地下水中のリンの動態

地下水中のリンの動態
The behavior of phosphorus in groundwater
井岡 聖一郎
1＊
1＊
・小野寺 真一 ・村岡 洋文
2
1
2
1
Seiichiro IOKA , Shin-ichi ONODERA and Hirofumi MURAOKA
弘前大学 北日本新エネルギー研究所
2
広島大学大学院 総合科学研究科
1
North Japan Research Institute for Sustainable Energy, Hirosaki University
2
Graduate School of Integrated Arts and Sciences, Hiroshima University
1
摘　要
地下環境起源のリンについて，地下水中の動態に関する研究はこれまで取り上げら
れる機会が少なかった。そこで本研究では，地下環境起源のリンの地下水中の動態に
ついて，地下水の水質分析と PHREEQC を用いた飽和指数の解析から評価した。その
結果，還元環境下にある地下水中のリンの大部分は，有機物の分解生成物起源である
と考えられた。さらに，過去の酸化環境時において針鉄鉱に吸着されたリンの再溶出
が起こり得る可能性があることが推定された。一方，地下水中のリン濃度は，リン酸
塩鉱物の溶解度にはあまり依存していないことが推定された。今後，水－岩石－微生
物反応実験等から，より定量的に固相から液相へのリンの溶出を評価していく必要が
あると考える。
キーワード：還元環境，地下水，PHREEQC，有機物，リン
Key words：reduced environment, groundwater, PHREEQC, organic matter,
phosphorus
1．はじめに
地下水中に存在するリン
（P; phosphorus）
は地下水
の流動とともに最終的に地表水（湖，河川，海等）へ
流出し，そこで富栄養化の要因となるとともに湿地
1）
－6）
や沿岸生態系の形成に重要な役割を果たしている 。
地下水中に存在するリンの動態に関する研究は，
過去，人為的に地下水環境中にもたらされたリンに
7）
ついて数多く実施されている 。例えば，浄化槽の
8）
－ 12）
13）
14）
や下水道の漏出 ，そして，slurry lagoons
設置
などである。また，リンは窒素
（N）
，カリウム（K）
とともに肥料の三大要素の一つであることから，農
業活動によるリンの地下環境への負荷に関する研究
15）－ 19）
。さらに，リンを地
も数多く実施されている
下水中に添加することにより，鉱物の沈殿を誘発さ
せて地下水中の微量元素（金属）の取込みを試みる地
20）
下水の水質浄化に関する実験研究 や酸化還元状態
21）
を変化させる研究 が実施されている。
上記のほかに，人為的な地表から地下水環境への
リンの負荷ではないが，地盤沈下に伴う難透水層か
ら帯水層への高濃度のリンを含有した間隙水の絞り
22）
出し や干拓等の土地改良に伴う高濃度のリンを含
23）
有した地下水の発現に関する研究 がこれまで実施
されている。以上のように，地下水中に存在するリ
ンは全てが地表から人為的にもたらされたものでは
ない。しかしながら，地下水中の地下環境起源のリ
ンの動態に関する研究は，人為的に地表から地下水
環境中にもたらされたリンの動態に関する研究と比
24）
，25）
。したがって，本研究では，地下
較して少ない
環境起源のリンを研究対象にして地下水の水質分析
を行い，その結果に基づいて地下水中のリンの動態
について考察することを目的とする。また，帯水層
蓄熱等の地下熱環境の擾乱に対して地下水中のリン
26）
濃度が変化する結果が 2013 年 に報告されており，
擾乱前の地下水中のリンの動態を評価する点でも，
本研究は重要であると考える。
2．研究対象地域
研究対象地域は，都市域ではなく，人為的影響が
少ない自然が多く存在している地域を対象とするた
めに北海道北部に位置する幌延町を選択し，特に日
本海に面したサロベツ原野の沖積層を主体とする第
27）
四紀堆積物に賦存する地下水を研究対象とした 。
サロベツ原野は，三方を山地に囲まれており，山地
28）
を涵養域とする地下水の流出域に当たる 。研究対
受付；2015 年 1 月 7 日，受理：2015 年 3 月 25 日
＊
〒 030-0813　青森県青森市松原 2-1-3，e-mail：[email protected]
2015 AIRIES
47
井岡ほか：地下水中のリンの動態
図 1　‌研究地域における観測井等の位置及び
水理地質図 31）．
象地域の気象条件は，年平均降水量は 877 mm，年
29）
平均気温は 6.2℃，最大積雪深は 780 mm である 。
また，本研究では地表面からの影響を極力なくす
ため，最も浅層に存在している難透水層より下層の
帯水層，かつ自噴している観測井及び民家所有の井
28）
戸から採取した地下水を対象とした 。ただし，粘
土，シルト等の難透水層中に設置されている観測井
も地表からの影響が殆どないと考えて本研究の対象
に加えた。
研究地域である丘陵域周辺から沿岸域に設置した
観測井 S 地点
（Sa
（地下水採取区間／地表面下 43－
45 m：鮮新統から更新統の勇知層）
，Sb
（地表面下
35－37 m：沖積層）
，Sc
（地表面下 18－19 m：沖積
層）の 3 深度）
，N 地点
（Na
（地表面下 81.5－83.5 m：
更新統の更別層）
，Nb
（地表面下 69－71 m：沖積層）
，
Nc
（地表面下 54－56 m：沖積層）
の 3 深度）
，H 地点
（Ha
（地下水採取点／ベントナイトにより遮水され
た深度 66.5－100 m 区間中の 80 m 付近：沖積層）の
1 深度）及び民家の井戸 A
（24.4－34 m）と B
（61.7－
28），30）
の位置を図 1 に示す。地下水採取に利
66.8 m）
用した観測井の簡易地質柱状図を図 2 に示す。な
お，研究対象地域の地質及び観測井の設置方法の詳
27），28）
を参照されたい。
細については，酒井ら
3．研究方法
地下水の採取
（2008 年 12 月 4 日，2009 年 7 月 24
日，8 月 10 日，18 日，26 日，9 月 2 日，16 日に実
施）
に当たっては，採取前に観測井の 1 体積分の地下
水を観測井から排水した。また地下水試料は，分析
装置ごとに分けて採取した。ICP
（Inductively Coupled
Plasma）分 析 用 試 料 は，PTFE0.20 µm フ ィ ル タ
（ADVANTEC DISMIC-25HP，アドバンティック東洋
（株）
社製）
で濾過を行ってからポリ瓶に採取し，0.1N
になるように超微量分析用硝酸を添加した。IC
（Ion
Chromatograph，イオンクロマトグラフ）分析用試
料は，濾過後ポリ瓶に採取した。これらの採取容器
48
図 2　観測地点の簡易地質柱状図 32），33）．
は，使用前に酸洗浄を実施した。アルカリ度滴定用
試料は，濾過を行わずにポリ瓶に採取した。全有機
体炭素計及び GC（Gas Chromatograph，ガスクロマ
トグラフ）分析用試料は，濾過を実施せずにガラス
瓶に採取した。
現地での地下水試料の測定項目は，pH，電気伝導
2－
－
2－
である。pH は，ポー
率，S （H2S，HS ，S を含む）
タブル pH 計 HM-20P（東亜ディーケーケー（株）社
製）
，電気伝導率は，ポータブル電気伝導率計 CM-21P
2－
（東亜ディーケーケー（株）社製）で測定した。S は，
ポータブル吸光光度計 DR2800（HACH 社製）で測定
した。
＋
＋
2＋
＋
2＋
－
分析項目は，Na ，NH4 ，Mg ，K ，Ca ，F ，
－
2－
－
Cl ，NO3 ，SO4 ，P，Fe，Mn，Sr，Ba，Si，CH4，
TOC
（Total organic carbon，全有機炭素），アルカリ
－
である。P，Fe，Mn，Sr，Ba，Si 分析は
度
（HCO3 ）
＋
＋
2＋
ICPS-7510
（
（株）
島津製作所社製）
を，Na ，NH4 ，Mg ，
＋
2＋
K ，Ca は，ICS-1000（Thermo Fisher SCIENTIFIC
－
2－
－
－
社 製 ），F ，Cl ，NO3 ，SO4 は 761 Compact IC
（Metrohm 社製）を，CH4 は GC-14B（（株）島津製作
所社製）を，TOC は TOC-VCSH（（株）島津製作所社製）
－
は pH 4.3 硫
をそれぞれ用いた。アルカリ度
（HCO3 ）
3－
2＋
酸滴定で求めた。なお，PO4 は，Fe が多い地下水
2＋
試料では，Fe の沈殿に伴い，その生成物中に取り
地球環境 Vol.20 No.1 47−54
（2015）
込まれ，濾過後の試料測定時には過小評価されるこ
34）
とが報告されていることから ，本研究では ICP を
用いて P
（定量下限値 0.1 mg/L）を測定した。
本研究で用いた地下水試料の分析結果のイオンバ
－
ランスは，全て±5％以下である。また，TOC，Cl ，
＋
＋
2＋
＋
2＋
Na ，NH4 ，Mg ，K ，Ca ，Fe，Mn，Sr，Ba，
Si の一試料につき 3 回分析した結果の変動係数は，
－
全 て 2 ％ 以 下 で，F ，P，CH4 は，3 ％ 以 下 であ っ
－
2－
た。なお，NO3 と SO4 は，低濃度の試料を含んで
いたことから，それぞれ 13％と 14％以下であった。
地下水中のリンの動態，特にリン濃度の制御要因
としてのリン酸塩鉱物の溶解を評価するために，
PHREEQC interactive ver. 3.1.4.8929
（http://wwwbrr.
cr.usgs.gov/projects/GWC_coupled/phreeqc/index.
html より無料ダウンロード可能）を用いてリン酸塩
3）－ 5）
。なお，本研究
鉱物の飽和指数の解析を行った
では，飽和指数が，－0.4 から＋0.4 の範囲のある場
35）
合，溶解平衡にあると判断した 。解析に使用した
36）
熱力学データベースは，phreeqc （熱力学データ
ベース名は小文字）を土台にして，phreeqc には含
まれていないストレンジャイト（FePO4・2H2O），
37）
Mn（PO
3
4）
2，MnHPO4 は熱力学データベース wateq4f
から引用した。表 1 に本研究で使用したリン酸塩
鉱物の熱力学データを示す。さらに，phreeqc の非
晶質 FeS およびマッキナワイト（FeS）の平衡定数を
それぞれ Log Ksp ＝－3.915，Log Ksp ＝－4.648 から
38），39）
。
Log Ksp ＝－3.0 と Log Ksp ＝－3.6 に修正した
－
2－
解析時の pe は，分析値の CH4/HCO3 もしくは S /
2－
SO4 の酸化還元対から算出した値を，温度は本研究
40）
地域の原位置の温度である約 10℃を用いた 。ま
た，地下水中のリンの主要化学種の pe-pH 図作成に
は Geochemistʼs workbench 9.09（Aqueous Solutions
41）
（熱力学データベースは，thermo_
LLC 製） の ACT2
phreeqc を利用）を用いた。
4．地下水の水質分析結果
地下水の水質分析の結果を表 2 に示す。なお，地
表 1　リン酸塩鉱物の熱力学データ．
36）
36）
37）
37）
37）
表 2　‌地下水の水質分析結果．
ND は未検出を表す．Sb 地点は，Ioka ら 42）から引用．pH，EC 以外の濃度単位は mg/L．
＊地点 Sa～B までは図 1，図 2 を参照．
49
井岡ほか：地下水中のリンの動態
図 4　リン濃度と TOC 濃度との関係．
○：S 地点，△：井戸，□：N 地点，◇：H 地点，白色：深度 50 m 以浅，
鼠色：深度 50～75 m，黒色：深度 75 m 以深
図 3　地下水中におけるリンの pe-pH 図．
下水の主要化学成分である Na ，Mg ，K ，Ca ，
2－
－
－
28）
Cl ，SO4 ，HCO3 濃度分布傾向は，酒井ら と同
様であった。本研究対象の地下水は，pH が 6.6～8.3
の間にあり，弱酸性から弱アルカリ性を示した。電
気伝導率は，22～80 mS/m の範囲にあった。TOC
濃度は，0.42～9.66 mg/L の範囲にあり，有機物濃
43）
度が高い地下水環境 であった。
地下水の酸化還元状態について，地下水中に Fe，
＋
2－
Mn，NH4 のほかに，S 濃度が 0.003～0.169 mg，
CH4 濃度は 0.096～29.7 mg/L の範囲で検出された。
－
2－
2－
また，CH4/HCO3 もしくは S /SO4 の酸化還元対
から算出した pe 値は，－3.28～－4.64 にあり地下
44）
水環境は非常に還元的な状態 であることが推定さ
れた。
地下水中のリン濃度は，0.111～2.46 mg/L の範囲
であった。そして，地下水中に存在しているリンの
主要化学種は，PHREEQC で評価した結果，pH が
2－
－
7.5 以上では HPO4 が卓越し，それ以下では H2PO4
であった。また，その pe-pH 図を図 3 に示す。
＋
2＋
＋
2＋
5．考察
5.1　リンの供給源としての有機物の分解
過去，地下環境起源のリンの動態を扱った研究で
は，リンの供給源として，硫酸還元反応環境下にお
22）
，24）
。本地下水環
ける有機物の分解を推定している
境も結果で明らかにしたように非常に還元的な状態
であることから，地下水中のリン濃度と TOC 濃度，
－ 24）
また有機物の分解生成物であると考えられる HCO3
との関係を図 4，図 5 にそれぞれ示した。TOC 濃度
とリン濃度に明瞭な相関関係が認められ
（決定係数
－
2
，HCO3 濃度とも相関関係が認められた
R ＝0.923）
－
2
。リン濃度と HCO3 濃度との
（決定係数 R ＝0.841）
50
図 5　リン濃度と HCO3－濃度との関係．
○：S 地点，△：井戸，□：N 地点，◇：H 地点，白色：深度 50 m 以浅，
鼠色：深度 50～75 m，黒色：深度 75 m 以深
相関関係が相対的に小さい理由は，有機物の分解生
成だけではなく，菱鉄鉱（FeCO3）や菱マンガン鉱
といった炭酸塩鉱物と地下水の溶解平衡に
（MnCO3）
－
より HCO3 濃度が生成されている可能性が推定され
た（表 3）。以上の結果から，地下水中に存在してい
るリンの主要な供給源として，本研究地域も他の地
22）
，24）
27）
と同様に有機物 の分解によるものであるこ
域
とが考えられる。
また，図 4，図 5 ともに涵養域である丘陵地周辺
28）
に設置された観測井 S 地点から流出域である海側
に設置された観測井 H 地点にかけて，さらに地下水
－
採取区間が深くなるとともに TOC 濃度および HCO3
濃度が高くなる傾向が認められたが，この原因の解
明についてはさらなる研究が必要である。
5.2　リンの供給源としての酸化物の飽和指数の検討
酸化物にリン酸が吸着されることは，過去数多く
45）
－ 47）
。また，そのようなリンを保持
報告されている
している酸化物が存在する環境が，酸化的な状態か
ら還元的な状態へと変化した場合，リンを再溶出さ
11）
せる可能性が報告されている 。したがって，本研
究地域の帯水層を構成している堆積物の酸化物が堆
積環境時にリンを吸着し，現在の還元的な地下水環
地球環境 Vol.20 No.1 47−54
（2015）
表 3　炭酸塩鉱物の飽和指数．
＊地点 Sa～B までは図 1，図 2 を参照．
表 4　水酸化鉄
（Ⅲ）
，針鉄鉱，赤鉄鉱の飽和指数．
水酸化鉄
（Ⅲ）
（Fe
（OH）
3）
＊地点 Sa～B までは図 1，図 2 を参照．
表 5　リン酸塩鉱物の飽和指数．
＊地点 Sa～B までは図 1，図 2 を参照．
境下においてリンの再溶出が起きている可能性が想
定されうることから，酸化物の飽和指数を PHREEQC
により評価し，リンの再溶出が生じうる可能性があ
るかどうかの検討を行った。本地下水の主要化学成
分以外では Fe が 0.045～31.2 mg/L という高濃度を
示したことから，Fe に関連する酸化物である水酸
（FeO（OH））
，赤鉄鉱
化鉄
（Ⅲ）
（Fe
（OH）3），針鉄鉱
（Fe2O3）を解析の対象とした。表 4 に飽和指数の結
果を示し，特に地下水と溶解平衡状態に近いと考え
られる針鉄鉱とリン濃度の関係を図 6 に示した。
図 6 は，リン濃度が高い
（約 1 mg/L 以上）地下水
は，針鉄鉱と溶解平衡状態に近いことを示してお
り，針鉄鉱の溶解にともないリンが再溶出している
可能性があると考えられた。
以上の結果から，帯水層中に存在している酸化物
からのリンの再溶出の起こりうる可能性として，針
鉄鉱からのリンの溶出が生じている可能性があるこ
とを推定することができた。
5.3　リン酸塩鉱物の飽和指数の評価
地下水中のリンの動態について，浄化槽が設置さ
・
れている環境下では，還元的状態で藍鉄鉱
（Fe（PO
3
4）
2
，酸化的状態でストレンジャイト（FePO4・
8H2O）
2H2O）等の溶解度によりリン濃度が制御されている
10）
ことが報告されている 。したがって，本研究地域
図 6　リン濃度と針鉄鉱の飽和指数との関係．
○：S 地点，△：井戸，□：N 地点，◇：H 地点，白色：深度 50 m 以浅，
鼠色：深度 50～75 m，黒色：深度 75 m 以深
における地下水中のリン濃度も藍鉄鉱の溶解度によ
り制御されているかどうかを検討するために，藍鉄
鉱を含むリン酸塩鉱物の飽和指数を評価した
（表 5）
。
藍鉄鉱の飽和指数は，井戸 A 地点を除いて過飽和
の状態が多く，観測井 Nb 地点近傍では藍鉄鉱が観
27）
察されている 。また，バングラデシュやベトナム
において地下水中のヒ素汚染が深刻な地域におい
て，本研究と同様に還元的な状態における地下水中
のリン濃度が高く，藍鉄鉱の飽和指数が過飽和を示
51
井岡ほか：地下水中のリンの動態
すことが報告されている結果
と同様であった。
したがって，井戸 A では，藍鉄鉱の溶解度により，
リン濃度が制御されている可能性が示唆された。
他のリン酸塩鉱物も溶解平衡状態とは程遠く，リ
ン酸塩鉱物の溶解度による地下水中のリン濃度の制
御は生じていないと推定された。ただし，丘陵域側
に設置した観測井 S 地点における Sa
（深度 43～45 m）
）
OH）
の溶解度により，ま
では水酸燐灰石
（Ca（PO
5
4 3
た Sb
（深度 35～37 m）
では，水酸燐灰石
（Ca（PO
5
4）
3OH）
やリン酸水素マンガン
（Ⅱ）
（MnHPO4）の溶解度によ
り，リン濃度が制御されている可能性が示唆された。
謝　辞
48），49）
本研究の実施に当たり，日本工営（株）酒井利彰氏
には多大なる御協力をいただいた。ここに謹んで感
謝申し上げます。
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6．おわりに
既存研究により明らかにされた環境中のリン濃度
の制御要因に基づいて，サロベツ原野の沖積層を主
体とする第四紀堆積物における地下環境起源のリン
の動態について評価を行った。その結果，還元状態
にある地下水中のリンの主要な供給源は，有機物の
分解生成物であり，またそのリン濃度は，リン酸塩
鉱物の溶解度にほとんど制御されていないと評価さ
，
れた。ただし，一部では，藍鉄鉱
（Fe（PO
3
4）
2・8H2O）
，リン酸水素マンガン
（Ⅱ）
水酸燐灰石
（Ca（PO
5
4）
3OH）
（MnHPO4）の溶解度により，リン濃度が制御されて
いる可能性が示唆された。また，研究対象の地下水
は，針鉄鉱と溶解平衡の状態に近いと推定され，本
帯水層の堆積環境時に針鉄鉱にリンが吸着されてい
れば，針鉄鉱の溶解により地下水中にリンが供給さ
れる可能性があることが推定された（図 7）
。
本研究は，主に地下水の水質分析の結果から地下
水中のリンの動態について考察を行ったが，今後は
帯水層を構成している堆積物の鉱物分析を含め，室
内の水－岩石－微生物反応実験により定量的に固相
からの液相へのリンの溶出を評価していく必要があ
ると考える。
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井岡　聖一郎／Seiichiro IOKA
2003 年筑波大学大学院地球科学研究科
地理学・水文学専攻修了。博士
（理学）。
これまで，筑波大学陸域環境研究センター，
核燃料サイクル開発機構，
（独）
日本原子
力研究開発機構，
（株）
ニュージェックに
在籍。現在，国立大学法人弘前大学北日
本新エネルギー研究所准教授。専門は，地下水文学
（Subsurface
Hydrology）
，地球化学。現在，地下水，温泉水，地熱の資源
量評価やそれらの利用・探査技術の開発研究を行っている。
小野寺　真一／Shin-ichi ONODERA
広島大学大学院総合科学研究科教授。
1992 年に千葉大学で博士
（理学）
を取得。
現在の専門は水文化学，流域環境学。地
下水や河川の流出とそれらの物質循環や
生態系に及ぼす影響について，陸域－海
域を含む流域スケールを対象とした研究
を行っている。近年は，特に地表水
（海水を含む）
と地下水が
接する境界域における水輸送とそれにともなう栄養塩
（リン，
窒素など）
の動態に注目している。著書は「Forest Hydrology
and Biogeochemistry」
（分担執筆，Springer）
など。
村岡　洋文／Hirofumi MURAOKA
1951 年山口県下関市生まれ。理学博士
（広島大学）
。1975 年山口大学文理学部卒
業。1977 年広島大学大学院理学研究科博
士課程前期
（変成岩岩石学）
修了。1978 年
通商産業省工業技術院地質調査所入所，
以来 37 年間，地熱資源研究に従事。NEDO
（国立研究開発法人 新エネルギー・産業技術総合開発機構）
に
2 回出向，ニュージーランドオークランド大学客員研究員。
15 年間の地熱低迷期には全国の地熱資源量評価を行い，温泉
発電ビジネスモデルを提案。IEA
（International Energy Agency，
国際エネルギー機関）
地熱実施協定日本代表
（2005～2013 年）
。
共著に『日本の熱水系アトラス』
（2007）。2010 年から国立大
学法人弘前大学北日本新エネルギー研究所教授。2013 年から
同所長。