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08-502
ゐ冨 B 場 研究発表要旨 1B 1 3B 4 5 181 高 純 度 無 担 体 放 射 性 同 位 元 素 の 調 製 ( 第 4報 ) 1 日 SmCn, T) 日 0夏 日本原子力研究所 Sm芹 艶u反応 K よ る 日 Eu白 調 製 目晴夫.佐藤 忠 1 5 5Euは 低 エ ネ ル ギ ー r 線 放 射 体 で . か つ 無 坦 体 で 調 製 で き る の で , 170TmV L代 る 有 用 左 放 射性同位元素として早くから興味を持たれたが・その製造についての詳細念検討は未だ見 当らず.また秀れた製品も市販されていない。 LSm(p. X n )Eu 反応、 K よる 14~U の分離 VL ついて報告し,らの 154 Sm (n.T ) われわれはさき V ど 15~U の分離も同様 κ して可能である附記した。とのほどとの 15~U の分離を行い,満足念 結果がえられたので報告する。 6 ) VL よる自己遮蔽と 15~(n.r ) Smの 高 い 中 性 子 吸 収 断 面 積 ( 5x104- 照射,溶解 1奥 日m の 149 無 用 な 副 生 放 射 能 ( 放 射 化 断 面 積 :150晶)をさけるため a 試 料 と し て 浪 縮 安 定 同 位 元 素 1 5 4Sm( 同 位 元 素 濃 度 : 99.21%)を 輸 入 し て 使 用 し た 。 そ の 酸 化 物 500~5 8日 時 を ア ル ミ ハ ク で 包 み . JRR-2 の中性子東 10 包 n/cøf ・ seo で 3~4 サイクル( 99~1 3 2hr) 照 射 し た 。 不 要 の 不 純 物 b よ び 副 生 ナ る 1UEuの 崩 壊 後 ( 3 ~ 6 ク 月 ) . 酸 化 物 を N H N 03 溶解し, 残存するアルミハクを洗浄除去して,溶液を蒸発乾回する。つぎ V L 6 NH 0 1 . 3m.tを加え て 乾 固 す る 操 作 を 3 ~ 4回 < tか え し て 塩 化 物 に 転 換 す る 。 最 後 V L6N HO . t 2 ~ 3滴 , 水 少 量 を 加 え , 加 熱 溶 解 し て か ら 全 容 約 20~ 30m1.とする。 分離 Daiaion SK-1.#100-200.NH4R 型 樹 脂 を つ め た . 18伽 ox 15cmな よ び 12畑 世 x 31c 抗 カ ラ ム 2本 を 接 続 す る 。 と れ K 前 記 試 料 溶 液 を 通 し て 希 土 類 元 素 を 吸 着 さ せ る 。 少 量 の 水 で 試 料 を 入 れ た ピ ー カ -$ ' よ び カ ラ ム 内 墜 を 洗 絡 す る 。 溶 離 液 は , あ ら か じ め 用 意 し た 原 被 . 2.5 M α ハ イ ド ロ オ キ シ イ ソ ラ ク 酸 b よ び そ の ア ン モ ニ ウ ム 塩 (NH4B.pH: 7 .5 N H L混 合 し た 0.5M 溶 液 を つ く っ て 用 い る 。 需 主 離 6 .97 ) 終 液 か ら H B 7 4B 22 5の 割 合 V 盆 速 度 は 約 60m' 1 . . / hr以 下 V L保つ。 流出液はポリエチレン管をひいてつくった導管長よびスパ イラ Jレ を 通 し て 受 器 K 導 〈 。 ス パ イ ラ ノ レ K 接 し て G M計 数 管 を b き , 対 数 計 数 率 計 V L接 続 す る 。 記 録 さ れ た 式 出 液 の 放 射 能 を 監 視 し つ つ , 適 当 な 間 隔 で 流 出 液 滴 を 試 料 皿 K 受け, 乾 回 し て か ら 放 射 能 を 測 定 す る 。 試 料 溶 液 の 通 過 部 分 と そ の 後 K不 純 物 の 流 出 が 認 め ら れ S0であるが前者 K ついては詳細検討中である。その後 '~u l[)流出開始までは た。後者は 46 微 量 の 放 射 能 し か 認 め ら れ 念 い 。 1例 で は 1 5 5Euは 上 記 の 条 件 で 950-1650mJ.の閲 K 流 出 し , ピ ー ク は 1205m.t.半値巾は 10.8%で あ っ た 。 Euが 完 全 K 流 出 し て か ら カ ラ ム を 水 洗 し . 0.5Mク エ ン 酸 ( H3 0iも)4O .クエ Smの 回 収 , ン重量アンモン ((NH4) HOit )60混 合 液 で 8皿 を 溶 離 す る 。 Smは 最 初 の 50m 五 程 度 で 完 全 K溶 離される。 ζ , , れ を E α 酸 性 と し て 飽 和 H20 04 を 同 量 加 え て 一 夜 放 量 し て え え Sm (02U4) 3 を ロ 過 , 洗 浄 , 焼 灼 し て 酸 化 物 K 転 換 す る 。 Smの 回 収 率 は 99%以 上 K 達 す る 。 上 澄 液 K は 6000. 65Z nと考えられる不純物が見出された。 85 ζ の後の操作では著しい不純物は全〈認め られなかった。 濃 縮 O.tを加え 流 出 し た Eu溶 液 を 約 100m. t ず つ 分 取 し , 含 ま れ る N R4Bと 当 量 の 0,5 N R 2倍 t 亡 う す め て Diaion 8K- 1. # 100-200.8慨 世 x20cm.NR4R型 カ ラ ム K 通 過 さ せ る 。 流 出 液 を 濃 縮 後 , 放 射 能 を 検 し た が 微 量 し か 認 め ら れ な か っ た 。 主 左 Euア ク シ ヨ ン を 処 理 し た 後 , 水 洗 し . 0.25 M R30it4日 : ( N R i .) 2ROit60混 合 液 を 5m.tずつ流 す 。 流 出 液 を 10叫 ビ ー カ ー に と ] ? . 放 射 能 を 検 査 す る 。 通 常 第 2 が よ び 第 5 番 目 の フ ラ ク γ ョン1'cEuの ほ と ん ど 全 量 が 流 出 す る 。 し か し 添 加 し た H O .t量の過不足 K よ]? . 第 1 フ ラ ク シ ヨ ン K 流 出 し た ] ? . あ る い は は る か K 後 の フ ラ ク シ ヨ ン K 流 出 し た bす る と と も あ る。何れの場合t て も フ ラ ク シ ヨ ン 2個 , 計 10 m.t中1'CEuは集]? . そ の 他 の フ ラ ク シ ヨ ン 中 の Eu量 は 無 視 し 得 る 。 最終精製 る。 前 の 操 作 で え た Eu溶 液 1 0m . t を 濃 縮 操 作 K 準 じ て 酸 性 K し て 2 倍 に う す め 4 脚 φ x1 5c 胃lカ ラ ム K 不 純 物 除 去 処 理 を し た D iaion 8Kー し #100-200.N H4 R型 樹 脂 を つ め , 注 意 し て 精 製 し た 4NHO .tを十分流して R R型 と し , 水 洗 後 上 記 の 溶 液 を 通 し て Euを 吸 着 さ せ る 。 再 び 水 洗 し .2 N R O . t を 3叫 ず つ 流 し , 流 出 液 を 5m.tピーカ- K受 け る 。 そ の 放 射 能 を 検 査 し , 溶 液 を 蒸 発 乾 固 す る 。 流 出 液 中 K 放 射 能 が 明 ら か K認 め ら れ る か,または蒸発残潰が望む程度まで減少したならば,溶離液を 4NRO . t 1 ' C 切 bか え る 。 そ の後の 9~ 1 5m.t中1'CEuは 定 量 的 K 流 出 す る 。 乾 固 し た 試 料 中 1 ' c 含 ま れ る 蒸 発 残 盗 量 を 知 る た め ヒ ョ ウ 量 を 試 み た が , ガ ラ ス ピ ー カ -1 ' c よ る 吸 着 水 分 の 変 動 の た め , 残 澄 量 は ビ ー カ - 1個 あ た 結 果 b約 50μF 以下であるととしか確かめられなかった。 原 試 料 中 に 天 然 の Euを 含 め ば 1 5" Eu中1'c 1 5 2 .1 5 4 5 48m2 Euが 含 ま れ る が , 回 収 し た 1 03をく b返 し 使 用 す れ ば 完 全 K 除 去 で き る 。 最 終 製 品 中 の 他 の 不 純 物 は 直 接 検 出 で き 左 い ので種々の見地から推定しているが.とれまでの検討ではその可能性は見出されていない。 参考文献 1 ) 夏 目 晴 夫 ほ か : 第 4回 放 射 化 学 討 論 会 講 演 要 旨 集 (1962 ).P.74 2 ) Eiko TAKEK08Hletal:J.phys.8oc・Japan 臼.587(1964) 86 (下川氏 t1: 0 よ1 J? 6N ' b卦 ょ が 167(乙の額放 182 帰 衣北大多望 ゑi 長。入水 f k~ .Jdi-林敬老-,f~rß~金 1 1 ) 1.川(刀、時向)古‘よぷ~~五(4--3 /3) ">抑制、明初吉長~(之、それ T れの仰 f微 君 主 m銅鉱色方 1 こタフ品。 'l6Jvb 万・ょが、 ~6五の佐Ä. 1(1," 9 乞r1j' ょが、 t;~o の(伽 F 穴川〉反舟も Z'^ ぞ.れ利厨才〉勾沙グ、,'~-項-嘱展皇t'、‘ι み 3 わ. パ L .4 、L いヲれ的ア ま 4 救f 稗 量 ηd ω 州 佐 あ 畝 i X . _ " < 京 ♂ f. i ' f 号 乍 V t 打( 1 ρ . /司 B) ,守6克の楊本 r J9. t J C _(6o/J)手向 j司馬 1= 金丸'事"JJ~女手暴走('& ~芦 1ナノケ < lな け れ ば丘ろ右い・を引故手手 1 ' "f i 正 比 z , 81 o勺?乞 1 1液絡ターゲ・、γ}を利明 lT J -け れ ば タ う ま い ( , . 1 } 手 叱 1 6 ,!J% 巧 1 6 U ot"1たを仰壬火'寧どヂヲ。 そ士で‘上 t [: : : : : J 路 婚 の 紙 韓 併 蜘 操 作 腕 f併ょく.ずフ使用例ターゲ、 i J の 町 岐t簡易ド代 ' : H 素1 f tす 吉 ご τずのそ・ 3れ手。 Z .J . 忌 射 ' 1 7 . r O ; J . 方.t 1 I :' 16 / ' 1 0O~ 百内毎デーゲットと L て.放押す 17 t7 }- ロ:/ 1 =J :ゾ I4- Hdγ 昭子で俳孝~ = f。 i71 ゅのタ維銅製 ?を予仏ロ菅柏習をすクウ仇 C‘ 芸 事 称 L融附旬芭/八(p治政 1 " "悲i I f . ; o C 1 弱 11けヅ/陸 1 f ' ) Jをヲ疋•.n_~ ~ .コ左It' タ締俊之卸売厳 f~乞戒亨'å .芳成 e7 f t ' 長 ユパ水隊合 ! 敵J ' "多 角 手 心 魂絡佐 [}OIP~ IxJ CR-tef ! . )耕婚葬 I=J皇1.,. tN t長献で‘先続手'b :::ど 1= J づ l並並ず 3 グ 1 レ コ 5 ウムをタ純すわつい乞・チf./1 多棟、│てよフてヨグダを多能L-.えられ 存 7ヲ 7シヨン色戒続 L て 舜!定;釘計五銅製ず 7 J. ジl レゴ ウム 7 ヲ j V ヨ Y ぼ燕和後水殿、 . { t物 '(( " . lfoooCτ J灼払, f T z v U zK L T 周 作 ず 九 4 . 96/ ' 10 / j j紘胡鉄 V6 H oの 壬 ア シ 吃 予 7水 1 : :落解 v .1 長政党水素水 e3杭非,オ.Ti 甚Lて 政5 nゑ変動到す写.持、予査を l八/t移動ー来解レ p 仇0凶 4 州 従 /x J伐 ( R . c . e司哩型)絢識荘恥!乞4ミ逸皇ずわo フ引'い' で て炉 ν泊蕗与政般、て.吃プ娩品 L毛.)ハ7 デンモ 史 1 乏 」 在 El子エ姦飽手~. t脅水 兎 P 乞 Lて 4 グq ろ 4ル z 端 持 酸 、γ ‘ t 柄 ' 、7クネ今ヤム壬れ予悲幕命紘長[,. 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S寸 。 ! こ 入 注o (0主オークリヴl-'、 l 副立厨宅片目了。 ω r 3 .う2. : tO.寸7 6.88. : t0.20 寸. 87之 o .守寸 6.67. : t0.2寸 7 .斗3, : ! . 0.22 : t0.2寸 5.30. 寸O .竹 之 0.27 寸0 .46之 0.27 7.97之 0.2 斗 。 t2め l 二宮 的停官官主 i 南 宴 刻1 イ 件 号.ρ 棺 半 l宇 喜 街 司 糾 主得 f写るf<ミの, コンワ 1 )- 寸O 60Co CPM/Co mg ー 。 、 。 0 D E3 L τ いる。 歪 O .寸 長 1.E J;字放前館野智号室、第ユ l 司研r.li存議 え 方?京五f, IqbO 之 、 θ 本初財維新f~ 写乞望号了届布支春生 ~、 す吋し中史ノ J C I b3 3・ N u c l e < ^γ q I 1S C r .~ f 1 e + h . d . s , 旦 ' 。 . 0.0オ 0 500 サ000 I ム 句0 0 ) T (1961) 第 之 図 蹄 め ど っ た 事 制 刊 九 ぶ ノ 弘 前 回 目 (m 112 門 川 行 1816 放射化分析 Kお怠ける炉内速中性子の影響 日本原子力研究所 四 方 英 治 1.目的 原 子 炉 の 中 性 子 を 利 用 し た 放 射 化 分 析 法 は , そ の 分 析 感 度 が 高 い こ と J非 破 援 分 析 が 可 能 な ζ とな どのためi(,種々の試料の分析i(利用されている。 放 射 化 分 析 で は 多 く の 場 合 炉 内 の 熱 中 性 子 K よ る ( n. r) 反 応 が 刺 用 さ れ る 。 の他 K速 中 性 宇 が る 9, 炉 内 中 性 子 で 照 射 す る と 分 析 目 的 の 元 素 の ( n 炉内には熱中性子 .T ) 反 応 と 同 時 K よ る ( n .p) • (n ,α} の よ う な し き い 反 応 が 一 般 K は 起 る 。 非 破 壊 分 析 あ る い は ζ K速 中 性 子 のようなしき い 反 応 が 目 的 元 素 の ( n ,r ) 反 応 と 同 種 の R 工 を 生 成 す る よ う な 場 合 K は と の 反 応 は 目 的 と す る 分 析 K影 響 を b よ ほ す 。 た と え ば ア ノ レ ミ ェ ウ ム 中 の 微 量 の ナ ト リ ウ ム の 放 射 化 分 析 が 実 際 K 行 在 わ れ て いるが, との場合 V 亡は 23Na ( n ,r) 24 Na の 反 応 と 同 時 i ( "A ユ( n ,α ) 24Na の反応が起!? ,ナトリ ウムの分析を妨害する。 との研究では,とのよう左原子炉内の速中性子 K よる主成分元素のしきい反応が分析目的の微量成 分 元 素 の ( n ,r ) 反 応 K よ る 放 射 化 分 析 K 卦 よ ほ す 影 響 を , ア ノ レ ミ エ ウ ム ・ マ グ ネ γ ワ ム 中 の ナ ト リ ウ ム , 亜 鉛 中 の 銅 , $ ' よ び 銅 中 の エ ツ ナ ノ レ の 放 射 化 分 析 の 場 合 Kつ い て 炉 内 の 熱 な よ び 速 中 性 子 東の分布を考慮して検討し,その結果を報告する。 2 . 実 験 十 分 K 純 度 を 吟 味 し た 金 属 ア ノ レ ミ ニ ウ ム , 酸 化 マ グ ネ シ ウ ム , 酸 化 亜 鉛 , 金 属 銅 を JRR-l お‘よび JRR-2原 子 炉 の 実 験 孔 で 照 射 し , そ れ ぞ れ ( n ,α) あ る い は ( n ,p ) 反 応 で 生 成 し た 24Na , “ Cu, 65Ni の 主 主 を 求 め た 。 同 じ 照 射 条 件 で ( n ,r ) 反 応 で 生 成 す る と れ ら R 工の量を求めるため(1[,アノレ ミ ニ ウ ム ・ マ グ ネ シ ウ ム と 炭 酸 ナ ト リ ウ ム を , 亜 鉛 と 銅 を , 銅 と ニ ツ ク ノ レ を そ れ ぞ れ 同 時 K 照射した。 各 照 射 孔 の 熱 な よ び 速 中 性 子 束 の 大 き さ を 知 る た め に , そ れ ぞ れ の タ ー グ ツ ト 物 質 と 同 時 K金 箔 と ニッケノレの小片を照射した。 照射後 Kアノレミニワム・酸化マグヰジウム中 K生成した 豊田中 K 生 成 し た 64CU と ヨンカウンタ 65 Ni 24Na の量は電磁箱で測定した。酸化亙鉛 はそれぞれ担体を加えてターグツト物質から分離し で 測 定 し て そ れ ら の 量 を 求 め た 。 ( n ,r ) 反 応 で 生 成 し た そ れ ぞ れ 上 記 の 方 法 で 測 定 し た 。 中 性 子 束 測 定 の た め K照 射 し た 金 箔 中 の 24Na 198Au r線 シ ン チ レ ー シ , 64C U , 65Niの 量 は とニツタノレ中の 58口0 の 量 は そ れ ぞ れ 電 離 箱 と T線 シ ン テ レ -'"ヨンカク;/7'ーで測定して中性子束を求めた。 と の よ う K し て 得 ら れ た ( n ,p ) ,( n ,α) 反 応 K よる R 工 の 生 成 量 を 対 応 す る ( n , r) 反 応 κよる R工 の 生 成 量 と 比 較 し , 前 者 の 反 応 で 生 成 し た RI が , こ れ ら 反 応 の タ ー グ ァ ト 物 質 中 の 不 純 物 の ( n ,r) 反 応 で 生 成 し た も の と 見 な し た 場 合 の そ の 不 純 物 の 見 掛 け の 含 量 を : > 1 tt C, こ れ ら し き い 反 応 が ( I' ,r) 反 応 、 の 笑 験 に 台 よ ほ す 影 響 の 度 合 を 検 討 し た 。 1 1 3 3 結 果 照 射 K 用 い た 各 実 験 孔 の 熱 な よ び 速 中 性 子 束 の 大 き さ を Table1 1'1:示した。 Table21 [ [前 述 の よ う K し き い 反 応 生 成 物 を ( n ,r) 反 応 で 生 成 し た も の と 見 な し て 計 算 し た F ー グ ツ ト 中 の 重 量 百 分 率 を 示 した。 ζ こ で 用 い た し き い 反 応 、 の j < - グ ツ ト 物 質 中 K は , 極 〈 微 量 の 対 応 す る (n ,r) 反 応 の タ ー グ ツ ト 物 質 と 同 種 の 元 素 が 含 ま れ て $ >j ) , と の ( n ,r) 反 応 で 生 成 し た R 工 が し き い 反 応 で 生 成 し た RI の 量 の 測 定 を 妨 害 す る 。 と の よ う な (n ,r)反 応 の 影 響 を 見 る た め 1 ' 1 : , あ ら か じ め タ ー グ ツ ト 物 質 中 の と の よ う な 不 純 物 の 量 を 求 め て な き , と の 値 と , 同 時 K 照 射 し て 対 応 す る (n ,r)反応 f に よ b生 成 し た R 工 の 量 と か ら 不 純 物 の (n ,r) 反 応 K よる RI の 生 成 量 を 計 算 し , を 寄 与 を 求 め た 。 実 際 Kは ζ れ の し き い 反 応 収 量 K対 す ζ の よ う 在 不 純 物 の 含 量 は 非 常 K 小 さ く , し き い 反 応 、 K よる RIの 生 成 量 K対する影響は無視し得る程度であった。 Table 1 Table2 (1(示したよう1'1: ( n ,p ) , ( n ,α ) の 反 応 皿al ther n/ 悦,/sec HOle NO, が ( n , r)反応、の実験1'1:$ > よ ほ す 影 響 は 相 当 大 き く , 1 .3X1 01 2 2 1 .5XI0' NO.2 6. 4X1 0日 7.8xI0 NO.3 3.9x1 0" 5 . 5X1 010 13 9 . 3X1 01! JRR-l NO.l 特 K 熱 中 性 子 束 K 比 較 し て 速 中 性 子 束 の 大 き い JRR-l ( l ) j伍 I実験孔でとの影響が箸るしかった。 4 結 JRR-2 pneu matic tube 論 fas七 / c , vsec n 3.6X1 0 1 O 試料の主成分元素のしきい反応が分析目的の元素の Table 2 ( n , r ) 反 応 と 同 種 の R 工を生成する場合1'1:, り研究で取扱っ Reaction 工rradiation Apparent content骨 , た反応は比較的しきいエネノレギーが低< , 且つ反応断 "Mg(n, p) 24Na JRR-1 NO.l 0 . 1 7 Na 2 0.017Na 3 0 . 0 1 1 Na 27A 工( n,c t ) 4 .N a 2 JRR-l NO.l U . 1 7 Na 3 0 . 0 1 0 Na "Zn(n, p) 6 . 1 C U JRR-l No.1 0 . 5 4 GU Z 0 . 0 5 5C U ( n ,r)反応の笑験を妨害する。 ζ 面積が大きいのでその影響が大きい。 こむようなしきい反応の影響は試料の組成, は照射条件によ bそ の 度 合 が 異 な j ) あるい , あらかじめ炉内 照射位置の熱なよび速中性子束の大きさの関係や,分析 試 料 の 成 分 元 素 の 種 類 と そ り 量 的 関 係 Kつ い て 十 分 検 討 p) "Cu(n, 65Ni することが必要である。 114 J 京R-2p neu.且a 0 . 0 1 Cu 京R-2 p neu 皿a J 0 . 0 2 3Ni 原子 1817 * tの皇、ぃP住子{左手j 'I 司 付 放 射 イι 0 ¥ _祈 i H Si (牝 ) p)lEAl 民 応 の 利 用 o-p村佐児 立た j 手子 μ可 放射ィι 介正常のに ιる ,t、 l長 の 定 量 tニベ札夜,主ピ L" E 札口史雄 JOSi印 , ( )3 1S _ l 反応水、利用さiIt をた. l 1、 l , 3/~~ 司境変 I二 l主 f シて続を乙もる:りす\放刻化学援dやり 4静岡水火号~ .r..~'あ t Li I 、 も 車 。 J l . , S - Il~問司半減剥は必字誌作!二広千や者t ,) をら、I ~¥布吾. ー 方 ! テ 門i ! -V 町中性子をイ丈、)I 2 8SL ( ' " I I . , f )"AL 反応』二ょう, r j 、》京まえ号す h ニヒ毛 1 I t リ 名 主 主 成 分 ヒ , ~d広 4布に f艮られ工可 t~ '~ 共存す 9 t t主叶ナ他十ま利同 t , z 引い , p) 吋 L!~・ 1 ニよ q 生「た 針 今 ら 札 z、 JSF, 九 の 亀 用 託 聞 は 原子材中 l二熱十位千 A lま涜I I J 乞f{ ; : 'L g 2 . Z ニより,庁、 γ長 の 合 荷 量 d r,さら 1 ニd 位、、試析{二フ叶じも定置 i ' ,苛 佳 ず 1 ~、包!主叶,住 q 検討 l 1 己満呆,極め l 主よ‘) q"1 ト,1'干す五工"-, J 1 骨 A " 7 の7 十 t;ネ Q.2 %雄庄の I P 6 . t え I ナリ是る4t- Y勺 問 問 削lペ 引 } 1 1 0K V(説中,佳子来客皮ノ刀/山/ c o i / り 0 h_。が〉可線の計軟に広, 100 千 十 〉 ふ /Vのグ:ョ紘スヘ・ たJ 簡牢 lよ,鉄十の ずきん。 酬 は 川 ず E 型民千 1 " -" ' - I うト間行 Z i レの;1:0 -t_もフ-c. 3イ : ナ )(34:-- ナ 7 トロ A ーター主イえIfl LJ . 8 A l叩計数卒y_ L 1こ? 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' 78 "' 1 1 e . γ 同d Llニかける t tまえの1;14 同支ぷ二 E胡 々た 1 二ろ, l~ A L1二まっ ι f 品川凡 1 "幼官するこ工ポわず、〉プケ o 4 1 乞7 z . , P . 勾u 冬T4 えずみ f かじ計1s:._l d ' " A L: 1 , '; , 成 玄 L必った頃, ふたたド言十救¥ < ' . ;.>6M孔 の 補 正 立 L 在けれ lt'専 ら 幸、" 2.併の'!、,主主,言王、牧草キ什!~.~.荊五~ I8~ιqλ 介経過した 1i., : Z _, 1す同計数 L た 場 t I 斗 A L"5bM 合に, 2 .8 ノ 、 仇 1 = よるまH丈不正 I f .j['f L ベ,教やの,j 叫支の分拘・ ~/(Iιr例吐 8二上る 7ゲ 7・ i)j : "I 二え、、 1こえ自己主れ 9 þ 三勺 1¥ 入-~ , } ト Jレ : ¥ : .'{..五町』こ十分主計書式キ( b O - 主た 56 門化の妨宮正~~亀 I=- 入札:r, 1 り 7ナ 十 〉 ふ ル 9和 ず d ぬ芋孟 IT 門主の室萱之~ "7之,分泌T 威皮巳す 5 る~ A It グエて設 I d( )c f 州>IB-)圭与え吾 売 れ 広 重, J f!D()I 句 J I ' ","毒事。 以上つ壊討の告主と,手L 司ょう t:s.. fjトが~r:呆イ件ポ採られた。 れ"-' 300 吋 け 伐 料 乙 J 130 棉 , 3 ''}ト,去の棒、手域特ま,花札ぞ水禁 I ! 3 I a , .二位み,なる 115 ぺ ¥. t L i Lゼ ゼ -t.-戸つのは祇ず j j 'S '、 I t 1 1 .0 K明 -0" 1 介胡~.1!..射す告。ず主手グ '1 1 皐 ; f , ニ 吊 テ L司域計.!l'L1二 試f ↑ 乞 秒 { え 仲 間 げ 81 ' 1 eγ 前 l 犯の計弘主 4 封。え Jニ,閣不柔1J.Af 牛 < '/1車手拭針 1'- 7 けても九分間言「拡 L,:2SA t'1唱え支常北入;::;no伴 / 仇 2 .j' f -" ',吃の司、村ピ l 司 竜 寺 え , ¥I二 事 、 , t~言T 殺に』実智する a 長~20 介イt ,言者計 1:' 7 叶て, z タ絹ず‘フ 3団事↑数 l s 6 M l lの考主主亨説。 o ol f . f 8チ ん ゆt 主役、¥ え札ぐれ司イιE吉夫幹ビ l 司E抄 JI L・け 5計喜久イ畠 1~ 7 J . 〉レ八担 ぇ 砂川 ' 3 ら水~ / , "' 1 7 丹平均!. ~ { > ,最初 2二 吉 町 計 lニ つ 叶 1 現1 7 た計 f,z 4,皐 ζ~ , この“門'11." j : . ; ; ~与え 11 ・・ 7ウ〉ド、を業 l~I ! ! ), f . 空 手 ' t -~ : t t牧 I:_上 1, けリ害、司 / : f有 量 E計 特 す ん , ) 1 1 組 経 必 L1 J ' 栃 lたが来瓜 2.0j :t1l. 1 手 ~, N .B .S .勺扶椋手す有利(,{8 5 7 U8 '[ ? o , jS NB~ S' い ( 2 . . 千 予 , , j リ ', 氏 S ) 左 6凹分が釧fι た F 三 系 街 吉 果l 広 志 2 . . 宇 門 7土 o .ゆ I Fち ' " c J て鴨 あ フ た . 主た, ゲ , 7, 叶 ‘ 苦系~ ~含 a 有壱骨ドご芝い : . . f 必 j は l 主 l ι .争 刊 6F 0 ( 、2♀チ I 0,r ;8I•パ ~.: .わ ? た . } 仏 内 結 果 主 見 る ' t ,、 1 ず・れも~今後主けそ島内イ直主}九る jfP4tb広場えり拡剥./tJサが1 Y_ L ーもは産自 }Ì, 正確 t 工帝応 I:f.- Ifiあえすぺ主も母 L 足われ~ . また,介本町'の堆作 t主権め t 簡 草τ 勺所-t-a f聞広 Io f同ι晶子ず,成司絞 L τ 少 析 す る ニ 之 が詐芝れ阜、、主う右域特に 7 叫℃法,才*1乙有効事方ゑだじ黒めれ~ な砂,ア l レミユウムを多〈含んてデ叶る, 1 ) ' け酸塩岩 S にフ叶'T.-, . ま ) 7) レミユヴハにい 刊 宕 E相 、 i E . .. t ,1 1内 案 E定 量 す る こ る ま 検 討 L τ 叶る. 1 ) . $ . 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J lw1f杭町J 豆 珪 呈 ι J I 2 + 位 . : 2( 川 l 門 q ω 叫) 66 , ( 118 o 。 /…… (1%1) レ j 逮 ¥1¥ 中 ) J 生 手 に よ る 減 反 ノ え ‘ 断 面 積 ( 第 5報 ) 種 々 の 萩 稽 に わ け る (11,p )反 応 断 面 坊 の 測 史 1819 東北大.廻 主 長I I考イ言・八木益男・室段〉台東海 . 0 1 左々木貢吉 1 . 扶 A, 14門e γ傾城、中 Jト生手による Cn,2れ ) 反 応 断 面 婚 の 剃 ? を を 実 施 し て き た が へ 閉 鎖 ± 安 中陸手 J i 乙Z る Cn ,p)及 i t J断 面 積 に 関 す る 知 見 も 葺 f 乏しし そ こ でJ放射化去による且1¥Ia_:,引i:j-, A 1,2~i : l 1 10 ,~r ,および昂e 等の 13.5"" 1 4' 8M eV中ノ注手 l亡 J る (n,p) 反 均 断 樹 責 を 測 定 し , え ら れ た 結 呆 iこ 対 し て 若 干 の 報 化 学 的 考 案 を 試 み た . 2 . 丁(c L九)4He及 泊 を 利 用 し た 東 芝 NT - 20型 , コ 吋 フ ロ フ ト 事 11 . ト ン 型 中 J性 手 芳 生 護 5 0" ' 2 0 0KeVヒした。 置 を 用 し り そ の 重 陽 J - 加 速 エ ネ Jレ ギ ー は 1 ま坊誓械友J ももの少ない化学形て"力、つ畠純j 宝 物 質 色 之 ら 0", その 0 . 5^-'I3-を庁マ 照射司、料 l リ エ チ レ 〉 カ 7'乞 Jしに詰め p 重 陽 子 ヒ " ー ム 方 向 に 対 し て , ヰ ゲ , 90。 お J ひ明白“三垂水素 oep タ--tr ,ソトの中 I ¥ : ;よリ4-C ITlの位置で}照射を行った。 l 中 , 院 予 モ ニ タ ー リ シ クυ│よ 7 ラスチいノクうンチレーターを利用しノ見号、射中の中 J!'i:手語系来藍 0 ま た 試 料 照 射 位 置 lこお ¥ " 1 ~中J佳手銀束íN度は'tuC n , 2孔)' tu 走 Id:土 57.以内 l二維持した。 ( 守 . マ3分 ) ま た は 乍 ( n,2凡 ) 吋 ( 1 10分)及北、を利用し p そのう月減、ガ1 ンマ線を袈,)定する n u ( ,2れ)叱u及 虎 の 励 起 聞 教 は 下 記 の 文 献 を 参 こヒによフて示、めた. そ の 瞭 標 準 k したのC 照し 1 、 生 成 放 射 能 の 刺 定 l; r, 種 々 の 力 " ン マ 線 エ ネ ル ギ ー に 対 し て 予 ゎ 詐 教 効 率 を 実 到 し l ミ lt X 2 井戸型ヨヴイヒナトリウムらンチレータ-1:T.門 .C.25G区 分 = 皮 島 令 材 器 を 飼 い て 仔 ゥ た 。 1 ' 3 . 中 陛 手 線 束 密 度 lま I""3 ) (I dれぶんで』あった。よ記の方法で'え S.j1.尺冬々の( n,p) J 及J 誌の励起関教は図│仏, bノ C に) 1 4 . 1MeV刷、生-31 : :;rる椋及点、断面積 l ま表 1に 示 し た . 表 VA- 円 C F 凡 er nHqF匂 3 0 0 f - 誌 叫W A v ( , ( 1 1 ¥0 ) 目旬、. ( m b l l AI 1 2 0 f・ N. a 釦ごー 仁三二 g O 112 40 。 1 3 . 5 持 1 制 1 4 . 0 悦削 E 限削 0 荷切 l 同 ∞l 図 1 α R .N.削口 v e r Qnd Wei3old) β I ヨ5 叫 1 4 制0 凶附 O J 陪 1 50門 品edJ0 ほ 1 主 3 : 図 1b N u c l eo .r P h y S i c sノ 29,301 '(19 6 '2) 119 1 4 . 0 図 性5 1C 1 5 . 0C M e V ) 2820 氷 射 化 (7 尺R l )I , _ cU' 叫 ' . sbおよぴ唱b η 同イ主体今祈のJ検 討 F瓦久工近I_J(~エム)1 1 g杢明, 0 玉、ヰ忠、三社ノ厄思言j 式~, ~手放反 λ‘ l工会リ生 p\ 寸 3 放射小主核後 η ヰ士課期 J 放射t賢司特類釘よな、色町工ネ!しギー 1 主 Eの技謹 " tつリて特有な tのて"あ;3.また Yη 汝 射 能 強 友 1古放紗}り長稚勺 ZK 比例す~ . -i放射地持、在「萱 lよ扶f f t K1 ; :I 有りうれた諒:料枝鐘巧受 1 ' -比 例 す し したがゥて放射イヒ I C よリ盟三威した枝綾か 5放 i l iされ 3放 射 t 長左唄,)えするミヒ t,-必リ核諸分析が、弓良ヒなる。 ' -ゆ牢え粒子 ι し ζlよ限射弘料 I dtし」き5 J 性為次ぴえ五‘壮「夫、〉十位チミ l 司、?に 放射イヒ 1 ; ; 1 > . 属 免 tJ : : 中 ノ 性 子l く長 3放射イL 令材 η 今段ごア〉そ「毛ン内向ノ, f.l' ftは 対1 'えfるとヒ E 伺的 、 } しW J E 主計時間ノ自己吸収およぶ、 r ヒしノ ι 内且的 l 二関し尿射にゆ芋な試'*--+5 ) 歪 7内面積の長め方等円基F 定的向子 η . 1 鳥 fd A j 'フ人。な有本?えず試料仁 Lてア:今王:之進人 λ uの ) 主1 I 司 仕仲介荷 1 ' 1 邑竿イ史!日.! 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M 370.373 (1959)) を 放 射 化 分 析 に 併 用 す る 在 ら ば 分 離 操 作が簡便化でf< . 中 性 子 遮 蔽 , 収 率 補 正 陀 つ い て 考 慮 す る 必 要 が を ( . 従 来 法 と 異 在 っ た 新 し い 放 射 化分析法とをと。 ζの新放射化分析法Kは直接法,担体量変化法会よび通常の放射化介析のよう陀 第 1報 で は 担 体 電 変 化 法 陀 よ る ス ズ , 亜 鉛 中 の 標準試料と比較する比較法の三方法が考えられる。 銀 , 銅 の 定 量 に つ い て 報 告 し た が ( 日 化 第 1 7年 会 講 演 ) . 今 回 は 比 較 法 に よ り , 銅 試 料 中 の 微 量 の 金 の 定 量 を 試 み た の で 報 告 す る ( 比 較 法 κつ い て は 最 近 よ Ruzicka らが検討している。 Talanta L立 287.685.905.981 (1963))。 原 理 未 知 試 料 Mx . 標 準 試 料 M .を 共 に 放 射 化 し ( 生 じ た 放 射 能 は そ れ ぞ れ A. A s).Mx• て 大 き い 一 定 量 の 担 体 M を両者。て加え .Mよ D少 い 一 定 量 の m を 介 離 す る 。 Msよ bきわめ そのときの放射能をa . as と す る と As Ms+M A. M a . A A m Mx十 M M a m Mx= ~a~Ms a s と念iJ .Mx は 放 射 能 測 定 の み に よ D容 易 陀 求 め ら れ る 。 実験会よび結果 ロ ー ダ ミ ン Bに よ る 金 の 溶 媒 抽 出 について検討した。 初 め に ト レ ー サ ー を 用 い 過 剰 の ロ ー ダ ミ ン Bに よ る 金 の 抽 出 塩酸の濃度,溶媒の種 類の影響について検討したが,溶媒にクロロ Tab1e Reaction ratio between Au and Rhodamine B ホノレムを用いた場合が最もよく,例えば水相 O.1-5N一塩酸 5ml. 198Au 1Opg 含有.有 機 相 口 .05% ロ ー ダ ミ ン B ークロロホノレム 5ml ふ り ま ぜ 時 間 1分 の 条 件 で の 金 の 抽 出 率 は 9 7ー99% で あ っ た 。 を幸子,銅,亜鉛をど 数種の元素陀ついても検討したが,例れも抽 出されをかった。 Au taken μE activity of the extract cpm 30 50 100 200 300 500 49200 51805 54228 53130 55874 54320 acidity 0 .3NHC1, vo1ume 10 m1, org.reagent 5X10ー 主 婦 Rhodamine D-CHC13 1 m l, shaking time 2 min. 僧 130 、 .AFO岡 -M 金 が 過 剰l 少い反応量の試薬による金の抽出 Fun@@同向F 且 lH 実験結果の一例をそ示すと表のと;1;'I)である。 。 。 。 H守 I ) ,一定の比率でー反応していあととが確かめられ 。 向。・ u v o司 10日-5日日メt!( 程 度 陀 必 い て は 抽 出 率 が 一 定 と を た。 可4 hAF刊kp刊 ろ,金の濃度 CHK ζ レム溶液 J 川 i てみ、たと の一定量を加:f_ ,抽出'Í~ ' 。 v .て 少 い 反 応 量 の ロ ー ダ ミ ン ー ク ロ ロ ホ 。 うら 種々の量の金を含む溶液陀つ E白 ω ついて検討した。 。 ﹄ 陀存在するときのローダミン B~亡よる金の抽出に 。 5 10 _ 1 ¥ _ l J ta l < e n. 抽出時間の影響,少い反応量の試薬による金の抽 r qJ 唱 よ 即 c ' ・e1 πr ea 1良 ur one 1 担 。 , 。 τムロ品 m .1 uhm e od胃・ヲv z edn 'o m cx uE 可 LU H5EM' 。 , Eh 噌ム宇 Nn 、 JtihM 。n K 2 0ea λu@ yast 。 l。 c さらに,大量の担 cr も満足すべ巷ものであった。 体 (Mlを 付 加 し た と き の 本 来 含 ま れ て い る 試 料 --Emn する再現性についても検討したが,結果は何れ a h Fig,Relation between the activity and the amount.. o: f Au taken。 ten r'e てた 出にたいする再現性,同一水相での反復実験U ?g (Mslの変化vr:たいする放射能(as1の 比 例 性 に つ い て も 検 討 し た が , 結 果 は 図 の と が Dであ D 比例性のある ζ とが確かめられたの 銅試料中の金の定量 以上の諸検討から本法陀よる金の定量の可能を 例として銅中の金の分析を試みた。 ζ とが確かめられたので実 試料品、よび金の標準試料を中性子照射した後,両者に大過剰の 金の担体を加え,王水または硝酸で試料を溶解,塩酸を加えて蒸発乾固し,所定の塩酸酸性溶液とする。 ζ の溶液について本法を適用し,金の定量を試みたところ,満足寸べき結果がえられた。 . 9- 3 .4 ppm で あ っ た 。 市販電解鍋中の金の含有量は 2 131 たとえば 知人小説主Ji¥ゆ副主主身:fIヒサ&土庁 2826 3Sυ ' l - t事=考良) (Y ¥ , : f )Fi 'J 9 .た 、 , . , _ 京 、 lt~ 1 山丸町一辺仏干 0木 与 う え > ' '-, 7 京河 l年~Pm 夏目咋丈 V, M¥¥¥AIL州 v l e巳紗ヰ匂h. i 且I de . d i1,1,(ιI t d e )の).},ヒって‘あ 3 円ず持& . > t , ;芳夫、『ー泌す民主 収年1<:.~~喰ヰ品二ヒ~\~事 11パト来場ず‘あれ また\~開 Pm t¥将F 岡市商定亨」こに lユよリネ主タ弘I片 1 1:し千《りぎ 句〉けヒ主モーメ~ 9叫 l ニ│肘印私件られよ), d . 半 生 予 lユよ主 q U 勾技0'被 1 I : J1判 p m 吋 ノ" ' P > > I 主芳 叫 0 ) ニ フ "c. ~r (VIe v p l ' f & ' 1>l町技タ加えキ I r . 00 ' tt.Il¥"3 O 士 1 c . リ J都」ぷ、羽,L 宇た uの量生中性子 l二主 3萩 ふ 裂 で lJ : 官4 告 をi¥4-b'町抜才 3 4注1iX怜必竹;争1:" f . : .¥ , 可 3 岬 PM刊文字 のt ヒ ( } r 1 A 山 0¥'1仏 li ¥ ' ¥ a e f eYlot y ; e l d ) 3い 1 o-~ ぶリ tl ¥: J 川ピ、 J)話 事:JFあ き . 本 望 職 川 ニ 3 ' 2S " 制 の抗来丹再持討'< @ ~~ ' t l, ' 去ヴ,2.35" υCYI,t)/ 刷 p r n 司 牧 幸 u助良有』よ k けえ)r.i~. 7 恵子げでも中性子控射すれたりラシ句核ふ裂包1>>,怜f ¥ , , , Î-þx す~ 1 ザp ",勾主弘通科'<..l1 ¥ ; 1 : ンえ可乙掩 6¥"J 5えられ J, す P わす r 持砂~iJ.双共 I~ よ主直持主~.合、 F ザ‘萩ó)'?ò, 注 h>、怜ヒ中 、 i 、主子ヒ町号法的な殺及丸、 1 ' -よ ;1'i.献であふ何者 γ'IJ : IWpYll(y\.Y) 1 材料11:" 広志向~\"丈初ふ't' P l ? 1l ) 1 . , 2 . .Y I ) ¥将 「 刊 伺 . . t . t -I1:'3l f i 岸1エ,)、才、)7.、、あ.3:5 L )号 . i~れい ?ーケ“、γ ト1 1'-八三三献 i にク"7 :::-(U30,.h " . 2- L)の存(:r..:t t11 ' -0 . 6 7戸で、あ J , U J08 [00 同~ あゥ L. 州 j ' ' e 尼 苓トュ城疋、封入 ν . 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I D山 中 x3 0e f r ^ )1 : .0 i 3 . . 角 才 寸 1 . .;,・相互ふ F E勺 3 島義プ更は o , rM ' "r x -t‘ド0 キシイ Yí官~;~~鳥~更 k 、可司 7 ン完全ク叫治決、決 E ワ! 3 ttl咋巳 ペ ト し r "' lη で‘あふう卑忠し色丹、司司初々(;r:イ也、、l、宮、 ' f 暴 イ J シ女段梓t 時梓ユ卒(r;同問中 ID, y . 門 の 会主かい古川、中l( ID 仇 ì\ 二七(..~堤錯し‘昔、っ y時:j1þ~t&. ? trî' フ.前会%-a~ 仁,;1: 0、 2 . .-O .S-川仏 海東にし l, 二 t ( t . . 1 l 、 う 現1 1 7 是14 : γ待スペ。ト G * ¥ ) f f 試料克つ ιz。 r メ ト リ - 't斗1C 計れ tエ ぶ し 4-7(..用試料 Idえl~シキ~ト I 'D " " d ~寸 イ ヲ ->>lζl三ゆか Y に リ シ 1 '15 ゲ、,.....町駅坤~中 11II年-r t t : . J。 γ ; i l l長命試料 l 点 て f i ! ; キτ長 2 .00- t 'o o V‘ " i do,cY ' f I d -~首0 .2.... NH ♀口付干うゐ 芭 f':;);--意 lユ よ れ 娩h ピ 〉 め 7 託 ι集約九で町 1、、あム " ' ^ 3弔 l符号: : : : 6 ml'l¥ 町三仁 y:r.少し 下し 1 水面むと : j " I i : > ; J r 発E 立つり , 0 r シヒ、レ iニ/J=o';; 132 ' t . 腹9 イ釣了 1 t 主主十 l 回 ) , i 7 . .P m< 1 ) 衿 雅 司 5 芦 lwh(ga)J l 叫p以外 J~吾 7 l 回) I S "JP r n( 2 7‘ E時 l 回) ( " ) : .1 1 -' (" ' -' ( ' 業 主 ' f 8 市 J 峯l1Xし ¥ S " O P M( 2‘ 什 (や巳) ~ 。 a1)(t:.ゾ神p可れ r , ' i l1.に1-¥.人 g "(2、 4寺 ). : ¥' I I < ! 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( ・ c , . γ S c, 7 パパ d て'/-I f , 4H f/ α( し0 , ρ'.fM I-I 乙~ ' (F e .μ ρ 1 1 ' (b., / Y a _o r /CSb昔 、' -k?~材ift ~ f l~, み S C1 "キ難波 T9p-) 1 V 小 Jレム柑広 {:f ,(Crn、占; 部Í' fr フ r~ . 会 指 ; f ! (~ ~.震摘しポグ .r... j レ〉持者主l'均してS"6 子 T ンふ/レ戸主主1; 柿品 f f f J・' J 幸 ' 1~^,Jサt' i '\:~}:主/安 f f: t ヒ 扶 L;手、従初 m j ? E下約(:. い ぐ っ か dtベ材 l '7 . ' て: $1 TL(:ぷ来, 読導jt~村t 偽(:め 1: 1 史的0/?白〆不通事 r ; ', . f : . QI( A )J . ;;, μ・用組白 7' 寸阜われ~ t71, 8 )の ヰ 托 幼 m右hV l ; ff / 主1 1本♂どぶ I ( " ふ , ( : 。 1M 孔 I G a . I t V a . J 140 2847 生体試料中の水銀の放射化分析 谷 原子力軍事業 彰 . 0長 尾 博 之 , 中 山 瑞 穂 近正E ,水銀を含む農薬の広範~使用によ b 食品や生体中の水銀の微量定量法が問題と在っている。叉 産業現場で水銀を取扱う作業者からの生体試料中の水銀の定最も重要~問題である。一般に放射化分析に よ っ て 水 銀 の 定 量 を 行 う 場 合 、 半 減 期 46.9日の 208}誌 が 最 も 多 〈 使 わ れ て い る が 、 原 子 炉 の 出 力 が 比 離 骨 gV C注 目 し た 方 が 有 利 と 思 わ れ る 。 我 々 は 197}抱 に 着 目 し た 放 射 小 さ h場合 K は 、 半 減 期 65時 間 の 197H 化 分 析 を 行 う 事 K よ b、微量水銀の定景品長の検討を行走ったので報告します。 実験 各 種 生 体 の 乾 燥 試 料 b よぴ試薬特級の金属水銀をポリエチレンのカプ七レ K 封 じ 、 原 子 炉 TTR-lV Cて 100kwX 4hr の照射を行司まった。金属水銀の方は濃硝酸に溶解し、希釈して 10ρ~mt の放 射 性 水 銀 標 激 務 液 を 調 製 ず る 。 生 体 試 料 は 濃 硫 酸 必 よ び 20%過酸化水素水にて分解した。(例えばラジテ の肝臓の場合、乾燥試料 1 00唱 に 対 し 還 流 冷 却 器 を つ け た 25l1ll.用梨形フラスコ中で楼硫酸 8mtそ 加 え て 80分 間 加 熱 し 、 次 V C20% 過 酸 化 水 素 水 を 液 の 色 が 透 明 と 走 る ま で 滴 々 加 え 80分 間 加 熱 し た 。 と れ ら の 量や時間は試料の主主や分解の難易 K応 じ て 加 減 ナ れ ば よ い 。 〉 溶液中の水銀の分離 κ は l司位体交換記長を適泊した。 ~p ち上例の溶液に対しては Ig の金属水銀を加え て1 0分 間 仮 設 し 、 水 銀 扇 を 分 離 し τ蒸 留 水 で 4包 洗 い 、 こ れ を 濃 端 厳 に 溶 解 后 翁 釈 し て 昌 叫 を す る 。 197Hg のエネルギーは 78 JJi'とか~.!J低〈、水銀による吸収が大きいので、とれを補正するため比較用の標 準 溶 液 K も同量の水銀が溶けている様にした。とれらを各々ポリ棒ピ';yV C入れ、 2'X1 1 争のウ Zルタイプ NaI γンチレータにて測定した o来エネルギーのピークは 256C b . anne1Pu1aeHsigh七 A nalyzerV Cて 分 離 し 、 収 率 b よぴ検出感度等はとのピーク面積よ b算出した。 結 果b よ び 検 討 生 体 試 料 を 分 解 す る 際 、 水 銀 の 1088 が 問 題 と さ れ て い る ロ 放 射 性 水 銀 を な 用 h て と の 点 を 検 討 し た 結 果 、 還 流 冷 却 器 を つ け て 分 解 を 行 え ば 、 水 銀 の 10聞 は 無 視 出 来 る 事 が 解 っ た 。 又 分 解 溶 液 を 金 属 水 銀 で 揺 る 場 合 水 銀 の 量b よ び 猿 通 時 間 に よ っ て 葬 出 率 は 変 化 し た 。 更 に 生 体 試 料 中 κ は多量の Na. 玄 等 が 存 在 し 、 強 〈 放 射 化 さ れ る の で 水 銀 層 K混 入 す れ ば 、 測 定 の 際 K 困 難 左 問 題 が 生 じ て来るわけであるが、とれらの混入は全然みられなかった。従って ζ の分離法は迅速旦つ有力な方法で 0 分倒握呈した場合には化学収率は 9 0%であった。 あ る 。 上 例 の 如 ( Igの 水 銀 Kて 1 中 性 子 照 射 条 件 が 100kwX 4hrで 測 定 を 6 0分 行 っ た 場 合 に は 197HgV Cよる水銀の検出限界は、0.0 8 μgで あ っ た 。 照 射 時 間 b よび測定時間を長〈すれば更に限界を広げる事7,),出来る。 141 2831 高 純 度 タ ン タ Jレ 中 の 不 純 物 の 放 射 化 分 析 通 研 0 川島 敏,松田吉夫 緒言 最近,高純度タンタノレが各種の材料として広〈用いられる陀つれてその不純物が問題と左 を り つ L ある。 タンタノレの不純物の分析法としては,すでにいくつかの化学的方法いけや発光分光 介析法九けが報告されているが・いずれも高高瞳タンタノレの介析法としては分析感度が低し不十介 左ものである q そ と で , 非 破 濃 b よ び 化 学 介 離 法 。 亡 よ る 放 射 化 分 析 法 を 検 討 し ・ 高 純 度 タ ン タ ノ レ 中 の 不 純 物 , Nb. Na, M n が よ び W の 定 量 法 を 確 立 し た が , ζ Lで は Nb の 定 量 法 に つ い て 検 討 し た 結 果 を 報 告 寸 る 。 Nb の 放 射 化 分 析 に 関 し て は , 鉱 石 中 の Nb を 定 量 し た Brownlee 7)の 報 告 , を ら び に 岩 石 , グ ラ フ ァ イ ト か よ び ス テ ン レ ス 鋼 中 の Nb を 定 量 し た Kim余 よ び Meinke8) の 報 告 が あ り , い ず れ も 何 回 Nb を 刺 用 し た も の で あ る 。 と 』 で 報 告 す る Nb の 定 量 法 も 同 じ く 2 94m ! ' 1 bを 用 い る 方 法 に よ っ た も の ‘ で あ る 。 実験 装 置 : 多重波高分析装置 (RCL, TMC, 東 芝 ) 1号4 i nchqlx2 in c h 井戸型 Na1 試薬回 目 チレーター付. i/Y 60 Nb トV ーすー溶液, Nb・担体溶液, Nb 標 準 溶 170 T圃 液,高純度 YYタノレ. (52 K.V ) 中 性 子 照 射 : 原研, JRR-1,立教原研 TRIGA-I r で ~ 40 山一一 測 し た と き に 得 ら れ た 1ι6KeV光 電 ピ ー ク の 強 さ ( 高 き あ る ヲ- Yー: 時 刻 tか ら ム t時 間 ( sec)計 (. 32 O j 卜 hO出向田同 r線 ス ペ ク ト ロ ι 1 . 37 , , _ 出 30分照射. 170 T田 KeV BaK X・ Ray ) , ( 24 KeV escape peak ) い は 面 積 〕 か ら 次 式 に よ っ て 時 刻 tにおげる 6.6m ' " Nbの 計数率引を求め,数点の R t から時刻I It 司 0 における Ro を . . 求め,標準試料のそれと比較して定量した. 叫 ] .- Rt= A ω 3 exp( - 0.69 . 3Atj弘 J l 95 f <. ¥ r i0800 NbおよびNb担体と共に, HNO, ,HF混 酸 で 試 料 を . . Z~ g ミ ミ : z,. H 品 操作 1 . ,. > < O ~8 400 -JLfjkr 4 溶解する。 <!>~ 2 硫 酸 を 加 え , - 6N H,SO. ,0 .1f- 1fHF溶液とし, MIBK 溶 媒 抽 出 に よ り T a を分離 5 水相を分離し 20 ,T線スペクト Jレをとる。 40 60 80 Channel Number 4 後 K ,'"Nbの r線スペクトルをとり収率を決定する。 F i g . ¥ l . ¥ G副 nma spectr 四 ur er the aqueou8 phase Sa p1e; Ta-VII工 . 3 . , Reactor: TR工GA-II,5七。 142 P 工rradiation: . aul Univ 30 min. 皿 Of ・ c腎 。mt: 1. 3 田圭n arter t h . end or irradn.。 5 結果 考察 幸子よび 中 性 子 照 射 し た タ ン タ ノ レ 試 料 か ら 分 離 し た Nb を 含 む 水 ヰ 自 に つ い て 得 ら れ た r線 ス ベ ク ト 恥を F 'ig .1 . ~亡示した。 エネルギーの決定をらびに半減期の測定から,そのスペクトルの光電ピ ク?ウ; , 6,6 m 9 4 r nNbに よ る も の で あ る と と を 確 め た 。 そ と で , 各 試 料 に つ い て , 16 ,6KeV 光 電 ピ ー クの強さを測定し, 9 5Nb 験 結 果 を Table 1 . トレーサ-~てよって定めた化学収率を用い, Nb 量 を 決 定 し た 。 その実 ~てか L げた。 Table 1 か ら 明 ら か を よ う に , ζ;. ~亡示した放射化分析法によれば,高純度タンタノレ中の数 ppm の Nb を 容 易 に 定 量 す る こ と が で き る 。 Tab1e 1. Determination o: f niobiUln in the high purity tanta1um meta1s by radioactivation ana1ysjs. Samp1e *Nihon Soda K K.,NH-、 1211 14t.of Radiochemicaal sarnp1e( mg) yie1d( 世 ) found b Nb : ( ppm ) Ta工-1 -2 -3 -4 226.9 215.7 238.8 155.8 NH-3031 Ta工 工 -1 230.7 80.3 1.82 NM-3012 Ta工 工 工 -1 243.7 79.7 2.40 工Y-1 Taー2 -3 -4 -5 237.0 202.0 209.7 200.0 186.0 60.() 78.8 74.6 58.7 64.6 84.8 6.08 8.18 5.30 8.18 Ta-Y-1 258.2 82.6 7.08 2.56 五 ,も 皿a nnC. Starck,Germany Her HS 3210 CL 唱 HS-3210 CU 82 81 80 85 2.7 2.2 2.6 2.8 Kawecki Chem. Co.,U.S.A. HPKL-893C HPK-887C Ta-Y 工-1 241.5 83.8 Ta-Y 工 主 -1 240.0 78.7 2.68 JohnsonMatthey,Eng1and. J . . M . ' 616 Ta-Y工 工 工 -1 -3 227.6 196.3 26.0 55.7 16.6 28.3 c a: Radiocnernica1 yie1d was determined by comparing the activity o: f 0.76 MeV niobium-95 photopeak due to the samp1e with that o: f standard. f photopeak height intensity. b: determined by the use o: c: determined by the use o: f photopeak area intensity. , REFERENCES 2 " 896, 1957 L) p . ' Greenberg,Ana1. Chem.,6 ユ 1 , . , 1812, 1959 2) K o ' S . 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[t : . 反射, 1 JRR-2 イ ' j ,~ t . fの1 果 n ' ," , fí._今 j忌,J,,~.;'を ji' 5 企 t l" t跡ゐミ L . 内 1 泊 l司パ.f.( l 1 ・う宅,j,. ' { ->J...の!,;- ~íI;í! 'J 0 1: Au.:J!!L牟 60 勺 t~ 加 l , J . . ., ) < -,自主命え τ~'J宣 l た 今』し,-) , l I 弘 l, 1 . むιf た1. 3 叩t/ tH 8 γ , 3j 足J之i 争 1 .J 生 ・ ' )2 主 , qVA比 t 合 -M 1可 u の試射 1ι 考 ÍJ~ }tl主,~烏 u こ k t 0 '" ,( n. ', t~ f c .lil 1 也 f: t . . ,~ 誌のられ乍.' ) t:. ? " . 1 I'J. i L,を ? 1 ;rン走破, j J ウン~ - t :. 事 1 ' -, 4 1・ 2 0 '{ ' / , ι t. l 1 i. 、 町 r ,・ 晶 、 ょ t J ; : 色 7冷 E 還元山 l t : . -'l U年 tけ~ 1 5 1 . みら ρ、l " tn A 弘勿ーえ量 r 35 ・ 21'~ qSZ γ , g"HF t ";~'J 乏 ' [ 主 与i 島 設 の あ *t : 1 会i て 1 4-88 〆 3 'A u / 叫耳、、、ぅ乏量;直 ;,ち,、 γ の 1 2 4 札 ; ) " , ・ 司 T :b ' " 、、ヲーれも f , - I 1 , 争 i f : . t" き』こ •2 4S 1>主剤乏し 主点 .'.n . . . 1 メ す れ lf~ I品[ ' .t~ 折にラい τ 、r lt - _,j主 l自 i'~7}<.. 守湾 1-- つい"l, S b {の 吟 1 <f t , _ Jト与こと 、} t : ρ .、う壬令 f~ I!ll,沈没1. 6. . . . . 1 / LHCL 5 是永ヒ l "Lハイドロキノン,IZ.5 キ縫い占 桟」字;与水 れ & 1 昔 J, k r. f ' 玄 s e c . ( こ よ 1 130的 2 司 北 ~'J. ) j _ ; 寺 1 t 身l 乏鈴・事~ヒ l .i~.~す l t . . ; ! i ; > 1 γ 苦い な iI旬、・ 5 ま えt i l . ' l 持ヒ比較ぇ量 l h . ; t, 3叩 Vt HB'r ; $ . 5 交 1 よ, 1 ~モ死J申込 L I~ も勺 A比の!,;-{ I 五タ均 3 ki z, 照射 l * ' f . .ま ;j主 a、 - f~1ρ~:j"入 t 1.タ.制対事ヤ包 l J , _ . S h{ ' ,. I也の金企.i~ .,品々に, 1 み , ) , 上l ~ ) , 30勺今川島O 2 Iτ~ , 、F 性ふ忠, 2 メ 10'3 .r~ t . ' ~5 染所:弘主浪。放討 t i う午, h. t ;t章;.,.~込,), ,~ :t 沈吃主ß.キ{手 í~'J ;Jr. i みの )司去 10 1 : . # 1 ~後.. よ み ,1 < -宇の f 手伝来 jZM-土 f . , "J J . N1 '、 . t t "1 . . . .ii 基 ι l " 1;;]ιt 宇 佐 子 荻 射 ι fゑ l も当 l 1 1 : .1 , ; -J 行法 1: (J i J.判長, !克セ;J:..,日H.,~ /(0.10 (lH4)) 本付先,- , 1 . , ~ら 1: ~ 461主勾ん長の J 来/支』ふけ " . ! )え重 i 乏が.(奇 4ι 薄着.; , 1:}~ 1 : 込水十司令勾1,'有室主ヤ)1.十荻射 l . 1 i 手L 1 法的, t I エ必ず < " 142・ 3 1 '- 145・ 42'[ i 二 ~あ 121 の長 l i l, . -jふ f 守れ. H 1 い 1 門九 02 , 工よ~ p~ 射伎の i~・折 I 1s hのク{;r.I~ イゾ 7・ ロ ピ3 レ エ ー テ ル 1, 1 ; 1 也 ,,Jえ 1 ι 均乙 I も の i えJ 段広与 . t ぷキ 1 t .!弘片1;:l!_ L 1 ! ! {会k.1Jl"t t l 1宮 い Z r "・ ょ ( ) . .H f山試作,)ン厳 1 長t. l も今 J だ 滋 ; TTA l '釦主,払 Zγf ,1 0 . } <}- 8 " ,H l F , り充 i k l . 7エユル y} レゾ・ン挨法例;冗添え 5 えによヲ"tI , ; . { j 主 , ~~主政!:. l, ) 12 .04 - : D 恥O W邑似x, 卯0 念勾「市完, ;jン士 岐 4 実 3 涼 ι づ穿圭争在:1戚副抵玄 j涛嘉j庶失~リjハ~ 巾 I ゆ l b色, 数淀~ ~ふ,J<.. I~ つい1. 才干シ ン証主 t IL "~ 7 だ成寺 ST 屯勾 3 亡,猷童玄 E 処伊 4ご~ ; t J . 品工え量 1 . . 44 ' > ¥ . . .h-数少jえ 1 1 I+ 1 ,--バ是口フ" t まえ主 L 五. 1~ 2833 14N (p, α)11C 反 応 に よ る グ ラ フ ァ イ ト 中 の 震 素 の 放 吋 ( 1 ;会主庁 理 研 i . J : 野 崎 14~ (p α)11C 反 応 を 用 h て pyro-graphite中 の 数 十 P.P. b. の窒素の定貴~ c~ 功した。今までに報告 されている微景窒素の介祈法は、 graphi七e K i 電用でき左 hか、または、民度が足りをい。また、どんな K触れたら、空素を政策していると考えねば在らぬ。 表何でも、一度宍気 14N (pノ α)11C を用 h る 放 射化B-析では、表面窒素 I D ! ' 主 宰 を 同 〈 と と が で 芭 、 検 出 限 界 は 数 p.p. b . で あ る 。 ホ ウ 素 の 11B(p, n)11c 1 ) が唯ーの妨害とま品。 pyro-graphite と は 有 機 物 の 熱 分 解 で 生 じ た graphlte の と と で 、 と と で 周 い た 試 料は、ほほ単結晶の光 i 沢ぁJ.; 1 置である。最近、ピリジ Y か ら 作 っ た pyro-graphi七e 位 、 半 導 体 と し て 大 pyro-graph1te を 陽 子 変興味ある怯質を持っととが界 出古れ、己れは微量の窒素に暴くとヨ替えられる。 I 照射すると、 13C(p, n)13.I ' I で 13N が 多 量 る。そ己で、 11 C を 正 確 に 測 定 ナ る K は { 巳 学 分 離 が 必 安 で あ る 。 木 羽 氏 等 の 開 発 し た 強 明 ン 酸 中 で の 齢 化 法 2)は 、 試 料 の 分 解 K生じ、また、不純物から長寿命核種のできる可能性もあ K大 変 有 効 で あ る 。 との場合、 graphれ e 自 身 が 11C の carrier と 在 る 。 約 2 2m g/cm2 の ナ イ ロ ン 膜 を 薄 い ア ル ミ = ウ ム 箔 中 i Lj尭 み 、 ぞ れ を stack~ 励起関数の測定 し て 、 核 研 の 1 5 MeV の 陽 子 で 照 射 し た ( 9 2 秒 間 、 総 隣 平 流 5 .0土日 1ρCoUlomb) , 骨 の 長 の の 試 料 を 真鏡板で株んで、 いて較正した。 annihilaJ . 七 ion radia" tionを sing 工e channel analyser を 用 い て 測 定 し 、 11C と 13N 以 外 の 核 種 は ほ と ん ど 決 じ て い 左 か っ た 。 ナ イ ロ y 22Na の 検 準 を 用 中 で の energy 1 .068 は、 各 構 成 元 素 の 単 体 K 対 す る 値 の 和 を と る と 大 き 〈 ま h過 ぎ る 。 そ と で 、 適 当 左 値 を 選 ん で / F g起 関 数 の 低 エ 不 Jレ ギ 一 部 分 が Blaser等 の 求 め た も の 3) と 一 致 す る よ う に す る よ り 仕 方 が な か っ た 。 才 1 図 陀 精 果を示す。炭素中の 1 p.p.m.の 窒 素 を 1 5 MeV-1μA の 陽 子 で 照 射 す る と 、 は 5 . 3 X 1 03 d.p.S. と在る。~ totaユsaturation-actiYi七y r J .1 是 k) ζ stack 中 の 7 ル 主 = ウ ム 昔 ' ( 11C を 測 定 し て mean recoil range を 求 め た と と る 、 表面窒素の問主主 14.2MeV の 陽 子 の と き は 、 O . 3 6t n8/c m2 で あ っ た 。 以 前 κ、 160 ( α ,pn)18F の 場 合 は 18F の mean recoil ra 叩 の 5侍 だ け 表 面 を 削 b と れ ば 、 表 面 霊 素 の 影 将 が 除 け る と と を 示 し た 。 そ と で 、 今 の 埼 合は1. 8略 / c m2 だ け ド 去 す れ ば よ い と と に ま る 。 イ色学操作 Graphi七e板 ( 3 0 X 1 0 X 2川 ) を 照 射 ( 15MeV, 5μA, 10け 〕 し 、 表 面 部 を F をいてから、 徴 納 扮 と し た 。 化 学 分 離 の 装 置 を 升 2 図 K 示す。 の発生器、 コ 加 。 D は際化フラスコ、 D と E A と Bはi 司当在圧を加えるためで、。は亜硝酸ガ E は吸収フラスコ、 1 日は古らに精 t " Jを 建 す る 場 合 に 用 h る 予 伺 フ ラ ス iLは図中 K 記した物質を加減日熱し、一方、日日中の日気をlIR M~ ガスで置 換した。との置換は発生する二酸佑炭素の E 中での吸収を前率よ〈し、また、亙積l!~ガ 1 は 13 N の hold-l : ack carrier と 左 る 。 E中の 7 )レカリ溶液は、はじめ石油(ンジ y で拘って台〈とよい。 四 現 化 炭 素 は 二 酸 化 炭 素 の 逃 げ 在 い こ と を 保 証 し 、 ま た 、 内 部 の 圧 を 適 当 K 保つ。 E 中の D が 1 6 0- 17日 ' c K 在 っ た ら 、 試 料 粉 末 を 加 え る 。 二 酸 化 炭 素 が 発 生 し て き た ら E を 振 bま ぜ る (ζ の と き E中 の 有 機 相 は ー 液 相 i L 在 る )0 Aの加熱を続け、 ・ a 2 4 0 Ci L 在 っ て も 反 応 が 弱 っ て き た ら 、 過 槙 素 酸 ( 6 5 ~o 数 m. t )を注意深〈滴下する。とれは反応、の旬結を 進し、また、!".じた単体ヨウ索を駿 I~ するととに よって反応の完結の確認を待易 K する。反応が宍給したら、亙硝Iitガ旦を尚じて、 全てのこ酸化炭素を fへ 導 い た 。 水 酸 化 ナ ト リ ウ ム 溶 液 i L hydr D中 K 残って h る 日 出 hydra 七e を 加 え て か ら 、 炭 殻 パ り 145 E x c i t a t f D九 F 叫' . f f ; i O f 1 , J 4 .N( f 'd . . )" ( , N , yl o r d f Jχ/ j , " , r----'" 瓦L土 100 「 ー ー ー 「一一 「ーーーー r - 「ーー 千o r bC十 NO十 E・5H2 キ(6C+NO十与, H2)+ 母C f o rC (C) ↓ │ ↓ JJ f o r (6): L 、 ff刷 l o s s U山 ( A ):f o rener~j 「 ー ー 『 C ) 同 ) (8( 。 ( 門e V )→ ー ー 『 . . - ‘ . _ - . - 一 → 1 5 10 ζ (叫t r n J )← . 2 , ? O (Ni 孔C ) 2 . 0D 150 100 5 0 。 J ! :p.,凶札 C o e k 針 。 - ' ; J 士、~ ~ ~ ~. ~ 、 ~ ~ 1 害 ウムの沈 i 殺を作った。炭素の回収率はほ官定量的であるが、生ずる炭素バリウムが多量左ので、その 菌 室 ー 一部をとって放射筒測定を行った。 結 照 射 後 の 操 作 は 4 0- 5 日 分 で す み 、 崩 焼 曲 線 も 果 I線 ス ベ F トルも満足左ものであっ九 ピ 1 ) ; ; : / か ら 作 っ た pyro-graphi 七e は 1 P・ P・E ・ か ら 数 p.p.m. の 窒 素 を 含 み 、 プ ロ パ Y か ら の も 白 は 数 百 p.p.b .以 下 で あ っ た 。 とく K 討 お を 希 男 す る 事 司 。 ) ω fi~ 合物、とく K 水素を多〈含む化合物中での charged par七 日 16 の energy ] . 0 6 8 強リ y 陵培法の放射化分析への応用 1) Furukawa M. e七 aユ . , J.phy8.soc.Jap. , 15 ,2168 (1960) 2) 子、羽敏若手, 化学と工繋 11 ,73日 (1958) 3) Bユ . aser J.P.e 七 a 工 . , He1V.Phys.Acta.25,442(1952) 4) 日a, 七o K . et aェ,工 r七ern.J. app工 .Rad.& 工80七Op6S, 14,358(1963) 146 2834 カドミク『ー 11, zと..Sl IeV までの陽子による後反応祈閥横のU ' / 冗 久米三四郎 阪大瑳 三j 感安佐枝 0 1 崎村日出夫 音伍清輝 Ag+C 正反応の励起函紋を放射化学的方法によって測定し さきにわ九われのグループは、 核 反 応 の 統 計 論 の 計 算 と 比 較 し た 。 そ の 結 果F ermigasmode 五こもとづいたエネルギー学位樹皮 Iに と る こ と に よ っ て 失 験 を 説 叫 式 Cexp( , z{a(E-O)芦 ) 中 の パ ク メ ー タ _ a の 値 を . 2 '" 31:ev - す る こ と が で き た 。 唯 、 こ の a の{直が ギースベク , Fermigas model か ら 予 期 さ れ 、 又 放 出 枝 子 の エ ネ ノ レ トノレから得られる A ; ( _程 度 の 値 に 比 し て 小 い さ い こ と が l 山遁として決っている。 0 以前には a がお程度でないことを論証なしで非被合核地径の寄与であるとして片付けてい た。最近後合核過程を前北とい複合核の角遥動量の彩訟を考慮して計算すれば、為復実 の a の 値 で 実 験 結 果 が 説 明 で き る と い う 徒 楽 を Groverが し て い る 。 非複合後過程の寄与にせよ、 主主を与える反応について 複合核の i 単動盆の影響にせよ、 Ghosha ユ 三実験を行えばかな 入射紋子は尖るが l 司じ復合 D は っ き り し た 結 論 が 与 え ら れ る 。 話l 2 O Mev)の 反 応 に つ い て 発 表 し た 。 回 の 放 射 化 学 討 論 会 で は Cd+p(時 ' = : I S M e v ) • Cd十 d(Edニ . それに よれば反応は複合核過程で進行し、複合 i 伎 の 角 巡 動 量 の 差 も 励 起 長i欽 Jこ は 実 験 謀 差 以 上 に 今 回 は Cdと F . 1 1 サ イ ク ロ に よ る 3SMev の 陽 子 と の 反 応 に は影響を与えないことを t 緩めた。 つ い て 調 べ さ き に 得 た Ag+O ( 反 応 の 結 果 と 全 面 的 な 比 較 を 行 う こ と を 目 的 に し 笑 験 し た 。 方 られる。 核共性体生成断面積比の入射粒子による炎化からも複合核の角巡動量の差が凋ベ 、Cd+d さ き の Agt o ( 、 Cd+p の反応で得た結果 l 立 、 入射桂子による断面横比の 差が n放出反応についてかなり蝋著にあらわれることを示した。 て、 今自の突後では主とし 3 n 1 皮肉反応についての断面積比を測定した。 (実験 ターグツトには、縁結同位元来 1 1品C d(98.37%) 籍上に 1 猛 省 し た 後 刻 維 し て 約 J時 を使胤し、 シアシ樹液よりアルミ . c fの 悩 と し 、 エ ネ ノ レ ギ ー 減 案 f f l の Ali ' 詰 と 偵 よl iね た 。 1 京子主史研究所の F 1 1 サ イ ク ロ ト ロ ン か ら の 陽 子 SS.3 土0.3Mevで 術 単 し た 。 グ Y トは L 活のまま行った。 . M測 定 は ニ 凶 角 │ 司 時 計 欽 /.-, _ L j 法 で MEa保 半 球 泌 を 胤 い た 。 /1/工n (.2_3日 . 1 1 0 < 1 JI 時計数法を仔った。 Y総 を 利 用 し て I ' 1 ¥ . 9時吋)は O.8lrMevの 洲主主は 11 2-エロについては、 (lぷ .S分)及び (20.7分)ともに 1白 iぷ以射叩を νI~ 定し嵐長告凶泌 を餅析して柑刈{白とし、絶 はカスケード ター ; . . 工n ( "7 t) は '_L “ 'i ,~__ O . """ Mev I縁 の 崩 壊 山 線 を そ れ ぞ れ j弾 析 し 柑 対 値 を き め 、 絶 対 ,Mev の剥出産去を行い、 岬 者 共 O. (結果と倹討) 全断 当性を物請っている。 晶 の己ークの他 . . r " ' ¥ . の J放、 IIOI Y ~.:, T J I U定 は ス ベ ク ト ノ レ Jも 保 準 来 品 を も っ て 決 定 し た 。 実験で求めた断面積の凋は、允学 i U ¥i 氏僕l : ! i ! : ! .に よ る 計 森 山 の 妥 反応の分岐度 今凶のシミ験結果と以前~ 々 の グ ル ー プ の げ た 結 米 をG h o s h a ユ 笑 験 と 同 伎 の β 法 で 比 絞 し た の が 治 ー f 凶 に ノj 去しである。 不正千;Jiは断凶桜で ; 6る 入射 f立子の謹いによって全反応断面積が兵るためにめ起函款では ilミ:;jÇ比絞出~~, ,~いが、見3 一z 凶』こはそれぞれの反応を全断箇績でíl'U ったもの(分岐皮〉をえjえした。え主~ .2凶に i 正統計 147 識による計ぷ値が曲線で示さ h てある。但し n-.z n 反応唄域ではロ .z Me可.zn~n 反応領域では a=. 3Mey-j を 尉 い た 計 算 値 で ゐ る 。 実 験 値 は 位 子 が 呉 つ . て い る に も か か わ ら づ 分 岐 度 が 笑 議 長 の 議 差 内 で ー 設 し て い る し 又 小 さ な aの 値 と も よ く 一 致 し て い る 。 こ の こ と か ら 小 さ な a を非保合核反応の寄与とすることは出来ない。次に、 小さな aを複合核の角遂動道幼果に よ る 『 派 の 説 争 で 説 明 し た Grover は そ の 仰 と し て / 包 (α , n) I/ z . Z誌 に つ い て 計 算 を 行 っ て い この;十符 r こ 用 い た パ ラ メ ー タ ー a=1 1 .Mev-/工= 0. . 2 瓦定用いて計算した結果を実験値と比較 る し た の が 沼 J 凶 a及 び b で あ る 。 在 員 削 は 闘 績 か ら の エ ネ ノ レ ギ ー で あ り 縦 粘 は a 、 b そ れ ぞ れ,i; nI Xj凶、3n久~è..'の分岐度である。又点~患はd..粒子反応の計算値であり剖線は陽子反応の 計算値でゐる。いづれの劫合も計算値は入射粒子の i 瑳いによって著しく分岐皮が共ってい G 。 しかるに実験の分岐度は誤差内で一主主している。このことから小さい 説明するのは操.iAでゐることが分る。 a を角巡!I;l J量 で 入射粒子の曜いによる核 主主共性体生成 l 祈面倒比 共',J:体 ! : J : .f 点断!副長比山線の堆いははっきり実験に謝れており、 又この返いは定法的にでは ゐるが角巡動量v ' ) sharp c ut off : i l il 弘で妥当であることが説明できる。 信実反~過程では佳子の i道いによる角運動量の:1>:化は後失 t五体生成断面桜比では (柑材〕 っ き り 必 め ら れ る が 、 分 、 度 に 晶Z子 の 追 い が 蝋 著 に あ ら わ れ づ 小 さ な & で 計 算 値 と 一 致 す i る。 このこと♂り、 小さな a の解決は角巡動 i 誌にはlJia係がなくて複合核反応儀作の中に次 められるべきであることが分る。 f 、 0 I J { O e ・ { 口 ( p , 叫 〈附 0 . 8 (d , 礼 ) ( 0 / , " ' ) 必a& 号 室 C d , > n ) 自 ム ( 4 号崎│ 昌弘訊) (s3 叫 A ; , . ( . 1 , 3 1 1 . ) 企(0!,3 礼 ) a~ 一一計算佐 ' 0 、 . : t 〆 1 . 0 ー は 及l 、 為 o .. t ト l・ ー ー ー 伽 ' > Y t r , 何 時F Mn 、.(a,品同~" キI@ 5 豆( , , _0 E醐 (MeV) 40 分3町民?古品ゐ 0 ' 148 4a 置。均ゆ h吋 ロ( p , : ! ; 1 申 .8 aa 。 , ばぎ p a r E ' 0 d4 ~ (p, ~n) 4 倒号令 -0- ( p , n) -0- ( P , Z九 ) J p 口 r・1 1l1 1 rロ tttt'fh へ4Ebqhu o . g れ0 I I J < ft ‘ f品 'A I I A A 叶弁/ 4 . . . . . . . A 〈 日 ヨγ O 企休刊 一ー仰明込町「 ‘・ー・的ゆ恥骨 (めぷ今 aMe ' i r /o , " 叶 2B35 ミ 7ヲ ゾ の へ け ム ' 村 ン l乞 れ 枝 分 弘 η A ぇ孝皆体 P ‘ に 、i くu尺ODA 手予告 。タ~ 索犬核研,アサ yヅ'え トVタムる巧 1 t / Z0f { . .憲司, tf(~ ヲr , 's易手,笹?易テ,ヘソウム'イズ y f あ 品 、 、 昨 悲手 f l -~. (乙.r. ' }1 : 究 分 先 延 の 4広三字削皐件閣 L z1 1,二品名作あ,'" z! ,t..字〈勾事交皆川 dt>4 t , t / 〆 t t d '\~,朱N ユ中ら勾科貸手"'l ; J : キ tレ ヤ 件 F}変化作つい Z 依 よ く あZ; L4 し'z.. ,; 宇ち少うユシ/の そ 7ヲ y f ) 1 v' r b号 客 t 1 核 菱 タ 安 弘 , 弘 人 L あ;} ~ 炉 星 第 主 ザ4 位主テわI 乞 降 l 手 , W 布ゐ t 伊 ρ毒 併俄 均毛制伺g ζ 梯毒~乏炉,必ヲ : ; . . ~砂b 争1c-し'z J よ ヒ う ' Z :;1ら~ lA ~九。 事予 1 挟 克 多 号 裂 長 a 亙4 和ν か h げ' L し拘か、し‘ 0 ず引千停穿ラバ.f~ え f μ Lの z 拷 彦 家 静 争s 的 ヲ 作 , 乙 ゐt 匂必.d. d d f ..:f楊毒4 議 筆 l 作 宇 [ 凋 司j 革 わp口 功 為3 量 生 L 戸 せ 聖 他 m あ }..-争予え世伊ロ吐広手よ材芋れτ ず 、停い ,1" 写 t 戸 “ 0 1夫劣等のほ字 I沙律巧侃相補-1.~術史す 3 戸灼件付,要阿倍v) ~聖徒 tκf--t茅之件訴げ 3 t / 之 宇 t 左手権作完封建乙す J ;.位若手泊のあJ.. . f 対i-/1",俳~イヒ学的 r'2- , 支汚哲三多威初勾 匙 す 村f : ' , 管例え/ヲ/〆/戸〆 官了能 f 渇~ . しずし 133/ バヂノ 日 ょ う 叫 重1純 P I炉 $, t ft' , ら 三矢lJ._芝タ 13}q 奈~勾 4えれ r 考作謝定.1~ L 忽¥.' (.つ 6'q I 賞二重義之Iむかl.1 7 . I , , _l : : 判 院李主刻え G 制対 t r , 花)JrJ <.符~. jろし . Z. :'Z~.われわれ/f, 20 ( ' 1 . eV/ ;0 t 1 ιv お, JW -4 0H R A I n ヘサラ k イ ; : f: /ι;. 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~てついて検討をな ζ 在った。とれらの グツト K 含まれる不純物の検出定量をととろみ, ζ の結果を中心 として,とれら核種の放射化学的純度を知i? ,あわせてとれら核種の製造上の技術的問題点を検討し た。 2. 実験方法 ( 1) 照 射 , 金 , 銀 F ー グ ツ ト の 照 射 は J R R ー 1 i ( [ _ よ る 15時 間 沿 よ び J R R - 2 i([_よる 1 3 0時間, 390時 間 照 射 を 垂 直 実 験 孔 を 弄) 1用 し て 会 ζ なった。短半減期の不純物の検出 V 亡は J R R - 2の 気 送 管 V 亡よる 2 0分 照 射 を 併 用 し た 。 ( 2 ) 化学分離,化学分自世の方法はターグツト中の不純物から生成する短寿命不純物核種を対象と する場合と長寿命不純物核種を対象とする場合で多少相異する。 Auー 198は 2.70自 の 半 減 期 で あ り , Auー 198よ b短 半 減 期 の 不 純 物 に つ い て は 多 長 K 混 入 し 左 h 限 b問 題 と な ら な い が , 反 面 長 半 減 期 の 不純物は本来の使用目的からも,また人体に使 才 l図 録ターグツト中の短寿命不純物の分離 用する場合は大き念問題となって〈る。したが って長半減期不純物については特 K ぐわし〈検 討した。 AUー198 中 の 短 寿 命 不 純 物 核 種 を 対 象 と し て ppt(Agce) 金 F ー グ ツ ト 約 5 m g を J R R ー 2 気 送 管 で 20 分 照 射 後 王 水 K 溶 解 し , Mn,Cu,La,In の 担 体 田 5皿邑を加え 2.5MHBr溶 液 と し イ ソ プ ロ ピ ノ レ テ ー 町 一 Org.(Au, Sb) b分 離 し た 。 と の 抽 出 液 を --(dηT I I p ) 6NH c C 溶 液 と し エ チ ノ レ エ ー テ ノ レ で Auを 抽 出 し 工n と 分 離 し た が , そ の 結 果 発 光 分 光 分 析 で 検 出 工NHN03一一一一ー 一一一ー N03 恥( ) Z さ れ た CU,Mnは と の 操 作 で は 検 出 さ れ な か っ た 。 E油 104一一一→ー - 銀 F ー グ ツ ト に つ い て 同 様 K 照 射 し た 約 100mg の Fーグツトを硝酸で溶解し,各属の担体を加 え属別の陽イオンの定性分析を Pζ トー(的叩) エーテノレー..../一一(抽出) ノレで Au, 工n を 抽 出 し , 他 の 大 部 分 の 白 金 族 主 テ よ び Mn, Cu,La よ Fil.(Au, Sb, Na, M n , Cu) NH4日ー│ー(溶解) 在った結果 159 叫古(溶解) M n ,C l l ) Aq.(Na, 一 │ (dryup) Diaion SA非100 Au-198,Sbー 122,124, Na-24, Mn-56,Cu-64を 検 出 し た 。 そ と で 再 度 照 射 し た タ ー グ ツ ト に つ い て 芳 1図 K 示 す 操 作 で 分 離 し た 。 長 寿 命 不 純 物 核 種 を 対 象 と し て 金 タ ー グ ツ ト を JR.R-2 で 130,390 時 間 照 射 を 》 ζ 左い, Au- 198 が 完 全 K 崩 壊 す る ま で 放 置 し て , Auー 198 が 崩 壊 後 の タ ー グ ツ ト の T 線 ス ベ ク ト ノ レ を 測 定 し た 結 果 Ag-llOm,Ir-192,Sbー 124のピ ク を 認 め た 。 そ と で タ ー グ ツ ト を 王 水 K 溶 解 し Agの 担 体 5mg を. e .溶 液 と し , エ チ ノ レ エ ー テ ル で 加 え て Agー 110皿 を 塩 化 銀 の 沈 殿 と し て 分 離 し , ろ 液 を 6 N H C 124 を 抽 出 し , Ir-192 と 分 離 し た 。 Agタ ー グ ツ ト に つ い て は 同 様 に 照 射 し た タ 解し,各属の担体を加え銀を塩化銀として沈殿させ,残 Sb- グツトを硝酸で溶 bの 属 の r線 ス ベ ク ト ノ レ を 測 定 し た と と δ銀 て の み Co-60 を 検 出 し た 。 各 フ ラ ク γ ヨ ン の 化 学 的 収 率 は Sb ,Mn は 比 色 法 In ,La ,Cu は 線 V E D T A 滴 定 , Naは 炎 光 々 度 法 , Agは 重 量 法 で 求 め た 。 ( 3 ) 放 射 能 測 定 , 放 射 能 測 定 は 化 学 分 離 し た 各 フ ラ ク シ ヨ ン に つ い て Na工 ( re) (外 2H 噌" 。H X 1 7, ~ 1 1 内 l t × ? 世 ) 井 戸 型 の 結 晶 を も ら い T線スペクトノレの測定と β線 測 定 K よ る 半 減 期 の 追 跡 をbζ 1.1:った。定量は T 線 ス ベ ク ト ノ レ の ピ ー ク 部 分 を 積 算 す る 方 法 を と ! ? , 試 料 と 同 時 に あ る い は J j j liL照射 した標準試料のピーク部分の積算値との比を求めてなと左った。中性子束の担u1定 κは 20分 照 射 K は金 パ ク tを そ れ 以 上 の 長 期 照 射 に は 口 o を も ち い て 求 め た 。 3. 結 果 芳 2表 銀ターグツト申の不純物の例 金・銀ターグツト中陀含まれる不純物の 不純物 コ 元素名 Na 銀 板 Mn 生成放射能照射後 135時間 皿) 生成核種(半減期) 生成放射能強度比 元素名 含有量 (pp Ag 42 Ag-110(270d) 1 .1X 10-7 Ir 23 Ir-192(74. 4d) 2 . 5X 10-5 工 r-l~4(19h) 7 . 9X 10-8 日b ; 1 2 2(2.74d) 6 . 7X 10-8 Sb-124(60d ) 5 . 7X 10-9 Sb 1 .0 銀 線 含有量 (ppm) 生 成 核 種 [ 半 糊 ) 生成放射能強度比 Na- 24( 15h ) 2o X10-7 13 司 三 0.002 .Mn- 56(2 . 5 8h) Cu 0.21 Cu- 64(12.8h) 1 .3X10-9 Au 0.022 Au-198(2 : 7d ) 3.6X10-5 Sb 0.28 Sb-122(2.74d) 3 . 1X10-5 日b-l ・ 24( 60d 7 . 1X10-5 。 。 Na 不純物 生成放射能照射後 1 0日 三 二 0.1 ) ; ; :0 . 8X 10-5 Co-60(5.2y ) 壬 13 Na- 24( 15h ) 2 . 0X10-7 Mn 0.21 .Mn- 54(2.58h) Cu 9.2 8h) Cu- 64(12. 5 . 5X10-8 Au 1 .8 Au ー198(2 . 7d ) 3.7XI0-3 Sb 5.9 Sb'-122(2.74d) 6.6X10-3 日b-124( 60d 1 .5X10-4 。 。 160 1.2 ) 。 60(5.2y ) 0- 8 . 4X10-5 (n ,r)反応によ b製 造 す る 精 製 R 工中の不純物 テノレピウム・ホノレミウムなよびイツテノレピウムターグツトの検討 3842 日本原子力研究所 0久保田益充 天野怒 夏目情夫 1.目的 放 射 性 同 位 体 を 用 い る と き K は そ の 中 K含 ま れ て い る 不 純 物 が 定 量 さ れ て い る と と が 望 ま し い 。 特V 亡 希 土 類 元 素 を タ ー グ ツ ト と し て 用 い る 場 合 Kは 試 料 の 精 製 過 程 か ら 考 え て , 他 の 希 土 類 元 素 を 含むであろうしその量も比較的多いととが予想される。 元素を7' - グ ツ ト と し て 用 い , 題 ととでは現在入手しうる最高純度の希土類 (n,r) 反 応 K よ っ て Tb-160 , Yb-169 を 製 造 す る 際 の と れ ら の 問 κつ い て 検 討 し た 。 と の 場 合 , 試 料 中 の 不 純 物 の 定 量 の た め K は , そ の 使 用 目 的 か ら い っ て も , 不純物核種が目的の核種 K また検出感度からいっても放射化分析法が最も良い方法と考えられる。 くらべて核的特性からみて,放射能測定の際直接検知し K くい場合は,その検出には相互分離を行わ なければならない。演者らは司オン交換法 K よ b分 離 す る と き , 不 純 物 元 素 が 目 的 元 素 の テ リング K よ っ て 定 量 的 K 分 離 で き な 〈 な る と と を さ け る た め , 分 離 を 行 う 前 K 主 元 素 の も の よ b一 つ だ け 小さい原子番号のものを担体としてあらかじめ加える等の操作を行い,不純物がどの程度定量でき るかを検討し,あわせて Fーグツトとして用いる試料の純度を検討した。 2 . 実験方法 ( 1 ) 照射 ターグツトとしては原子炉内での中性子照射~ :J:,>いて安定であ!? , し か も 照 射 後 溶 解 等 の 化 学 的 操 作 の 簡 単 な 希 土 類 元 素 酸 化 物 Tb.07 , Ho2 0,,Yb2U. を 選 ん だ 。 と れ を 70- 80皿F程 度 正 確 K 秤 量 し 石 英 管 K 封 じ 標 準 試 料 と 同 じ カ プ セ ノ レ K 入 れ た 。 照 射 は JRR-1 で 2時 間 , あ る い は JRR -2で 20 分 ま い し 72 時 間 行 っ た 。 ( 2 ) 化 学 分 離 b よび担J I定 照射後の F ーグツトは濃塩酸または濃硝酸 K溶解した。とれを蒸発乾回 し 0.01 規 定 程 度 の 塩 酸 溶 液 10m oと し た 。 と の 溶 液 か ら 0.1皿S を 秤 取 し 試 料 全 体 の T 線スベクトノレ 会よび β 崩事長の担IJ 定のため~使用した。残 b の溶液 tては Ho 7'ーグツトの場合~ Gd ,Yb の場合~ T皿 を 担 体 と し て F ー グ ツ ト と ほ 宝 同 量 程 度 加 え た 。 (Diaion SK - 1 100- 200 メ ツ シ 12皿 皿 φ x45c 血) ~吸着させ , a Dy , Tb の 場 合 k えた溶液をイオン交換カラム ヒドロオキ V イソ酪酸とそのア y モ ニ ウ ム 塩 溶 液 を 3 : 2の 割 合 で 混 合 し て つ 〈 っ た 溶 液 で 溶 離 し た 。 ζ の 場 合 , 溶 離 剤 の pHは 3 . 7 8 と し , 濃 度 を 変 化 す る ζ と K よ b適 当 な 溶 離 条 件 を 選 ん だ 。 流 速 は い ず れ の 場 合 も 30- 40mo , . 6 ¥ /hr と し た 。 溶 出 液 は 10血 』 程 度 を 一 つ の フ ラ ク γ ヨ ン と し て 集 め T 線 を 測 定 し た 。 ピ ー ク の 部 分 の フ ラ クシヨン K フ い て は T 線ス 4 ク ト ノ レ を 測 定 し た 。 と の 結 果 同 じ 不 純 物 を 含 む フ ラ ク シ ヨ ン は ー っ 集めて約 2 皿』程度に濃縮した。 た。 κ ζ れを標準試料と比較する T 線スベクトロメトリ-~よって定量し 担体を加えた元素については主成分核種の影響が少いようなフラ y クシヨンを集めてしゅう酸 塩 の 沈 殿 を つ <? !, と れ を 同 じ よ う な 化 学 形 の 標 準 試 料 と 比 較 す る と と K よ っ て 定 量 を 行 っ た 。 と の 場 合 の 化 学 的 収 率 は 沈 殿 を 酸 化 物 K変 え て 秤 量 し て 求 め た 。 16: 1 . 3 . 実験結果 以 上 の よ う な 方 法 K よ っ て 主 元 素 の も の よ b一 つ だ け 小 さ い 原 子 番 号 の も の が 数 p p皿 含 ま れ て い る場合 v (:J o 'い て も , そ の 検 出 定 量 は 比 較 的 簡 単 で あ っ た 。 か つ イ オ ン 交 換 法 K よ る 不 純 物 の 検 定 は 24 時 間 以 内 K 行 う ζ とが出来た。 JohU80n Ma七七hey 社 製 の 高 純 度 希 土 類 元 素 酸 化 物 中 の 不 純 物 の 定 量 結 果 と ζ れ か ら 製 造 し た 精 製 放 射 性 同 位 体 の 純 度 は 才 l表 の よ う で あ る 。 表 中 99.9% 以 上 の Yb-169の 製 造 の た め K は 2 ク 月 以 上 他 の放射性核種を崩壊させる必要がある。しかしながらとの場合 V 亡 を い て も EU-152 f'(よる不純物が 防 害 し 99.9 % 以 上 の 製 品 は 製 造 で き な か ヲ た 。 才 l表 不純物 照射物質 (pp皿) Tb ,O, ' 生成放射能 放射能強 (半減期) 度比率 照射比率 不純物 (pp皿) Yb2U3寧 生成放射能 (半減期) 放射能強 度比率 Tb-1 6 0(73d) i Gd(21) Gd-159(18h) 8 . 2x1 0 ' .Yb-175(4.2d) Dy(135) 町一 1 65( 2 . 3 h ) 5 5 . 6X 10- Yb-177(1 .8h) 5 0 2 . 5X 1 Ho(1 9 ) Ho-166(27h) 4 4 . 9X 10- 日 。( 0 . 3 6 ) Sc- 46(85d ) 1 .5x1 0 ' Er(17) Er-169( 9 . 4 d ) 26x1 0 ' 泊は( 7 . 2 ) I D . l .152(9.2h) 3 0 2 . 5X 1 Er-171( 7 .5 h ) 2 . 1X 1 0 -5 Eu-152( 13Y) 1 .0X 1 0-5 Ho-166(27h) 1 I D . l .-154(14Y) 6 . 6x1 0 ' Dァ(41) 功T-1 6 5( 2 . 3 h ) 6 . 1x1 0→ Tb(8 . 6 ) Tb-1 6 0(73d ) 5 . 6x1 0 ' " Er(186) ]Jr169( 9 . 4d ) 3 . 3x1 0 ' Tm(2 . 8 ) Tm-170(129d) 5 1 .1xt O - Er-171( 7 . 5 h ) 2 . 2x1 0一台 H0203* 申 Yb(584) 事 精製放射性同位体中の不純物 目 Yb-169(32d) Yb-1 7 7→工品一 177 5 Yb-1 6 9(32d) 1 .4X 10- Yb-175( 4 . 2 d ) 5 8 . 2X 10- Yb-177( 1 .8h) 1 .0x1 0→ Tb ,Yb f'(ついては中性子照射を 130 時 同 行 い 24 時 開 放 置 後 の 値 HO f ' ( つ い て の 放 射 能 強 度 比 率 は 中 性 子 照 射 を 20 分 行 い 24 時 開 放 置 後 C 値 162 5 . 8x1 0 1 .2x1 01 凶 (n ,r)反応によ 3843 b製 造 す る 精 製 R 工 中 の 不 純 物 ナトリウム,カリウム正予よび臭素ターグツトの検討 中村治人,物井澄子, 日本原子力研究所 0高 橋 智 子 , 天 野 恕 1. 目 的 ( n , r ) 反 応 で ラ ジ オ ア イ ソ ト ー プ を 製 造 す る 場 合 に は , つ ね I ' 1 :s グ ツ 卜 中 の 不 純 物 か ら 冨j成 する放射化学的不純物のできるだけ少ないターグツトを使わなければ左ら左い。そとで放射化分析を 主?と~い,不純物の少ない F ーグツトを選ぶととも1'1:,製造したラジオアイソトープ中の放射化学的 不純物を詳しぐ調べるために本実験を bζ な っ た 。 ( n , r ) 反 応 を 利 用 し て Na-24,K-42 を 製 造 す る 場 合 の タ ー グ ツ ト と し て , 高 純 度 の も の が 容 易 に 入 手 で き , 化 学 的 K 安 定 で し か も 国l 成する放射化 学 的 不 純 物 の 少 を い 炭 酸 塩 を 選 ん だ 。 ま た Br-82の 製 造 の た め V ては,中性子照射 Kたいして安定な臭 化 カ リ ウ ム と 多 少 不 安 定 で は あ る が K-42 を 副 成 し な い 臭 化 ア ン モ ニ ウ ム を 選 び , 両 者 の 比 較 検 討 を 草子こなった。 実 験 2 特級の炭酸ナトリウム,炭酸カリウム,臭化ア 分照射し E Y モニウム.臭化カリウムを : JRR-2 の 気 送 管 で 20 半 減 期 が 数 日 以 下 の 不 純 物 を 検 討 し た 。 垂 直 実 験 孔 で 130時 宿1照 射 し 主 核 穫 が 消 滅 し た 後 残る不純物を調べた。 まず照射した Fーグツトを塩酸 K溶解し,各属の代表的元素の担体を入れ,硫化水素法による分属 を 草 子 と 左 っ た 。 ま た 陽 イ オ ン 交 換 樹 脂 を 用 い て , Na-24,K-42 中 の 陰 イ オ ン , Br-82中 の 陽 イ オ ン の 不純物を調べた。分離されたものについて, r線 ス ベ ク ト ル F よび半減期よ b核 穏 を 縫 認 し , そ の 元 素の担体を加えて再び分離した。ナトリウム中のカリウムの分離定量は,陽イオ いし 用離 を溶 ので Jも の口 叫 、 ρ , ζ に ι ユ叩 γ ハU 円 v ッ一 メ E ハ U 2 n u o e 2M phd odw 一 て二かとなった。カリウム中のナ トリウムは分離せず不純物の Na-24 に よ る 2.7MeV の T線 を 標 準 の Na- 24 と 比 較 す る ζ b求 め た 。 化 学 収 率 は 比 とKよ 色法,重量法,滴定法~どで求 めた。 化学分離した各ァラクシヨ y 表 1 :訳 Y 交 換 樹 脂 D ow ex Na-24,K-42中 の 放 射 化 学 的 不 純 物 K2C03 Na2C03 重量比 ppm 放 射 能 比 * Na(Na-24) 1 K (K -42) く 5 X 1σ5 く 700 重 量 比 pp皿 放射能比* 425 6 . 06X10-3 1 ロU(Cu-64) 14.4 2.42 X 1σ5 48 3. 8 .35X10-' Mn(恥 ー 56) 127 1 .27X1σ4 .9 11 1 .58X10-4 ce(s -35) 35.1 8.13 X1σ8 11 .9 3 .94X10-7 zn(Zn-65) 0.377 3.46 X1σ10 (Zn-69) 2 1 .23 X 1O1 線スベクトノレを測定した。測定 Rb(Rb-86) 'aw'AV , 一 3x が し o4 ゆ u aI げ器 s 山山分 波 、 不 μ 析 J1 ダ官同 '1 器チ , y はヤ 6f 4.27 X1σ9 f Jレ (Zn-69 皿) は 濃 縮 し て 2me と し て , そ の T 45.1 3n /cm2 市 中 性 子 束 3X1 01 /sec照 射 時 間 20分 18時 間 後 の 出 荷 時 陀 砕 け る 値 163 Na工 crystal井 戸 型 の 20チ ャ y ネ ル 波 高 分 析 器 , シ ン グ ル チ ヤ Y ネノレ波高分析器を用いた。纏認され た元素につい、て試料と同時あるいは別に標準試料を照射し,その T線スペクトノレのピークの面積を比 較するとと K よ 3 b定 量 し た 。 結 果 各 タ ー グ ツ ト の 放 射 化 分 析 の 結 果 は 表 1 , 2 (![示した。 ; x$' Br-82の タ ー グ ツ ト に つ い ては,放射線分解によ b遊 離 の 臭素が発生する。中性子照射し たターグツトをすみやかに水に 表 2 匝ミ NH4Br KBr 重 量 比 ppm 放 射 能 比 * 重 量 比 ppm 放 射 能 比 * 8.25X 10-3 8.25X10-3 皿) (Br-s2 溶解し,クロロホノレムで抽出, 臭 素 を 定 量 し た 。 表 3に そ の 結 果を示した。とれらの実験の結 3.29X105 K (K-42 ) (Sb-124) 時(![:lo'いては, Na-24,K-42 の 放 c e(日一 35 ) 5.59mc/gK と な る 。 3 . 3 3.86X10-6 Na(Na-24) で 207 子照射し, 1 8時 間 後 の 出 荷 比放射能はそれぞれ 7 9.9mc / I 巴 Na, 4 2.50X10-6 Rb(Rb-86) 3n/c皿 2/sec 果 , 中 性 子 束 3X 101 日b(日b-122) 射 化 学 的 純 度 は 99%以 上 , そ の Br-82中 の 放 射 化 学 的 不 純 物 1 .23X10-2 18 1 .01XlQ- 6 380 2.72X10-6 8.28X10-9 180 1 .29X10ー7 3n/cm 2 $ 中 性 子 束 3X 1 01 /sec照 射 時 間 20分 50 時間後の出荷時に王子ける f 直 Br-82 の 放 射 能 を 1 とする Br-82(![ついては,臭化ア y モエウムターグツトを用いると長 い時聞の照射にさいして多量の 遊離臭素を生じる欠点はあるが 臭化カリウムターグツトを用い た 時 K は , 生 成 し た K-42 を 減 衰させる必要があるととを考え て,現段階では臭化アンモニウ ムタ 表3 照 射 2/sec 8 . 8X 10叫1/cm 遊 離 Br2 の 量 原子炉 ターグツト JRR-2 NH4Br 4 . 5骨 垂直実験孔 KBr 0 . 0 6 JRR-2 NH4Br 0 . 0 5 20 分 気送管 KBr 0 . 0 2 2n/c皿2/ 1 .2X 101 sec JRR-1 NH4Br 0 . 2 3 1 5時 間 貫通実験孔 130時間 皿2/ 3 . 3 6X1 01 3 sec n/ c グ ツ 卜 を 採 用 し , 20分 照 射 50時 間 後 に 出 荷 す る ζ と K し Br2 た 。 と の 場 合 の 放 射 化 学 的 純 度 は 99.9~も以上,比放射能は 25.6 血 c/g Br で あ る 。 164 3B44 前 θY ト/育、手刀伺 u(p,p札〕叩υ及ii¥:‘ l二 日 間υ η 特喝L乙 文 章 9 LP 行 矧持 1 相 1 ! _f 易手['." 3 U2 : .~互射 L 1 : : . 埼 匙 をラ J :H 家分裂え応、と非核分裂及F 己、の案主争主同九す 3ため l亡 、 f " ' uJ j _i むの f o ヵたあ数を子ため 3 ことを青::J:?11L1Jo ここ 非核づ?裂及斥: η J つであ:3 23?U( p,p 1 1 刊、こめ目的の7 三めに た 217U J 1壊安 U 左 牧 分 裂 生 々 如 、 ら 分 肱 桝 す 3通 当 な 方 弘 乏 検 討 Lに ま l 司式 が枝詣であ')、 1 害、組{本で製造す 3査当な方 7 志りない牧婚であ 3折、その l 放射能 η 絶対 ~~'I 1._;五 E 鋭 L !..検討 L た 。 ~手 PR 桝 L f -U J02z.1-tイ才〆久換悲 1 : ' rリタ品乏行 q '3U 乏材料よ l ミ流'it L l ¥、 IN しゅう般で薄商含工れ 3初イテ 犬 。1 )この i 容液 11 :N p、おなと、の河、純物主含人L;'1) 3。 これらを?持、く ために、この埠:えを 3つ庁内て芝、あ乾回し、づけでし q う践を叩数分前干し、 U , 0 &~今 N 通 鍛l 行事号、し 7f~ ィオ L 丈才実相月81三吸着;: -t!:.、引き殺さ今 N 場勤皇で糸純物 t~た L 1 bし?と敬、 0, 5 ' N塩酸で、 U 左i 脱会した。イめれ待 1 ; ) : l申 7践 を 分 解 ( 元 局 間 ( I l J13UJ0 宮の重置を現,)史 L' 1 1 1 ' < T J 1 と 。 抱'N;~') 史には呆久核向サイクロ十 o : の5 ,門 ε V11) 7 .ロト:..t : "ームで¥向。?をふ凡Yl ey' 1 0 匂は とし t 停、射し、 L 記 η ii 誌で桔 ~L た U 1塩 頑 張 l亡脅かし,-t皇 イιつづユ l レオにう伊J えとし、有勺 ー害i'14 広フて伶った試料左均 I1 夜。乏め 2吋レの F ヒ扶前官f l τノ 人 税ψUのpr!}..乙r で わ J• このよ ιL7 .1 11 + πs-.局 時 計 数 認 が 教 も 適 当 と 脅 え τ、 同し l 件。宮古C 料中 l 二:2 u ι ? く持寸 3 U の γ星条の τ f 哲 久f 直をグくめ:l 1 と灼 l 亡、明夜9 ヴL η 1 1 : muL 間報 η万 ; t ; ." c、 頭 , ) え l1 三結果、 m uの百官 久イ重 τl た して β 2.%以下で均フ T。 三 次に 4 冗すす うなた放射能りがくレ1材 料 の 絶 対 測 史 浩 J 7 叡イ重 η7ラ瑚レと -~特 11生的線をヒリ、 哨 t * H 1 N f1 7 ¥ う広 Jc ¥線 ) : .r;)言寸紘イ直正除くために、 4 戸比例計数管の7"ヲト fp 1 7 0竜 圧 、 21 f00ずで d線左官イ叡 L、 これ'[ Y/DOγ z、のすす数値 ( s線と A株 z 1 の向すれ"計数芝れ1..'1 3 )力、ぅ差 L 号II1 1三。理,)え務泉 17\ う L 吉乞の 1~ィι ウヲユ JL íK.~居飛 I~ わ たリ η 2)?U η 荊 表 敬 Nt 次めように L1 .7 [ (めた。 完及告 Z れ l II J l)?Uη 壊安居)ぜ Eフ オ J 閣に牙、す o r ι九九 4叫が o り 2 ) えれ主もとに L て 止九 小ざ II す~ / P ' E.省略 L C:イ在ったヲナム団 η ょ 7存i 主役大的な壊愛 J i J1 t 左 l 羽11 ; J 土 、 J 欠の認が、問、リ 1Lフ。 N, "N(p"f" 十件2~n "i弘九十恥 [r~ 1-払 Eメー肱む,[V3-民&,f1品 h, -仔zむ' z1 %斗弘-~tぇ比l.o.) ( i ) N o "N( 防。私一|弘f.ez 十払f.E~ 防o E p o, _ e ' /E , e . -品。ゐ。払弘一段zl . ιzP . e , .[e.) ( 2 ) Nι~ N{時。ら (Fr,í:!f',寸 P~2 Z : "-t鼠匂寸 P r .' Z r .-t'臥ー品&,t.OJ-, 仔: i t , P r .h .-f i μけ品-P.V向 l FE 尚 ) 十段1 f . e z( p r .f.百斗寸&一時"fð~ î.)()( 1 -P @ Oi s O ) 十 九 仏 ( 帥 寸 陥 之 十P Q"向十仏 F ,内向)()P s oE o o )J ( 3 ) ここで 、向 、 嶋 、 Nι11 モ イL ぞれ百、 F 、 I句略奪オ?85Gイ直ても、あ 3 。ずI~守、戸。、 .6.,斗、 X はそれ 芝 、 れ 3線、戸徹、肉苦?影、才変電手、 NpηKx 線 l.#7.杓すけ乙図尋問。 Fは モ れ う 付 矧7 象今 165 b r c u , _c h _ [凡 ' } r-o.- t~ 口、 εl 才計数均寿て、、わ Z i , t s o、 ご' ; 2 " E 8 .にえ称:ィ草坊がう鵠尋 L た イ車乏イ士、入 L &, ~Eぬとふ l二、イ也の核牲の絶対剰えによって実験的に7,tくめられた値を内入 L 1 : 、 ( り 、 ( 2 )‘ (3)式の J ら屯 η Nのイ糸数主計 1Lこ ; fe この計 l iのお足、 N , i < い 一一一よ = NX(I 、o 3!:~, Uj ) ( 4 ) ι N i : と な っ た . あ 包 勺 吉 見 差 rJ f 哀史 IHtのみ居小:J 1:君底して釘 三 tのであ L1 a N ι Nり 、 争 r, N 0 実匁,)値と(4-)式を J 有 1) て八/LK Y 71 と 。 J え よ グ7主 う{-::. 1 てた育矧可能左大めたプ~fl乙ウラユ J レ 7人湾後ヒ勺組対 ~~I) ;えによっ 叡効j , 史1 切材料 中 ゥ l u左足壁 l l ? 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HD 1ωt d e r :Ph-~$ ・ I\ ev. 立ry 1 斗1 ( 1q 5' 7 ) .M e r rl t七 、 J .合.V .T ( . ly lor、 ' V J .Fi門巴け i t七 、 PJ.ωn p tO九 、 A n . a J .C k e m ・ E :3 1 0( 旬 J .S b , ワ ' 3 d うトー 図 ラ「ユ図 26τ5 ﹃ ﹃ i ., MV へ 弘山川 2675 n叫 -1 0 3‘0 1 0 , 30 1 ) ' 1 、6 3 3 、 z W p 5Q , 6 ' 33 二 、L ーダL~'l 8 ε4 o O 3 7 N p 之 l3 E 久 亡 人 v E す 3 , ヮ , 役山 Q UA U 62 dμρ ﹄♂﹄ 4 3 、 4 - 7 o 、 . q6 41 1 0 1,0 H:♂ 7 % 2 .1 。 。 011 川 T 五百両× MSKeV 207 、 q ' 16 % 6 2 4 0 3844 20MeVリニアエレクトロ Y ア ク セ ラ レ - s( I 1 : よ る 柴田長夫, 日本原子力研究所 67口U の 製 造 0田中吉左右 問 口 uは 銅 の ラ ジ オ ア イ ソ ト ー プ の う ら も っ と も 長 寿 命 の も の で あ る 。 ? ! , 67zn(n ,p )釘 OU反 応 を 利 用 し て 製 造 す る 方 法 が 検 討 さ れ て $ . ' ! ? 関する基礎的左検討を行ってきた。しかし znは 67 670 Uは 原 子 炉 の 速 中 性 子 Kよ , す で に 四 方 1)が こ の 製 造 法 K 天 然 の 同 位 体 存 在 比 が 小 さ く (4.11% ), しかも製 品 中 K 大 量 の 64OUが 混 入 す る と と を 避 け ら ー 凡 な か っ た 。 演者の一人はさき K リニアエレクトロ y ア ク セ ラ レ - sを 3 利 用 し て (r,' ソ ト ー プ の 製 造 を 試 ろ み た が , そ の さ い 厚 さ 2血血の白金コ y n )反応によるラジオアイ パ ー タ を 使 用 し た と き K発生する制動放 射 線 の 空 間 分 布 に つ い て 検 討 を 行 っ た 。 そ の 実 験 結 果 K よ れ ば , (r ,n ) 反 応 を 利 用 し て も っ と も 比 放 射 能 の 高 い 製 品 が え ら れ る 有 効 ビ ー ム の デ イ メ ン シ ヨ Y は , コ Y パ ー タ 直 後 の 約 7m 皿 φ X25mm の範 c で あ っ た 。 し か し ( r,p ) 反 応 あ る い は (r,α) 反応左どのよう(11:3' 閤(11:あ!? , そ の 全 容 積 は 約 1c グツト物質の元素と異なるラジオアイソトープがえられるばあいには,ビーム強度が最強のデイメ ン γ ヨ ン で の み 照 射 す る よ り も , 有 効 ビ ー ム 範 囲 K 十分厚l/> s ー グ ツ ト 物 質 を 装 着 す る 生成量の増加が期待される。一方さき κ用 h た 白 金 コ yパ トロンのインタ一ナノレターグツトアセ Y プリによって ζ とによって タ の 厚 み は , 森 永 ら 2)が 25MeVのベ-3' 1ωTa の 最 高 収 率 を え た 値 を 参 照 し て 製 作 さ れ た も の で あ る 。 わ れ わ れ は 20MeVリ ニ ア エ レ ク ト ロ y ア タ セ ラ レ - s (I1:砕いて,コ y パ ー タ 厚 み が 田 Zn(r ,p) したときの 6'iOu 反 応による 6 70Uの 生 成 量 K 王 子 よ ほ す 影 響 を 検 討 し , さ ら に 大 量 の Fー グ ツ ト を 使 用 670U 生成量の実測を行念い,とれらの結果をもととしてえらんだ照射条件について報告す ゐ。 照 射 条 件 を 検 討 す る さ い の F ー グ ツ ト 物 質 と し て は , 市 販 の 亜 鉛 薄 板 ( 厚 さ 1皿 ) 正 予 よ び 亜 鉛 ベ レ ツ卜 ( 7mm世X2mm ) を 使 用 し た 。 装 着したターグツトアセ Y プリを才 1 図に示す。図から明らか左ょう(I1:s ーグツト物質は回転する支持枠で固 定されて$.'!? , 照 射 中 は モ ー タ で 回 転 し た 。 と の Fーグツトアセンブり を 30分 間 , 電 子 エ ネ ノ レ ギ 20MeVで照 t : L 0 射した。照射後試料を王水に溶解し 00++,Ou++ の訟の正予の 1mgの 担 体 を 添加し,蒸発乾回したのち境酸溶液 TARGET ASSEl唱蕊Z とし,陰イオ オ;/ y 交換樹脂(ダイヤイ SA100,100-200メツ γ ュ , 8m皿世 X 100mm) を 用 い て 錦 フ ラ ク シ ヨ y j6 7 . を 分 離 し た 。 溶 離 液 と し て 4 M :T'よび 2.51 1 塩 酸 溶 液 , 2 M硝 酸 溶 液 を 使 用 し た 。 2.5M 境 酸 溶 離 液 としてえられた銅フラク γ ヨンは全量を集め,濃縮後定容として放射能の測定を行った。放射能の 測 定 は G M 言十数器正予よび 7.5c皿世 X 7.5c血 NaI ク リ ス タ ノ レ に よ る 256チ ャ y ネノレパルスハイトアナライ ザを用いた。 亡 は 照 射 後 6時 間 を 経 た 試 料 の ガ ン マ 線 ス ベ ク ト ノ レ , 分 離 後 の 銅 フ ラ ク シ ヨ 方 2図 V Y のガンマ線 z ベクトル, : t ' よ び そ れ ら の 放 射 能 の 崩 壊 曲 線 を 示 し た 。 照 射 の さ い ビ ー ム の 軸 方 向 K 垂直在部分のデ イ メ ン シ ヨ ン は ォ リ ザ リ ツ ド 感 光 紙 K よって検知したが,さら K照射したスタックは,コ y パ -!J直 後 の 試 料 面 の 強 度 を 測 定 し , 最 大 強 度 の 中 心 点 の 試 料 片 を え ら び , ビ ー ム の 軸 方 向 f ' ( 5皿間隔の切片‘ V て 切 断 し , $'の b の の 切 片 中 の 67 口u生 成 放 射 能 を 求 め た 。 1 0 とのよう K してえられた曲線(放射化学的収量の変化に 相当する)を,コ Y バータを使用せず試料片だけを照射 0 . 51 " したときの曲線と比較すると,顕著ま相異が認められる。 成 量 は , コ ン バ -!J を 使 用 し 左 か っ た と き と 草 子 念 じ ジ オ メ ト リ の 試 料 片 の 約 2倍 の 値 を と る 。 い _ . ' . ・ 守 、 ー1 。 e 670U 1 ' 0 ~ 0 < > :6 園。。“ e -m- 血へだたった位置の試料片では 0 00 0 ・ ・ 50皿 0# ' 00 1 0 0 0 J a パータ直後から y 0 . 1 1 3 • fy.、 甲 山 ぜ : ; I~~ dz-HZDDU 者のi 減衰は後者陀〈らべていちじるしい。 前者ではコ ~ o ・ ・ ' 、 . 内f'(砕ける減衰 )κ 従 っ て 左 め ら か な 減 衰 を 示 す が , 前 。 UH究恒 ずれのばあいにも生成放射能はビーム強度の低下(試料 S 0胴 3 0 0U生 67 -E 試料片の ・ 向 内 ・ 2mm 白 金 コ y パ -!J を 使 用 し た と き , コ ン パ ー タ 直 後 の i ぬ 。 品 。 . ・.も 匂白』 、 . . も、 . o 4 句 、 の 生 成 放 射 能 が コ ン パ -!J 直 後 の 値 の 1/10 で あ る が 白 金 コ ン パ -!J を 使 用 し な か っ た ば あ い に は 1/4と い う 値をえた。 4m 皿の白金コンパータを使用したはあい t ては 2皿m の ば あ い と 比 較 し て 明 ら か f ' ( 670u の る。 とのよう左減衰曲線を 生成量が減少す 64Z n (r,n) 63zn反 応 K ょっ 7四 ra..:,~ S~.'ectra てえられる 67 0Uの 63Z nの 生成量についても検討し,との結果を and f J ec ay C l l r v e of Samples それと比較した。上述の照射条件 K関して検討し た 結 果 を 参 照 し ,20g の 酸 化 亜 鉛 を タ ー グ ツ ト 物 質 と し て 選 び , 2皿 且 の 白 金 コ y パ ー タ を 使 用 し て 照 射 を 行 っ た 結 果 , 20MeV-40, uA-10 時 間 の 照 射 で の収量 ~OO ,u c を得た。との値は( r,n ) 反 応 を 利 用 し 6 ' (c )u 1 自 の 亜 鉛 F ー グ ツ ト を 13208 の 製 造 3)のさ ぃ κ用 い た 照 射 条 件 で 照 射 し て え ら れ た 生 成 量 と 比 較 す る と 約 5倍 で あ っ た 。 試 料 中 の ビ ー ム 強 度 の 減 衰 K対 応 す る 放 射 化 学 収 率 の 変 化 , な ら び に 製 造 処 理 法 の 開 発 を 目 的 と し た F ーグツト物質の精製 法,大量の亜鉛中の銅の粗分離法について考察する。 E.日hikata,Nippon 日enshiryokuGakka工shi,in press .Kuroyanagi,Nucl. 1問 truments andMethods 6, 66 (1960) 2 ) H.Morinaga 叩 d T 3 ) K.Tanaka,T.Tamura and T.Kuroyanagi ,Radiochim工caActa,in press 168