二重ベータ崩壊実験用Ca同位体 のレーザー濃縮

150516地下素核研究領域研究会
二重ベータ崩壊実験用Ca同位体
のレーザー濃縮
福井大学大学院工学研究科
原子力・エネルギー安全工学専攻
仁木秀明
寺西、森下、玉川、小川
1
二重ベータ崩壊核種とCa同位体
二重β崩壊を起こす核種と崩壊エネルギー
同位体
カルシウムの同位体の天然存在比
崩壊エネルギー
[MeV]
同位体
天然存在比 ［%］
48Ca
4.27
40Ca
96.941
76Ge
2.04
42Ca
0.647
100Mo
3.03
43Ca
0.135
116Cd
2.80
44Ca
2.086
136Xe
2.48
46
Ca
0.004
150
Nd
3.37
48
Ca
0.187
Gd
1.73
160
2
内容
・レーザー同位体分離の原理
・レーザーによる偏向法について
＊シミュレーションによる予測
＊偏向の評価法
+吸収スペクトルのドップラーシフト
+偏向原子の空間分布測定
（質量スペクトルの空間分布測定）
・選択的イオン化法
3
Ｉｓｏｔｏｐｉｃａｌｌｙ ｓｅｌｅｃｔｉｖｅ
ｅｘｃｉｔａｔｉｏｎ ａｎｄ ｉｏｎｉｚａｔｉｏｎ
Ea.i
Eion
λ2
Isotope shift
Eex
λ1
λ1
E0
2014/9/22
Isotope A
×
Isotope B
4
Ca原子の同位体シフトと天然存在比
272.2 ［nm］
2.7×105 ［s-1］
422.7［nm］
2.2×108［s-1］
1P o
1
671.7 ［nm］
1.2×107 ［s-1］
2180 ［s-1］
1P o
1
3D
0,1,2
457.0 ［nm］
40 ［s-1］
1S
0
Transition : 1P1 - 1S0
λ = 422.7 nm
τ = 4.6 ns
1
∆𝜈𝑛𝑎𝑡. =
= 34𝑀𝐻𝑧 (HWHM)
2𝜋𝜏
𝐼𝑆 = 59.9 mW/cm2
Energy levels and Transition Probabilities
Absorption
[arb.unit]
106
40Ca
λlaser
40Ca
42Ca
105
43Ca
44Ca
42Ca
104
－2
44Ca
48Ca
0
1
－1
Detuning［GHz］
2
46Ca
48Ca
Natural
Isotope Shift
Abundance [%]
[MHz]
96.941
-1513
0.647
-1119
0.135
-901
2.086
-739
0.004
-353
0.187
0
Absorption spectrum of Ca at 423nm
5
輻射圧による48Caの偏向
Ca Atomic beam
1P o
1
272.2 ［nm］
2.7×105 ［s-1］
48Ca
422.7［nm］
2.2×108［s-1］
Ｌａｓｅｒ
671.7 ［nm］
1.2×107 ［s-1］
2180 ［s-1］
1P o
1
3D
0,1,2
Collimator
Oven
1S
0
Vacuum chamber
Photon
Atomic
48Ca momentum
Photon
48Ca
Absorption
Emission
457.0 ［nm］
40 ［s-1］
Atomic
momentum
Random direction
Energy levels and Transition
Probabilities
1P1
– 1S0 transition
・ Large transition probability
・ Quasi Two-Level System
6
同位体の軌跡（計算例）
レーザー波長:422.7[nm]、飽和パワー:[59mW/cm2]、レーザー照射方向:xの正の向き
同位体シフト［MHz］
40Ca
0
42Ca
394
43Ca
―
44Ca
774
46Ca
1160
48
1513
44Ca
X（Laser beam）［mm］
46Ca
X（Laser beam）［mm］
42Ca
X（Laser beam）［mm］
Z（Atomic beam）［mm］
X（Laser beam）［mm］
Z（Atomic beam）［mm］
Z（Atomic beam）［mm］
Ca
40Ca
Z（Atomic beam）［mm］
同位体
Z（Atomic beam）［mm］
Ca同位体の同位体シフト
48Ca
X（Laser beam）［mm］
7
シミュレーション1
偏向された原子の回収率と濃度の関係
回収板では、偏向角θ以上の原子を回収するとする
Z
Vｚ
θ
48Ca
Collecting Plate
Vｘ
Laser
X
width
100
10mm
30mm
100
Conc.
80
80
60
60
Collection Eff.
40
40
20
20
Concentration
0
Concentration［%］
Atomic beam
Collection Efficiency［%］
Ｉ/Ｉｓ＝1.0
0
0
1
2
3
4
5
θ［deg］
Concentration and Collection Efficiency of 48Ca
8
シミュレーション2
偏向された原子の回収率と濃度の関係
Z
Vｚ
θ
48Ca
Collecting Plate
Vｘ
Laser
X
Ｉ/Ｉｓ＝0.1or0.2
100
100
80
80
60
60
Concentration
40
20
Collection Eff.
0
0
0.5
40
30mm
50mm
width
1
Concentration［%］
Atomic beam
Collection Efficiency［%］
回収板では、偏向角θ以上の原子を回収するとする
20
1.5
2
0
θ［deg］
Concentration and Collection Efficiency of 48Ca
9
原子ビーム偏向評価
♯偏向原子のドップラーシフト測定
偏向用レーザーON, OFF時の
吸収ピーク波長のシフト量
LIF法によるCa-40の吸収スペクトルの測定
♯偏向原子の空間分布測定
偏向用レーザーON, OFF時の
原子ビームの空間分布（Ca-40)または同位体比
飛行時間式質量分析（TOFMS)
10
大チャンバーと小チャンバー
35cm
7cm
電子銃加熱
偏向用レーザー照射位置から
イオン化までの距離 35cm
抵抗加熱+熱電対
偏向原子のドップラーシフト測定
偏向原子の空間分布測定
11
♯偏向原子のドップラーシフト測定
Simulation
レーザーの進行方向に運動量を得た原子はドップラーシフトにより吸収波長が変化
吸収スペクトルの変化を観測することで目的の同位体が偏向していることを確認できる
レーザー径 5cm I/Is=1
原子ビーム
吸収スペクトル
モニタ用レーザー
R(吸収確率[s1])
ドップラーシフト
62.01MHz
Vx=28.53m/s
偏向角
θ=2.15°
青：レーザー照射なし
赤：レーザー照射あり
自然幅
３４MHz
半値全幅
54.06MHz
偏向用レーザー
Δ(共鳴周波数とのズレ)[rad/s]
12
ドップラーシフト
27.03MHz
Vx=11.78m/s
偏向角 θ=0.88°
青：レーザー照射なし
赤：レーザー照射あり
半値全幅
42.93MHz
レーザー径 2cm I/Is=1
吸収確率 R [s-1]
吸収確率 R [s-1]
レーザー径 1cm I/Is=1
Δ(共鳴周波数とのズレ)[rad/s]
青：レーザー照射なし
赤：レーザー照射あり
半値全幅
44.52MHz
Δ(共鳴周波数とのズレ)[rad/s]
青：レーザー照射なし
赤：レーザー照射あり
半値全幅
44.52MHz
レーザー径 5cm I/Is=1
吸収確率 R [s-1]
吸収確率 R [s-1]
Vx=20.17m/s
偏向角 θ=1.52°
Vx=16.83m/s
偏向角 θ=1.27°
Δ(共鳴周波数とのズレ)[rad/s]
レーザー径 3cm I/Is=1
ドップラーシフト
46.11MHz
ドップラーシフト
38.16MHz
ドップラーシフト
62.01MHz
Vx=28.53m/s
偏向角 θ=2.15°
青：レーザー照射なし
赤：レーザー照射あり
半値全幅
54.06MHz
Δ(共鳴周波数とのズレ)[rad/s]
13
蛍光によるドップラーシフト測定
実験配置
Laser 1
偏向用：波長固定
Laser 2
レンズ
蛍光観測用：波長スキャン
Spec.
Ana.
PMT
波長変化の参照信号
分光器
存在比の大きい40Caの観測を試みる
レーザーによるドップラーシフト無のスペクトル測定
14
Laser-induced Fluorescence from
Ca Vapor
15
• 偏向用のレーザー(出力高い方)を蛍光観測用として使った(波長を三角
波でスキャンさせて使った)ところスペクトルを得た
1GHz
短
波長
長
短
長
水色：Spec.Ana. 緑色：パワーメーター 桃色：吸収(放出)のスペクトル
16
• 同位体の同定
40Caと44Caの
同位体シフトは774MHz
→結果
約-2%の差異
・40Caのスペクトルを確認できた
・スペクトル幅130MHz程度
目視で明滅が確認されたため小さいスペクトルを44Caとした
761MHz
133MHz
771MHz
132MHz
44
40
43
46
48
42
17
♯偏向原子の空間分布測定
飛行時間式質量分析を用いた質量スペクトルの観測
横方向の原子密度分布または質量スペクトルの変化を測定
Ca原子ビーム
イオン化レーザー
+HV
0V
0V
Ca+
MCP
偏向用レーザー
48Ca
40Ca
48Ca
40Ca
質量スペクトル
質量スペクトル
18
飛行時間式質量分析(TOF-MS)を用いた質量スペクトルの観測
偏向レーザーによる48Caの分離確認、濃縮比の測定
加速用極板
Ca 原子ビーム
48Ca
Nd:YAG 2ω(λ=532nm)
イオン化用レーザー（パルス） MCP
Ca+
オシロスコープ
等速運動
メッシュ
るつぼ
２枚極板の一段加速
加速極板間の電圧:1000V
極板間距離:2.3cm
飛行距離:23cm
真空度:10-6Torr
イオン化レーザー:64mJ
Nd:YAG
発振器
（外部トリガー）
真空チャンバー
19
Ca質量スペクトル測定例
[43Ca(5.14μs)]
40Ca
[48Ca(5.41μs)]
[44Ca(5.20μs)]
[42Ca(5.09μs)]
同位
体
天然存在比 ［%］
40Ca
96.941
42Ca
0.647
43Ca
0.135
44Ca
2.086
46
Ca
0.004
48
Ca
0.187
同位体
同位体比[%]
42Ca
0.574
43Ca
0.134
44Ca
2.086
48Ca
0.229
20
選択的イオン化法
Autoionizing states
Field ionization
I.P.
Rydberg states
Ionization Efficiency?
37298.3cm-1
4s4ｄ(1Ｄ2)
732.6［nm］
422.7［nm］
0cm-1
Isotopic Selectivity?
23652.3cm-1
4s4p(1P1o)
Selective excitation
4s2(1S0)
21
実験装置概観置
小チャン
バー
大チャン
バー
計算シミュ
レーション
青色レーザー
色素レーザー
22
内容
・レーザー同位体分離の原理
・レーザーによる偏向法について
＊シミュレーションによる予測
＊偏向の評価法
+吸収スペクトルのドップラーシフト
+偏向原子の空間分布測定
（質量スペクトルの空間分布測定）
・選択的イオン化法
23
１．現在の開発状況
•
-プロトタイプ装置での結果-
レーザー偏向法の有用性の確認実験急ぐ
大チャンバー＞＞ドップラーシフト測定：偏向の大きさ確認
LIFによる吸収スペクトル測定：OK. 要原子ビームコリメーション
小チャンバー＞＞同位体の空間分布測定：濃縮度の確認
TOFによる質量分析：OK. 要イオン化効率向上
•
•
•
•
レーザー光多重照射配置準備
偏向用レーザー波長の安定化
高効率光イオン化
計算シミュレーション技術
•
体制
• 仁木・玉川・小川・学生７名
24
2. 今後の計画
25
実験装置概観と人員配置
小チャン
バー
大チャン
バー
坂本(M2)
寺西(B4)
森下(M1)
青色レーザー
色素レーザー
Irra(B4)
加藤(M2)
統括
仁木、小川、玉川
計算シミュ
レーション
遅(M2)
Gab(B4)
26
フォトンコスト
48Ca１個回収するのに1000個の光子を散乱する必要があると仮定して、
1molの48Caを回収するのにどれだけの光エネルギーが必要か？
・ 1光子のエネルギー：
𝑐
ℎν = ℎ λ = 4.70 × 10−19 𝐽
= 2.93[𝑒𝑉]
・ 1molの48Caを回収するためには
4.70 × 10−19 𝐽 × 1000個
× 6.02 × 1023 個
= 2.83 × 108 [𝐽]
・電気料金 1kWh 15円とすると
1 kWh = 103 𝑊 × 60 × 60 𝑠
= 3.6 × 106 𝐽
1molの48Caを回収するには
78.6kWh（1179円） の光エネルギーが必要
27
Caの蒸発速度とレーザーパワー
Caの蒸発速度
𝑎𝑣 = 2 × 10−1 𝑘𝑔 𝑚−2 𝑠 −1 𝑎𝑡 𝑇 = 1112𝐾 𝑚. 𝑝.
= 6.3 × 106 𝑘𝑔 𝑚−2 𝑦 −1
= 6.3 × 106 𝑘𝑔 𝑚−2 𝑦 −1
= 6,300𝑡𝑚−2 𝑦 −1
Ca-48の蒸発速度に直すと ～11.7ton/m2y
蒸発面の面積10cm2 ?とするとCa-48の蒸発速度は ～11.7kg/y
Ca-48 11.7kg=244mol
必用なレーザー光エネルギー＝2.83×108J×244＝6.91×1010J
必用なレーザー光パワー
＝6.91×1010/（60×60×24×365）＝2.19×103W
28
今後の計画（近々～来年度）
1. レーザー偏向法の有用性の確認実験
急ぐ（森下M1, 寺西M2)
• ドップラーシフト測定
• 質量分析
2. 偏向用レーザーλロック(ＩｒｒａM1)
• F.P.スペアナまたは 波長計または
other reference
3. 高効率光イオン化（新人？）
• YAG4ω または YAG4ω 励起色素
レーザー
・チャンバー・真空排気系等の
改修（～1,000万円）
・ロックインアンプ（～ 100万円）
・スペアナ（～ 100万円）
or
・波長計（ ～ 600万円）
・YAG 4ω 波長変換用結晶（ ～
200万円）
・色素レーザー用紫外ミラー
系（ ～ 100万円）
29
今後の計画（来年度以降の要検討事項）
• 高出力レーザー光源 （調査）ー＞kW
級
ー半導体レーザー、中国製
ー色素レーザーAmp.、その他のAmp.
• Ｃａ原子蒸気発生
– コリメート原子蒸気ビームの発生
－＞るつぼ形状
– 凝縮 ー＞原子蒸気密度
PD 1人
大型真空chamber一式
6,000万円
？？？
30
終
31
来年度の予定
• 目標：
– 現在のプロトタイプ装置で濃縮48Caの回収が可能であることを実証する
– 各種パラメータの最適化と問題点の洗い出し
• 予算：
– カルシウム原子
– チェンバー改造費（コリメータ、回収機構他）
– そのほか
• 研究体制：
– スタッフ：仁木、玉川、小川
– 院生：坂本、森下
– 学部生：？？
32
実験結果
飛行時間の加速電圧依存性
9.00
2.50E-02
8.00
Ca-40時間[μs]
3.00E-02
1.50E-02
1404V
1.00E-02
1233V
1000V
5.00E-03
800V
0.00E+00
-5.00E-03
4.00E-06
600V
6.00E-06
時間[s]
7.00
6.00
計算
5.00
実験
4.00
3.00
500
8.00E-06
700
1.00E-07
900 1100
加速電圧[V]
1300
1500
8.00E-08
幅[s]
電圧[V]
2.00E-02
6.00E-08
4.00E-08
Ca-40σ
Ca-44σ
2.00E-08
0.00E+00
500
700
900 1100 1300 1500
加速電圧[V]
33
実験結果
同位体計数率の電子銃の出力に対する依存性
3.50E-02
3.00E-02
5.00E-03
MCPの飽和
4.00E-03
2.00E-02
1.50E-02
1.00E-02
5.00E-03
3.00E-03
20mA
25mA
30mA
35mA
40mA
電圧[V]
電圧[V]
2.50E-02
2.00E-03
1.00E-03
0.00E+00
0.00E+00
5.50E-06
5.00E-06 5.50E-06 6.00E-06 6.50E-06 7.00E-06
-5.00E-03
-1.00E-03
時間[s]
6.00E-06
6.50E-06
7.00E-06
時間[s]
34
シミュレーション
（乱数）系外への緩和
NO
（乱数）自然放出方向の決定
NO
ドップラー効果を考慮
YES
Y ［mm］
（乱数）初期速度分布Vz0を決定
熱速度分布
0.05
マクスウェル－ボルツマンの速度分布則よ
り
0
-0.05
m:原子質量、
ｋB:ボルツマン定数、T:蒸気温度
50
乱数を用いてCa原子に熱速度を割り当てる
吸収・放出方向及び速度の決
40
定
吸収時 速度変
放出時 速度変
h
化  30
化 h {x, y, z}
{x , y ,z }emission
absorption
Laser
レーザー径を通過
YES
回収位置まで等速直線運動
出力
フローチャート
Z （Atomic beam）［mm］
初期パラメータの入力
m
m
ｈ:プランク定数、λ:光の波長
20
40Ca
42Ca
ドップラー効果を考慮
44Ca
10 48
レーザーの波長を
Caに同調させていても光の
46Ca
48Ca
吸収・放出によって原子はX,Y,Z方向に速度変化
0
を起こすのでドップラー効果によって吸収確率
0
10
5
X （Laser beam）［mm］
は変化する。
レーザー照射領域内での各同位体の軌跡
35
同位体分離の原理
同位体シフトを利用しレーザーで目的の同位体にのみ運動量を与える
Ca原子ビーム
回収板
48Ca
偏向用レーザー
λ=422.7nm
コリメータ
るつぼ
• 48Caにのみ共鳴する波長のレーザーを照射
• 光子を吸収する際にレーザーの進行方向
に運動量を得る
原子ビームの軌道から逸らすことで分離する
光子
運動量
48Ca
吸収
48Ca
放出
励起状態から基底状態へ戻る際の自然放出は三次元的にランダム
多数の吸収・放出を繰り返すと平均的にレーザーの進行方向に運動方向を得る
36
エネルギー準位の遷移波長と遷移確率
この方法で軌道を逸らすには同じ遷移での吸収・放出を繰り返す必要がある
272.2 ［nm］
2.7×105 ［s-1］
422.7［nm］
2.2×108［s-1］
1P
1
1P
1
671.7 ［nm］
1.2×107 ［s-1］
2180
［s-1］
3P
0,1,2
1S
0
Transition : 1P1 - 1S0
λ = 422.7 nm
τ = 4.6 ns
1
∆ν𝑛𝑎𝑡. =
= 34MHz (HWHM)
2𝜋𝜏
𝐼𝑆 = 59.9 mW/cm2
457.0 ［nm］
40 ［s-1］
輻射圧による分離において重要な条件
• 遷移確率が大きい
• 二準位系外への緩和を起こしにくい
λ=422.7nmのレーザーを用いる
多数の吸収と放出を繰り返すことができる
37