Comments
Description
Transcript
JAEA-Review-2008
࿖㓙න♽㧔5+㧕 㧝㧚5+ၮᧄන 5+ၮᧄන ၮᧄ㊂ ฬ⒓ ⸥ภ 㐳 ߐࡔ ࠻ ࡞ O ⾰ ㊂ ࠠࡠࠣࡓ MI ᤨ 㑆 ⑽ U 㔚 ᵹࠕ ࡦ ࡍ ࠕ # ᾲജቇ᷷ᐲ ࠤ ࡞ ࡆ ࡦ ‛ ⾰ ㊂ࡕ ࡞ OQN శ ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ EF 㧞㧚ၮᧄනࠍ↪ߡߐࠇࠆ5+⚵┙නߩ 5+ၮᧄන ⚵┙㊂ ฬ⒓ ⸥ภ 㕙 Ⓧᐔ ᣇ ࡔ ࠻ ࡞ O Ⓧ┙ ᴺ ࡔ ࠻ ࡞ O ㅦ ߐ 㧘 ㅦ ᐲࡔ ࠻ ࡞ Ფ ⑽ OU ട ㅦ ᐲࡔ ࠻ ࡞ Ფ ⑽ Ფ ⑽ OU ᵄ ᢙᲤ ࡔ ࠻ ࡞ O ኒ ᐲ 㧔 ⾰ ㊂ ኒ ᐲ 㧕 ࠠࡠࠣࡓᲤ┙ᴺࡔ࠻࡞ MIO ⾰㊂Ⓧ㧔ᲧⓍ㧕 ┙ᴺࡔ࠻࡞Ფࠠࡠࠣࡓ OMI 㔚 ᵹ ኒ ᐲ ࠕࡦࡍࠕᲤᐔᣇࡔ࠻࡞ #O ⏛ ⇇ ߩ ᒝ ߐࠕ ࡦ ࡍ ࠕ Ფ ࡔ ࠻ ࡞ #O 㧔 ‛ ⾰ ㊂ ߩ 㧕 Ớ ᐲ ࡕ ࡞ Ფ ┙ ᣇ ࡔ ࠻ ࡞ OQNO ノ ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ Ფ ᐔ ᣇ ࡔ ࠻ ࡞ EFO ዮ ᛬ ₸ 㧔ᢙߩޓ㧕ޓ㧝 ਸ਼ᢙޓ 㧡㧚5+ធ㗡⺆ ធ㗡⺆ ⸥ภ ਸ਼ᢙ ޓធ㗡⺆ ࡛ ࠲ 㨅 ࠺ ࠪ ࠲ 㨆 ࡦ ࠴ ࠛ ࠢ ࠨ 㧱 ࡒ ࡍ ࠲ 㧼 ࡑࠗࠢࡠ ࠹ 㨀 ࠽ ࡁ ࠡ ࠟ 㧳 ࡇ ࠦ ࡔ ࠟ 㧹 ࡈࠚࡓ࠻ ࠠ ࡠ 㨗 ࠕ ࠻ ࡋ ࠢ ࠻ 㨔 ࡊ ࠻ ࠺ ࠞ FC ࡛ ࠢ ࠻ ⸥ภ F E O v P R H C \ [ 㧢㧚࿖㓙න♽ߣ૬↪ߐࠇࠆ߇࿖㓙න♽ߦዻߐߥන 㧟㧚࿕ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภߢߐࠇࠆ5+⚵┙න 5+⚵┙න ⚵┙㊂ ઁߩ5+නߦࠃࠆ 5+ၮᧄනߦࠃࠆ ฬ⒓ ⸥ภ ߒᣇ ߒᣇ C TCF ᐔ 㕙 ⷺ ࠫ ࠕ ࡦ OO D C E ┙ ⷺ ࠬ࠹ࠫࠕࡦ UT O O D ᵄ ᢙࡋ ࡞ ࠷ *\ U ജ ࠾ ࡘ ࠻ ࡦ 0 OMIU ജ ᔕ ജࡄ ࠬ ࠞ ࡞ 2C 0O OMIU ࠛࡀ࡞ࠡ ᾲ㊂ ࠫ ࡘ ࡞ , 0O O MIU Ꮏ ₸ ᧤ࡢ ࠶ ࠻ 9 ,U OMIU 㔚 ⩄ 㔚 ᳇ ㊂ࠢ ࡠ ࡦ % U# 㔚Ꮕ㧔㔚㧕 㔚ജ ࡏ ࡞ ࠻ 8 9# OMIU# 㕒 㔚 ኈ ㊂ࡈ ࠔ ࠼ ( %8 OMIU# 㔚 ᳇ ᛶ ᛫ࠝ ࡓ ǡ 8# OMIU# ࠦ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࠫ ࡔ ࡦ ࠬ 5 #8 OMIU# ⏛ ᧤࠙ ࠛ ࡃ 9D 8U OMIU# ⏛ ᧤ ኒ ᐲ࠹ ࠬ 6 9DO MIU # ࠗ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࡋ ࡦ * 9D# OMIU# ࡞ ࠪ ࠙ ࠬ ᷷ ᐲ ࡞ࠪ࠙ࠬᐲ F ͠ శ ᧤࡞ ࡔ ࡦ NO EFUT E OOEFEF ᾖ ᐲ࡞ ࠢ ࠬ NZ NOO OOEFOEF 㧔ᕈᩭ⒳ߩ㧕⢻ ࡌ ࠢ ࡞ $S U ๆ ✢ ㊂ ⾰ ㊂ࠛ ࡀ ࡞ ࠣ ࠗ )[ ,MI OU ࠡ ಽ ਈ ࠞ ࡑ ✢ ㊂ ᒰ ㊂ ㄝ✢ ㊂ ᒰ ㊂ ᣇะᕈ✢㊂ᒰ㊂ ࠪ ࡌ ࡞ ࠻ 5X ,MI OU ੱ✢㊂ᒰ㊂⚵❱✢㊂ᒰ Cࠫࠕࡦ߮ࠬ࠹ࠫࠕࡦߩ↪ߪޔหߓᰴరߢߞߡ߽⇣ߥߞߚᕈ⾰ࠍ߽ߞߚ㊂ࠍ ߔࠆߣ߈ߩ⚵┙නߩߒᣇߣߒߡὐ߇ࠆ┙⚵ޕනࠍᒻࠆߣ߈ߩߊߟ߆ߩ ߪ↪ޓ㧠ߦ␜ߐࠇߡࠆޕ Dታ㓙ߦߪ⸥ߪߦᤨࠆߔ↪ޔภTCF߮UT߇↪ࠄࠇࠆ߇ޔ⠌ᘠߣߒߡ⚵┙නߣߒߡ ߩ⸥ภ̌㧝̍ߪ␜ߐࠇߥޕ E᷹శቇߢߪߩࡦࠕࠫ࠹ࠬޔฬ⒓ߣ⸥ภUTࠍනߩߒᣇߩਛߦߘߩ߹߹⛽ᜬߒߡࠆޕ Fߎߩනߪࠬ࠙ࠪ࡞ࡒߡߒߣޔᐲ㨙͠ߩࠃ߁ߦ5+ធ㗡⺆ࠍߞߡ↪ߡ߽⦟ޕ ᧄࡐ࠻ߪ⁛┙ⴕᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴߇ਇቯᦼߦ⊒ⴕߔࠆᚑᨐႎ๔ᦠߢߔޕ ᧄࡐ࠻ߩᚻਗ߮ߦ⪺ᮭ↪ߦ㑐ߔࠆ߅วࠊߖߪޔਅ⸥ߡߦ߅วࠊߖਅߐޕ ߥ߅ోߩ࠻ࡐᧄޔᢥߪᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ࡎࡓࡍࠫ㧔http://www.jaea.go.jp㧕 ࠃࠅ⊒ାߐࠇߡ߹ߔޕ ⁛┙ⴕᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎㇱ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎ⺖ ޥ319-1195 ⨙ၔ⋵㇊⃗᧲ᶏ⊕ᣇ⊕ᩮ 2 ⇟ 4 㔚 029-282-6387, Fax 029-282-5920, E-mail:[email protected] This report is issued irregularly by Japan Atomic Energy Agency Inquiries about availability and/or copyright of this report should be addressed to Intellectual Resources Section, Intellectual Resources Department, Japan Atomic Energy Agency 2-4 Shirakata Shirane, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-1195 Japan Tel +81-29-282-6387, Fax +81-29-282-5920, E-mail:[email protected] © Japan Atomic Energy Agency, 2009 㧠㧚නߩਛߦ࿕ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภࠍ5+⚵┙නߩ 5+⚵┙න ฬ⒓ ⸥ภ 5+ၮᧄනߦࠃࠆߒᣇ ☼ ᐲࡄ ࠬ ࠞ ࡞ ⑽ 2CU O MIU ജ ߩ ࡕ ࡔ ࡦ ࠻ ࠾ࡘ࠻ࡦࡔ࠻࡞ 0O O MIU 㕙 ᒛ ജ ࠾ࡘ࠻ࡦᲤࡔ࠻࡞ 0O MIU ⷺ ㅦ ᐲ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ⑽ TCFU OO U U ⷺ ട ㅦ ᐲ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ᐔ ᣇ ⑽ TCFU OOUU ᾲ ᵹ ኒ ᐲ ᾖ ᐲ ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࠻࡞ 9O MIU ᾲ ኈ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࠫࡘ࡞Ფࠤ࡞ࡆࡦ ,O MIU ⾰ ㊂ ᾲ ኈ ㊂ 㧔 Ყ ᾲ ኈ ㊂ 㧕 ࠫࡘ࡞Ფࠠࡠࠣࡓ , MI- OU- ⾰ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ Ფࠤ࡞ࡆࡦ ⾰ ㊂ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࠫࡘ࡞Ფࠠࡠࠣࡓ ,MI O U 㧔 Ყ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ 㧕 ࡢ࠶࠻Ფࡔ࠻࡞Ფࠤ ᾲ વ ዉ ₸ 9 O- OMIU- ࡞ࡆࡦ ࠫࡘ࡞Ფ┙ᣇࡔ࠻ Ⓧ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ O MIU ,O ࡞ 㔚 ⇇ ߩ ᒝ ߐࡏ࡞࠻Ფࡔ࠻࡞ 8O OMIU # ࠢࡠࡦᲤ┙ᣇࡔ࠻ Ⓧ 㔚 ⩄ O U# %O ࡞ ࠢࡠࡦᲤᐔᣇࡔ࠻ 㔚 ᳇ ᄌ O U# %O ࡞ ⺃ 㔚 ₸ ࡈࠔ࠼Ფࡔ࠻࡞ (O O MI U # ㅘ ⏛ ₸ ࡋࡦᲤࡔ࠻࡞ *O OMIU # ࡕ ࡞ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࠫ ࡘ ࡞ Ფ ࡕ ࡞ ,OQN O MIU OQN ࡕ ࡞ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࠫࡘ࡞Ფࡕ࡞Ფࠤ࡞ , OQN- OMIU-OQN ࡕ ࡞ ᾲ ኈ ㊂ ࡆࡦ ᾖ ✢ ㊂ 㧔 㨄 ✢ ߮ ǫ ✢ 㧕 ࠢࡠࡦᲤࠠࡠࠣࡓ %MI MI U# ๆ ✢ ㊂ ₸ࠣ ࠗ Ფ ⑽ )[U O U ᒝ ᐲ ࡢ࠶࠻Ფࠬ࠹ࠫࠕࡦ 9UT O O MIU O MIU ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࠻࡞ ノ ᐲ UT O O MIU MIU 9 O Ფࠬ࠹ࠫࠕࡦ ฬ⒓ ಽ ᤨ ᣣ ᐲ ಽ ⑽ ࠶࠻࡞ ࠻ࡦ ࡀࡄ ࡌ࡞ ⸥ภ OKP J F q ̉ ̍ Nޔ. V 0R $ 5+නߦࠃࠆ୯ OKPU JOKPU FJU q ǸTCF ̉ q ǸTCF ̍ ̉ ǸTCF NFO O V MI 0R $ NP 0R 㧣㧚࿖㓙න♽ߣ૬↪ߐࠇߎࠇߦዻߐߥනߢ 5+නߢߐࠇࠆᢙ୯߇ታ㛎⊛ߦᓧࠄࠇࠆ߽ߩ ฬ⒓ ⸥ภ 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ 㔚 ሶ ࡏ ࡞ ࠻ G8 G8 , ⛔৻ේሶ⾰㊂න W W MI ᄤ ᢥ න WC WC O 㧤㧚࿖㓙න♽ߦዻߐߥ߇࿖㓙න♽ߣ ޓޓޓ૬↪ߐࠇࠆߘߩઁߩන ฬ⒓ ⸥ภ 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ ᶏ ㉿ 㧝ᶏ㉿O ࡁ ࠶ ࠻ 㧝ࡁ࠶࠻㧝ᶏ㉿Ფᤨ OU ࠕ ࡞ C 㧝CFCOO ࡋ ࠢ ࠲ ࡞ JC 㧝JCJOO ࡃ ࡞ DCT 㧝DCT/2CM2CJ2C2C ࠝࡦࠣࠬ࠻ࡠࡓ Έ 㧝ΈPOO ࡃ ࡦ D 㧝DHOO 㧥㧚࿕ߩฬ⒓ࠍ%)5⚵┙න ⚵┙㊂ ࠛ ࠳ ࡐ ࠬ ࠟ ࠛ ࡑ ࠬ ࡎ ࠟ ฬ⒓ ࡞ ࠗ ࠕ ࠻ ࠢ ࠙ ࡞ ࠬ ࠹ ࠶ ࠢ ࠬ ࠙ 㨴 ࠴ ࡞ ࠣ ࡦ ࠭ ࠬ ࠬ ࠼ ࡞ ࡉ ࠻ ࡞ ⸥ภ GTI F[P 2 5V ) 1G /Z UD RJ )CN 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ GTI , F[P 0 2F[PUEO 2CU 5VEO U O U ) 6 1G Ǹ#O /Z 9D UDEFEO EFO RJ NZ )CNEOU OU 㧚࿖㓙නߦዻߐߥߘߩઁߩනߩ ฬ⒓ ⸥ภ 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ ࠠ ࡘ %K %K$S ࡦ ࠻ ࠥ ࡦ 4 4%MI ࠼ TCF TCFE)[)[ ࡓ TGO TGOE5X5X : ✢ න :WPKV PO ࠟ ࡦ ࡑ ǫ ǫP66 ࠫ ࡖ ࡦ ࠬ ࠠ ,[ ,[9Ox*\ ࡈ ࠚ ࡞ ࡒ HGTOKHO O ࡔ࠻࡞♽ࠞ࠶࠻ OGVTKEECTCVOI MI ࠻ ࡞ 6QTT 6QTT 2C ᮡ Ḱ ᄢ ᳇ CVO CVO2C ࠞ ࡠ ECN ࡒ ࠢ ࡠ ࡦ v vvO O 㧔╙㧣 㧘ᐕᡷ⸓㧕 JAEA-Review 2008-062 JAEA-Review 2008-062 ������������������� ���������������������� �������� ��� ������ ������ ������ ����� �� �2008 � 10 � 28 ���� ���������Spent Nuclear Fuel, SF���������������������� �����(U�Np�Pu�Am�Cm)��������������������������� ������Iinduced Coupled Plasma- Mass Spectrometry, ICP-MS������������ ���ICP-MS ������������������������������������ ���������������������������� SF ������������� �� ���� ICP-MS ������������ ���������������������� �������������������������������� ����ICP-MS ���������������������������������� ������������������������������������������� ������������ ICP-MS ��������������������������� ����������� SF ������������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� ����������������������������������� ICP-MS ���� ���������������������� SF ������������������� ���EU ����������ITU����������������ANL�������� ��������PWR�BWR ��� SF ������������������������ ��������������������������� � ����������������������� SF ����������������� ������������������������������������������� ������ ����������319-1195� ������������� 2-4 i JAEA-Review 2008-062 JAEA-Review 2008-062 Recent Progress of Analytical Methods of Spent Nuclear Fuel (Review) Zenko YOSHIDA, Kazuo WATANABE, Mitsuo ITO, Takashi UENO and Hidefumi TAKESHITA Nuclear Science Research Institute Tokai Research and Development Center, Japan Atomic Energy Agency Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken (Received October 28, 2008) Analytical methods for the spent nuclear fuel (SF) have been greatly innovated recently. This methodological innovation is mainly caused by rapid and remarkable progress of induced coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) which is utilized for the isotopic analysis of actinoid elements (U, Np, Pu, Am, Cm) and fission product elements in the SF samples. The quantity of the objective element as well as the volume of the sample solution needed for the ICP-MS measurement are, in principle, much less than those required for the measurement by other analytical methods. Because of its highly sensitive characteristic, the ICP-MS becomes the most powerful method for the analysis of radioactive samples such as SF. The utilization of the analytical method based on the ICP-MS makes it possible to reduce the radiation dose of the operator and to minimize the amount of the radioactive wastes generated from the analytical work. For the precise and accurate isotopic analysis of the objective element in the SF sample by mass spectrometry, the interfering element having isobars needs to be separated prior to the measurement. The separation method has also made remarkable progress in recent years. Most of the advancement of the separation method involves the improvement of the conventional method such as ion-chromatography, high performance liquid chromatography or extraction chromatography so that the separation method conforms to the detection using advanced ICP-MS. Furthermore, the application of such new method as the capillary electrophoresis chromatography to the separation of the element in the SF is examined. Ultimately, the analytical system with the chromatographic separation process combined on-line with the ICP-MS detection is considered to be the most suitable and has been developed and employed to the sensitive, precise and rapid analysis of the many isotopes of various elements in the SF. In Institute of Transuranium (EU) and Argonne National Laboratory (USA), the analyses of SF both from PWR and BWR were conducted recently 1 ii JAEA-Review 2008-062 using the methods developed, and the data was obtained of the amount of more than 70 kinds of nuclides with high precision enough for the evaluation of the inventory of the SF samples. This review highlights the development of the separation methods and isotopic analysis methods for the analysis of the SF based on more than 50 recent publications and the future problems to be solved and prospects are discussed. Keywords: Spent Nuclear Fuel, Burnup ,Aanalytical Methods,Separation,Isotope Analysis, Mass-Spectrometry, Chromatography, ICP-MS 2 iii This is a blank page. JAEA-Review 2008-062 �� �� �� � � �� ���� -----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------1 ���� --------------------------------------------------------------------------------2 ���������� -------------------------------------------------------------------------------���������� ��� ����������� ����������� ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 2 ��� ��� ������������ ������������ ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 4 ��� ��� ��������������� ��������������� ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 4 ��� �������� ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5 �������� -------------------------------------------------------------- 5 ��� ������������� ������������� -------------------------------------------------------------��� ----------------------------------------------------------------------------- 5 1.1 ������ ������ ----------------------------------------------------------------------------1.1 --------------------------------------------------------------------------- 5 1.1.1� ����� ����� --------------------------------------------------------------------------1.1.1� --------------------------------------------------------------------------- 6 1.1.2� ����� ����� --------------------------------------------------------------------------1.1.2� -------------------------------------------------------------------------------- 7 1.2 ����� ����� -------------------------------------------------------------------------------1.2 ------------------------------------------------------------------- 8 1.2.1� �������� �������� ------------------------------------------------------------------1.2.1� -----------------------------------------11 1.2.2� ������������������ ������������������ ----------------------------------------1.2.2� -----------------------------------------------------------12 1.2.3� ����������� ����������� ----------------------------------------------------------1.2.3� -------------------------------------------------------------------------13 1.3� �������� �������� ------------------------------------------------------------------------1.3� ----------------------------------------------------------------------------13 1.3.1� ����� �����---------------------------------------------------------------------------1.3.1� ------------------------------------------------------------------------15 1.3.2� ������ ������ -----------------------------------------------------------------------1.3.2� ---------------------------------------------------------------------------16 1.3.3 ����� ����� --------------------------------------------------------------------------1.3.3 -------------------------------------------------------------16 ���������������� ------------------------------------------------------------���������������� ---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 16 2.1 ITU ITU����� ����� ----------------------------------2.1 ---------------------------------------------------------------------------17 2.2 ANL ANL����� ����� --------------------------------------------------------------------------2.2 ----------------------------------------------------------------------------17 2.3� ������� ������� ---------------------------------------------------------------------------�� �� 2.3� �������� -----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------18 �������� ��EPMA----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18 ��EPMA ��SIMS------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18 ��SIMS ��������� ������ ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18 ��� ������������� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19 ������������� ����� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19 ����� ���������� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19 ���������� �������---------------------------------------------------------------------------------------------------- 21 �������---------------------------------------------------------------------------------------------------�� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 25 �� 33 v JAEA-Review 2008-062 Contents Contents Introduction Introduction------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 1 I.I.Purpose Purposeofofthe theanalysis analysisand andthe theanalytical analyticalmethods methods------------------------------------------------------------------------------------------- 2 1.1. Analysis Analysisfor fordetermining determiningburnup burnup--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 2 2.2. Analysis Analysisfor forstudying studyingirradiation irradiationbehavior behaviorofofnuclear nuclearfuel fuel------------------------------------------------------------------- 4 3.3. Analysis Analysisfor forRR&&DDtotoadvance advancenuclear nuclearfuel fuelcycle cycletechnology technology------------------------------------------------------------- 4 II.II.Chemical ChemicalAnalysis AnalysisMethods Methods----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5 1.1. Pre-treatment Pre-treatmentofofthe thesample, sample,separation separationand anddetection detection--------------------------------------------------------------------------- 5 1.1 1.1 Pretreatment Pretreatmentmethod methodofofthe thesample sample----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5 1.1.1 1.1.1 Sampling Samplingmethod method--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5 1.1.2 1.1.2 Dissolution Dissolutionmethod method--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 6 1.2 1.2 Separation Separationmethod method--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 7 1.2.1 1.2.1 Chromatography Chromatographyusing usingwith withion-exchange ion-exchangeresin resin--------------------------------------------------------------------------- 8 1.2.2 1.2.2 Solvent Solventextraction extractionand andextraction extractionchromatography chromatography-------------------------------------------------------------------11 1.2.3 1.2.3 Electrophoresis Electrophoresischromatography chromatography---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------12 1.3 1.3 Method Methodfor forthe thedetection detectionofofelement elementand andnuclide nuclide-------------------------------------------------------------------------------------13 1.3.1 1.3.1 Mass Massspectrometry spectrometry-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------13 1.3.2 1.3.2 Radiometric Radiometricmethod method-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------15 1.3.3 1.3.3 Elemental Elementalanalysis analysis-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------16 2.2. Practice PracticeofofSF SFanalysis analysis-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------16 2.1 2.1 Practice PracticeininInstitute InstituteofofTransuranium Transuranium(EU) (EU)-----------------------------------------------------------------------------------------------16 2.2 2.2 Practice PracticeininArgonne ArgonneNational NationalLaboratory Laboratory(USA) (USA)--------------------------------------------------------------------------------- 17 2.3 2.3 Others Others---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------17 III. III.Physical PhysicalAnalysis AnalysisMethods Methods---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------18 1.1. EPMA-------------------------------------------------------------------------------------------------------EPMA--------------------------------------------------------------------------------------------------------18 2.2. SIMS--------------------------------------------------------------------------------------------------------SIMS--------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18 3.3. �-scanning-----------------------------------------------------------------------------------------------�-scanning------------------------------------------------------------------------------------------------ 18 4.4. Autoradiography----------------------------------------------------------------------------------------Autoradiography----------------------------------------------------------------------------------------- 19 5.5. Others------------------------------------------------------------------------------------------------------Others------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19 IV. IV.Future FutureIssues Issuesand andProspects Prospects----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19 V.V.Literatures Literaturescited cited------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 21 Acknowledgments Acknowledgments-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------25 vi 44 JAEA-Review 2008-062 ���� � ������SF�����������SF �����(U)�������(Np)������� (Pu)��������Am)�������Cm������������������FP��� ������������������������������������������� ������ FP ����������������������������������� �(TIMS)�����������������(ICP-MS)��������(MS)������� �����������������������������������SF ��� FP�� ��������������������������������������� X ��� ��������(EPMA)������������SIMS����������������� �Burnup� ��������� ���� SF ��������� SF �������������� BU������ SF ��������������������SF ������������������� ��������������������������������BU ��������� ������������������������������������������� SF ��������������������������������������SF �� ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� ����������������������������������������� SF ������������������������������������������� ����������������������SF �������������������� ���������������SF ���������������������������� ������������������������������������������� ��������� SF �������������������������������� �������������������������������� �������������������� SF ������������������ FP � ������������������������������������������� �������������������������������������������� �������������� SF �������������������������� ������������������������������������������� ����������������������������������� SF ������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������������������� SF ���������� ������������������������������������������� ���������������������������������� ������������������������ SF ���������������� 5 -1- JAEA-Review 2008-062 ������������������������������������������� ������������������������������� SF ���������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� ����������� MOX ����������������������������� ��������������������� SF �������������������� ���������������������������������� ������SF ����������������������������������� �������������� SF ������������� 50 ������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� �������������������������� SF ��������������� �������������������� ���������� � SF �� U�Pu ������ FP ��������������������������� �������� U�Pu �� Nd ���� Cs ������������� BU ������� ��������� SF �������SF ������������������������ ������������������������������������������� ��SF ���������������������������������������� ������������������������������������������� ����������������� ���������������� K. H. Neeb ���(Neeb, 1997)����SF ����������������������������������� ������������������������������������ � � � � ��� ����������� SF �����������������������BU ���������������� �����������������������������������{Percentage of fissions per initial metal atoms (%FIMA)}����������NF ������NHM0 ���� ��������BU(%FIMA)�� � � BU(%FIMA) = (NF/NHM0) �100� � � (1) ������������������������������{GWd/t HM���� HM � heavy metal ���“U �� Pu”���}�������������������������� ���������������������� 1%�������������������� � FTB �������������� � � � � BU(GWd/t)=BU(%FIMA) � FTB� � � � (2) 6 -2- JAEA-Review 2008-062 FTB � 9.6 (GWd/t HM)/%FIMA ��������������������������� � ��������������������������ASTM E321-96 (2005a)� ���� BU (%FIMA)��������SF �� BU ����� FP������ 148Nd��� ����������� NF �(1)��������������[ASTM E-321-96 (ASTM, 2005a)]� NF = (NNd148/YNd148)� � � (3) ��� NNd148��� YNd148 ����� 148Nd ������ 148Nd ������������148Nd ���������� BU ����������������(1)Nd ������������ ���������������(2)TIMS ��� Nd ������������������� �����(3)148Nd �����������������(4)���������������� �������������(5) 235U �� 239Pu ���������������������� ���������(6)�� Nd ����������� 142Nd �����������(7)��� ����������� YNd148 �������235U�238U�239Pu �� 241Pu���� 148Nd �����������UO2 ���� MOX ������������������������UO2 �� MOX ����� ��� 241Pu ������������ BU ����������������������� ��� 147Nd �� 148Nd �������� 148Nd � 149Nd �������148Nd ������� UO2 � 2%�������� ��� MOX � 1%��� �������������������� ���K. Suyama �(Suyama et al., 2005)���������� BU �������� � 148Nd ���� BU ����SF �� U�Pu �� Nd ����������������� �isotope-dilution mass spectrometry�IDMS�������������������� 150Nd � IDMS ���������������� 150Nd+233U+242Pu �������� �142Nd ��� Nd ������������������������������238U/238Pu�241Pu/241Am� 242Pu/242Am� 244Pu/244Cm� 142Nd/142Ce� 144Nd/144Ce� 148Nd/148Sm� 150Nd/150Sm������ �������������������������U/Pu/Am/Cm��������� �Ce/Nd/Sm�������������������������������������� �����������������1970 ��������������� SF ������� ����g �������������������������������������� ������������������������������������������� ����� HPLC ������������������������� �� BU �������137Cs � BU �������������������������� LWR � SF �������0.662 MeV ��������������30 ���������� ���������������� SF �������������������������� ���137Cs ���������������������� BU ����������� BU � ������������������� �����������������������BU ����������������� ���� FP �������������������BU ���� Pu/U���������� ������������154Eu/137Cs�134Cs/137Cs ������������Active/passive � 7 -3- JAEA-Review 2008-062 ���������PWR�BWR ������ BU ��������������SF ����� ��� SF � BU ��������� ��� ������������ � ����������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������������ FP � SF ��������������� ������������������������������������FP ������ �������������������� FP ��������������������� �������������������� BU ��������������������� ������������������������������� ���������������������������� FP ������������ ������������������������������������������� ������������������������������������� SF ���� �������������������������������������� FP ��� ���������FP ��������������������������������� ��������������������������������������� SF �� ������������ �������������SF ���������������� FP ���������� ������������������������������������������� �������������SF �������� Kr�Xe����������������� ������� Br�I�Rb�Cs ����������������������������� �������������������K. H. Neeb ������������� 3H �� 14C ������� SF ��������(Neeb et al., 1980)�FP���������������� ����EPMA�SIMS����������������������������� ��� ��������������� SF ��������������������������������������SF � ����������������SF �������������������������� �����������������������������������������SF � ���� FP �����������������������������SF ������� ��������������� 13 ���������U�Pu�Np �� Am����� 22 � � FP��������������� 103Rh�149Sm�95Mo ���������������� ������������ ���������������� SF ������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� �����������������JAERI � T. Adachi ���PWR ��� SF ������� 8 -4- JAEA-Review 2008-062 ���������������������������(Adachi et al., 1990)������� ���������������� �������� ��� ������������� 1.1� ������ � SF ������������������SF ��������������������� 1970 ����������������������������������������� ������������LA�����������������������SF �� FP � ������������������������������������������ 1.1.1� ����� � ����� UO2 ������ MOX �������������������������� ��������������������� FP �������������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� SF ������������������������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������ANL �������� S. F. Wolf ����(Wolf et al., 2005)��������� FP �������� SF ������������������������������� ������������������������������������������� ������������� 300�m �������������������������� ������������������������������������������� ����� ��� Cs�Ru�Ce ��� FP � R. Manzel �(Manzel et al., 1984)� SF �� Xe������ ������������������������������������������� ���������/���������������������������������� ��� 0.8 mm��� 3�6 mm ����� �����������������(PSI)� I. Günther-Leopold �(Günther-Leopold et al., 2008)��SF �� U�Pu�FP �������������LA ��������������� ����ICP-MS ����������������������������������� �� 6 ns�����(repetition rate)0.5�10 Hz��������60 mJ/pulse �������� ������� 10 �m ����� ����������� UO2 ������������ U/Pu� Pu ����������������LA ������������������������ 9 -5- JAEA-Review 2008-062 ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� ����������� 1.1.2� ����� � ������������SF ����������������������������� ��������������UO2 ���� UO2-Gd2O3 ����������������� �������������� PuO2 �������������� MOX ��������� ���������������������� Ag(�)�Ce(�)�������������� �������������������������� ������PUREX �������� SF ����������������������� ��� SF �������������������������������������� ���������Mo ����������������������� SF �������� �����������������������������������(Adachi et al., 1990)���������������������������� (1) ����� UO2�UO2-Gd2O3 ��������������7�8 M �������������ASTM C1347-02 (ASTM, 2005b)��������������������������UO2 ��� ���� 0.5 g ������������ 8 M ��� 100 ml ��������������� ������������������������������������������� �����������������ASTM C1347-02 ������������������ ���������������� (��+������+��)�������������� ������������������������������������������(4) � ����������� �������������������������������PSI � I. Günter-Leopold �(Günter-Leopold et al., 2005)��SF �� Pu ������� HPLC-ICP-MS ������ ����������(Berghof, Germany)������������� UO2 ���� MOX � ����+�������170 ��3 �����������������(Günter-Leopold et al., 2008)� 8 M ���170 ��4 ���� UO2�MOX ������������������� ������������������� (2) ��-��������� PuO2 �������������������������������� PuO2 ���� ������� UO2 ������ MOX ������������������������ ��������������������ASTM C1168-01(ASTM, 2005c)� PuO2 ���� MOX ����������������-��������������� SF ������� ���ASTM C1168-01 ����������������[���]PuO2 ���� MOX � 0.5 10 -6- JAEA-Review 2008-062 g ���� sealed-reflux tube���������������� 12M �� 5 ml�16 M �� 3 �� �� 1.3 M ������� 3 ����� ��� 150 ����������������� [���]� 1 g ���������������(8�16) M ��+ 0.05 M ��������� 10�50 ml ���������� ANL � V. S. Sullivan �(Sullivan et al., 2008)�������������������� ����� SF �� 0.5 g ���������������������� 10 ml + ��� 0.3 ml + ������� 0.02 ml���������������� 175 ����������� ������������������������������������������� (3) ���������� ������������������������������������������ � PuO2 ������������� PuO2 ����������������� PuO2 ���� ���������� MOx ������������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� �� PuO2 �������������������������������������� ����� Ag(�)���� Ce(�)����������������� U(�)�������� ���������������������������� PuO2 ������������ ������������������������������� ������������������������������������������ ��������������������������������������PuO2 ��� �������������������������������(Sakurai et al., 1989)�� ����������� � ���������������������� N. Sivaraman �������� SF �U0.3Pu0.7C�BU�� 20,000 MWd/t����� Ag(�)������������������ ����(Sivaraman et al., 2002)� (4) ������� PuO2 � MOX �����������������������������������SF ������������������������������������������� �����SF ���������������������ASTM C1168-01 (ASTM, 2005c)� ���� PuO2 � MOX ������������� 0.1�0.3 g PuO2 ������ 1�1.5 g MOX ���������������� 10 ����������������������600�625� � 20�30 ���������� 1.2� ����� � SF ����������������������(U�Cm)���� FP ��������� ������������������������������������������� ��������������������������������K. L. Nash ������ ���������������������(Nash et al. 2006)��������������� 11 -7- JAEA-Review 2008-062 ���OECD-NEA �������(OECD/NEA 1997)������������������� ���1970 �������������������������������������� ������������� ������������������ ICP-MS �������������������� ��������� ���������������������������������IC� ������������������������������������������� ���������������������������������� 1.2.1� �������� � U�Pu �������������������������������148Nd ���� BU ������ ASTME321-96(ASTM, 2005a)���Nd ������������������� �������������������BU ������� SF �������������� ������������������������������ 100�1000 mg � U+Pu ��� SF �����������(150Nd+233U+242Pu)������ 1 ml(150Nd�0.4��+233U�50�g+242Pu�2.5�g)� 10 ml ����������� 70 ng ��� Nd ������������������������������������������ ��� ��������������������������������������� [�� A] ��-A1�Pu �������� ������������������Fe(�)��������� �������������������� Pu ������ Pu(�)������ ��-A2��������� �Dowex AG 1-X4 ����������������������� 8 M �����FP �������U �������Pu �������������� ��-A3�FP �������� Nd ���� �Dowex AG 1-X4 ��������������� �������� 6 M �����FP ������������������ AGMP-1 ��� �������������� [�����(1+1)��-������������(1+500)������������� 4 M ����]� FP ���������������� AGMP-1 � ���������������� [�����(1+1)��-������������(1+100) ��-�����������(1+500)��-�������]����� Nd ������ ��-A4�U ���������� �Dowex AG 1-X4 �������������������� ��� 6 M ������� 0.5 M ���� U ��������� ��-A5�Pu ���������� �Dowex AG 1-X4 ������������������� ���� 8 M ������� 1 M ��)� Pu ��������� [�� B] ��-B1�AGMP-1 ����������������������� 12M ���� FP ��� �0.1 M ������ – 12 M ��� Pu � ���������Nd ������-B2 ���� Pu3+������������0.1 M ��� U ������ ��-B2�Nd ���� ���� AGMP-1 ����������������������� 1.56 12 -8- JAEA-Review 2008-062 M ��-80%���������� 0.094 M ��-80%������������������ �� Nd ��������� ������������������������������������������ ����������������������������JAEA�� JAERI�� SF ��� ������������������������������������������� � Y. Nakahara �����Nakahara et al., 1990 �� Nakahara, el al., 2000�������� ����������� ������������������������������������������� ����������g �������������������������������� ������������������������������������������� ���������������������SF ��������� FP ���������� �������������������������� M. Betti ����� (Betti, 1997)� �������������������������� EU ���������(ITU)������������������ ICP-MS ������� �����(IC-ICP-MS)�����SF ���������������������� J. I. G. Alonso �(Alonso et al., 1995)��������������� FP(Cs�Ba�La�Gd) ���������U�Cm)������������������ ICP-QMS�Elan 5000)�� ������������������������������������� ICP-MS �� ������������������������IC-ICP-QMS������������� ��� J. M. B. Moreno ����������������������� UO2 �� MOX �� ������������FP ������������������������������ ���(Moreno et al., 1996)��������������� Dionex CS5 ���������� �������CS10 ����������������������� Rb, Sr, Y�Cs ���� �����Am�Cm �� Nd � ID-TIMS ����������ICP-MS �������TIMS ���������� KORIGEN �������� 5-15%����������������� ��� J. M. B. Moreno ���IC-ICP-QMS � SF ������ Np �� Pu �������� ����������������������������(Moreno et al., 1997)������ ����� U ��������� 237Np � 239Pu ��������������������� ����� 238U+�������������� Np �� Pu �� U �������������� ������������������������� Np �� Pu ������ Ag(�)��� ������������������Dionex CS10(�����������)�������� 0.6M ��-40mM ���������������������������������� ����ID �� Pu ���������� Np ������Np�Pu �� U ��������� ���� 3������� 0.006�0.026 �� 2.91 ng/ml ����� � ��� J. M. B. Moreno ���IC-ICP-QMS � SF �� Cs ���������������� ����=134�135�137����� Ba ������������������������� �����������(Moreno et al., 1999)������������ Dionex CG5�CS5�� 13 -9- JAEA-Review 2008-062 ���1 M ������������ Dionex CG10�CS10, ����0.6 M ��-40 mM 2,3-diaminopropionic acid monohydrochloride (DAP�Dionex)���������� Dionex CG3� CS3��������������������� 200 �l ����������� 500 ��� �����DionexCS5 ��������1 M ���������������������� Cs/Ba ��������������� Cs ������������ 3����� 16 pg/g �� ��100 ppb ���� Cs � 7 ������������������� 2.5%�������� ������������������������������ 134Cs/137Cs �������� � 2.5%������������� 134Cs/137Cs ������ BU � 148Nd ����� BU �� ������ 5%������������������ ID-ICP-MS CEA ��������� F. Chartier ��� SF �� Am �� Cm � HPLC ���� �� ID-TIMS ������������(Chartier et al., 1999)�SF ����� 8 M ���� ���U �� Pu ��������� Dowex AG1X4 ������������� 60 ���Am �� Cm ��� FP ����������U � 3 M ��������U ����������� ������� 0.2 M ���������������������Am�Cm �� FP ���� ���������������� 0.2 M ��������������������-��� �����(Nu-ceosil SA)��� 0.14 M 2-hydroxy-2-methylbutyric acid (HMB)(pH = 4.1)�� �Cm �� Am ����� HPLC ����Am �� Cm ������������������� � HPLC ������������� 7.7 ��� 10.5 ���������������� ICP-QMS �� TIMS �����243Am�233U �������� 248Cm�233U �������� ��������� IDMS � U�Am �� Cm �����241Am/238U �� 244Cm/238U ���� ��TIMS ��������������������������������241Am/243Am �� 244Cm/248Cm ���������������� 0.1%�� 0.3%������ICP-MS �� �����������mass bias phenomenon�����������U ��������� ��������������������������� Am �� Cm ������TIMS � ���������������������������������TIMS �����ID � ������������������������������������������� ��������������������������������� ICP-MS ������ ������������������������������������������� ����� ICP-MS � TIMS �������������Am�Cm � ID ���������� ������������������ PSI ��� HPLC � ICP-MS ������������������(Günther-Leopold et al., SF ������������������� I. Gunther-Leopold �(Günther-Leopold et 2004)� al., 2004) �������(MC)-ICP-MS � HPLC �������������� SF ���� ������������������������������������������� ���HPLC-MC-ICP-MS � SF �� Pu �����������(Günther-Leopold et al., 2005)�HPLC ������CG5A ������� CS5A �����(������������ ���2 mm x 250 mm)�� 25 �l ���������������� DX-600 GS50, Dionex, U �� Pu ������ ���� 0.4 M ���� 1 M ��������� Switzerland ����� 14 - 10 - JAEA-Review 2008-062 ������������� 6 %FIMA ������ UO2 �� MOX ���� Pu ������ ������������� 238U ��������238Pu ����������������� ���� ���� I. Günther-Leopold �(Günther-Leopold et al., 2008)��HPLC �� LA ���� HPLC ����� IonPac 2-mm CS5A ������� MC-ICP-MS � SF ����������� (Dionex)��� Gemini C18 ion-pair (Phenomenex)��������������� 10 �l�� � 0.25�0.40 ml/min�������������SF ����������HPLC-MC-ICP-MS ����� U�Pu �� 148Nd �����SF � BU ������� � �����������J. Comte �(Comte et al., 2003)��SF ������Cogema La Hague PUREX ��������� U+Pu ���������� 79Se �����(Electrothermal Vaporization)-ICP-MS(ETV-ICP-MS)����������Se ��������������� 79Br� ������������������ �� 79Se � ICP-MS �������������� 39K40Ar+�38Ar40Ar1H+�63Cu16O+�158Gd2+����� 158Dy2+��������������� Se � ICP-MS ������������������������� Se ���������� ������������������������������������������� ������������������������������Se ������0.75 M �� ���� H2SeO3 �������������������������������(AG 50W-X8 �� AG1-X8)������������������������������� ICP-MS �� Se ������������ 1.2.2� ������������������ � �������������������������������SF ���������� ��������FP ���������������������������������� ������������������������������������������� ���������������������TBP�������������������� ���������K. L. Nash �������(Nash et al. 2006)���� � ������������������������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� �������������������������������ITU ���������� ������������������������������ C. Apostolidis �(Apostolidis et al., 1998)��U �� Pu � TIMS ������������ ������� UTEVA ���Eichrom Ind.����������������������� ���� U�Pu�FP ����������������� U �� Pu ����������� ������������������������������������������� � Perna �(Perna et al., 2001)��UTEVA ������������������ SF �� U� Np �� Pu �������ICP-MS �����������������������(�)� Np 15 - 11 - JAEA-Review 2008-062 �� Pu ����� Np(�)�� Pu(�)���������������� Pu(�)� Pu(�)��� ���3 M ������ U(�)�Np(�)�Pu(�)����������Am(�)�Cm(�)���� �����2 M ����� Np(�)�Pu(�)����� 0.025 M ����� U(�)������� ��Np(�)�Pu(�)������ 0.1 M ��������������������� Np(�)� Pu(�)������� U(�)������������������������� Np�Pu � ����������������������������������DIONEX� CS10) � ��������������������������� 238U �������������� ��������������������� UTEVA ������� ������(U, Pu, Np, Morgenstern �(Morgenstern et al., 2002a)�� �� Am��������������M ���������������� Pu �� Np �� 0.3%������������������������������������UO22+�� Am3+����������� TIMS ��������������������������� ������������������������������������������� ������������(Morgenstern et al., 2002b)� TEVA �������������� ������ Pu � Np ��������������� SF ������ Np/Pu ������ ���������������������������������������� �� BNFL � P. Goodall �(Goodall et al., 1999)��TIMS ��� SF ����� U �� Pu �����������UTEVA ���������������������Pu ������ �������������������������������Pu(�)� Pu(�)����� ��������������� Pu ��������������FP ���� UTEVA ��� ������������������������ 14Bq/cm3 �� 0 Bq/cm3 �������� ������������������3-5 �������������� BNFL ������ ���������� ���KAERI � C. H. Lee �(Lee et al., 2001 �� Lee et al., 2003)��SF �� FP ��� ICP-AES ����������������������� TBP ���� HDEHP ����� XAD ���������������������� 1.3.3 ���������������� ��������������� Sivaraman �(Sivaraman et al., 2002)��HDEHP ���� ������������������������������������ HLW ���� ����������������� 1.2.3� ����������� � A. Pitois �(Pitois et al., 2008)��������������CE�� Cs��������� � �� ��� ��� �� ICP-MS� ICP-QMS � � ICP-� �� (SF)MS� �� ��� �� (CE-ICP-MS)������CE-ICP-MS ������������������������ CE �������(pH)����������������0.96 l/min�CE ������15 mM � � � (pH=2.5) � � � � � � � � � � � � � � � � � � 6 ng/ml(CE-ICP-QMS) � � 4pg/ml (CE-ICP- SFMS)��� Cs����� 8 ng/ml(CE-ICP-� QMS)�� 7pg/ml (CE-ICP- SFMS)� ������������������������������������������� 16 - 12 - JAEA-Review 2008-062 ���Ce/Nd����=142� �Nd/Sm����=144�148�150��Sm/Gd����=154� �Gd/Dy �Dy/Er����=164��Er/Yb����=170� �Yb/Lu����=176����� ����=160� ������������������������������������ Cs ���� 6 ������������ 13 ���������1 �������������������� ��� 1%�� 3%����������������������������(IC)-ICP-MS � �����CE-ICP-MS �������������������������������� �������������������������Cs �����������IC-ICP-MS �� 200 µl ����3.2 pg � Cs ������������CE-ICP-MS �� 30 µl ����0.273 pg � Cs ������������������IC-ICP-MS �� 250 µl ����210 pg ��� ����������������CE-ICP-MS �� 30 µl ����0.15 pg ��������� �������������� Purex �������������� MOX ��������� ������ 70,000 ��������������� 30�L(1 ������21nl)������ ������������������������������� 1.3� �������� 1.3.1� ����� � SF ����������������������TIMS�ICP-MS����������� (GDMS)�SIMS��������������(LIMS)������������������ ���������������/���������������������������� ������� TIMS �� ICP-MS ������������ ICP-MS ����������� ��������SIMS ������������������� (1)TIMS SF ��������� U �� Pu ����������������������TIMS �� ����������������������������������� ASTM E267-90 � ������� (ASTM, 2001b)� ������������������������������������������ ������� S. K. Aggarwal ���TIMS ��� 238Pu ���������� 238U����� ������������������235U ����������������������� ��(Aggarwal et al. 2007)����238Pu ������������������������ �������241Am ���������������������������������� ������������������������������������������� ������ (2) ICP-MS � ��������� ICP-MS ����������������������� ICP-MS �� ����������������������� MC-ICP-MS ���� A. N. Halliday ��� �(Halliday et al., 1995)�Pu � ICP-MS ������������ C. S. Kim ����(Kim, el al., 2007)��������������������������� ITU � J. I. G. Alonso �(Alonso et al. 1994a)��SF ������������������ 17 - 13 - JAEA-Review 2008-062 ICP-QMS ��������������������������������������� ������������������������������ Zr�Mo�Ru�Pd �� Pu � ID ������ ICP-QMS ���������������������(Alonso et al. 1994b) ��ICP-QMS ��� T��������������������������������� �������������������� SF ��������������������� ������� Tc ����������������� Tc ��Zr�Mo �� Ru ������� ������������������������� �� CEA����������������������MC-ICP-MS ���� SF ���� ������������������ R. Brenntot �(Brennetot et al., 2005)��MC-ICP-MS ��� Gd ����������������������������� SF �� Gd ���� �����SF �������������� Dowex AG1X4(BioRad Lab.)���� U �� Pu �������FP ������� HPLC�UPTISPHERE SA ����2-���������� ��(pH=3.8 �� 4.5)��������� Gd ���������154Gd�155Gd�156Gd�157Gd� 158Gd �� 160Gd ������� Sm ���������������������Gd ���� ���������� 0.5%���Gd/U ����������� 0.1%������������ ���� � ��� H. Isnard �(Isnard et al., 2005)����������������� SF �� Gd �� Sm ���������������������� 0.2%�����������MC-ICP-MS �����������������������TIMS �������� SF ������� ���������������������� MC-ICP-MS ��������������� ���������Gd ���� Sm �����������������0.1%������� ����������������������������������� Gd �� Sm �� ������������������������� 0.2%���������������� ������� MOX �� Gd �� Sm �������������� ��������(Isnard et al., 2006)��ID-MC-ICP-MS � SF �� 90Sr/238U ������������ 90Sr ������ ������� 90Zr �����������������/��������(collision-reaction cell)����������� 90Zr+� 90ZrO+(��� 106)������������������ ������90Sr ������SF(UOx �� MOX ��)��������8 M �������� ��� Dowex AG1X4(BioRad Lab.)���� U �� Pu �������Sr ���� FP ���� ���������������� 0.5 M HNO3 ����� ����������� MC-ICP-MS ��������������� Sr � Zr ������di-tert-butylcyclohexano-18-crown-6 �Sr Spec ���Eichrom Technologies �)��������� (DtBuCH18-C6)�������� ���������������������� 90Sr/238U � TIMS ������������� ��������������������� 90Sr/238U ������������������ J. I. G. Alonso ��ICP-QMS ��� FP ������������������������ ����������������������������(Alonso, 1995)��������� ������������������������������������������� ��������������������������������������FP ���� 18 - 14 - JAEA-Review 2008-062 ���������������������������� BU ������������� ������������������������������������������� ������������������������������� 1.3.2� ������ (1)����������� � ����SF ����������������FP ������������������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� SF �������������������� � ���������������������������������������SF ��� SF ������������ SF ���������������������������� ����������� 134Cs�137Cs�144Ce�154Eu�106Ru�125Sb ������������� ������ ASTM C1221-92 (ASTM, 2004)���SF ����������������������� ������������������������������������������� ��������������������������������������ASTM E692-98 (ASTM, 2000a ���������������� SF ������ 137Cs ������ ASTM C1030-03 (ASTM, 2003)�������� Pu ���242Pu ������������� ��� (2)����������� � SF ���������������237Np ��� Pu�Am �� Cm ����������� �����Si �����������(SSB)������������������������ SF ������������������������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� ���������������������������������(Nakahara et al., 2000)� ASTM 1415-01 (ASTM, 2001a)��������������� 238Pu/(239+240Pu)������ ���������� ������ Pu �������������������������� ������������������������������������������� �������������������� ������������������������������������������ ������������������������������������������� ��������������������������������ASTM C-1284-00 (ASTM, 2000b)���������������������������������������� ������������������������������������ 19 - 15 - JAEA-Review 2008-062 1.3.3 ����� � SF ������������������������������������������ ���������������������� N. Sivaraman �(Sivaraman et al. 2002)�� SF ���������������� Tb ������� HPLC �����La�Nd �� Sm � ��������������������UO2 ���BU�� 10,000 MWD/t� ������� ��U0.3Pu0.7C�BU�� 20,000 MWD/t�� BU ���������������� U �� Pu ����������� Nd/Sm ��������� BU ������ La �������148Nd �������� ID-TIMS ���� BU ������������������������ � SF � BU ����±2�3�����������148Nd ����������������� ���HPLC ��������������������������� � ��������(KAERI)� C. H. Lee ���SF �� FP ��������������� ICP-AES ����������������SF �� Sr�Ba�Cd�La�Ce�Pr�Nd�Sm�Eu� Gd�Y � ICP-AES �����(Lee et al., 2001)�������������������Bio-rad AG MP-1)� Pu �������� TBP ����� XAD ���TBP/XAD-XVI�������� ��������� U ����������� FP � HDEHP ����� XAD �� �HDEHP/XAD-XVI����������������� Am ��������������� PWR ��� SF ����������ORIGEN2 ������������� 10������ Zr� Pd� Ru� Rh� �� Te � ICP-AES ����������� ����������� SF �� Mo� ������������(Lee et al., 2003)�SF � 7.5M ����������������� �������� ICP-AES ����������������������������� Mo� Pd�Ru�Rh��� Te �����������Bio-rad AG50W�8)��������� Mo�Zr � � � � � � � � � � � � � � � � (Bio-rad AG MP-1 � � )� � � � � � � � � � � � (HDEHP/XAD-XVI ��)���������������3 ��� SF ����������� ������ORIGEN2 ���������������������� ��� �������������� 2.1� ITU ����� � L. Perna �(Perna et al, 2002)�������������Dionex CS5A/CG5A ������ �������������������������� ICP-MS ���IDMS ������� �����SF �� FP���������� U�Np�Pu�Am�Cm ����������SF �SF ���� 30g � 7 M ������� ������������������������ ����������� 4 M ������������������� 1 g �� SF ��� 100 µg ������ 1 M ������������������������� ������� SF ����������������������������� Ce/Nd� Nd/Sm�Pm/Sm��� Sm/Eu/Gd ��������������������������� ������������������ 0.25 ng/ml���������� 0.45 ng/ml����� �������7 ������������ 5%����������������Np/Pu/U � 20 - 16 - JAEA-Review 2008-062 �����������Np(IV)�Pu(IV)��� U(VI)������������������� �� ��� Am/Cm ����������������������������������� MCN ������������������������ 2.2� ANL ����� � ��������� ANL �������� S. F. Wolf �(Wolf et al. 2005)��������� ����� 31 ������������������������ HPLC-ICP-MS ����� �������������������� 95%��� 10%���������������� ������� ANL � V. S. Sullivan �(Sullivan et al. 2008)��������������� ������������������������� FP��� 74 ������������ ������������������������������������������� ���������������������������� ICP-MS ����U�Pu �� Nd �����������U�Pu �� Nd � IDMS ��������������U�Pu(238Pu � ��)�� Nd �����������������������(U�Pu)���������� ���������������������(Nd)���������TIMS �����U�Pu �� Nd ���� IDMS ������Sm�Eu�Gd�Am �� Cm ������Nd ����� �������������������������������������ICP-MS �� ������������������������ ICP-MS ��������������� ���������99Tc�237Np�103Rh�95Mo�101Ru ������������������� ������������������������������������������� ����������Pu ����������� Am+Cm ���������������� ����������������(244Cm/239+240Pu)� (238Pu/239+240Pu)���241Am/244Cm�� ������� ID-TIMS ���� 239Pu+240Pu ������� 244Cm �� 238Pu ������� ����244Cm ����� 241Am ������� 2.3� ������� � SF �����������������SF ���������������������� ������������������������������������������� �������������������(Murphy et al., 2002)����SF ��� PWR ��� �� MOX�BU�36�57 GWd/t������� UO2�BU�31�52 GWd/t��������� ���������U�Np�Pu�Am �� Cm�17 ��� FP�Cs�Mo�Sm�Eu �� Gd � ����� 90Sr�95Mo�99Tc�101Ru�106Ru�103Rh�109Ag�125Sb�129I �� 144Ce������ �������������PSI�ITU ������������������������� ������������������������������������������� ������������������ HELIOS ��������������������� ��������������������Cs�Nd�Sm ����������������� �������� FP ��������������������������� 21 - 17 - JAEA-Review 2008-062 �������� ������������������SF ��� FP ������������������ ����EPMA ������������������(Secondary Ion Microanalysis)���� ������2�m ����������������� SIMS ����������0.1�m � ��������������������� ��� EPMA � ITU � C. T. Walker ��Walker et al. 1991���MOX ���� UO2 ���������� ����������� MOX ������������Xe�Cs �� Nd��� Pu ����� � EPMA ������������������ MOX ������������������ /�������������� EPMA �������������� 740 GBq������� ����EPMA ������������ 25 keV������� 250 �A�����UO2 �� ���������� 0.5 �m�X ��������� 2.5 �m �����Nd �������� ����������������������Xe �� Cs � 50�150�m ��������� ����� MOX �����������������������U �� Pu ������� ����Xe �� Cs �������������������������� � ITU � H. Kleykamp(Kleykamp, 1990)������ LWR ������(7 M HNO3)��� �������������� X-ray microanalysis ����������������� U � � Pu ��������������������� Xe�Cs�Nd �� Zr ���������� ������������������������������������������Mo� Tc�Ru�Rh�Pd �������������������������� ��SIMS � H. U. Zwicky �(Zwickey et al. 1989)��SIMS � SF ������ Gd ���������� ��������� SF ����3�7 wt% Gd2O3 ��� UO2-Gd2O3 ����U ����� 3.5%� BU � 2�6 GWd/tM �������� Gd ������������������������ ������������������������������������������� ������ CEA�������� L. Desgranges �(Desgranges et al., 2006)������� SF ������������� SIMS ������������������������ 235U/238U ����BU ����FP�Cs�Xe����������������������� ���������� ��� SIMS ���� SF ������������������ S. Portier �(Portier et al. 2007)���������������� ��� ������ � ��������� FP ���������� BU ������������������� �����K. H. Neeb ���(Neeb, 1997)������������������������ �����������FP ������ BU ����������������������� 22 - 18 - JAEA-Review 2008-062 ������������ � JAEA ����(Nakahara et al., 2000)��PWR �� BWR ��� SF ���������� ���������������������(300 kcps)������ Ge-BGO ������� 134Cs� ���������� SF ���������� 4�40 mm ��������������� 106Ru�154Eu�125Sb �� 144Ce � 137Cs ������������� FP � � � � � � � � BU � � � � � � � � � � � � � � � 134Cs/137Cs � 134Cs/137Cs)2/(106Ru/137Cs)� 154Eu/137Cs ��� BU ��������������������� ����������������������������������������� BU ������������� BU ���������������������������� ������������������� BU ���������������������� �������������������(PWR)��������(BWR)���������� ������������������� R. Manzel �(Manzel et al., 1984)���� PWR ���� FP ��(Xe)���� FP(Cs, Ru, Ce) ����������������������������������� ��������� ������������������ �������� FP ���������������� �������������������������������������� ������������� ������������ FP ���������������������������� ��������������������������������-����������� �������� X ���������������������������������� ���������������m ���������������������������� �������������������������������������� K. H. Neeb ���(Neeb, 1997)���������� ����� � ������������������ SF ���������������L. E. Thomas � (Thomas.et al., 1990)�� BWR �� PWR ��� SF ����������������� (AEM)�������������(SAM)��m ��������� FP ���������� ���������� ���������� � ������SF ��������������������� ICP-MS ��������� ��������������������������SF ���������������� ������������������������������SF ������������ ������� 23 - 19 - JAEA-Review 2008-062 � ������������������������������ MOX ��������� ������������������������������������������� �������SF ����������������������������������� �������������Nd�Sm�Eu �� Gd ������������� 95Mo�99Tc�101Ru� 103Rh�109Ag�133Cs ������� 1 �������������������������� ��������� 95Mo�99Tc�101Ru�103Rh �� 109Ag ��SF ������������� �� ���������� ICP-MS ����������(Wolf et al., 2005, Sullivan et al., 2008)� ���-ICP-MS ����������������������������������� ������������������������������������������� -ICP-MS ������ICP ������������������������������� ������������������������������������������� ������������������SF ������������� FP ����� ���� ������������������������������ M ������������ ��������MArxOyHz+)����������� M1�M2 ����������M1xM2y+� �������������������������������������� ICP-MS � ����������-ICP-MS ����������������������������� �������������� ICP-MS �����������������-ICP-MS ���� ��������������� U �� Pu��������� Cs�Sr ����������� ����������������������������������������� 95Mo�99Tc�101Ru �� 103Rh ���������������������������� ������ Purex ������������������� ������� ��������� SF ������������������������������������������ �������������������������������SF ����������� ������������������������������������������� ������������������������������������������� ������������������ SF ����������������������� ������������������������(Sullivan et al., 2008)� ��������������������������HPLC ���� ���������� ������������������������������������������� ����������������������������������������� ICP-MS ����������������������� ICP-MS ������������ ������������ ����������������������ID����������TIMS�ICP-MS � ���)������������������������� 99Tc ���������� 103Rh �� 133Cs ������������������������� SF ��������� FP � ������������������������������������������� ���������������� 24 - 20 - JAEA-Review 2008-062 ���������������ICP-MS � SF �������������������� ��SF ���������������������������������������� �����������������������ICP-MS ����������������� ������� Adachi, T., Ohnuki, M., Yoshida, N., Sonobe, T., Kawamura, W., Takeishi, H., Gunji, K., Kimura, T., Suzuki, T., Nakahara, Y., Muromura, T., Kobayashi, Y., Okashita, H., Yamamoto, T. (1990), Dissolution Study of Spent PWR Fuel: Dissolution Behavior and Chemical Properties of Insoluble Residues, J. Nucl. Mater., 174, pp.60-71. Aggarwal, S. K., Alamelu, D., Khodade, P. S., Shah, P. M. (2007), Determination of 238Pu in Plutonium Bearing Fuels by Thermal Ionization Mass Spectrometry, J. Radioanal. Nucl. Chem., 273, pp.775-778. Alonso, J. I. G., Thoby-Schultzendorff, D., Giovanonne, B., Glatz, J. P., Pagliosa, G., Koch, L. (1994a), Characterization of Spent Nuclear Fuel Dissolver Solutions and Dissolution Residues by ICP-MS, J. Anal. At. Spectrom., 9, pp.1209-1215. Alonso, J. I. G., Sena, F., Koch, L. (1994b), Determination of 99Tc in Nuclear Samples by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 9, pp.1217-1222. Alonso, J. I. G., Sena, F., Arbore, P., Betti, M., Koch, L. (1995), Determination of Fission Products and Actinides in Spent Nuclear Fuels by Isotope Dilution Ion Chromatography Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 10, pp.381-393. Alonso, J. I. G. (1995), Determination of Fission Products and Actinides by Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry Using Isotope Dilution Analysis: A Study of Random and Systematic Errors, Anal. Chim. Acta, 312, pp. 57-78. Apostolidis, C., Molinet, R., Richir, P., Ougier, M., Mayer, K. (1998), Development and Validation of a Simple, Rapid and Robust Method for the Chemical Separation of Uranium and Plutonium, Radiochim. Acta, 83, pp.21-25. ASTM E692-98. (2000a), Standard Test Method for Determining the Content of Cesium-137 in Irradiated Nuclear Fuels by High-Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM 1284-00 (2000b), Standard Practice for Electrodeposition of the Actinides for Alpha Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM 1415-01 (2001a), Standard Test Method for 238Pu Isotopic Abundance by Alpha Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM 25 - 21 - JAEA-Review 2008-062 International, West Conshohocken. ASTM E267-90 (2001b), Standard Test Method for Uranium and Plutonium Concentrations and Isotopic Abundances, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM C1030-03 (2003), Standard Test Method for Determination of Plutonium Isotopic Composition by Gamma-Ray Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM C 1221-92 (2004), Standard Test Method for Nondestructive Analysis of Spesial Nuclear Materials in Homogeneous Solutions by Gamma-Ray Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM E321-96 (2005a), Standard Test Method for Atom Percent Fission in Uranium and Plutonium Fuel (Neodymium-148 Method), In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM C1347-02 (2005b), Standard Practice for Preparation and Dissolution of Uranium Materials for Analysis, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. ASTM C1168-01 (2005c), Standard Practice for Preparation and Dissolution of Plutonium Materials for Analysis, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken. Betti, M. (1997), Use if Ion Chromatography for the Determination of Fission Products and Actinides in Nuclear Applications, J. Chromatogr. A, 789, pp.369-379. Brennetot, R., Becqet, A. L., Isnard, H., Caussignac, C., Vailhen, D., Chartier, F. (2005), Optimisation of the Operating Conditions of a MC-ICP-MS for the Isotopic Analysis of Gadolinium in Spent Nuclear Fuel Using Experimental Designs, J. Anal. At. Spectrom., 20, pp.500-507. Chartier, F., Aubert, M., Pilier, M. (1999), Determination of Am and Cm in Spent Nuclear Fuels by Isotope Dilution Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry and Isotope Dilution Thermal Ionization Mass Spectrometry after Separation by High-Performance Liquid Chromatorgaphy, Fresenium J. Anal. Chem., 364, pp.320-327. Comte, J., Bienvenu, P., Brochard, E., Fernandez, J. M., Andreoletti, G. (2003), Determination of Seleniumu-79 in Solutions of Fission Products after Pre-treatment by Ion Exchange Chromatography and ETV-ICP-MS, J. Anal. At. Spectrom., 18, pp.702-707. Desgranges, L., Valot, Ch., Pasquet, B. (2006), Characterisation of Irradiated Nuclear Fuel with SIMS, Appl. Surface Sci., 252, pp.7048-7050. Goodall P., Lythgoe C. (1999), Rapid separation of uranium and plutonium by extraction chromatography for determination by thermal ionization mass spectrometry, Analyst, 124, pp.263-269. 26 - 22 - JAEA-Review 2008-062 Günter-Leopold, I., Wernli, B., Kopajtic, Z., Günter, D. (2004), Measurement of Isotope Ratios on Transient Signals by MC-ICP-MS, Anal. Bioanal. Chem., 378, pp.241-249. Günter-Leopold, I., Waldis, J. K., Wernli, B, Kopajtic, Z. (2005), Measurement of plutonium isotope ratios in nuclear fuel samples by HPLC-MC-ICP-MS, Int. J. Mass Spectrom. 242, pp.197-202. Günter-Leopold, I., Kivel, N., Waldis, J. K., Wernli, B. (2008), Characterization of Nuclear Fuels by ICP Mass-Spectrometric Techniques, Anal. Bioanal. Chem., 390, pp.503-510. Halliday, A. N., Lee, D. C., Christensen, J. N., Walder, A. J., Freedman, P. A., Jones, C. E., Hall, C. M., Yi, W., Teagle, D. (1995), Recent Developments in Inductively Coupled Plasma Magnetic Sector Multi Collector Mass Spectrometry, Int. J. Mass Spectrom. Ion Proc., 146/147, pp.21-33. Isnard, H., Brennetot, R., Caussignac, C., Caussignac, N., Chartier, F. (2005), Investigations for Determination of Gd and Sm Isotopic Compositions in Spent Nuclear Fuels Samples by MC ICPMS, Int. J. Mass Spectrom. 246, pp.66-73. Isnard, H., Aubert, M., Blanchet, P., Brennetot, R., Chatier, F., Greertsen, V., Manuguerra, F. (2006), Determination of 90Sr/238U Ratio by Double Isotope Dilution Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer with Multiple Collection in Spent Nuclear Fuel Samples with in situ 90Sr/90Zr Seaparation in a Collision-Reaction Cell, Spectrochim. Acta Part B, 61, pp.150-156. Kim, C. S., Kim, C. K., Martin, P., Sansone, U., Determination of Pu Isotope Concentrations and Isotope Ratio by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry: A Review of Analytical Methodology, J. Anal. At. Spectrom., 22, pp.827-841. Kleykamp, H. (1990), Post-Irradiation Examinations and Composition of the Residues from Nitric Acid Dissoslution Experiments of High-Burnup LWR Fuel, J. Nucl. Mater., 171, pp.181-188. Lee, C. H., Suh, M. Y., Choi, K. S., Kim, J. S., Song, B. C., Jee, K. Y., Kim, W. H. (2001), Separation of Fission Products from Spent Pressurized Water Reactor Fuels by Anion Exchange and Extraction Chromatography for Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectrometric Analysis, Anal. Chim. Acta, 428, pp.133-142. Lee, C. H., Suh, M. Y., Choi, K. S., Kim, J. S., Park, Y. J., Kim, W. H. (2003), Determination of Ru, Rh, Pd, Te, Mo and Zr in Spent Pressurized Water Reactor Fuels by Ion Exchange and Extraction Chromatographic Separations and Inductively Coupled Plasma Atomic Emission Spectrometric Analysis, Anal. Chim. Acta, 475, pp.171-179. Manzel, R., Sontheimer, F., Würtz, R. (1984), The Radial Distribution of Fission Gases and Other Fission Products in Irradiated PWR Fuel, J. Nucl. Mater., 126, pp.132-143. Moreno, J. M. B., Alonso, J. I. G., Arbore, P., Nicolaou, G., Koch, L. (1996), Characterization of Spent Nuclear Fuels by Ion Chromatography-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 11, pp.929-935. 27 - 23 - JAEA-Review 2008-062 Moreno, J. M. B., Betti, M., Alonso, J. I. G.. (1997) Determination of Neptunium and Plutonium in the Presence of High Concentrations of Uranium by Ion Chromatography-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 12, pp.355-361. Moreno, J. M. B., Betti, M., Nicolaou, G. (1999), Determination of Caesium ant Its Isotopic Composition in Nuclear Samples Using Isotope Dilution-Ion Chromatography-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 14, pp.875-879. Morgenstern, A., Apostolidis, C., Carlos-Marquez, R., Mayer, K., Molinet, R. (2002a), Single-Column Extraction Chromatographic Separation of U, Pu, Np and Am, Radiochim. Acta, 90, pp.81-85. Morgenstern, A., Apostolidis, C., Ottmar, H., R., Mayer, K. (2002b), Analysis of 237Np in Spent Fuel Solutions, Radiochim. Acta, 90, pp.389-393. Murphy, B. D., Primm � , R. T. (2002), Simulation of Mixed-Oxide and Low-Enriched Uranium Fuel Burnup in a Pressuruized Water Reactor and Validation Against Destructive Analysis Results, Nucl. Sci. Eng., 142, pp.258-269. Nakahara, Y., Suzuki, T., Gunji, K., Kohno, N., Takano, H., Yoshida, Z., Adachi, T. (1990), Amount of Nuclides Constituting PWR Spent Fuels, Comparison of Observed with Calculated Values, Radiochim. Acta, 50, pp.141-149. Nakahara, Y., Suyama, K., Suzaki, T., eds. (2000), JAERI-Tech 2000-071, Technical Development on Burn-up Credit for Spent LWR Fuels, Japan Atomic Energy Research Institute (in Japanese). Nash, K. L., Madic, C., Mathur, J. N., Lacquement, J. (2006), Actinide Separation Science and Technology, in The Chemistry of the Actinide and Transactinide Elements, vol. 4, Morss, L. R., Edelstein, N. M., Fuger, J. eds. Springer, The Netherlands, p. 2622. Neeb, K. H., Haas, E., Bleier, A., Würtz, R., Wiencken, R. (1980), 3H- und 13C-Inventare und –Verteilung in abgebrannten LWR-Brennstäben. Abschlu�bericht Vertrage-Nr. KfK/PWA 220/D1/465692. Neeb, Karl-Heinz (1997), in The Radiochemistry of Nuclear Power Plants with Light Water Reactors, Walter de Gruyter, Berlin, pp.59-163. OECD-NEA/NSC/DOC(97)19, (1997), Actinide Separation Chemistry in Nuclear Waste Streams and Materials. Perna, L., Betti, M., Moreno, J. M. B., Fuoco, R. (2001), Investigation on the Use of UTEVA as a Stationary Phase for Chromatographic Separation of Actinides on-line to Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 16, pp.26-31. Perna, L. Bocci, F., Aldave de las Heras, L., De Pablo, J., Betti, M.(2002), Studies on Simultaneous Separation and Determination of Lanthanides and Actinides by Ion Chromatography Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry Combined with Isotope Dilution Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 17, pp.1166-1171. 28 - 24 - JAEA-Review 2008-062 Pitois, A, Aldave de Las Heras, L., Betti, M. (2008), Determination of Fission Products in Nuclear Samples by Capillary Electrophoresis-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry (CE-ICO-MS), Int. J. Mass Spectrom.., 270, pp.118-126. Portier, S., Br´emier, S., Walker, C.T. (2007), Secondary ion mass spectrometry of irradiated nuclear fuel and cladding: An overview, Int. J. Mass Spectrom., 263, pp.113-126. Sakurai, S., Tachimori, S., Akatsu, J., Kimura, T., Yoshida, Z., Mutoh, H., Yamashita, T., Ohuchi, K. (1989), Dissolution of Plutonium Dioxide by Electrolytic Oxidation Method, (I)Dtermination of Dissolution Conditions and Preliminary Test for Scaling-up, Nihon Genshiryoku Gakkai-shi, 31, pp.59-66 (in Japanese). Sivaraman, N., Subramaniam, S., Srinivasan, T. G., Vasudeva Rao, P. R. (2002), Burn-up Measurements on Nuclear Reactor Fuels Using High Performance Liquid Chromatography, J. Radioanal. Nucl. Chem., 253, pp.35-40. Sullivan, V. S., Bowers, D. L., Clark, M. A., Graczyk, D. G., Tsai, Y., Streets, W. E., Vander Pol, M. H., Billone, M. C. (2008), Determination of Actinide and Fission-Product Isotopes in Very-High-Burnup Spent Fuel, J. Radioanal. Nucl. Chem., 277, pp.59-64. Suyama, K., Mochizuki, H. (2005), Effect of Neutron Induced Reactions of Neodymium-147 and 148 on Burnup Evaluation, J. Nucl. Sci. Technol., 42, pp.661-669. Thomas, L. E., Charlot, L. A., Analytical Electron Microscopy of Light-Water Reactor Fuels, in Nuclear Waste Management �, Ceramic Transactions, vol. 9, Mellinger, G. B., ed, The Americal Ceramic Society, Inc., Westerville, Ohio, pp.397-407. Walker, C. T., Coquerelle, M., Goll, W., Manzel, R. (1991), Irradiation Behaviour of MOX Fuel: Results of an EPMA Investigation, Nucl. Eng. Designs, 131, pp.1-16. Wolf, S. L., Bowers, D. L., Cunnane, J. C. (2005), Analysis of High Burnup Spent Nuclear Fuel by ICP-MS, J. Radioana. Nucl. Chem., 263, pp.581-586. Zwicky, H. U., Aerne, E. T., Bart, G., Petrik, F., Thomi, H. A. (1989), Evaluation of the Radial Distribution of Gadolinium Isotopes in Nuclear Fuel Pins by Secondary Ion Mass Spectrometry (SIMS), Radiochim. Acta, 47, pp.9-12. �� � � ������������������������������������������ ������������������������������������������� ������������������������������������������� ���������� 29 - 25 - JAEA-Review 2008-062 SF�� 0.5 g ��(10ml)+��(0.3ml)+������(0.02ml) (175�����) �� SF���� U�Pu�Nd ������ SF���� �� SF���� U�Pu�Np��� SF���� 233U + 242Pu + 150Nd ������ (���) (�������) ����������� �� ����������� �� ������ ICP-MS ��������������� Bio-Rad AG-1 (100-200 mesh) �� ����� (��) �0.05M HCl + 0.001M HF� (��) Pu TIMS U TIMS FP������� ������ ����� (�����) ���� ������SF)���������� ������������������Pu/U/(FP+�������)��� (Sullivan et al., 2008) - 26 - JAEA-Review 2008-062 (������) FP������� ������ ����������� TRU Spec�� 2M HNO3 0.1M HNO3 (��) (��) Cs,Sr���� An�Ln�� An������� Ln������� �� 1.5M HNO3 (80%�����) ����� ������ ��������������� Bio-Rad MP-1(200-400 mesh ) 0.9M HNO3(80%������ 0.094M HNO3(80%������ (����) ����� Gd ICP-MS Eu ICP-MS Sm ICP-MS Nd TIMS Am/Cm ����������� TIMS ���� ������SF)���������� TRU Spec���������������������������������� ���Cs+Sr/An+Ln��� (Sullivan et al., 2008) - 27 - Pu �� U - 28 - 238�239�240�241�242 238�239�240�241�242 238�239�240�241�242 (a)238� (b)239�240�241�242�244 238�239�240�241�242 (a)239�240� (b)238�241�242 240�241�242 (a)238�(b)234�235�236 �-sp. MC-ICP-MS (on-line) ICP-MS(on-line) ID-TIMS �� �� � ID-ICP-QMS � � ID-TIMS ICP-MS(on-line) UTEVA ����������������� ICP-MS(on-line) (a)(ID)-ICP-MS (b)ID-ICP-MS ���������������������� ICP-MS(on-line) Dionex CS5A)������������� ���������������������������� (a)ID-ICP-MS (b)ID-ICP-MS �� �-sp(238Pu) ��������(Bio-Rad AG-1)������� (a)�-sp(vs (239+240)Pu) (b)ID-TIMS ������ HPLC(CG5A �������CS5A �����)� MC-ICP-MS ������������������ Pu/U � (on-line) �� ����� �������� ����� ����� ����������� ������� MC-ICP-MS �������������������������������� (on-line) UTEVA ����������������� TIMS��-sp ���� UTEVA ����������������� 235���� 234�235�236�238 233�235�238 233�234�235�236�238 233�235�238 �� �� � ��������(Dowex AG1X4)������� ����������� HPLC � Am/Cm ���� ���������������������� Dionex CS5A)������������� ��������(Bio-Rad AG-1)������� ������ ����� �������� ����� ����� ����������� ������� �������������������������� ������ UTEVA ����������������� �� � 233�234�235�236�238 �� � Perna et al., 2002 �� � Chartier et al., 1999 Purex ����� ���MOx�PuO2 �������SF SF(UO2�MOx) SF(UO2�MOx) SF(PWR) SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(UO2, UO2-Gd2O3) �����SF ������ 1 Günter-Leopold et al., 2008 Apostolidis et al., 1998 Perna et al., 2001 Sullivan et al., 2008 Günter-Leopold et al., 2005 Wolf et al., 2005 Perna et al., 2002 Morgenstern et al., 2002a Wolf et al., 2005 Sullivan et al., 2008 SF(UO2�MOx) Günter-Leopold et al., 2008 �������SF Perna et al., 2001 SF(PWR) �����SF SF ��� � ���������������������������1998�2008� JAEA-Review 2008-062 - 29 - Cm Am Np �� ��� ��� 237 237 (a)����(b)���������������� ����� 243�244�245�246�247� ��������(Dowex AG1X4)������� 248 ��(U,Pu ��)�HPLC(An,Ln ����)� 244�248 ���������������������� (a)241�(b)243 241���� (a)241� (b)242m�243 241�243 241�242�243 ��������(Dowex AG1X4)������� ��(U,Pu ��)�HPLC(An,Ln ��)� ���������������������� Dionex CS5A)������������� (a)����(b)��������(Bio-Rad AG-1)� ��������(U,Pu ��)�TRU SPEC ��� ��������������(Cs�Sr ��)�� ������(Bio-Rad MP-1)��������� ����(An, Ln ��)� UTEVA ����������������� TEVA ����������������� 237 (a)�-sp (b)ID-ICP-MS ID-ICP-QMS �� ID-TIMS ICP-MS(on-line) �-sp (a)�-sp��-sp� (b)TIMS(vs 241Am) ID-ICP-QMS �� ID-TIMS ICP-MS(on-line) ICP-MS ID-ICP-MS �-sp������ �-sp UTEVA ����������������� 237 237���� �-sp �� �� � ���������������������� ICP-MS(on-line) Dionex CS5A)������������� UTEVA ����������������� ICP-MS(on-line) UTEVA ����������������� �� �� � 237 238���� �� � Perna et al., 2002 �����SF 2 Chartier et al., 1999 Morgenstern et al., 2002a Wolf et al., 2005 SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF ������ al., Sullivan 2008 SF(PWR) et Perna et al., 2002 Sullivan et al., 2008 Chartier et al., 1999 Morgenstern et al., 2002a Morgenstern et al., 2002b Wolf et al., 2005 Perna et al., 2001 Morgenstern et al., 2002a Perna et al., 2002 �� � �����SF SF ���� Purex ����� �� SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) ������ �������SF �����SF ������ �� � JAEA-Review 2008-062 - 30 - Nd Pr Ce La �� 142�143�144�145�146� 148�150 142�143�144�145�146� 147�148�150 141 141 (a)140� (b)144 141 140 142 140�142 139 �� FP ���SF CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ICP-MS ���������������������� ICP-MS(on-line) Dionex CS5A)������������� ��������(Bio-Rad AG-1)������� ID-TIMS ��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� SF(PWR) �����SF SF(PWR) �� FP ���SF �����SF SF(PWR) �� FP ���SF SF(MOx) �����SF SF(PWR) �����SF SF�PWR� �� � ICP-MS(on-line) (a)�-sp (vs (239+240)Pu) (b)TIMS (vs 244Cm) �� �� � ���������������������� ICP-MS(on-line) Dionex CS5A)������������� �������������(Gemini C18 ���) MC-ICP-MS (on-line) ������������ CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ��� (a)ICP-MS� (b)�-sp ���������������������� ICP-MS(on-line) Dionex CS5A)���������������� ����������������� � ������������ CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ��� ICP-MS ��� �� �� � Dionex CS5A)������������� (a)244� ��������(Bio-Rad AG-1)������� (b)242�243�245�246�247� ��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� 248�250 ��������(Cs�Sr ��)�������� (Bio-Rad MP-1)�������������(An, Ln ��)� 139 ���������������������� Dionex CS5A)������������� 139�142 ������������ �� � et al., Sullivan 2008 et 3 al., Sullivan et al., 2008 Perna et al., 2002 Pitois et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Perna et al., 2002 Günter-Leopold et al., 2008 Pitois et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Perna et al., 2002 Pitois et al., 2008 Perna et al., 2002 Sullivan 2008 �� � JAEA-Review 2008-062 Eu Sm Pm �� - 31 - (a)153� (b)150�151�152�153� (c)154�155 151�153 147�148�150�152�154 (a)149�150�152� (b)147�151 147�148�150 (a)152� (b)144�145�146�147�148� 149�150�151�154 144�147�148�150�152� 154 147�148�149�150�151� 152�154 142�143�144�145�146� 148�150 147 (a)143�145�(b)148 143�144�148�150 �� � �� �� � �� �� � ��������(Cs�Sr ��)�������� (Bio-Rad MP-1)���������(An, Ln ��)� �������������(Gemini C18 ���) MC-ICP-MS (on-line) (a)����(b)HPLC �� (a)(ID)-ICP-MS� (b)ID-ICP-MS (on-line) ������������ CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ���������������������� ICP-QMS(on-line) Dionex CS5A)������������� ���������������������� ICP-QMS(on-line) Dionex CS5A)������������� �������� Dowex AG1X4(Bio Rad Lab.)� MC-ICP-MS ��������(U,Pu ��)�HPLC�An,Ln �� �� TIMS ��� ��������(Bio-Rad AG-1)������� (a)ICP-MS� ��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� (b)ICP-MS �������� (Cs,Sr ��)�������� ( vs 152Sm) (Bio-Rad MP-1)����������An,Ln ��) (a)(ID)-ICP-MS� (a)����(b)HPLC �� (b)ID-ICP-MS,on-line �������������(Gemini C18 ���) MC-ICP-MS (on-line) ������������ CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ���������������������� ICP-MS(on-line) Dionex CS5A)������������� ��������(Bio-Rad AG-1)������� (a)ICP-MS� ��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� (b)ICP-MS(vs 153Eu)� ��������(Cs�Sr ��)�������� (c) ICP-MS ���-sp (Bio-Rad MP-1)���������(An, Ln ��)� SF(PWR) �����SF �� FP ���SF Wolf et al., 2005 SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(MOx) Sullivan 2008 et 4 al., Perna et al., 2002 Günter-Leopold et al., 2008 Pitois et al., 2008 Sullivan 2008 SF(PWR) al., Isnard et al., 2005 SF(MOx) et Perna et al., 2002 Perna et al., 2002 Pitois et al., 2008 Günter-Leopold et al., 2008 Wolf et al., 2005 �� � �����SF �����SF �� FP ���SF SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(MOx) �� � JAEA-Review 2008-062 - 32 - �� � �� �� � ������������ 159 161�162�163�164 165 166�167�168 169 171�172�173�174�176 79 Dy Ho Er Tm Yb Se 155 � � � � � � � � � � � � � � � � � � AG ������������ ������������ ������������ ������������ ������������ ������������ ��� (a)151�153� ��� (b)155 154�155�156�157�158� �������� Dowex AG1X4(Bio Rad Lab.)� 160 ��������(U,Pu ��)�HPLC�An,Ln �� ��� 154�155�156�157�158� �������� Dowex AG1X4(Bio Rad Lab.)� ��������(U,Pu ��)�HPLC�An,Ln �� 160 ��� (a)156� ��������(Bio-Rad AG-1)������� (b)154�155�157�158 ��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� ��������(Cs�Sr ��)�������� (Bio-Rad MP-1)���������(An, Ln ��)� 155�156�157�158�160 ������������ 151�153 Tb Gd �� CE-ICP-QMS CE-ICP-SFMS CE-ICP-QMS CE-ICP-SFMS CE-ICP-QMS CE-ICP-SFMS CE-ICP-QMS CE-ICP-SFMS CE-ICP-QMS CE-ICP-SFMS CE-ICP-QMS CE-ICP-SFMS ETV-ICP-MS � � � � � � � � � � � � CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ICP-MS PUREX ���� �� FP ���SF �� FP ���SF �� FP ���SF �� FP ���SF �� FP ���SF SF(UO2, UO2-Gd2O3) �� FP ���SF �� FP ���SF Comte et al., 2003 Pitois et al., 2008 Pitois et al., 2008 Pitois et al., 2008 Pitois et al., 2008 Pitois et al., 2008 Pitois et al., 2008 Wolf et al., 2005 5 al., Pitois et al., 2008 et Sullivan 2008 SF(PWR) al., (a)ICP-MS� (b)ICP-MS(vs 156Gd) et Isnard et al., 2005 Brennetot 2005 Wolf et al., 2005 �� � Pitois et al., 2008 SF(MOx) SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF �� � �� FP ���SF MC-ICP-MS �� TIMS �� �� � CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS (a)ICP-MS� (b)�-sp MC-ICP-MS JAEA-Review 2008-062 90 Sr - 33 - ��� 95 Rh Ru Tc ��� 95 Mo ��� ��� 101 103 ��� ��� 99 (a)101�(b)106 ��� 99 ��� 91 Zr ��� �� �� � 50W-X8 �� AG1-X8)���� 0.75 M HNO3 �� Se�H2SO3 ���������� ������������ ����� ����� ����������� ������� ������������� � ����������������������� �� ��������(Dowex AG1X4)� U�Pu ��� �Sr ��� FP ��������������� � Sr Spec ���Eichrom)���������� ������ Sr � Zr ����� ������������ ����� ����� ����������� ������� ������������� � ����������������������� �� ��� 89 �� � Y 88 88�90 85�87 Rb �� ICP-MS (a)ICP-MS� (b)�-sp ICP-MS ICP-MS ICP-MS ICP-MS ICP-MS ICP-MS ICP-MS ICP-MS � � SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) SF(PWR) SF(PWR) SF(PWR) SF(PWR) SF(MOx) SF(UOx MOx) ID-MC-ICP-MS �� ID-TIMS MC-ICP-MS (on-line) SF(MOx) �� � MC-ICP-MS (on-line) �� �� � Sullivan et 6 al., Sullivan et al., 2008 Wolf et al., 2005 Sullivan et al., 2008 Wolf et al., 2005 Sullivan et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Wolf et al., 2005 Günter-Leopold et al., 2008 Isnard et al., 2006 Günter-Leopold et al., 2008 �� � JAEA-Review 2008-062 ��� ������������ ��� (a)133�135� (b)134�137 134�135�136�137�138 138 - 34 - (a)ICP-MS� (b)�-sp CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS ICP-MS CE-ICP-QMS � � CE-ICP-SFMS �-sp ICP-QMS �-sp ICP-MS ICP-MS ICP-MS ICP-MS �� �� � SF(PWR) �� FP ���SF SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) �� FP ���SF SF(UO2, MOx) SF(PWR) SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) SF(UO2, UO2-Gd2O3) SF(PWR) �� � Sullivan 2008 et al., Sullivan et al., 2008 Pitois et al., 2008 Wolf et al., 2005 Pitois et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Sullivan et al., 2008 Moreno et al., 1999 Sullivan et al., 2008 Wolf et al., 2005 �� � 2008 Wolf et al., 2005 7 ������� ID: isotope dilution������� �ICP-MS: inductively coupled plasma-mass spectrometry������������-������ �ICP-QMS: ICP-quadrapole mass spectrometry�ICP-����������ICP-SFMS: ICP-sector field mass spectrometry�ICP-���������� MC-ICP-MS: multi collector- ICP-MS������ ICP-MS� �ETV-ICP-MS: electrothermal vaporization- ICP-MS�����-ICP-MS� �TIMS: thermal ionization mass spectrometry��������������-sp: �-ray spectrometry���������������-sp: �-ray spectrometry��������������CE: capillary electrophoresis��������������HPLC: high performance liquid chromatography��������������� Ba ��� 137 133�134�135�137 ��������������������� Dionex CG5)�������������(�� Ba ����) ������������ 133�134�135�137 Cs ��� 125 Sb ��� ��� 109 111 ��� ��� �� �� � 109 103 �� � Cd Ag �� JAEA-Review 2008-062 ࿖㓙න♽㧔5+㧕 㧝㧚5+ၮᧄන 5+ၮᧄන ၮᧄ㊂ ฬ⒓ ⸥ภ 㐳 ߐࡔ ࠻ ࡞ O ⾰ ㊂ ࠠࡠࠣࡓ MI ᤨ 㑆 ⑽ U 㔚 ᵹࠕ ࡦ ࡍ ࠕ # ᾲജቇ᷷ᐲ ࠤ ࡞ ࡆ ࡦ ‛ ⾰ ㊂ࡕ ࡞ OQN శ ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ EF 㧞㧚ၮᧄනࠍ↪ߡߐࠇࠆ5+⚵┙නߩ 5+ၮᧄන ⚵┙㊂ ฬ⒓ ⸥ภ 㕙 Ⓧᐔ ᣇ ࡔ ࠻ ࡞ O Ⓧ┙ ᴺ ࡔ ࠻ ࡞ O ㅦ ߐ 㧘 ㅦ ᐲࡔ ࠻ ࡞ Ფ ⑽ OU ട ㅦ ᐲࡔ ࠻ ࡞ Ფ ⑽ Ფ ⑽ OU ᵄ ᢙᲤ ࡔ ࠻ ࡞ O ኒ ᐲ 㧔 ⾰ ㊂ ኒ ᐲ 㧕 ࠠࡠࠣࡓᲤ┙ᴺࡔ࠻࡞ MIO ⾰㊂Ⓧ㧔ᲧⓍ㧕 ┙ᴺࡔ࠻࡞Ფࠠࡠࠣࡓ OMI 㔚 ᵹ ኒ ᐲ ࠕࡦࡍࠕᲤᐔᣇࡔ࠻࡞ #O ⏛ ⇇ ߩ ᒝ ߐࠕ ࡦ ࡍ ࠕ Ფ ࡔ ࠻ ࡞ #O 㧔 ‛ ⾰ ㊂ ߩ 㧕 Ớ ᐲ ࡕ ࡞ Ფ ┙ ᣇ ࡔ ࠻ ࡞ OQNO ノ ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ Ფ ᐔ ᣇ ࡔ ࠻ ࡞ EFO ዮ ᛬ ₸ 㧔ᢙߩޓ㧕ޓ㧝 ਸ਼ᢙޓ 㧡㧚5+ធ㗡⺆ ធ㗡⺆ ⸥ภ ਸ਼ᢙ ޓធ㗡⺆ ࡛ ࠲ 㨅 ࠺ ࠪ ࠲ 㨆 ࡦ ࠴ ࠛ ࠢ ࠨ 㧱 ࡒ ࡍ ࠲ 㧼 ࡑࠗࠢࡠ ࠹ 㨀 ࠽ ࡁ ࠡ ࠟ 㧳 ࡇ ࠦ ࡔ ࠟ 㧹 ࡈࠚࡓ࠻ ࠠ ࡠ 㨗 ࠕ ࠻ ࡋ ࠢ ࠻ 㨔 ࡊ ࠻ ࠺ ࠞ FC ࡛ ࠢ ࠻ ⸥ภ F E O v P R H C \ [ 㧢㧚࿖㓙න♽ߣ૬↪ߐࠇࠆ߇࿖㓙න♽ߦዻߐߥන 㧟㧚࿕ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภߢߐࠇࠆ5+⚵┙න 5+⚵┙න ⚵┙㊂ ઁߩ5+නߦࠃࠆ 5+ၮᧄනߦࠃࠆ ฬ⒓ ⸥ภ ߒᣇ ߒᣇ C TCF ᐔ 㕙 ⷺ ࠫ ࠕ ࡦ OO D C E ┙ ⷺ ࠬ࠹ࠫࠕࡦ UT O O D ᵄ ᢙࡋ ࡞ ࠷ *\ U ജ ࠾ ࡘ ࠻ ࡦ 0 OMIU ജ ᔕ ജࡄ ࠬ ࠞ ࡞ 2C 0O OMIU ࠛࡀ࡞ࠡ ᾲ㊂ ࠫ ࡘ ࡞ , 0O O MIU Ꮏ ₸ ᧤ࡢ ࠶ ࠻ 9 ,U OMIU 㔚 ⩄ 㔚 ᳇ ㊂ࠢ ࡠ ࡦ % U# 㔚Ꮕ㧔㔚㧕 㔚ജ ࡏ ࡞ ࠻ 8 9# OMIU# 㕒 㔚 ኈ ㊂ࡈ ࠔ ࠼ ( %8 OMIU# 㔚 ᳇ ᛶ ᛫ࠝ ࡓ ǡ 8# OMIU# ࠦ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࠫ ࡔ ࡦ ࠬ 5 #8 OMIU# ⏛ ᧤࠙ ࠛ ࡃ 9D 8U OMIU# ⏛ ᧤ ኒ ᐲ࠹ ࠬ 6 9DO MIU # ࠗ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࡋ ࡦ * 9D# OMIU# ࡞ ࠪ ࠙ ࠬ ᷷ ᐲ ࡞ࠪ࠙ࠬᐲ F ͠ శ ᧤࡞ ࡔ ࡦ NO EFUT E OOEFEF ᾖ ᐲ࡞ ࠢ ࠬ NZ NOO OOEFOEF 㧔ᕈᩭ⒳ߩ㧕⢻ ࡌ ࠢ ࡞ $S U ๆ ✢ ㊂ ⾰ ㊂ࠛ ࡀ ࡞ ࠣ ࠗ )[ ,MI OU ࠡ ಽ ਈ ࠞ ࡑ ✢ ㊂ ᒰ ㊂ ㄝ✢ ㊂ ᒰ ㊂ ᣇะᕈ✢㊂ᒰ㊂ ࠪ ࡌ ࡞ ࠻ 5X ,MI OU ੱ✢㊂ᒰ㊂⚵❱✢㊂ᒰ Cࠫࠕࡦ߮ࠬ࠹ࠫࠕࡦߩ↪ߪޔหߓᰴరߢߞߡ߽⇣ߥߞߚᕈ⾰ࠍ߽ߞߚ㊂ࠍ ߔࠆߣ߈ߩ⚵┙නߩߒᣇߣߒߡὐ߇ࠆ┙⚵ޕනࠍᒻࠆߣ߈ߩߊߟ߆ߩ ߪ↪ޓ㧠ߦ␜ߐࠇߡࠆޕ Dታ㓙ߦߪ⸥ߪߦᤨࠆߔ↪ޔภTCF߮UT߇↪ࠄࠇࠆ߇ޔ⠌ᘠߣߒߡ⚵┙නߣߒߡ ߩ⸥ภ̌㧝̍ߪ␜ߐࠇߥޕ E᷹శቇߢߪߩࡦࠕࠫ࠹ࠬޔฬ⒓ߣ⸥ภUTࠍනߩߒᣇߩਛߦߘߩ߹߹⛽ᜬߒߡࠆޕ Fߎߩනߪࠬ࠙ࠪ࡞ࡒߡߒߣޔᐲ㨙͠ߩࠃ߁ߦ5+ធ㗡⺆ࠍߞߡ↪ߡ߽⦟ޕ ᧄࡐ࠻ߪ⁛┙ⴕᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴߇ਇቯᦼߦ⊒ⴕߔࠆᚑᨐႎ๔ᦠߢߔޕ ᧄࡐ࠻ߩᚻਗ߮ߦ⪺ᮭ↪ߦ㑐ߔࠆ߅วࠊߖߪޔਅ⸥ߡߦ߅วࠊߖਅߐޕ ߥ߅ోߩ࠻ࡐᧄޔᢥߪᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ࡎࡓࡍࠫ㧔http://www.jaea.go.jp㧕 ࠃࠅ⊒ାߐࠇߡ߹ߔޕ ⁛┙ⴕᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎㇱ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎ⺖ ޥ319-1195 ⨙ၔ⋵㇊⃗᧲ᶏ⊕ᣇ⊕ᩮ 2 ⇟ 4 㔚 029-282-6387, Fax 029-282-5920, E-mail:[email protected] This report is issued irregularly by Japan Atomic Energy Agency Inquiries about availability and/or copyright of this report should be addressed to Intellectual Resources Section, Intellectual Resources Department, Japan Atomic Energy Agency 2-4 Shirakata Shirane, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-1195 Japan Tel +81-29-282-6387, Fax +81-29-282-5920, E-mail:[email protected] © Japan Atomic Energy Agency, 2009 㧠㧚නߩਛߦ࿕ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภࠍ5+⚵┙නߩ 5+⚵┙න ฬ⒓ ⸥ภ 5+ၮᧄනߦࠃࠆߒᣇ ☼ ᐲࡄ ࠬ ࠞ ࡞ ⑽ 2CU O MIU ജ ߩ ࡕ ࡔ ࡦ ࠻ ࠾ࡘ࠻ࡦࡔ࠻࡞ 0O O MIU 㕙 ᒛ ജ ࠾ࡘ࠻ࡦᲤࡔ࠻࡞ 0O MIU ⷺ ㅦ ᐲ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ⑽ TCFU OO U U ⷺ ട ㅦ ᐲ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ᐔ ᣇ ⑽ TCFU OOUU ᾲ ᵹ ኒ ᐲ ᾖ ᐲ ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࠻࡞ 9O MIU ᾲ ኈ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࠫࡘ࡞Ფࠤ࡞ࡆࡦ ,O MIU ⾰ ㊂ ᾲ ኈ ㊂ 㧔 Ყ ᾲ ኈ ㊂ 㧕 ࠫࡘ࡞Ფࠠࡠࠣࡓ , MI- OU- ⾰ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ Ფࠤ࡞ࡆࡦ ⾰ ㊂ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࠫࡘ࡞Ფࠠࡠࠣࡓ ,MI O U 㧔 Ყ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ 㧕 ࡢ࠶࠻Ფࡔ࠻࡞Ფࠤ ᾲ વ ዉ ₸ 9 O- OMIU- ࡞ࡆࡦ ࠫࡘ࡞Ფ┙ᣇࡔ࠻ Ⓧ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ O MIU ,O ࡞ 㔚 ⇇ ߩ ᒝ ߐࡏ࡞࠻Ფࡔ࠻࡞ 8O OMIU # ࠢࡠࡦᲤ┙ᣇࡔ࠻ Ⓧ 㔚 ⩄ O U# %O ࡞ ࠢࡠࡦᲤᐔᣇࡔ࠻ 㔚 ᳇ ᄌ O U# %O ࡞ ⺃ 㔚 ₸ ࡈࠔ࠼Ფࡔ࠻࡞ (O O MI U # ㅘ ⏛ ₸ ࡋࡦᲤࡔ࠻࡞ *O OMIU # ࡕ ࡞ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࠫ ࡘ ࡞ Ფ ࡕ ࡞ ,OQN O MIU OQN ࡕ ࡞ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࠫࡘ࡞Ფࡕ࡞Ფࠤ࡞ , OQN- OMIU-OQN ࡕ ࡞ ᾲ ኈ ㊂ ࡆࡦ ᾖ ✢ ㊂ 㧔 㨄 ✢ ߮ ǫ ✢ 㧕 ࠢࡠࡦᲤࠠࡠࠣࡓ %MI MI U# ๆ ✢ ㊂ ₸ࠣ ࠗ Ფ ⑽ )[U O U ᒝ ᐲ ࡢ࠶࠻Ფࠬ࠹ࠫࠕࡦ 9UT O O MIU O MIU ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࠻࡞ ノ ᐲ UT O O MIU MIU 9 O Ფࠬ࠹ࠫࠕࡦ ฬ⒓ ಽ ᤨ ᣣ ᐲ ಽ ⑽ ࠶࠻࡞ ࠻ࡦ ࡀࡄ ࡌ࡞ ⸥ภ OKP J F q ̉ ̍ Nޔ. V 0R $ 5+නߦࠃࠆ୯ OKPU JOKPU FJU q ǸTCF ̉ q ǸTCF ̍ ̉ ǸTCF NFO O V MI 0R $ NP 0R 㧣㧚࿖㓙න♽ߣ૬↪ߐࠇߎࠇߦዻߐߥනߢ 5+නߢߐࠇࠆᢙ୯߇ታ㛎⊛ߦᓧࠄࠇࠆ߽ߩ ฬ⒓ ⸥ภ 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ 㔚 ሶ ࡏ ࡞ ࠻ G8 G8 , ⛔৻ේሶ⾰㊂න W W MI ᄤ ᢥ න WC WC O 㧤㧚࿖㓙න♽ߦዻߐߥ߇࿖㓙න♽ߣ ޓޓޓ૬↪ߐࠇࠆߘߩઁߩන ฬ⒓ ⸥ภ 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ ᶏ ㉿ 㧝ᶏ㉿O ࡁ ࠶ ࠻ 㧝ࡁ࠶࠻㧝ᶏ㉿Ფᤨ OU ࠕ ࡞ C 㧝CFCOO ࡋ ࠢ ࠲ ࡞ JC 㧝JCJOO ࡃ ࡞ DCT 㧝DCT/2CM2CJ2C2C ࠝࡦࠣࠬ࠻ࡠࡓ Έ 㧝ΈPOO ࡃ ࡦ D 㧝DHOO 㧥㧚࿕ߩฬ⒓ࠍ%)5⚵┙න ⚵┙㊂ ࠛ ࠳ ࡐ ࠬ ࠟ ࠛ ࡑ ࠬ ࡎ ࠟ ฬ⒓ ࡞ ࠗ ࠕ ࠻ ࠢ ࠙ ࡞ ࠬ ࠹ ࠶ ࠢ ࠬ ࠙ 㨴 ࠴ ࡞ ࠣ ࡦ ࠭ ࠬ ࠬ ࠼ ࡞ ࡉ ࠻ ࡞ ⸥ภ GTI F[P 2 5V ) 1G /Z UD RJ )CN 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ GTI , F[P 0 2F[PUEO 2CU 5VEO U O U ) 6 1G Ǹ#O /Z 9D UDEFEO EFO RJ NZ )CNEOU OU 㧚࿖㓙නߦዻߐߥߘߩઁߩනߩ ฬ⒓ ⸥ภ 5+නߢࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯ ࠠ ࡘ %K %K$S ࡦ ࠻ ࠥ ࡦ 4 4%MI ࠼ TCF TCFE)[)[ ࡓ TGO TGOE5X5X : ✢ න :WPKV PO ࠟ ࡦ ࡑ ǫ ǫP66 ࠫ ࡖ ࡦ ࠬ ࠠ ,[ ,[9Ox*\ ࡈ ࠚ ࡞ ࡒ HGTOKHO O ࡔ࠻࡞♽ࠞ࠶࠻ OGVTKEECTCVOI MI ࠻ ࡞ 6QTT 6QTT 2C ᮡ Ḱ ᄢ ᳇ CVO CVO2C ࠞ ࡠ ECN ࡒ ࠢ ࡠ ࡦ v vvO O 㧔╙㧣 㧘ᐕᡷ⸓㧕