.0681 0.1400 0.1622 27260.30(10) 27265.72(10) 27308.76(10) 27318.24(10) 27319.16(10) 27323.24(10) 27323.24(10) 27383.88(10) 27385.20(10) 27390.24(10) 27396.18(10) 0.0537 0.1583 0.1850 0.1478 0.1485 0.0238 0.0238 0.0740 0.1823 0.1680 -0.0125 27679.52(10) 27680.22(10) 27684.86(10) 27698.76(10) 27699.28(10) 27703.74(10) 27704.16(10) 27727.44(10) 27728.38(10) 27732.72(10) 27733.68(10) 27753.68(10) 27754.10(10) 27758.16(10) 27758.46(10) 27770.52(10) 27771.22(10) 27775.46(10) 27776.32(10) 27784.24(10) 27784.94(10) 27788.82(10) 27789.46(10) 0.1818 -0.1674 0.0957 0.1434 0.0612 0.1850 0.0491 0.0951 0.1263 0.0510 0.1048 0.0728 -0.1099 0.1917 -0.0077 0.0812 0.0531 0.1162 0.1656 -0.0468 0.0422 0.0374 0.0561 29074.88(10) 29085.08(10) 29123.38(10) 29128.54(10) 29138.16(10) 29138.48(10) 29143.06(10) 29143.48(10) 29160.36(10) 29164.98(10) 29165.32(10) 29167.78(10) 29168.18(10) 29172.56(10) 0.0840 0.1569 -0.0195 -0.0766 0.0115 -0.1790 -0.0850 -0.1292 0.0173 0.1651 -0.1342 0.1824 0.0970 0.0330 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 151 14 - 150 15 17.5,16-17.5,16 17.5,19-17.5,19 17.5,17-17.5,17 17.5,18-17.5,18 13.5,12-13.5,12 13.5,15-13.5,15 13.5,13-13.5,13 16.5,16-16.5,16 16.5,17-16.5,17 14.5,13-14.5,13 14.5,16-14.5,16 14.5,14-14.5,14 15.5,14-15.5,14 15.5,17-15.5,17 15.5,15-15.5,15 661 66 - 650 65 66.5,66-65.5,65 66.5,67-65.5,66 65.5,64-64.5,63 65.5,67-64.5,66 65.5,65-64.5,64 65.5,66-64.5,65 66.5,65-65.5,64 66.5,68-65.5,67 64.5,63-63.5,62 64.5,65-63.5,64 64.5,64-63.5,63 67.5,68-66.5,67 67.5,69-66.5,68 67.5,66-66.5,65 67.5,67-66.5,66 64.5,66-63.5,65 63.5,65-62.5,64 63.5,63-62.5,62 63.5,64-62.5,63 63.5,62-62.5,61 68.5,70-67.5,69 68.5,67-67.5,66 68.5,69-67.5,68 68.5,68-67.5,67 233 20 - 222 21 25.5,27-24.5,26 25.5,24-24.5,23 25.5,25-24.5,24 25.5,26-24.5,25 21.5,23-20.5,22 21.5,20-20.5,19 21.5,21-20.5,20 21.5,22-20.5,21 22.5,21-21.5,20 22.5,24-21.5,23 22.5,23-21.5,22 22.5,22-21.5,21 23.5,25-22.5,24 24.5,26-23.5,25 24.5,23-23.5,22 23.5,22-22.5,21 24.5,25-23.5,24 23.5,23-22.5,22 23.5,24-22.5,23 24.5,24-23.5,23 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 30222.44(10) 30222.96(10) 30227.68(10) 30227.98(10) 30265.24(10) 30265.58(10) 30270.48(10) 30286.94(10) 30287.26(10) 30300.18(10) 30300.44(10) 30305.28(10) 30307.86(10) 30308.12(10) 30312.84(10) 0.1195 0.1865 -0.0052 -0.1477 0.1105 -0.1148 0.0329 0.1406 0.0194 0.0546 -0.1726 -0.0094 0.0745 -0.1080 -0.0679 199094.1765(40) -0.0270 -0.0270 -0.0270 -0.0270 -0.0270 -0.0270 -0.0270 -0.0270 0.0070 0.0070 0.0070 0.0070 0.0070 0.0070 0.0070 0.0070 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 199095.5030(40) 199097.9907(40) 199400.2741(40) 199400.9389(40) 199403.0807(40) 199403.7283(40) 199408.5839(40) 199409.1895(40) 199412.3873(40) 199413.0414(40) 80 0.0339 0.0339 0.0244 0.0244 -0.0269 0.0479 -0.0083 -0.0083 0.0157 0.0157 -0.0386 -0.0386 -0.0048 -0.0048 -0.0048 -0.0048 -0.0150 -0.0150 -0.0150 -0.0150 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 670 67 - 661 66 64.5,66-63.5,65 64.5,64-63.5,63 64.5,65-63.5,64 64.5,63-63.5,62 69.5,68-68.5,67 69.5,69-68.5,68 69.5,70-68.5,69 69.5,71-68.5,70 65.5,64-64.5,63 65.5,67-64.5,66 65.5,65-64.5,64 65.5,66-64.5,65 68.5,70-67.5,69 68.5,69-67.5,68 68.5,68-67.5,67 68.5,67-67.5,66 66.5,66-65.5,65 67.5,66-66.5,65 66.5,68-65.5,67 66.5,65-65.5,64 67.5,69-66.5,68 67.5,67-66.5,66 67.5,68-66.5,67 66.5,67-65.5,66 437 36 - 446 39 45.5,47-46.5,48 45.5,44-46.5,45 45.5,46-46.5,47 45.5,45-46.5,46 40.5,39-41.5,40 40.5,41-41.5,42 40.5,42-41.5,43 40.5,40-41.5,41 44.5,44-45.5,45 44.5,43-45.5,44 44.5,46-45.5,47 44.5,45-45.5,46 41.5,42-42.5,43 43.5,44-44.5,45 41.5,41-42.5,42 43.5,42-44.5,43 43.5,43-44.5,44 41.5,43-42.5,44 43.5,45-44.5,46 41.5,40-42.5,41 42.5,44-43.5,45 42.5,41-43.5,42 42.5,42-43.5,43 42.5,43-43.5,44 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 199590.7905(40) -0.0019 -0.0019 -0.0019 -0.0019 0.0099 0.0099 0.0099 0.0099 0.0043 0.0043 0.0043 0.0043 0.0206 0.0206 0.0206 0.0206 -0.0242 -0.0242 -0.0242 -0.0242 -0.0242 -0.0242 -0.0242 -0.0242 199591.1006(40) 199592.2295(40) 199592.6125(40) 199593.1574(40) 199933.0862(40) 199934.4447(40) 199936.5747(40) 199938.8372(40) 199939.8172(40) 0.0079 0.0079 0.0079 0.0079 0.0110 0.0110 0.0110 0.0110 0.0025 0.0025 0.0025 0.0025 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0071 0.0000 0.0000 0.0000 0.0000 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 437 37 - 446 38 45.5,46-46.5,47 45.5,44-46.5,45 45.5,47-46.5,48 45.5,45-46.5,46 40.5,40-41.5,41 40.5,41-41.5,42 40.5,39-41.5,40 40.5,42-41.5,43 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 44.5,43-45.5,44 44.5,46-45.5,47 43.5,44-44.5,45 41.5,41-42.5,42 43.5,43-44.5,44 41.5,42-42.5,43 41.5,43-42.5,44 43.5,45-44.5,46 41.5,40-42.5,41 43.5,42-44.5,43 42.5,44-43.5,45 42.5,41-43.5,42 42.5,42-43.5,43 42.5,43-43.5,44 671 67 - 660 66 66.5,66-65.5,65 67.5,68-66.5,67 67.5,67-66.5,66 66.5,67-65.5,66 66.5,68-65.5,67 66.5,65-65.5,64 67.5,66-66.5,65 67.5,69-66.5,68 65.5,65-64.5,64 65.5,66-64.5,65 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J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 417 35 - 426 36 43.5,45-44.5,46 43.5,42-44.5,43 43.5,44-44.5,45 43.5,43-44.5,44 38.5,40-39.5,41 38.5,37-39.5,38 38.5,38-39.5,39 38.5,39-39.5,40 42.5,41-43.5,42 42.5,43-43.5,44 42.5,42-43.5,43 42.5,44-43.5,45 39.5,41-40.5,42 39.5,38-40.5,39 39.5,40-40.5,41 39.5,39-40.5,40 41.5,43-42.5,44 41.5,40-42.5,41 40.5,40-41.5,41 40.5,41-41.5,42 41.5,42-42.5,43 41.5,41-42.5,42 40.5,42-41.5,43 40.5,39-41.5,40 731 72 - 722 71 71.5,73-70.5,72 71.5,70-70.5,69 74.5,76-73.5,75 74.5,73-73.5,72 71.5,72-70.5,71 71.5,71-70.5,70 74.5,75-73.5,74 74.5,74-73.5,73 700 70 - 691 69 67.5,66-66.5,65 67.5,67-66.5,66 67.5,68-66.5,67 67.5,69-66.5,68 72.5,74-71.5,73 72.5,72-71.5,71 72.5,73-71.5,72 72.5,71-71.5,70 68.5,67-67.5,66 68.5,70-67.5,69 68.5,68-67.5,67 68.5,69-67.5,68 71.5,73-70.5,72 71.5,71-70.5,70 71.5,72-70.5,71 71.5,70-70.5,69 70.5,70-69.5,69 69.5,71-68.5,70 70.5,72-69.5,71 70.5,69-69.5,68 69.5,70-68.5,69 70.5,71-69.5,70 69.5,69-68.5,68 69.5,68-68.5,67 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 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F1’,F’ 751 74 - 742 73 72.5,71-71.5,70 77.5,76-76.5,75 72.5,73-71.5,72 77.5,77-76.5,76 73.5,75-72.5,74 73.5,72-72.5,71 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 73.5,74-72.5,73 73.5,73-72.5,72 76.5,77-75.5,76 76.5,76-75.5,75 74.5,76-73.5,75 74.5,73-73.5,72 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 75.5,76-74.5,75 75.5,75-74.5,74 642 63 - 631 62 66.5,66-65.5,65 61.5,61-60.5,60 66.5,68-65.5,67 61.5,63-60.5,62 652 64 - 641 63 65.5,66-64.5,65 65.5,65-64.5,64 64.5,65-63.5,64 64.5,64-64.5,63 65.5,67-64.5,66 65.5,64-63.5,63 64.5,63-63.5,62 64.5,66-63.5,65 761 75 - 752 74 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 74.5,75-73.5,74 74.5,74-73.5,73 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 75.5,77-74.5,76 75.5,74-74.5,73 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 75.5,76-74.5,75 75.5,75-74.5,74 76.5,77-75.5,76 76.5,76-75.5,75 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 215095.6224(40) 215096.2007(40) 215096.8187(40) 215097.4006(40) 215107.3185(40) 0.1429 0.1334 0.1401 0.1349 0.0282 0.0282 0.0212 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79.5,79-79.5,79 80.5,79-80.5,79 79.5,81-79.5,81 79.5,78-79.5,78 81.5,82-81.5,82 81.5,81-81.5,81 78.5,79-78.5,79 78.5,78-78.5,78 81.5,80-81.5,80 81.5,83-81.5,83 78.5,80-78.5,80 78.5,77-78.5,77 77.5,78-77.5,78 77.5,77-77.5,77 82.5,83-82.5,83 82.5,82-82.5,82 77.5,79-77.5,79 77.5,76-77.5,76 82.5,84-82.5,84 82.5,81-82.5,81 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 220860.0143(40) 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 -0.0038 -0.0038 -0.0038 -0.0038 -0.0029 -0.0029 -0.0029 -0.0029 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0049 -0.0094 -0.0094 -0.0094 -0.0094 220861.6588(40) 220863.2900(40) 220866.1408(40) 220866.3504(40) 220867.6192(40) 222062.8527(40) 222063.4669(40) 222063.9371(40) 222064.5227(40) 222066.6136(40) 222067.7012(40) 222068.7765(40) 222077.4512(40) 222078.0915(40) 222078.5232(40) 222079.1849(40) 0.0726 0.0726 0.0763 0.0763 0.0898 0.0728 0.0728 0.0550 0.0550 0.0441 0.0441 0.0441 0.0441 0.0388 0.0388 -0.0200 -0.0200 -0.0648 -0.0648 -0.0318 -0.0318 -0.0652 -0.0652 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 741 74 - 730 73 73.5,75-72.5,74 73.5,74-72.5,73 73.5,73-72.5,72 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 73.5,72-72.5,71 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 72.5,74-71.5,73 72.5,71-71.5,70 72.5,73-71.5,72 72.5,72-71.5,71 75.5,76-74.5,75 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 75.5,75-74.5,74 71.5,71-70.5,70 71.5,72-70.5,71 76.5,78-75.5,77 76.5,75-75.5,74 71.5,73-70.5,72 71.5,70-70.5,69 76.5,77-75.5,76 76.5,76-75.5,75 795 74 - 794 75 79.5,79-79.5,79 79.5,80-79.5,80 78.5,78-78.5,78 78.5,79-78.5,79 79.5,81-79.5,81 79.5,78-79.5,78 78.5,77-78.5,77 78.5,80-78.5,80 80.5,80-80.5,80 80.5,81-80.5,81 80.5,82-80.5,82 80.5,79-80.5,79 77.5,78-77.5,78 77.5,77-77.5,77 77.5,79-77.5,79 77.5,76-77.5,76 76.5,76-76.5,76 76.5,77-76.5,77 81.5,81-81.5,81 81.5,82-81.5,82 76.5,78-76.5,78 76.5,75-76.5,75 81.5,83-81.5,83 81.5,80-81.5,80 144 11 - 133 10 14.5,16-13.5,15 14.5,13-13.5,12 14.5,15-13.5,14 14.5,14-13.5,13 785 73 - 784 74 76.5,78-76.5,78 76.5,75-76.5,75 75.5,75-75.5,75 75.5,76-75.5,76 80.5,81-80.5,81 80.5,80-80.5,80 75.5,77-75.5,77 75.5,74-75.5,74 80.5,82-80.5,82 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 222193.8912(40) 0.0020 0.0020 0.0020 0.0020 0.0020 0.0020 0.0020 0.0020 0.0253 0.0253 0.0253 0.0253 -0.0027 -0.0027 -0.0027 -0.0027 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 -0.0053 222194.5188(40) 222194.6870(40) 222195.9461(40) 222677.7643(40) 222678.3625(40) 222678.7999(40) 222679.3811(40) 222681.1414(40) 222682.2119(40) 222683.2466(40) 222691.5647(40) 222692.2343(40) 222692.5914(40) 222693.2763(40) 222837.9813(40) 222838.3563(40) 223264.7055(40) 223272.7083(40) 223273.4438(40) 223273.7109(40) 223274.4342(40) 84 0.0510 0.0510 0.0581 0.0581 0.0558 0.0558 0.0550 0.0550 0.0224 0.0224 0.0221 0.0221 0.0221 0.0221 0.0064 0.0064 -0.0367 -0.0367 -0.0670 -0.0670 -0.0473 -0.0473 -0.0737 -0.0737 -0.0072 -0.0072 -0.0215 -0.0215 -0.0603 -0.0603 -0.0502 -0.0502 -0.0708 -0.0708 -0.0388 -0.0388 -0.0850 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 699 60 - 708 63 66.5,68-67.5,69 66.5,65-67.5,66 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 67.5,66-68.5,67 67.5,69-68.5,70 67.5,67-68.5,68 67.5,68-68.5,69 70.5,69-71.5,70 70.5,72-71.5,73 70.5,70-71.5,71 70.5,71-71.5,72 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 69.5,68-70.5,69 69.5,71-70.5,72 69.5,69-70.5,70 69.5,70-70.5,71 699 61 - 708 62 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 66.5,68-67.5,69 66.5,65-67.5,66 67.5,69-68.5,70 67.5,67-68.5,68 67.5,68-68.5,69 67.5,66-68.5,67 70.5,69-71.5,70 70.5,72-71.5,73 70.5,70-71.5,71 70.5,71-71.5,72 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 69.5,68-70.5,69 69.5,71-70.5,72 69.5,69-70.5,70 69.5,70-70.5,71 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 223649.0310(40) -0.0328 -0.0328 -0.0328 -0.0328 -0.0051 -0.0051 -0.0051 -0.0051 -0.0115 -0.0115 -0.0115 -0.0115 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0122 -0.0122 -0.0122 -0.0122 223651.3324(40) 223652.4779(40) 223653.3811(40) 223653.8797(40) 223649.0310(40) 223651.3324(40) 223652.4779(40) 223653.3811(40) 223653.8797(40) -0.0328 -0.0328 -0.0328 -0.0328 -0.0051 -0.0051 -0.0051 -0.0051 -0.0115 -0.0115 -0.0115 -0.0115 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0083 -0.0122 -0.0122 -0.0122 -0.0122 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 775 72 - 774 73 77.5,77-77.5,77 77.5,78-77.5,78 76.5,76-76.5,76 76.5,77-76.5,77 77.5,79-77.5,79 77.5,76-77.5,76 76.5,75-76.5,75 76.5,78-76.5,78 78.5,78-78.5,78 78.5,79-78.5,79 78.5,77-78.5,77 78.5,80-78.5,80 75.5,76-75.5,76 75.5,75-75.5,75 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 74.5,74-74.5,74 74.5,75-74.5,75 79.5,80-79.5,80 79.5,79-79.5,79 74.5,76-74.5,76 74.5,73-74.5,73 79.5,81-79.5,81 750 75 - 741 74 72.5,71-71.5,70 72.5,74-71.5,73 72.5,72-71.5,71 72.5,73-71.5,72 77.5,79-76.5,78 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 77.5,76-76.5,75 73.5,72-72.5,71 73.5,75-72.5,74 73.5,73-72.5,72 73.5,74-72.5,73 76.5,78-75.5,77 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 76.5,75-75.5,74 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 75.5,75-74.5,74 75.5,76-74.5,75 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 223809.9089(40) 0.0144 0.0144 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50.5,50-51.5,51 528 45 - 537 46 53.5,55-54.5,56 54.5,56-55.5,57 53.5,52-54.5,53 54.5,53-55.5,54 53.5,54-54.5,55 54.5,55-55.5,56 53.5,53-54.5,54 54.5,54-55.5,55 52.5,54-53.5,55 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 52.5,51-53.5,52 49.5,51-50.5,52 49.5,48-50.5,49 49.5,50-50.5,51 49.5,49-50.5,50 51.5,50-52.5,51 51.5,52-52.5,53 51.5,51-52.5,52 51.5,53-52.5,54 50.5,52-51.5,53 50.5,49-51.5,50 50.5,51-51.5,52 50.5,50-51.5,51 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 223897.7188(40) 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 -0.0276 -0.0276 -0.0276 -0.0276 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0007 223898.7637(40) 223901.4792(40) 223901.7954(40) 223904.9198(40) 223897.7188(40) 223898.7637(40) 223901.4792(40) 223901.7954(40) 223904.9198(40) 85 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0031 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0023 0.0023 0.0023 0.0023 -0.0276 -0.0276 -0.0276 -0.0276 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0007 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 357 28 - 366 31 33.5,32-34.5,33 33.5,35-34.5,36 36.5,35-37.5,36 36.5,38-37.5,39 33.5,33-34.5,34 33.5,34-34.5,35 36.5,36-37.5,37 36.5,37-37.5,38 34.5,33-35.5,34 34.5,36-35.5,37 35.5,37-36.5,38 35.5,34-36.5,35 34.5,34-35.5,35 34.5,35-35.5,36 35.5,35-36.5,36 357 29 - 366 30 33.5,32-34.5,33 33.5,35-34.5,36 36.5,35-37.5,36 36.5,38-37.5,39 33.5,33-34.5,34 33.5,34-34.5,35 36.5,36-37.5,37 36.5,37-37.5,38 34.5,33-35.5,34 34.5,36-35.5,37 35.5,37-36.5,38 35.5,34-36.5,35 34.5,34-35.5,35 34.5,35-35.5,36 35.5,35-36.5,36 35.5,36-36.5,37 35.5,36-36.5,37 751 75 - 740 74 75.5,75-74.5,74 74.5,74-73.5,73 75.5,76-74.5,75 74.5,73-73.5,72 74.5,76-73.5,75 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 74.5,75-73.5,74 73.5,72-72.5,71 73.5,75-72.5,74 73.5,74-72.5,73 73.5,73-72.5,72 76.5,77-75.5,76 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 76.5,76-75.5,75 77.5,77-76.5,76 72.5,72-71.5,71 77.5,78-76.5,77 72.5,71-71.5,70 72.5,74-71.5,73 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 72.5,73-71.5,72 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 224320.6482(40) 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 224324.2291(40) 224320.6482(40) 224324.2291(40) 225101.6833(40) 225102.2383(40) 225102.4307(40) 225103.5998(40) 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 0.0100 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0072 -0.0066 -0.0066 -0.0066 -0.0066 -0.0098 -0.0098 -0.0098 -0.0098 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 -0.0055 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 735 68 - 734 69 72.5,72-72.5,72 72.5,71-72.5,71 689 59 - 698 62 65.5,64-66.5,65 65.5,67-66.5,68 65.5,65-66.5,66 65.5,66-66.5,67 70.5,72-71.5,73 70.5,69-71.5,70 70.5,70-71.5,71 70.5,71-71.5,72 66.5,66-67.5,67 66.5,65-67.5,66 66.5,68-67.5,69 66.5,67-67.5,68 69.5,70-70.5,71 69.5,69-70.5,70 69.5,71-70.5,72 69.5,68-70.5,69 67.5,66-68.5,67 67.5,69-68.5,70 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 68.5,69-69.5,70 68.5,68-69.5,69 68.5,70-69.5,71 68.5,67-69.5,68 689 60 - 698 61 65.5,64-66.5,65 65.5,67-66.5,68 65.5,65-66.5,66 65.5,66-66.5,67 70.5,71-71.5,72 70.5,70-71.5,71 70.5,69-71.5,70 70.5,72-71.5,73 66.5,68-67.5,69 66.5,66-67.5,67 66.5,67-67.5,68 66.5,65-67.5,66 69.5,70-70.5,71 69.5,69-70.5,70 69.5,68-70.5,69 69.5,71-70.5,72 67.5,66-68.5,67 67.5,68-68.5,69 67.5,67-68.5,68 67.5,69-68.5,70 68.5,69-69.5,70 68.5,67-69.5,68 68.5,70-69.5,71 68.5,68-69.5,69 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 225704.4379(40) 225705.1109(40) 0.0991 0.1298 226681.3748(40) 0.0057 0.0057 0.0057 0.0057 0.0055 0.0055 0.0055 0.0055 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0113 -0.0113 -0.0113 -0.0113 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0087 -0.0087 -0.0087 -0.0087 226681.7045(40) 226683.6136(40) 226684.2973(40) 226685.2912(40) 226685.5798(40) 226681.3748(40) 226681.7045(40) 226683.6136(40) 226684.2973(40) 226685.2912(40) 226685.5798(40) 0.0057 0.0057 0.0057 0.0057 0.0055 0.0055 0.0055 0.0055 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0010 -0.0113 -0.0113 -0.0113 -0.0113 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0046 -0.0087 -0.0087 -0.0087 -0.0087 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 760 76 - 751 75 73.5,73-72.5,72 73.5,74-72.5,73 73.5,75-72.5,74 73.5,72-72.5,71 78.5,78-77.5,77 78.5,80-77.5,79 78.5,77-77.5,76 78.5,79-77.5,78 74.5,76-73.5,75 74.5,74-73.5,73 74.5,75-73.5,74 74.5,73-73.5,72 77.5,76-76.5,75 77.5,79-76.5,78 77.5,77-76.5,76 77.5,78-76.5,77 75.5,74-74.5,73 75.5,77-74.5,76 75.5,75-74.5,74 75.5,76-74.5,75 76.5,75-75.5,74 76.5,78-75.5,77 76.5,76-75.5,75 76.5,77-75.5,76 518 43 - 527 46 53.5,54-54.5,55 53.5,52-54.5,53 53.5,53-54.5,54 53.5,55-54.5,56 48.5,48-49.5,49 48.5,50-49.5,51 48.5,47-49.5,48 48.5,49-49.5,50 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,54-53.5,55 52.5,52-53.5,53 49.5,49-50.5,50 49.5,50-50.5,51 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 51.5,53-52.5,54 51.5,50-52.5,51 51.5,51-52.5,52 51.5,52-52.5,53 50.5,52-51.5,53 50.5,49-51.5,50 50.5,50-51.5,51 50.5,51-51.5,52 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 226861.5010(40) 0.0032 0.0032 0.0032 0.0032 -0.0002 -0.0002 -0.0002 -0.0002 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0103 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0133 -0.0133 -0.0133 -0.0133 -0.0133 -0.0133 226861.7006(40) 226861.9777(40) 226862.2638(40) 226862.4073(40) 226941.8332(40) 226942.7168(40) 226944.8874(40) 226946.3229(40) 226946.7605(40) 226947.3893(40) 86 0.0080 0.0080 0.0080 0.0080 0.0089 0.0089 0.0089 0.0089 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 0.0055 0.0055 0.0055 0.0055 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 518 44 - 527 45 53.5,52-54.5,53 53.5,54-54.5,55 53.5,53-54.5,54 53.5,55-54.5,56 48.5,47-49.5,48 48.5,49-49.5,50 48.5,48-49.5,49 48.5,50-49.5,51 52.5,51-53.5,52 52.5,53-53.5,54 52.5,52-53.5,53 52.5,54-53.5,55 49.5,49-50.5,50 49.5,50-50.5,51 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 51.5,50-52.5,51 51.5,52-52.5,53 51.5,53-52.5,54 51.5,51-52.5,52 50.5,49-51.5,50 50.5,50-51.5,51 50.5,51-51.5,52 50.5,52-51.5,53 850 85 - 841 84 82.5,81-81.5,80 82.5,82-81.5,81 82.5,83-81.5,82 83.5,82-82.5,81 83.5,85-82.5,84 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 82.5,84-81.5,83 84.5,85-83.5,84 84.5,84-83.5,83 84.5,86-83.5,85 86.5,85-85.5,84 87.5,88-86.5,87 87.5,87-86.5,86 87.5,89-86.5,88 87.5,86-86.5,85 86.5,88-85.5,87 85.5,87-84.5,86 86.5,86-85.5,85 86.5,87-85.5,86 85.5,84-84.5,83 85.5,85-84.5,84 84.5,83-83.5,82 85.5,86-84.5,85 463 44 - 452 43 46.5,46-45.5,45 46.5,47-45.5,46 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 226941.8332(40) 0.0080 0.0080 0.0080 0.0080 0.0089 0.0089 0.0089 0.0089 0.0010 0.0010 0.0010 0.0010 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0007 -0.0042 -0.0042 -0.0042 -0.0042 0.0055 0.0055 0.0055 0.0055 226942.7168(40) 226944.8874(40) 226946.3229(40) 226946.7605(40) 226947.3893(40) 253778.7098(40) 253778.8880(40) 253779.9110(40) 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 0.0444 0.0444 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 860 86 - 851 85 83.5,83-82.5,82 83.5,84-82.5,83 84.5,83-83.5,82 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89.5,91-88.5,90 89.5,88-88.5,87 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 259728.5454(40) 0.0127 0.0127 0.0127 0.0127 0.0127 0.0127 0.0127 0.0127 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 259728.6830(40) 260190.4654(40) 260190.6614(40) 260190.8295(40) 260191.3167(40) 87 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0108 -0.0140 -0.0140 -0.0140 -0.0140 -0.0189 -0.0189 -0.0189 -0.0189 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 -0.0009 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 880 88 - 871 87 89.5,89-88.5,88 85.5,85-84.5,84 89.5,91-88.5,90 89.5,88-88.5,87 88.5,89-87.5,88 88.5,88-87.5,87 88.5,90-87.5,89 88.5,87-87.5,86 90.5,91-89.5,90 85.5,84-84.5,83 90.5,90-89.5,89 90.5,92-89.5,91 90.5,89-89.5,88 87.5,88-86.5,87 87.5,87-86.5,86 87.5,89-86.5,88 87.5,86-86.5,85 86.5,87-85.5,86 86.5,86-85.5,85 86.5,88-85.5,87 86.5,85-85.5,84 85.5,86-84.5,85 89.5,90-88.5,89 85.5,87-84.5,86 890 89 - 881 88 90.5,92-89.5,91 90.5,90-89.5,89 90.5,89-89.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,91-88.5,90 89.5,89-88.5,88 91.5,92-90.5,91 90.5,91-89.5,90 91.5,93-90.5,92 91.5,91-90.5,90 89.5,88-88.5,87 91.5,90-90.5,89 88.5,89-87.5,88 88.5,90-87.5,89 88.5,88-87.5,87 88.5,87-87.5,86 86.5,87-85.5,86 86.5,88-85.5,87 86.5,86-85.5,85 87.5,88-86.5,87 87.5,89-86.5,88 86.5,85-85.5,84 87.5,87-86.5,86 87.5,86-86.5,85 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 262700.1149(40) -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 -0.0056 265669.4721(40) -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 294 26 - 283 25 31.5,31-30.5,30 31.5,33-30.5,32 31.5,30-30.5,29 31.5,32-30.5,31 26.5,26-25.5,25 26.5,27-25.5,26 26.5,25-25.5,24 26.5,28-25.5,27 30.5,30-29.5,29 30.5,32-29.5,31 30.5,29-29.5,28 30.5,31-29.5,30 27.5,27-26.5,26 27.5,28-26.5,27 27.5,29-26.5,28 27.5,26-26.5,25 29.5,30-28.5,29 29.5,31-28.5,30 29.5,28-28.5,27 29.5,29-28.5,28 28.5,29-27.5,28 28.5,30-27.5,29 28.5,27-27.5,26 28.5,28-27.5,27 900 90 - 891 89 88.5,87-87.5,86 88.5,88-87.5,87 88.5,90-87.5,89 88.5,89-87.5,88 87.5,86-86.5,85 87.5,87-86.5,86 87.5,89-86.5,88 87.5,88-86.5,87 89.5,88-88.5,87 89.5,89-88.5,88 89.5,91-88.5,90 89.5,90-88.5,89 90.5,89-89.5,88 90.5,90-89.5,89 90.5,92-89.5,91 90.5,91-89.5,90 92.5,91-91.5,90 92.5,92-91.5,91 92.5,94-91.5,93 92.5,93-91.5,92 91.5,90-90.5,89 91.5,91-90.5,90 91.5,93-90.5,92 91.5,92-90.5,91 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 268399.2865(40) 0.0061 0.0061 0.0061 0.0061 0.0114 0.0114 0.0114 0.0114 -0.0182 -0.0182 -0.0182 -0.0182 -0.0162 -0.0162 -0.0162 -0.0162 -0.0068 -0.0068 -0.0068 -0.0068 -0.0025 -0.0025 -0.0025 -0.0025 268400.2352(40) 268401.7400(40) 268402.3763(40) 268403.2376(40) 268403.4643(40) 268636.8031(40) -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 -0.0036 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 901 90 - 890 89 89.5,89-88.5,88 89.5,90-88.5,89 89.5,88-88.5,87 89.5,91-88.5,90 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 88.5,88-87.5,87 88.5,89-87.5,88 88.5,87-87.5,86 88.5,90-87.5,89 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 91.5,91-90.5,90 87.5,87-86.5,86 87.5,88-86.5,87 87.5,86-86.5,85 87.5,89-86.5,88 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 910 91 - 901 90 89.5,89-88.5,88 89.5,88-88.5,87 89.5,90-88.5,89 89.5,91-88.5,90 88.5,88-87.5,87 88.5,87-87.5,86 88.5,89-87.5,88 88.5,90-87.5,89 90.5,90-89.5,89 90.5,89-89.5,88 90.5,91-89.5,90 90.5,92-89.5,91 91.5,91-90.5,90 91.5,90-90.5,89 91.5,92-90.5,91 91.5,93-90.5,92 93.5,93-92.5,92 93.5,92-92.5,91 93.5,94-92.5,93 93.5,95-92.5,94 92.5,92-91.5,91 92.5,91-91.5,90 92.5,93-91.5,92 92.5,94-91.5,93 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 268995.3270(40) -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0329 -0.0677 -0.0677 -0.0677 -0.0677 0.0074 0.0074 0.0074 0.0074 0.0074 0.0074 0.0074 0.0074 268995.5614(40) 268996.0178(40) 271602.2088(40) 88 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 -0.0028 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 920 92 - 911 91 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 89.5,89-88.5,88 89.5,88-88.5,87 89.5,90-88.5,89 89.5,91-88.5,90 92.5,92-91.5,91 92.5,91-91.5,90 92.5,93-91.5,92 92.5,94-91.5,93 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 930 93 - 921 92 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 90.5,90-89.5,89 90.5,91-89.5,90 90.5,89-89.5,88 90.5,92-89.5,91 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 274565.7778(40) -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 -0.0011 277527.5930(40) 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 940 94 - 931 93 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 91.5,91-90.5,90 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 941 94 - 930 93 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 92.5,92-91.5,91 92.5,93-91.5,92 92.5,91-91.5,90 92.5,94-91.5,93 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 91.5,92-90.5,91 91.5,90-90.5,89 91.5,93-90.5,92 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 91.5,91-90.5,90 Obs(unc) [MHz] 280487.7225(40) 280742.9197(40) 280743.1400(40) 280743.4707(40) Obs-calc [MHz] 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 0.0003 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0163 -0.0268 -0.0268 -0.0268 -0.0268 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 0.0101 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 786 73 - 785 74 78.5,79-78.5,79 78.5,78-78.5,78 78.5,80-78.5,80 78.5,77-78.5,77 77.5,78-77.5,78 77.5,79-77.5,79 77.5,76-77.5,76 77.5,77-77.5,77 79.5,80-79.5,80 79.5,79-79.5,79 79.5,78-79.5,78 79.5,81-79.5,81 75.5,75-75.5,75 75.5,74-75.5,74 75.5,77-75.5,77 75.5,76-75.5,76 76.5,77-76.5,77 76.5,76-76.5,76 76.5,78-76.5,78 76.5,75-76.5,75 80.5,80-80.5,80 80.5,79-80.5,79 80.5,82-80.5,82 80.5,81-80.5,81 736 68 - 735 69 71.5,71-71.5,71 71.5,72-71.5,72 71.5,73-71.5,73 71.5,70-71.5,70 75.5,76-75.5,76 75.5,77-75.5,77 75.5,74-75.5,74 75.5,75-75.5,75 72.5,74-72.5,74 72.5,71-72.5,71 72.5,72-72.5,72 72.5,73-72.5,73 74.5,74-74.5,74 74.5,75-74.5,75 74.5,76-74.5,76 74.5,73-74.5,73 73.5,74-73.5,74 73.5,72-73.5,72 73.5,75-73.5,75 73.5,73-73.5,73 70.5,70-70.5,70 70.5,71-70.5,71 70.5,72-70.5,72 70.5,69-70.5,69 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 280892.7052(40) -0.0129 -0.0129 -0.0129 -0.0129 0.0028 0.0028 0.0028 0.0028 0.0116 0.0116 0.0116 0.0116 0.0191 0.0191 0.0191 0.0191 -0.0182 -0.0182 -0.0182 -0.0182 -0.0111 -0.0111 -0.0111 -0.0111 280893.5879(40) 280894.2663(40) 280894.6205(40) 280895.5427(40) 280896.5950(40) 281391.7128(40) 281393.0959(40) 281394.7987(40) 281395.7497(40) 281397.2856(40) 281398.6776(40) 89 0.0434 0.0434 0.0434 0.0434 0.0530 0.0530 0.0530 0.0530 0.0064 0.0064 0.0064 0.0064 -0.0147 -0.0147 -0.0147 -0.0147 -0.0245 -0.0245 -0.0245 -0.0245 -0.0034 -0.0034 -0.0034 -0.0034 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 726 67 - 725 68 70.5,71-70.5,71 70.5,72-70.5,72 70.5,69-70.5,69 70.5,70-70.5,70 74.5,75-74.5,75 74.5,76-74.5,76 74.5,73-74.5,73 74.5,74-74.5,74 71.5,72-71.5,72 71.5,71-71.5,71 71.5,73-71.5,73 71.5,70-71.5,70 73.5,74-73.5,74 73.5,75-73.5,75 73.5,72-73.5,72 73.5,73-73.5,73 72.5,72-72.5,72 72.5,73-72.5,73 72.5,71-72.5,71 72.5,74-72.5,74 69.5,70-69.5,70 69.5,71-69.5,71 69.5,68-69.5,68 69.5,69-69.5,69 696 63 - 695 64 67.5,67-67.5,67 67.5,68-67.5,68 67.5,69-67.5,69 67.5,66-67.5,66 68.5,69-68.5,69 68.5,68-68.5,68 68.5,67-68.5,67 68.5,70-68.5,70 71.5,72-71.5,72 71.5,71-71.5,71 70.5,71-70.5,71 70.5,70-70.5,70 69.5,70-69.5,70 69.5,69-69.5,69 71.5,70-71.5,70 69.5,68-69.5,68 70.5,72-70.5,72 70.5,69-70.5,69 69.5,71-69.5,71 71.5,73-71.5,73 66.5,66-66.5,66 66.5,67-66.5,67 66.5,68-66.5,68 66.5,65-66.5,65 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 281485.2835(40) 0.0163 0.0163 0.0163 0.0163 0.0336 0.0336 0.0336 0.0336 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 -0.0122 -0.0122 -0.0122 -0.0122 -0.0183 -0.0183 -0.0183 -0.0183 0.0022 0.0022 0.0022 0.0022 281486.0740(40) 281486.5746(40) 281487.1775(40) 281487.7468(40) 281488.9933(40) 281609.3510(40) 281609.5550(40) 281609.7588(40) 281610.1081(40) 281610.2798(40) 281611.4742(40) 281611.6565(40) -0.0059 -0.0059 -0.0408 -0.0408 -0.0408 -0.0408 -0.0420 -0.0420 -0.0165 -0.0165 -0.0165 -0.0165 -0.0165 -0.0165 -0.0269 -0.0269 -0.0269 -0.0269 -0.0269 -0.0269 -0.0106 -0.0106 -0.0192 -0.0192 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 646 59 - 645 60 66.5,66-66.5,66 66.5,68-66.5,68 66.5,65-66.5,65 62.5,63-62.5,63 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57.5,59-57.5,59 57.5,56-57.5,56 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 282276.6833(40) -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0004 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0125 -0.0195 -0.0195 -0.0195 -0.0195 -0.0195 -0.0195 -0.0195 -0.0195 282277.2005(40) 282277.5351(40) 282379.4208(40) 282379.9303(40) 282380.1113(40) 282380.5107(40) 282380.8438(40) 90 0.0125 0.0125 0.0125 0.0125 -0.0254 -0.0254 -0.0254 -0.0254 -0.0415 -0.0415 -0.0415 -0.0415 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 0.0066 0.0066 0.0066 0.0066 0.0066 0.0066 0.0066 0.0066 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 546 48 - 545 49 51.5,51-51.5,51 51.5,50-51.5,50 51.5,53-51.5,53 52.5,52-52.5,52 52.5,53-52.5,53 52.5,51-52.5,51 52.5,54-52.5,54 51.5,52-51.5,52 53.5,52-53.5,52 53.5,55-53.5,55 53.5,54-53.5,54 53.5,53-53.5,53 56.5,58-56.5,58 56.5,55-56.5,55 56.5,57-56.5,57 56.5,56-56.5,56 54.5,55-54.5,55 54.5,53-54.5,53 54.5,56-54.5,56 54.5,54-54.5,54 55.5,55-55.5,55 55.5,56-55.5,56 55.5,57-55.5,57 55.5,54-55.5,54 950 95 - 941 94 95.5,97-94.5,96 95.5,94-94.5,93 95.5,96-94.5,95 92.5,94-91.5,93 95.5,95-94.5,94 92.5,91-91.5,90 92.5,93-91.5,92 97.5,99-96.5,98 94.5,96-93.5,95 94.5,93-93.5,92 94.5,95-93.5,94 94.5,94-93.5,93 93.5,93-92.5,92 93.5,95-92.5,94 93.5,92-92.5,91 93.5,94-92.5,93 97.5,96-96.5,95 97.5,98-96.5,97 97.5,97-96.5,96 96.5,98-95.5,97 96.5,95-95.5,94 96.5,97-95.5,96 92.5,92-91.5,91 96.5,96-95.5,95 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 282545.3933(40) 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 0.0024 -0.0138 -0.0138 -0.0138 -0.0138 0.0070 0.0070 0.0070 0.0070 -0.0153 -0.0153 -0.0153 -0.0153 -0.0069 -0.0069 -0.0069 -0.0069 282545.9790(40) 282546.1556(40) 282546.8506(40) 282547.3623(40) 283446.2444(40) 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 951 95 - 940 94 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 95.5,95-94.5,94 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99.5,99-98.5,98 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 286618.3439(40) -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 -0.0031 0.0027 0.0027 0.0027 0.0027 0.0155 0.0155 0.0155 0.0155 0.0155 0.0155 0.0155 0.0155 286618.5649(40) 286618.8376(40) 289358.6121(40) 289358.7233(40) 289358.8372(40) 91 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 -0.0032 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0050 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 971 97 - 960 96 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 98.5,99-97.5,98 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 98.5,98-97.5,97 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 364 32 - 353 33 33.5,32-32.5,31 33.5,35-32.5,34 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 38.5,40-37.5,39 38.5,38-37.5,37 38.5,39-37.5,38 38.5,37-37.5,36 34.5,36-33.5,35 34.5,34-33.5,33 34.5,35-33.5,34 34.5,33-33.5,32 35.5,34-34.5,33 35.5,37-34.5,36 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 37.5,39-36.5,38 37.5,37-36.5,36 37.5,38-36.5,37 37.5,36-36.5,35 36.5,35-35.5,34 36.5,38-35.5,37 36.5,36-35.5,35 36.5,37-35.5,36 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 289556.1785(40) 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 -0.0013 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 0.0208 289556.3839(40) 289556.6509(40) 289823.6704(40) 289824.0771(40) 289824.6659(40) 289826.3475(40) 289827.2353(40) 289827.5901(40) 0.0402 0.0402 0.0402 0.0402 0.0296 0.0296 0.0296 0.0296 0.0069 0.0069 0.0069 0.0069 -0.0074 -0.0074 -0.0074 -0.0074 0.0041 0.0041 0.0041 0.0041 -0.0098 -0.0098 -0.0098 -0.0098 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 6410 54 - 659 57 66.5,65-67.5,66 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 66.5,68-67.5,69 61.5,63-62.5,64 61.5,60-62.5,61 61.5,62-62.5,63 61.5,61-62.5,62 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,66-66.5,67 65.5,65-66.5,66 62.5,61-63.5,62 62.5,63-63.5,64 62.5,62-63.5,63 62.5,64-63.5,65 64.5,66-65.5,67 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 64.5,63-65.5,64 63.5,63-64.5,64 63.5,65-64.5,66 63.5,62-64.5,63 63.5,64-64.5,65 6410 55 - 659 56 66.5,68-67.5,69 66.5,65-67.5,66 66.5,67-67.5,68 66.5,66-67.5,67 61.5,63-62.5,64 61.5,60-62.5,61 61.5,62-62.5,63 61.5,61-62.5,62 65.5,67-66.5,68 65.5,64-66.5,65 65.5,66-66.5,67 65.5,65-66.5,66 62.5,64-63.5,65 62.5,61-63.5,62 62.5,63-63.5,64 62.5,62-63.5,63 64.5,66-65.5,67 64.5,65-65.5,66 64.5,64-65.5,65 64.5,63-65.5,64 63.5,63-64.5,64 63.5,65-64.5,66 63.5,62-64.5,63 63.5,64-64.5,65 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 290076.0914(40) 0.0137 0.0137 0.0137 0.0137 0.0129 0.0129 0.0129 0.0129 0.0047 0.0047 0.0047 0.0047 0.0041 0.0041 0.0041 0.0041 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 290076.2976(40) 290079.0188(40) 290079.2964(40) 290080.6060(40) 290076.0914(40) 290076.2976(40) 290079.0188(40) 290079.2964(40) 290080.6060(40) 0.0137 0.0137 0.0137 0.0137 0.0129 0.0129 0.0129 0.0129 0.0047 0.0047 0.0047 0.0047 0.0041 0.0041 0.0041 0.0041 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 -0.0078 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 479 38 - 488 41 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 44.5,43-45.5,44 44.5,46-45.5,47 49.5,49-50.5,50 49.5,50-50.5,51 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 45.5,44-46.5,45 45.5,47-46.5,48 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 45.5,45-46.5,46 45.5,46-46.5,47 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 46.5,45-47.5,46 46.5,48-47.5,49 47.5,49-48.5,50 47.5,46-48.5,47 46.5,46-47.5,47 46.5,47-47.5,48 47.5,47-48.5,48 47.5,48-48.5,49 479 39 - 488 40 49.5,48-50.5,49 49.5,51-50.5,52 44.5,43-45.5,44 44.5,46-45.5,47 49.5,49-50.5,50 49.5,50-50.5,51 44.5,44-45.5,45 44.5,45-45.5,46 45.5,44-46.5,45 45.5,47-46.5,48 48.5,47-49.5,48 48.5,50-49.5,51 45.5,45-46.5,46 45.5,46-46.5,47 48.5,48-49.5,49 48.5,49-49.5,50 46.5,45-47.5,46 46.5,48-47.5,49 47.5,49-48.5,50 47.5,46-48.5,47 46.5,46-47.5,47 46.5,47-47.5,48 47.5,47-48.5,48 47.5,48-48.5,49 Obs(unc) [MHz] 290354.0047(40) 290359.3133(40) 290361.9608(40) 290354.0047(40) 290359.3133(40) 290361.9608(40) 92 Obs-calc [MHz] 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0159 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 0.0011 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 980 98 - 971 97 96.5,97-95.5,96 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 96.5,96-95.5,95 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 100.5,101-99.5,100 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 100.5,100-99.5,99 695 64 - 684 65 69.5,70-68.5,69 69.5,69-68.5,68 69.5,68-68.5,67 69.5,71-68.5,70 66.5,67-65.5,66 66.5,66-65.5,65 66.5,68-65.5,67 68.5,67-67.5,66 68.5,69-67.5,68 68.5,68-67.5,67 68.5,70-67.5,69 66.5,65-65.5,64 70.5,71-69.5,70 70.5,70-69.5,69 70.5,72-69.5,71 70.5,69-69.5,68 67.5,69-66.5,68 67.5,68-66.5,67 67.5,67-66.5,66 71.5,73-70.5,72 71.5,72-70.5,71 71.5,71-70.5,70 71.5,70-70.5,69 67.5,66-66.5,65 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 292312.6529(40) -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0096 -0.0096 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0086 0.0267 0.0267 0.0267 0.0267 292312.7757(40) 292312.9032(40) 440317.9980(50) 440318.7510(50) 440319.5340(50) 440320.4870(50) -0.0913 -0.0913 -0.0913 -0.0913 0.0302 0.0302 0.0302 0.0302 0.0302 0.0302 0.0302 0.0302 0.0696 0.0696 0.0696 0.0696 0.0576 0.0576 0.0576 0.0576 0.0576 0.0576 0.0576 0.0576 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 357 28 - 346 29 32.5,32-31.5,31 32.5,34-31.5,33 32.5,34-31.5,33 32.5,32-31.5,31 32.5,33-31.5,32 32.5,31-31.5,30 32.5,31-31.5,30 32.5,33-31.5,32 37.5,37-36.5,36 37.5,38-36.5,37 37.5,39-36.5,38 37.5,37-36.5,36 37.5,36-36.5,35 37.5,39-36.5,38 37.5,36-36.5,35 37.5,38-36.5,37 526 47 - 515 46 49.5,49-48.5,48 49.5,51-48.5,50 49.5,50-48.5,49 50.5,49-49.5,48 50.5,50-49.5,49 50.5,51-49.5,50 54.5,56-53.5,55 54.5,53-53.5,52 54.5,54-53.5,53 54.5,55-53.5,54 50.5,52-49.5,51 52.5,51-51.5,50 52.5,52-51.5,51 52.5,54-51.5,53 52.5,53-51.5,52 53.5,55-52.5,54 53.5,52-52.5,51 53.5,53-52.5,52 53.5,54-52.5,53 367 29 - 356 30 33.5,35-32.5,34 33.5,32-32.5,31 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 38.5,40-37.5,39 38.5,37-37.5,36 38.5,38-37.5,37 38.5,39-37.5,38 367 30 - 356 29 33.5,32-32.5,31 33.5,33-32.5,32 33.5,34-32.5,33 33.5,35-32.5,34 38.5,40-37.5,39 38.5,37-37.5,36 38.5,38-37.5,37 38.5,39-37.5,38 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 441100.1800(50) -0.0350 -0.0350 -0.0350 -0.0350 -0.0350 -0.0350 -0.0350 -0.0350 0.0095 0.0095 0.0095 0.0095 0.0095 0.0095 0.0095 0.0095 441100.9320(50) 441354.5550(50) 441355.2590(50) 441356.6940(50) 444156.2640(50) 444157.0120(50) 444156.2640(50) 444157.0120(50) -0.1171 -0.1171 -0.1171 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 -0.0095 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 0.0044 -0.0267 -0.0267 -0.0267 -0.0267 0.0718 0.0718 0.0718 0.0718 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 207 12 - 197 13 22.5,24-21.5,23 22.5,21-21.5,20 22.5,23-21.5,22 22.5,22-21.5,21 208 13 - 197 12 22.5,24-21.5,23 22.5,21-21.5,20 22.5,22-21.5,21 22.5,23-21.5,22 218 13 - 207 14 23.5,25-22.5,24 23.5,22-22.5,21 23.5,24-22.5,23 23.5,23-22.5,22 218 14 - 207 13 23.5,25-22.5,24 23.5,22-22.5,21 23.5,23-22.5,22 23.5,24-22.5,23 Obs(unc) [MHz] 446458.1930(50) 446458.6330(50) 446458.1930(50) 446458.6330(50) 449520.2020(50) 449520.6110(50) 449520.2020(50) 449520.6110(50) Obs-calc [MHz] 0.0104 0.0104 0.0266 0.0266 0.0104 0.0104 0.0266 0.0266 0.0197 0.0197 0.0339 0.0339 0.0197 0.0197 0.0339 0.0339 387 31 - 376 32 35.5,37-34.5,36 35.5,34-34.5,33 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 40.5,42-39.5,41 40.5,39-39.5,38 40.5,40-39.5,39 40.5,41-39.5,40 36.5,38-35.5,37 36.5,35-35.5,34 36.5,36-35.5,35 36.5,37-35.5,36 39.5,41-38.5,40 39.5,38-38.5,37 39.5,39-38.5,38 39.5,40-38.5,39 37.5,39-36.5,38 37.5,36-36.5,35 37.5,37-36.5,36 37.5,38-36.5,37 38.5,40-37.5,39 38.5,37-37.5,36 38.5,38-37.5,37 38.5,39-37.5,38 450266.6790(50) 450267.2690(50) 450270.8680(50) 450272.0430(50) 450273.3670(50) 450273.8880(50) -0.0267 -0.0267 -0.0267 -0.0267 0.0718 0.0718 0.0718 0.0718 93 -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 0.0495 0.0495 0.0495 0.0495 -0.0317 -0.0317 -0.0317 -0.0317 0.0795 0.0795 0.0795 0.0795 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 387 32 - 376 31 35.5,37-34.5,36 35.5,34-34.5,33 35.5,35-34.5,34 35.5,36-34.5,35 40.5,39-39.5,38 40.5,40-39.5,39 40.5,41-39.5,40 40.5,42-39.5,41 36.5,38-35.5,37 36.5,35-35.5,34 36.5,36-35.5,35 36.5,37-35.5,36 39.5,41-38.5,40 39.5,38-38.5,37 39.5,39-38.5,38 39.5,40-38.5,39 37.5,36-36.5,35 37.5,37-36.5,36 37.5,38-36.5,37 37.5,39-36.5,38 38.5,40-37.5,39 38.5,37-37.5,36 38.5,38-37.5,37 38.5,39-37.5,38 228 14 - 217 15 19.5,18-18.5,17 19.5,19-18.5,18 19.5,20-18.5,19 19.5,21-18.5,20 24.5,26-23.5,25 24.5,23-23.5,22 24.5,24-23.5,23 24.5,25-23.5,24 228 15 - 217 14 19.5,21-18.5,20 19.5,18-18.5,17 19.5,19-18.5,18 19.5,20-18.5,19 24.5,26-23.5,25 24.5,23-23.5,22 24.5,24-23.5,23 24.5,25-23.5,24 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 450266.6790(50) -0.0024 -0.0024 -0.0024 -0.0024 0.0495 0.0495 0.0495 0.0495 -0.0317 -0.0317 -0.0317 -0.0317 0.0795 0.0795 0.0795 0.0795 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0498 -0.0070 -0.0070 -0.0070 -0.0070 450267.2690(50) 450270.8680(50) 450272.0430(50) 450273.3670(50) 450273.8880(50) 452580.2730(50) 452582.4520(50) 452580.2730(50) 452582.4520(50) 0.0157 0.0157 0.0157 0.0157 0.0106 0.0106 0.0106 0.0106 0.0157 0.0157 0.0157 0.0157 0.0106 0.0106 0.0106 0.0106 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 397 32 - 386 33 36.5,38-35.5,37 36.5,35-35.5,34 36.5,36-35.5,35 36.5,37-35.5,36 41.5,43-40.5,42 41.5,40-40.5,39 41.5,41-40.5,40 41.5,42-40.5,41 397 33 - 386 32 36.5,35-35.5,34 36.5,36-35.5,35 36.5,37-35.5,36 36.5,38-35.5,37 41.5,43-40.5,42 41.5,40-40.5,39 41.5,41-40.5,40 41.5,42-40.5,41 119 2 - 108 3 8.5,10-7.5,9 8.5,7-7.5,6 8.5,9-7.5,8 8.5,8-7.5,7 13.5,12-12.5,11 13.5,15-12.5,14 13.5,14-12.5,13 13.5,13-12.5,12 119 3 - 108 2 8.5,7-7.5,6 8.5,10-7.5,9 8.5,8-7.5,7 8.5,9-7.5,8 13.5,12-12.5,11 13.5,15-12.5,14 13.5,13-12.5,12 13.5,14-12.5,13 129 3 - 118 4 9.5,8-8.5,7 9.5,11-8.5,10 9.5,10-8.5,9 9.5,9-8.5,8 14.5,16-13.5,15 14.5,13-13.5,12 14.5,14-13.5,13 14.5,15-13.5,14 129 4 - 118 3 9.5,8-8.5,7 9.5,11-8.5,10 9.5,9-8.5,8 9.5,10-8.5,9 14.5,13-13.5,12 14.5,16-13.5,15 14.5,14-13.5,13 14.5,15-13.5,14 Obs(unc) [MHz] 453320.9110(50) 453321.4420(50) 453320.9110(50) 453321.4420(50) 470062.1400(50) 470062.8000(50) 470063.6720(50) 470064.3260(50) 470062.1400(50) 470062.8000(50) 470063.6720(50) 470064.3260(50) 473120.1540(50) 473120.8030(50) 473123.1890(50) 473123.8470(50) 473120.1540(50) 473120.8030(50) 473123.1890(50) 473123.8470(50) Obs-calc [MHz] 0.0053 0.0053 0.0053 0.0053 0.0547 0.0547 0.0547 0.0547 0.0053 0.0053 0.0053 0.0053 0.0547 0.0547 0.0547 0.0547 -0.0597 -0.0597 -0.0009 -0.0009 -0.0384 -0.0384 0.0259 0.0259 -0.0597 -0.0597 -0.0009 -0.0009 -0.0384 -0.0384 0.0259 0.0259 -0.0421 -0.0421 -0.0232 -0.0232 -0.0260 -0.0260 0.0021 0.0021 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 139 4 - 128 5 14.5,16-13.5,15 14.5,13-13.5,12 14.5,14-13.5,13 14.5,15-13.5,14 139 5 - 128 4 14.5,13-13.5,12 14.5,16-13.5,15 14.5,14-13.5,13 14.5,15-13.5,14 149 5 - 138 6 16.5,18-15.5,17 16.5,15-15.5,14 16.5,17-15.5,16 16.5,16-15.5,15 149 6 - 138 5 16.5,15-15.5,14 16.5,18-15.5,17 16.5,16-15.5,15 16.5,17-15.5,16 817 75 - 806 74 79.5,80-78.5,79 79.5,79-78.5,78 80.5,81-79.5,80 80.5,80-79.5,79 79.5,81-78.5,80 79.5,78-78.5,77 80.5,82-79.5,81 80.5,79-79.5,78 81.5,82-80.5,81 81.5,81-80.5,80 81.5,80-80.5,79 82.5,83-81.5,82 82.5,82-81.5,81 81.5,83-80.5,82 83.5,84-82.5,83 83.5,83-82.5,82 82.5,84-81.5,83 82.5,81-81.5,80 83.5,85-82.5,84 83.5,82-82.5,81 78.5,78-77.5,77 78.5,80-77.5,79 78.5,77-77.5,76 78.5,79-77.5,78 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 476207.0130(50) -0.0152 -0.0152 0.0382 0.0382 476207.6920(50) 476207.0130(50) 476207.6920(50) 479245.3010(50) 479245.9630(50) 479245.3010(50) 479245.9630(50) 580195.1296(40) 580195.4558(40) 580195.9231(40) -0.0421 -0.0421 -0.0232 -0.0232 -0.0260 -0.0260 0.0021 0.0021 94 -0.0152 -0.0152 0.0382 0.0382 -0.0223 -0.0223 0.0194 0.0194 -0.0223 -0.0223 0.0194 0.0194 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0188 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 -0.0062 0.0163 0.0163 0.0163 0.0163 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 817 74 - 806 75 79.5,80-78.5,79 79.5,79-78.5,78 80.5,81-79.5,80 80.5,80-79.5,79 79.5,81-78.5,80 79.5,78-78.5,77 80.5,82-79.5,81 80.5,79-79.5,78 81.5,82-80.5,81 81.5,81-80.5,80 83.5,84-82.5,83 83.5,83-82.5,82 82.5,83-81.5,82 82.5,82-81.5,81 81.5,80-80.5,79 81.5,83-80.5,82 83.5,85-82.5,84 83.5,82-82.5,81 82.5,84-81.5,83 82.5,81-81.5,80 78.5,78-77.5,77 78.5,80-77.5,79 78.5,77-77.5,76 78.5,79-77.5,78 559 46 - 548 47 52.5,51-51.5,50 52.5,54-51.5,53 52.5,52-51.5,51 52.5,53-51.5,52 57.5,56-56.5,55 57.5,59-56.5,58 57.5,57-56.5,56 57.5,58-56.5,57 53.5,52-52.5,51 53.5,55-52.5,54 53.5,53-52.5,52 53.5,54-52.5,53 56.5,58-55.5,57 56.5,56-55.5,55 56.5,57-55.5,56 56.5,55-55.5,54 54.5,53-53.5,52 54.5,56-53.5,55 54.5,54-53.5,53 54.5,55-53.5,54 55.5,54-54.5,53 55.5,57-54.5,56 55.5,55-54.5,54 55.5,56-54.5,55 Obs(unc) [MHz] 580220.9676(40) 580221.2724(40) 580221.6790(40) 604836.4472(40) 604838.9974(40) 604839.4307(40) 604840.5736(40) Obs-calc [MHz] 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0075 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0105 0.0272 0.0272 0.0272 0.0272 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0078 0.0078 0.0078 0.0078 0.0196 0.0196 0.0196 0.0196 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 559 47 - 548 46 52.5,51-51.5,50 52.5,54-51.5,53 52.5,52-51.5,51 52.5,53-51.5,52 57.5,56-56.5,55 57.5,59-56.5,58 57.5,57-56.5,56 57.5,58-56.5,57 53.5,52-52.5,51 53.5,55-52.5,54 53.5,53-52.5,52 53.5,54-52.5,53 56.5,55-55.5,54 56.5,58-55.5,57 56.5,56-55.5,55 56.5,57-55.5,56 54.5,53-53.5,52 54.5,56-53.5,55 54.5,54-53.5,53 54.5,55-53.5,54 55.5,54-54.5,53 55.5,57-54.5,56 55.5,55-54.5,54 55.5,56-54.5,55 Obs(unc) [MHz] Obs-calc [MHz] 604836.4472(40) 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0630 0.0078 0.0078 0.0078 0.0078 0.0196 0.0196 0.0196 0.0196 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 -0.0220 604838.9974(40) 604839.4307(40) 604840.5736(40) 95 6-2 CH2IBr 表 6-3 および表 6-4 に CH2I79Br および CH2I81Br の解析結果を記す(括弧内の単位は kHz)。 表 6-3 CH2I79Br の解析結果 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 980 98 - 971 97 95.5,96-94.5,95 95.5,95-94.5,94 100.5,101-99.5,100 100.5,100-99.5,99 95.5,97-94.5,96 95.5,94-94.5,93 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 96.5,97-95.5,96 96.5,96-95.5,95 99.5,100-98.5,99 99.5,99-98.5,98 97.5,97-96.5,96 98.5,99-97.5,98 97.5,98-96.5,97 96.5,98-95.5,97 98.5,98-97.5,97 96.5,95-95.5,94 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 97.5,99-96.5,98 97.5,96-96.5,95 98.5,100-97.5,99 98.5,97-97.5,96 990 99 - 981 98 96.5,97-95.5,96 96.5,96-95.5,95 101.5,102-100.5,101 101.5,101-100.5,100 96.5,98-95.5,97 96.5,95-95.5,94 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 97.5,98-96.5,97 97.5,97-96.5,96 100.5,101-99.5,100 100.5,100-99.5,99 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 99.5,100-98.5,99 97.5,99-96.5,98 99.5,99-98.5,98 97.5,96-96.5,95 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 98.5,100-97.5,99 98.5,97-97.5,96 99.5,101-98.5,100 99.5,98-98.5,97 Obs(unc) [MHz] 168524.122 (40) 168525.927(40) 168526.761(40) 168528.407(40) 168530.021(40) 170306.870(40) 170308.566(40) 170309.418(40) 170310.926(40) 170312.425 (40) Obs-calc [MHz] 0.053 0.053 0.053 0.053 0.032 0.032 0.032 0.032 -0.005 -0.005 -0.005 -0.005 0.030 0.030 0.030 0.030 0.030 0.030 0.030 0.030 0.031 0.031 0.031 0.031 -0.038 -0.038 -0.038 -0.038 -0.058 -0.058 -0.058 -0.058 -0.025 -0.025 -0.025 -0.025 -0.034 -0.034 -0.034 -0.034 -0.034 -0.034 -0.034 -0.034 -0.052 -0.052 -0.052 -0.052 96 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 1000 100 - 991 99 97.5,98-96.5,97 97.5,97-96.5,96 102.5,103-101.5,102 102.5,102-101.5,101 97.5,99-96.5,98 97.5,96-96.5,95 102.5,104-101.5,103 102.5,101-101.5,100 98.5,99-97.5,98 98.5,98-97.5,97 101.5,102-100.5,101 101.5,101-100.5,100 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 100.5,101-99.5,100 98.5,100-97.5,99 100.5,100-99.5,99 98.5,97-97.5,96 101.5,100-100.5,99 101.5,103-100.5,102 99.5,101-98.5,100 99.5,98-98.5,97 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 1010 101 - 1001 100 98.5,99-97.5,98 98.5,98-97.5,97 103.5,104-102.5,103 103.5,103-102.5,102 98.5,100-97.5,99 98.5,97-97.5,96 103.5,105-102.5,104 103.5,102-102.5,101 99.5,100-98.5,99 99.5,99-98.5,98 102.5,103-101.5,102 102.5,102-101.5,101 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 101.5,102-100.5,101 99.5,101-98.5,100 101.5,101-100.5,100 99.5,98-98.5,97 102.5,101-101.5,100 102.5,104-101.5,103 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 Obs(unc) [MHz] 172086.414(40) 172087.980(40) 172088.806(40) 172090.222(40) 172091.592 (40) 173862.682 (40) 173864.156 (40) 173864.928 (40) 173866.249 (40) 173867.572(40) Obs-calc [MHz] 0.019 0.019 0.019 0.019 -0.029 -0.029 -0.029 -0.029 0.028 0.028 0.028 0.028 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 -0.040 -0.040 -0.040 -0.040 0.031 0.031 0.031 0.031 -0.012 -0.012 -0.012 -0.012 0.037 0.037 0.037 0.037 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 0.017 -0.002 -0.002 -0.002 -0.002 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 961 96 - 950 95 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 94.5,93-93.5,92 97.5,99-96.5,98 94.5,96-93.5,95 97.5,96-96.5,95 96.5,96-95.5,95 95.5,96-94.5,95 95.5,95-94.5,94 96.5,97-95.5,96 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 93.5,92-92.5,91 93.5,95-92.5,94 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 93.5,93-92.5,92 93.5,94-92.5,93 971 97 - 960 96 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 95.5,94-94.5,93 98.5,100-97.5,99 95.5,97-94.5,96 98.5,97-97.5,96 97.5,97-96.5,96 96.5,97-95.5,96 96.5,96-95.5,95 97.5,98-96.5,97 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 Obs(unc) [MHz] 167958.722(40) 167960.890(40) 167963.224 (40) 167964.553(40) 167967.078(40) 169602.003(40) 169604.102(40) 169606.341 (40) 169607.528(40) 169609.964 (40) Obs-calc [MHz] 0.021 0.021 0.021 0.021 -0.076 -0.076 -0.076 -0.076 -0.076 -0.076 -0.076 -0.076 -0.008 -0.008 -0.008 -0.008 0.087 0.087 0.087 0.087 0.035 0.035 0.035 0.035 -0.041 -0.041 -0.041 -0.041 -0.091 -0.091 -0.091 -0.091 -0.091 -0.091 -0.091 -0.091 -0.004 -0.004 -0.004 -0.004 0.012 0.012 0.012 0.012 0.004 0.004 0.004 0.004 97 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 981 98 - 970 97 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 99.5,101-98.5,100 99.5,98-98.5,97 98.5,98-97.5,97 97.5,98-96.5,97 97.5,97-96.5,96 98.5,99-97.5,98 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 991 99 - 980 98 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 99.5,99-98.5,98 98.5,99-97.5,98 98.5,98-97.5,97 99.5,100-98.5,99 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 101.5,100-100.5,99 101.5,103-100.5,102 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 101.5,101-100.5,100 101.5,102-100.5,101 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 Obs(unc) [MHz] 171248.391 (40) 171250.432(40) 171252.464 (40) 171253.667 (40) 171255.943(40) 172897.683 (40) 172899.593 (40) 172901.546 (40) 172902.651(40) 172904.814(40) Obs-calc [MHz] -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.028 -0.028 -0.028 -0.028 0.065 0.065 0.065 0.065 0.020 0.020 0.020 0.020 0.016 0.016 0.016 0.016 -0.010 -0.010 -0.010 -0.010 -0.010 -0.010 -0.010 -0.010 0.005 0.005 0.005 0.005 0.056 0.056 0.056 0.056 0.017 0.017 0.017 0.017 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 1001 100 - 990 99 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 100.5,100-99.5,99 99.5,100-98.5,99 99.5,99-98.5,98 100.5,101-99.5,100 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 101.5,101-100.5,100 101.5,102-100.5,101 102.5,101-101.5,100 102.5,104-101.5,103 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 102.5,102-101.5,101 102.5,103-101.5,102 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 Obs(unc) [MHz] 174549.670(40) 174551.509(40) 174553.339 (40) 174554.397(40) 174556.443(40) Obs-calc [MHz] -0.020 -0.020 -0.020 -0.020 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.018 -0.027 -0.027 -0.027 -0.027 0.031 0.031 0.031 0.031 -0.012 -0.012 -0.012 -0.012 98 表 6-4 CH2I81Br の解析結果 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 990 99 - 981 98 96.5,97-95.5,96 96.5,96-95.5,95 101.5,102-100.5,101 101.5,101-100.5,100 96.5,98-95.5,97 96.5,95-95.5,94 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 97.5,98-96.5,97 97.5,97-96.5,96 100.5,101-99.5,100 100.5,100-99.5,99 97.5,99-96.5,98 98.5,99-97.5,98 98.5,98-97.5,97 97.5,96-96.5,95 99.5,100-98.5,99 99.5,99-98.5,98 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 98.5,100-97.5,99 98.5,97-97.5,96 99.5,101-98.5,100 99.5,98-98.5,97 1000 100 - 991 99 97.5,98-96.5,97 97.5,97-96.5,96 102.5,103-101.5,102 102.5,102-101.5,101 97.5,99-96.5,98 97.5,96-96.5,95 102.5,104-101.5,103 102.5,101-101.5,100 98.5,99-97.5,98 98.5,98-97.5,97 101.5,102-100.5,101 101.5,101-100.5,100 98.5,100-97.5,99 99.5,100-98.5,99 98.5,97-97.5,96 99.5,99-98.5,98 100.5,101-99.5,100 100.5,100-99.5,99 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 99.5,101-98.5,100 99.5,98-98.5,97 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 Obs(unc) [MHz] 167786.5288(40) 167788.1166(40) 167789.3344(40) 167790.7937(40) 167792.2709(40) 169544.9939(40) 169546.4421(40) 169547.6269(40) 169549.016(40) 169550.3991(40) Obs-calc [MHz] -0.0201 -0.0201 -0.0201 -0.0201 0.0522 0.0522 0.0522 0.0522 0.0436 0.0436 0.0436 0.0436 0.0334 0.0334 0.0334 0.0334 0.0334 0.0334 0.0334 0.0334 0.0407 0.0407 0.0407 0.0407 -0.0449 -0.0449 -0.0449 -0.0449 -0.0236 -0.0236 -0.0236 -0.0236 0.0088 0.0088 0.0088 0.0088 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 0.0136 0.0136 0.0136 0.0136 99 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 1010 101 - 1001 100 98.5,99-97.5,98 98.5,98-97.5,97 103.5,104-102.5,103 103.5,103-102.5,102 98.5,100-97.5,99 98.5,97-97.5,96 103.5,105-102.5,104 103.5,102-102.5,101 99.5,100-98.5,99 99.5,99-98.5,98 102.5,103-101.5,102 102.5,102-101.5,101 99.5,101-98.5,100 100.5,101-99.5,100 99.5,98-98.5,97 100.5,100-99.5,99 101.5,102-100.5,101 101.5,101-100.5,100 102.5,104-101.5,103 102.5,101-101.5,100 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 1020 102 - 1011 101 99.5,100-98.5,99 99.5,99-98.5,98 104.5,105-103.5,104 104.5,104-103.5,103 99.5,101-98.5,100 99.5,98-98.5,97 104.5,106-103.5,105 104.5,103-103.5,102 100.5,101-99.5,100 100.5,100-99.5,99 103.5,104-102.5,103 103.5,103-102.5,102 100.5,102-99.5,101 101.5,102-100.5,101 100.5,99-99.5,98 101.5,101-100.5,100 102.5,103-101.5,102 102.5,102-101.5,101 103.5,105-102.5,104 103.5,102-102.5,101 101.5,103-100.5,102 101.5,100-100.5,99 102.5,104-101.5,103 102.5,101-101.5,100 Obs(unc) [MHz] 171300.1226(40) 171301.5009(40) 171302.6096(40) 171303.9323(40) 171305.2443(40) 173052.2144(40) 173053.4814(40) 173054.5218(40) 173055.7534(40) 173056.9765(40) Obs-calc [MHz] -0.1003 -0.1003 -0.1003 -0.1003 -0.0651 -0.0651 -0.0651 -0.0651 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0387 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0179 -0.0082 -0.0082 -0.0082 -0.0082 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0040 -0.0005 -0.0005 -0.0005 -0.0005 0.0241 0.0241 0.0241 0.0241 0.0311 0.0311 0.0311 0.0311 0.0311 0.0311 0.0311 0.0311 0.0291 0.0291 0.0291 0.0291 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 1030 103 - 1021 102 100.5,101-99.5,100 100.5,100-99.5,99 105.5,106-104.5,105 105.5,105-104.5,104 100.5,102-99.5,101 100.5,99-99.5,98 105.5,107-104.5,106 105.5,104-104.5,103 101.5,102-100.5,101 101.5,101-100.5,100 104.5,105-103.5,104 104.5,104-103.5,103 101.5,103-100.5,102 102.5,103-101.5,102 101.5,100-100.5,99 102.5,102-101.5,101 103.5,104-102.5,103 103.5,103-102.5,102 104.5,106-103.5,105 104.5,103-103.5,102 102.5,104-101.5,103 102.5,101-101.5,100 103.5,105-102.5,104 103.5,102-102.5,101 971 97 - 960 96 96.5,95-95.5,94 97.5,96-96.5,95 96.5,98-95.5,97 97.5,99-96.5,98 95.5,94-94.5,93 98.5,97-97.5,96 95.5,97-94.5,96 98.5,100-97.5,99 96.5,96-95.5,95 97.5,97-96.5,96 96.5,97-95.5,96 97.5,98-96.5,97 95.5,95-94.5,94 98.5,98-97.5,97 95.5,96-94.5,95 98.5,99-97.5,98 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 94.5,93-93.5,92 94.5,96-93.5,95 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 94.5,94-93.5,93 94.5,95-93.5,94 Obs(unc) [MHz] 174801.1201(40) 174802.3091(40) 174803.2959(40) 174804.4528(40) 174805.6123(40) 167316.4063(40) 167318.4823(40) 167320.5628(40) 167322.3300(40) 167324.4961(40) Obs-calc [MHz] -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0186 -0.0177 -0.0177 -0.0177 -0.0177 0.0162 0.0162 0.0162 0.0162 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0217 0.0293 0.0293 0.0293 0.0293 0.0870 0.0870 0.0870 0.0870 0.0977 0.0977 0.0977 0.0977 0.0977 0.0977 0.0977 0.0977 0.1109 0.1109 0.1109 0.1109 0.0835 0.0835 0.0835 0.0835 0.1274 0.1274 0.1274 0.1274 100 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 981 98 - 970 97 97.5,96-96.5,95 98.5,97-97.5,96 97.5,99-96.5,98 98.5,100-97.5,99 96.5,95-95.5,94 99.5,98-98.5,97 96.5,98-95.5,97 99.5,101-98.5,100 97.5,97-96.5,96 98.5,98-97.5,97 97.5,98-96.5,97 98.5,99-97.5,98 96.5,96-95.5,95 99.5,99-98.5,98 96.5,97-95.5,96 99.5,100-98.5,99 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 95.5,94-94.5,93 95.5,97-94.5,96 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 95.5,95-94.5,94 95.5,96-94.5,95 991 99 - 980 98 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 101.5,100-100.5,99 101.5,103-100.5,102 96.5,95-95.5,94 96.5,98-95.5,97 101.5,101-100.5,100 101.5,102-100.5,101 96.5,96-95.5,95 96.5,97-95.5,96 Obs(unc) [MHz] 168935.1857(40) 168937.1591(40) 168939.1443(40) 168940.8335(40) 168942.8717(40) 170556.6299(40) 170558.4534(40) 170560.2749(40) 170561.8302(40) 170563.7131(40) Obs-calc [MHz] 0.0785 0.0785 0.0785 0.0785 0.0898 0.0898 0.0898 0.0898 0.0898 0.0898 0.0898 0.0898 0.1111 0.1111 0.1111 0.1111 0.0944 0.0944 0.0944 0.0944 0.1172 0.1172 0.1172 0.1172 -0.2437 -0.2437 -0.2437 -0.2437 -0.2840 -0.2840 -0.2840 -0.2840 -0.2840 -0.2840 -0.2840 -0.2840 -0.3282 -0.3282 -0.3282 -0.3282 -0.3945 -0.3945 -0.3945 -0.3945 -0.4255 -0.4255 -0.4255 -0.4255 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 1001 100 - 990 99 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 101.5,100-100.5,99 101.5,103-100.5,102 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 101.5,101-100.5,100 101.5,102-100.5,101 102.5,101-101.5,100 102.5,104-101.5,103 97.5,96-96.5,95 97.5,99-96.5,98 102.5,102-101.5,101 102.5,103-101.5,102 97.5,97-96.5,96 97.5,98-96.5,97 Obs(unc) [MHz] 172181.5062(40) 172183.2539(40) 172184.9951(40) 172186.5298(40) 172188.2944(40) Obs-calc [MHz] 0.0144 0.0144 0.0144 0.0144 -0.0084 -0.0084 -0.0084 -0.0084 -0.0084 -0.0084 -0.0084 -0.0084 -0.0395 -0.0395 -0.0395 -0.0395 -0.0464 -0.0464 -0.0464 -0.0464 -0.0991 -0.0991 -0.0991 -0.0991 101 JKaKc – J’Ka’Kc’ F1,F – F1’,F’ 1011 101 - 1000 100 100.5,99-99.5,98 100.5,102-99.5,101 101.5,100-100.5,99 101.5,103-100.5,102 99.5,98-98.5,97 99.5,101-98.5,100 102.5,101-101.5,100 102.5,104-101.5,103 100.5,100-99.5,99 100.5,101-99.5,100 101.5,101-100.5,100 101.5,102-100.5,101 99.5,99-98.5,98 99.5,100-98.5,99 102.5,102-101.5,101 102.5,103-101.5,102 103.5,102-102.5,101 103.5,105-102.5,104 98.5,97-97.5,96 98.5,100-97.5,99 103.5,103-102.5,102 103.5,104-102.5,103 98.5,98-97.5,97 98.5,99-97.5,98 Obs(unc) [MHz] 173808.9880(40) 173810.6841(40) 173812.3997(40) 173813.8336(40) 173815.5806(40) Obs-calc [MHz] 0.1497 0.1497 0.1497 0.1497 0.1640 0.1640 0.1640 0.1640 0.1640 0.1640 0.1640 0.1640 0.1960 0.1960 0.1960 0.1960 0.1644 0.1644 0.1644 0.1644 0.1857 0.1857 0.1857 0.1857 謝辞 この 2 年間の研究を、多くのの方々によるご指導・ご協力のおかげでこの修士論文とい う形で終えることができました。本研究担当である尾関博之先生には、研究の進め方、理 論、実験などの研究だけでなく、就職活動などのさまざまな場面でご助言を御教授してい ただきました。ときには厳しいお言葉もございましたが、すべては私の研究の方向性につ いて示し、正面から私と向き合ってくださったと感じております。同じ地球科学コースの 金田博彰先生には、就職活動や人生についてのアドバイスなど様々な場面で大変お世話に なりました。また、修士論文のための実験の際には静岡大学の岡林利明教授、実験や解析 などではリール大学の Dr.Bailleux, Dr.Duflot には大変お世話になりました。同じ研究室の 方々には、研究やそれ以外の時間で大変お世話になりました。また、研究室以外の同じ大 学院生や後輩にも、研究だけでなく今後の進路などについても相談することができ、大変 すばらしい時間を得ることができました。この研究で享受したことを忘れず、今後の人生 に生かしていきたいと思います。この 2 年間、皆さんありがとうございました。 102 参考・引用文献 [1]秋元肇,河村公隆,中澤高清,鷲田伸明 「対流圏大気の化学と地球環境」2002 学会出 版センター [2]T.E.Graedel, P.J.Crutzen (著), 河村公陸, 和田直子(訳) 「地球システム科学の基 礎」2004 学会出版センター [3]C.Leblanc, C.Colin, A.Cosse, L.Delage, S.L.Barre, P.Morin, B.Fiévet, C.Voiseux, Y.Ambroise, E.Verhaeghe, D.Amouroux, O.Donard, E.Tessier, P.Potin, Biochimie.88, 1773-1785 (2006) [4]B.Giese. 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