...

JAEA-Review-2008

by user

on
Category: Documents
29

views

Report

Comments

Transcript

JAEA-Review-2008
࿖㓙න૏♽㧔5+㧕
⴫㧝㧚5+ၮᧄන૏
5+ၮᧄන૏
ၮᧄ㊂
ฬ⒓
⸥ภ
㐳
ߐࡔ ࡯ ࠻ ࡞ O
⾰
㊂ ࠠࡠࠣ࡜ࡓ MI
ᤨ
㑆
⑽
U
㔚
ᵹࠕ ࡦ ࡍ ࠕ #
ᾲജቇ᷷ᐲ ࠤ ࡞ ࡆ ࡦ ‛ ⾰ ㊂ࡕ
࡞ OQN
శ
ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ ࡜ EF
⴫㧞㧚ၮᧄන૏ࠍ↪޿ߡ⴫ߐࠇࠆ5+⚵┙න૏ߩ଀
5+ၮᧄන૏
⚵┙㊂
ฬ⒓
⸥ภ
㕙
Ⓧᐔ ᣇ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞
O
૕
Ⓧ┙ ᴺ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞
O
ㅦ ߐ 㧘 ㅦ ᐲࡔ ࡯ ࠻ ࡞ Ფ ⑽
OU
ട
ㅦ
ᐲࡔ ࡯ ࠻ ࡞ Ფ ⑽ Ფ ⑽
OU
ᵄ
ᢙᲤ
ࡔ
࡯
࠻
࡞
O
ኒ ᐲ 㧔 ⾰ ㊂ ኒ ᐲ 㧕 ࠠࡠࠣ࡜ࡓᲤ┙ᴺࡔ࡯࠻࡞ MIO
⾰㊂૕Ⓧ㧔Ყ૕Ⓧ㧕 ┙ᴺࡔ࡯࠻࡞Ფࠠࡠࠣ࡜ࡓ OMI
㔚
ᵹ
ኒ
ᐲ ࠕࡦࡍࠕᲤᐔᣇࡔ࡯࠻࡞
#O
⏛ ⇇ ߩ ᒝ ߐࠕ ࡦ ࡍ ࠕ Ფ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞
#O
㧔 ‛ ⾰ ㊂ ߩ 㧕 Ớ ᐲ ࡕ ࡞ Ფ ┙ ᣇ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞ OQNO
ノ
ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ ࡜ Ფ ᐔ ᣇ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞ EFO
ዮ
᛬
₸ 㧔ᢙ‫ߩޓ‬㧕‫ޓ‬㧝
ਸ਼ᢙ‫ޓ‬
⴫㧡㧚5+ធ㗡⺆
ធ㗡⺆
⸥ภ ਸ਼ᢙ‫ ޓ‬ធ㗡⺆
࡛
࠲ 㨅
࠺
ࠪ
࠯
࠲ 㨆
࠮ ࡦ ࠴
ࠛ ࠢ ࠨ 㧱
ࡒ
࡝
ࡍ
࠲ 㧼
ࡑࠗࠢࡠ
࠹
࡜ 㨀
࠽
ࡁ
ࠡ
ࠟ 㧳
ࡇ
ࠦ
ࡔ
ࠟ 㧹
ࡈࠚࡓ࠻
ࠠ
ࡠ 㨗
ࠕ
࠻
ࡋ ࠢ ࠻ 㨔
࠯ ࡊ ࠻
࠺
ࠞ FC
࡛ ࠢ ࠻
⸥ภ
F
E
O
v
P
R
H
C
\
[
⴫㧢㧚࿖㓙න૏♽ߣ૬↪ߐࠇࠆ߇࿖㓙න૏♽ߦዻߐߥ޿න૏
⴫㧟㧚࿕᦭ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภߢ⴫ߐࠇࠆ5+⚵┙න૏
5+⚵┙න૏
⚵┙㊂
ઁߩ5+න૏ߦࠃࠆ 5+ၮᧄන૏ߦࠃࠆ
ฬ⒓
⸥ภ
⴫ߒᣇ
⴫ߒᣇ
C
TCF
ᐔ
㕙
ⷺ࡜ ࠫ ࠕ ࡦ
O࡮O
D
C
E
┙
૕
ⷺ ࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦ
UT
O ࡮O D
๟
ᵄ
ᢙࡋ
࡞
࠷
*\
U
ജ
࠾ ࡘ ࡯ ࠻ ࡦ
0
O࡮MI࡮U
࿶ ജ ᔕ ജࡄ ࠬ ࠞ ࡞
2C
0O
O࡮MI࡮U
ࠛࡀ࡞ࠡ࡯ ઀੐ ᾲ㊂ ࠫ ࡘ ࡯ ࡞
,
0࡮O
O ࡮MI࡮U
Ꮏ ₸ ᡼ ኿ ᧤ࡢ
࠶
࠻
9
,U
O࡮MI࡮U
㔚 ⩄ 㔚 ᳇ ㊂ࠢ ࡯ ࡠ ࡦ
%
U࡮#
㔚૏Ꮕ㧔㔚࿶㧕 ⿠㔚ജ ࡏ
࡞
࠻
8
9#
O࡮MI࡮U࡮#
㕒
㔚
ኈ
㊂ࡈ ࠔ ࡜ ࠼
(
%8
O࡮MI࡮U࡮#
㔚
᳇
ᛶ
᛫ࠝ
࡯
ࡓ
ǡ
8#
O࡮MI࡮U࡮#
ࠦ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࠫ ࡯ ࡔ ࡦ ࠬ
5
#8
O࡮MI࡮U࡮#
⏛
᧤࠙ ࠛ ࡯ ࡃ
9D
8࡮U
O࡮MI࡮U࡮#
⏛
᧤
ኒ
ᐲ࠹
ࠬ
࡜
6
9DO
MI࡮U ࡮#
ࠗ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࡋ ࡦ ࡝ ࡯
*
9D#
O࡮MI࡮U࡮#
࠮ ࡞ ࠪ ࠙ ࠬ ᷷ ᐲ ࠮࡞ࠪ࠙ࠬᐲ F
͠
శ
᧤࡞ ࡯ ࡔ ࡦ
NO
EF࡮UT
E
O࡮O࡮EFEF
ᾖ
ᐲ࡞
ࠢ
ࠬ
NZ
NOO
O࡮O࡮EFO࡮EF
㧔᡼኿ᕈᩭ⒳ߩ㧕᡼኿⢻ ࡌ ࠢ ࡟ ࡞
$S
U
ๆ ෼ ✢ ㊂ ⾰ ㊂ࠛ ࡀ ࡞
ࠣ
࡟
ࠗ
)[
,MI
O࡮U
ࠡ ࡯ ಽ ਈ ࠞ ࡯ ࡑ
✢ ㊂ ᒰ ㊂ ๟ ㄝ✢ ㊂ ᒰ
㊂ ᣇะᕈ✢㊂ᒰ㊂ ୘ ࠪ ࡯ ࡌ ࡞ ࠻
5X
,MI
O࡮U
ੱ✢㊂ᒰ㊂⚵❱✢㊂ᒰ
C࡜ࠫࠕࡦ෸߮ࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦߩ૶↪ߪ‫ޔ‬หߓᰴరߢ޽ߞߡ߽⇣ߥߞߚᕈ⾰ࠍ߽ߞߚ㊂ࠍ඙
೎ߔࠆߣ߈ߩ⚵┙න૏ߩ⴫ߒᣇߣߒߡ೑ὐ߇޽ࠆ‫┙⚵ޕ‬න૏ࠍᒻ૞ࠆߣ߈ߩ޿ߊߟ߆ߩ
‫⴫ߪ଀↪ޓ‬㧠ߦ␜ߐࠇߡ޿ࠆ‫ޕ‬
Dታ㓙ߦߪ‫⸥ߪߦᤨࠆߔ↪૶ޔ‬ภTCF෸߮UT߇↪޿ࠄࠇࠆ߇‫ޔ‬⠌ᘠߣߒߡ⚵┙න૏ߣߒߡ
ߩ⸥ภ̌㧝̍ߪ᣿␜ߐࠇߥ޿‫ޕ‬
E᷹శቇߢߪ‫ߩࡦࠕࠫ࡜࠹ࠬޔ‬ฬ⒓ߣ⸥ภUTࠍන૏ߩ⴫ߒᣇߩਛߦߘߩ߹߹⛽ᜬߒߡ޿ࠆ‫ޕ‬
Fߎߩන૏ߪ‫ࠬ࠙ࠪ࡞࠮࡝ࡒߡߒߣ଀ޔ‬ᐲ㨙͠ߩࠃ߁ߦ5+ធ㗡⺆ࠍ઻ߞߡ↪޿ߡ߽⦟޿‫ޕ‬
ᧄ࡟ࡐ࡯࠻ߪ⁛┙ⴕ᡽ᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴߇ਇቯᦼߦ⊒ⴕߔࠆᚑᨐႎ๔ᦠߢߔ‫ޕ‬
ᧄ࡟ࡐ࡯࠻ߩ౉ᚻਗ߮ߦ⪺૞ᮭ೑↪ߦ㑐ߔࠆ߅໧޿วࠊߖߪ‫ޔ‬ਅ⸥޽ߡߦ߅໧޿วࠊߖਅߐ޿‫ޕ‬
ߥ߅‫ోߩ࠻࡯ࡐ࡟ᧄޔ‬ᢥߪᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ࡎ࡯ࡓࡍ࡯ࠫ㧔http://www.jaea.go.jp㧕
ࠃࠅ⊒ାߐࠇߡ޿߹ߔ‫ޕ‬
⁛┙ⴕ᡽ᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎㇱ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎ⺖
‫ޥ‬319-1195 ⨙ၔ⋵㇊⃗㇭᧲ᶏ᧛⊕ᣇ⊕ᩮ 2 ⇟࿾ 4
㔚⹤ 029-282-6387, Fax 029-282-5920, E-mail:[email protected]
This report is issued irregularly by Japan Atomic Energy Agency
Inquiries about availability and/or copyright of this report should be addressed to
Intellectual Resources Section, Intellectual Resources Department,
Japan Atomic Energy Agency
2-4 Shirakata Shirane, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-1195 Japan
Tel +81-29-282-6387, Fax +81-29-282-5920, E-mail:[email protected]
© Japan Atomic Energy Agency, 2009
⴫㧠㧚න૏ߩਛߦ࿕᦭ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภࠍ฽߻5+⚵┙න૏ߩ଀
5+⚵┙න૏
ฬ⒓
⸥ภ
5+ၮᧄන૏ߦࠃࠆ⴫ߒᣇ
☼
ᐲࡄ ࠬ ࠞ ࡞ ⑽
2C࡮U
O ࡮MI࡮U
ജ ߩ ࡕ ࡯ ࡔ ࡦ ࠻ ࠾ࡘ࡯࠻ࡦࡔ࡯࠻࡞
0࡮O
O ࡮MI࡮U
⴫
㕙
ᒛ
ജ ࠾ࡘ࡯࠻ࡦᲤࡔ࡯࠻࡞
0O
MI࡮U
ⷺ
ㅦ
ᐲ࡜ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ⑽
TCFU
O࡮O ࡮U U
ⷺ
ട
ㅦ
ᐲ ࡜ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ᐔ ᣇ ⑽ TCFU O࡮O࡮UU
ᾲ ᵹ ኒ ᐲ ᡼ ኿ ᾖ ᐲ ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࡯࠻࡞
9O
MI࡮U
ᾲ ኈ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࡯ ࠫࡘ࡯࡞Ფࠤ࡞ࡆࡦ
,O ࡮MI࡮U ࡮⾰ ㊂ ᾲ ኈ ㊂ 㧔 Ყ ᾲ ኈ ㊂ 㧕 ࠫࡘ࡯࡞Ფࠠࡠࠣ࡜ࡓ
,
MI࡮- O࡮U࡮-
⾰ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࡯ Ფࠤ࡞ࡆࡦ
⾰ ㊂ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯
ࠫࡘ࡯࡞Ფࠠࡠࠣ࡜ࡓ
,MI
O ࡮U ࡮㧔 Ყ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯ 㧕
ࡢ࠶࠻Ფࡔ࡯࠻࡞Ფࠤ
ᾲ
વ
ዉ
₸
9
O࡮- O࡮MI࡮U࡮-
࡞ࡆࡦ
ࠫࡘ࡯࡞Ფ┙ᣇࡔ࡯࠻
૕ Ⓧ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯
O ࡮MI࡮U
,O
࡞
㔚
⇇
ߩ
ᒝ
ߐࡏ࡞࠻Ფࡔ࡯࠻࡞
8O
O࡮MI࡮U ࡮#
ࠢ࡯ࡠࡦᲤ┙ᣇࡔ࡯࠻
૕
Ⓧ
㔚
⩄
O
࡮U࡮#
%O
࡞
ࠢ࡯ࡠࡦᲤᐔᣇࡔ࡯࠻
㔚
᳇
ᄌ
૏
O ࡮U࡮#
%O
࡞
⺃
㔚
₸ ࡈࠔ࡜࠼Ფࡔ࡯࠻࡞
(O
O ࡮MI ࡮U ࡮#
ㅘ
⏛
₸ ࡋࡦ࡝࡯Ფࡔ࡯࠻࡞
*O
O࡮MI࡮U ࡮#
ࡕ ࡞ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯ࠫ ࡘ ࡯ ࡞ Ფ ࡕ ࡞
,OQN
O ࡮MI࡮U ࡮OQN
ࡕ ࡞ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࡯ ࠫࡘ࡯࡞Ფࡕ࡞Ფࠤ࡞
,
OQN࡮- O࡮MI࡮U࡮-࡮OQN
ࡕ
࡞
ᾲ
ኈ
㊂ ࡆࡦ
ᾖ ኿ ✢ ㊂ 㧔 㨄 ✢ ෸ ߮ ǫ ✢ 㧕 ࠢ࡯ࡠࡦᲤࠠࡠࠣ࡜ࡓ
%MI
MI ࡮U࡮#
ๆ
෼
✢
㊂
₸ࠣ ࡟ ࠗ Ფ ⑽
)[U
O ࡮U
᡼
኿
ᒝ
ᐲ ࡢ࠶࠻Ფࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦ
9UT
O ࡮O ࡮MI࡮U O ࡮MI࡮U
ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࡯࠻࡞
᡼
኿
ノ
ᐲ
࡮UT
O
࡮O
࡮MI࡮U
MI࡮U
9
O
Ფࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦ
ฬ⒓
ಽ
ᤨ
ᣣ
ᐲ
ಽ
⑽
࡝࠶࠻࡞
࠻ࡦ
ࡀ࡯ࡄ
ࡌ࡞
⸥ภ
OKP
J
F
q
̉
̍
N‫ޔ‬.
V
0R
$
5+න૏ߦࠃࠆ୯
OKPU
JOKPU
FJU
q
ǸTCF
̉
q
ǸTCF
̍
̉
ǸTCF
NFO O
V MI
0R
$
NP
0R
⴫㧣㧚࿖㓙න૏♽ߣ૬↪ߐࠇߎࠇߦዻߐߥ޿න૏ߢ
5+න૏ߢ⴫ߐࠇࠆᢙ୯߇ታ㛎⊛ߦᓧࠄࠇࠆ߽ߩ
ฬ⒓
⸥ภ
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
㔚 ሶ ࡏ ࡞ ࠻ G8 G8
˜,
⛔৻ේሶ⾰㊂න૏ W W
˜MI
ᄤ ᢥ න ૏ WC WC
˜O
⴫㧤㧚࿖㓙න૏♽ߦዻߐߥ޿߇࿖㓙න૏♽ߣ
‫ޓޓޓ‬૬↪ߐࠇࠆߘߩઁߩන૏
ฬ⒓
⸥ภ
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
ᶏ
㉿
㧝ᶏ㉿O
ࡁ
࠶
࠻
㧝ࡁ࠶࠻㧝ᶏ㉿Ფᤨ
OU
ࠕ
࡯
࡞ C 㧝CFCOO
ࡋ ࠢ ࠲ ࡯ ࡞ JC 㧝JCJOO
ࡃ
࡯
࡞ DCT 㧝DCT/2CM2CJ2C2C
ࠝࡦࠣࠬ࠻ࡠ࡯ࡓ Έ 㧝ΈPOO
ࡃ
࡯
ࡦ D 㧝DHOO
⴫㧥㧚࿕᦭ߩฬ⒓ࠍ฽߻%)5⚵┙න૏
⚵┙㊂
ࠛ
࠳
ࡐ
ࠬ
ࠟ
ࠛ
ࡑ
ࠬ
ࡎ
ࠟ
ฬ⒓
࡞
ࠗ
ࠕ
࠻ ࡯ ࠢ
࠙
࡞ ࠬ ࠹ ࠶
ࠢ ࠬ ࠙ 㨴
࠴
࡞
ࠣ
ࡦ
࠭
ࠬ
ࠬ
࠼
࡞
ࡉ
࠻
࡞
⸥ภ
GTI
F[P
2
5V
)
1G
/Z
UD
RJ
)CN
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
GTI ,
F[P 0
2F[P࡮UEO 2C࡮U
5VEO U O U
) 6
1G
Ǹ#O
/Z 9D
UDEFEO EFO
RJ NZ
)CNEOU OU
⴫㧚࿖㓙න૏ߦዻߐߥ޿ߘߩઁߩන૏ߩ଀
ฬ⒓
⸥ภ
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
ࠠ
ࡘ
࡝
࡯ %K %K˜$S
࡟ ࡦ ࠻ ࠥ ࡦ 4 4˜%MI
࡜
࠼ TCF TCFE)[)[
࡟
ࡓ TGO TGOE5X5X
:
✢
න
૏
:WPKV˜ PO
ࠟ
ࡦ
ࡑ ǫ ǫP66
ࠫ ࡖ ࡦ ࠬ ࠠ ࡯ ,[ ,[9࡮Ox*\
ࡈ
ࠚ
࡞
ࡒ
HGTOKHO O
ࡔ࡯࠻࡞♽ࠞ࡜࠶࠻
OGVTKEECTCVOI˜ MI
࠻
࡞ 6QTT 6QTT
2C
ᮡ Ḱ ᄢ ᳇ ࿶ CVO CVO2C
ࠞ
ࡠ
࡝
࡯ ECN
ࡒ
ࠢ
ࡠ
ࡦ
v
vvO O
㧔╙㧣 㧘ᐕᡷ⸓㧕
JAEA-Review 2008-062
JAEA-Review 2008-062
�������������������
����������������������
��������
��� ������ ������ ������ ����� ��
�2008 � 10 � 28 ����
���������Spent Nuclear Fuel, SF����������������������
�����(U�Np�Pu�Am�Cm)���������������������������
������Iinduced Coupled Plasma- Mass Spectrometry, ICP-MS������������
���ICP-MS ������������������������������������
���������������������������� SF �������������
��
���� ICP-MS ������������
����������������������
��������������������������������
����ICP-MS ����������������������������������
�������������������������������������������
������������ ICP-MS ���������������������������
����������� SF ������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
����������������������������������� ICP-MS ����
���������������������� SF �������������������
���EU ����������ITU����������������ANL��������
��������PWR�BWR ��� SF ������������������������
���������������������������
� ����������������������� SF �����������������
�������������������������������������������
������
����������319-1195� ������������� 2-4
i
JAEA-Review 2008-062
JAEA-Review 2008-062
Recent Progress of Analytical Methods of Spent Nuclear Fuel (Review)
Zenko YOSHIDA, Kazuo WATANABE, Mitsuo ITO, Takashi UENO
and Hidefumi TAKESHITA
Nuclear Science Research Institute
Tokai Research and Development Center, Japan Atomic Energy Agency
Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken
(Received October 28, 2008)
Analytical methods for the spent nuclear fuel (SF) have been greatly innovated recently.
This methodological innovation is mainly caused by rapid and remarkable progress of induced
coupled plasma-mass spectrometry (ICP-MS) which is utilized for the isotopic analysis of
actinoid elements (U, Np, Pu, Am, Cm) and fission product elements in the SF samples. The
quantity of the objective element as well as the volume of the sample solution needed for the
ICP-MS measurement are, in principle, much less than those required for the measurement
by other analytical methods. Because of its highly sensitive characteristic, the ICP-MS
becomes the most powerful method for the analysis of radioactive samples such as SF. The
utilization of the analytical method based on the ICP-MS makes it possible to reduce the
radiation dose of the operator and to minimize the amount of the radioactive wastes
generated from the analytical work.
For the precise and accurate isotopic analysis of the objective element in the SF sample by
mass spectrometry, the interfering element having isobars needs to be separated prior to the
measurement. The separation method has also made remarkable progress in recent years.
Most of the advancement of the separation method involves the improvement of the
conventional method such as ion-chromatography, high performance liquid chromatography
or extraction chromatography so that the separation method conforms to the detection using
advanced ICP-MS. Furthermore, the application of such new method as the capillary
electrophoresis chromatography to the separation of the element in the SF is examined.
Ultimately, the analytical system with the chromatographic separation process combined
on-line with the ICP-MS detection is considered to be the most suitable and has been
developed and employed to the sensitive, precise and rapid analysis of the many isotopes of
various elements in the SF.
In Institute of Transuranium (EU) and Argonne National
Laboratory (USA), the analyses of SF both from PWR and BWR were conducted recently
1
ii
JAEA-Review 2008-062
using the methods developed, and the data was obtained of the amount of more than 70 kinds
of nuclides with high precision enough for the evaluation of the inventory of the SF samples.
This review highlights the development of the separation methods and isotopic analysis
methods for the analysis of the SF based on more than 50 recent publications and the future
problems to be solved and prospects are discussed.
Keywords: Spent Nuclear Fuel, Burnup ,Aanalytical Methods,Separation,Isotope Analysis,
Mass-Spectrometry, Chromatography, ICP-MS
2
iii
This is a blank page.
JAEA-Review 2008-062
�� �� �� �
�
��
���� -----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------1
����
--------------------------------------------------------------------------------2
���������� -------------------------------------------------------------------------------����������
��� �����������
����������� ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 2
���
��� ������������
������������ ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 4
���
��� ���������������
��������������� ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 4
���
�������� ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5
��������
-------------------------------------------------------------- 5
��� �������������
������������� -------------------------------------------------------------���
----------------------------------------------------------------------------- 5
1.1 ������
������ ----------------------------------------------------------------------------1.1
--------------------------------------------------------------------------- 5
1.1.1� �����
����� --------------------------------------------------------------------------1.1.1�
--------------------------------------------------------------------------- 6
1.1.2� �����
����� --------------------------------------------------------------------------1.1.2�
-------------------------------------------------------------------------------- 7
1.2 �����
����� -------------------------------------------------------------------------------1.2
------------------------------------------------------------------- 8
1.2.1� ��������
�������� ------------------------------------------------------------------1.2.1�
-----------------------------------------11
1.2.2� ������������������
������������������ ----------------------------------------1.2.2�
-----------------------------------------------------------12
1.2.3� �����������
����������� ----------------------------------------------------------1.2.3�
-------------------------------------------------------------------------13
1.3� ��������
�������� ------------------------------------------------------------------------1.3�
----------------------------------------------------------------------------13
1.3.1� �����
�����---------------------------------------------------------------------------1.3.1�
------------------------------------------------------------------------15
1.3.2� ������
������ -----------------------------------------------------------------------1.3.2�
---------------------------------------------------------------------------16
1.3.3 �����
����� --------------------------------------------------------------------------1.3.3
-------------------------------------------------------------16
���������������� ------------------------------------------------------------����������������
---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 16
2.1 ITU
ITU�����
����� ----------------------------------2.1
---------------------------------------------------------------------------17
2.2 ANL
ANL�����
����� --------------------------------------------------------------------------2.2
----------------------------------------------------------------------------17
2.3� �������
������� ---------------------------------------------------------------------------�� �� 2.3�
�������� -----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------18
��������
��EPMA----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18
��EPMA
��SIMS------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18
��SIMS
���������
������ ----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18
���
������������� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19
�������������
����� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19
�����
���������� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19
����������
�������---------------------------------------------------------------------------------------------------- 21
�������---------------------------------------------------------------------------------------------------�� --------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 25
��
33
v
JAEA-Review 2008-062
Contents
Contents
Introduction
Introduction------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 1
I.I.Purpose
Purposeofofthe
theanalysis
analysisand
andthe
theanalytical
analyticalmethods
methods------------------------------------------------------------------------------------------- 2
1.1. Analysis
Analysisfor
fordetermining
determiningburnup
burnup--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 2
2.2. Analysis
Analysisfor
forstudying
studyingirradiation
irradiationbehavior
behaviorofofnuclear
nuclearfuel
fuel------------------------------------------------------------------- 4
3.3. Analysis
Analysisfor
forRR&&DDtotoadvance
advancenuclear
nuclearfuel
fuelcycle
cycletechnology
technology------------------------------------------------------------- 4
II.II.Chemical
ChemicalAnalysis
AnalysisMethods
Methods----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5
1.1. Pre-treatment
Pre-treatmentofofthe
thesample,
sample,separation
separationand
anddetection
detection--------------------------------------------------------------------------- 5
1.1
1.1 Pretreatment
Pretreatmentmethod
methodofofthe
thesample
sample----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5
1.1.1
1.1.1 Sampling
Samplingmethod
method--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 5
1.1.2
1.1.2 Dissolution
Dissolutionmethod
method--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 6
1.2
1.2 Separation
Separationmethod
method--------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 7
1.2.1
1.2.1 Chromatography
Chromatographyusing
usingwith
withion-exchange
ion-exchangeresin
resin--------------------------------------------------------------------------- 8
1.2.2
1.2.2 Solvent
Solventextraction
extractionand
andextraction
extractionchromatography
chromatography-------------------------------------------------------------------11
1.2.3
1.2.3 Electrophoresis
Electrophoresischromatography
chromatography---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------12
1.3
1.3 Method
Methodfor
forthe
thedetection
detectionofofelement
elementand
andnuclide
nuclide-------------------------------------------------------------------------------------13
1.3.1
1.3.1 Mass
Massspectrometry
spectrometry-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------13
1.3.2
1.3.2 Radiometric
Radiometricmethod
method-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------15
1.3.3
1.3.3 Elemental
Elementalanalysis
analysis-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------16
2.2. Practice
PracticeofofSF
SFanalysis
analysis-------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------16
2.1
2.1 Practice
PracticeininInstitute
InstituteofofTransuranium
Transuranium(EU)
(EU)-----------------------------------------------------------------------------------------------16
2.2
2.2 Practice
PracticeininArgonne
ArgonneNational
NationalLaboratory
Laboratory(USA)
(USA)--------------------------------------------------------------------------------- 17
2.3
2.3 Others
Others---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------17
III.
III.Physical
PhysicalAnalysis
AnalysisMethods
Methods---------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------18
1.1. EPMA-------------------------------------------------------------------------------------------------------EPMA--------------------------------------------------------------------------------------------------------18
2.2. SIMS--------------------------------------------------------------------------------------------------------SIMS--------------------------------------------------------------------------------------------------------- 18
3.3. �-scanning-----------------------------------------------------------------------------------------------�-scanning------------------------------------------------------------------------------------------------ 18
4.4. Autoradiography----------------------------------------------------------------------------------------Autoradiography----------------------------------------------------------------------------------------- 19
5.5. Others------------------------------------------------------------------------------------------------------Others------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19
IV.
IV.Future
FutureIssues
Issuesand
andProspects
Prospects----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 19
V.V.Literatures
Literaturescited
cited------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------- 21
Acknowledgments
Acknowledgments-----------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------------25
vi
44
JAEA-Review 2008-062
����
� ������SF�����������SF �����(U)�������(Np)�������
(Pu)��������Am)�������Cm������������������FP���
�������������������������������������������
������ FP �����������������������������������
�(TIMS)�����������������(ICP-MS)��������(MS)�������
�����������������������������������SF ��� FP��
��������������������������������������� X ���
��������(EPMA)������������SIMS�����������������
�Burnup�
���������
���� SF ���������
SF ��������������
BU������
SF ��������������������SF �������������������
��������������������������������BU ���������
�������������������������������������������
SF ��������������������������������������SF ��
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
����������������������������������������� SF
�������������������������������������������
����������������������SF ��������������������
���������������SF ����������������������������
�������������������������������������������
��������� SF ��������������������������������
��������������������������������
�������������������� SF ������������������ FP �
�������������������������������������������
��������������������������������������������
�������������� SF ��������������������������
�������������������������������������������
����������������������������������� SF ������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
������������������������������� SF ����������
�������������������������������������������
����������������������������������
������������������������ SF ����������������
5
-1-
JAEA-Review 2008-062
�������������������������������������������
������������������������������� SF ����������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
����������� MOX �����������������������������
��������������������� SF ��������������������
����������������������������������
������SF �����������������������������������
�������������� SF ������������� 50 �������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������� SF ���������������
��������������������
����������
� SF �� U�Pu ������ FP ���������������������������
�������� U�Pu �� Nd ���� Cs ������������� BU �������
��������� SF �������SF ������������������������
�������������������������������������������
��SF ����������������������������������������
�������������������������������������������
�����������������
����������������
K. H. Neeb ���(Neeb,
1997)����SF �����������������������������������
������������������������������������
� � � �
��� �����������
SF �����������������������BU ����������������
�����������������������������������{Percentage of
fissions per initial metal atoms (%FIMA)}����������NF ������NHM0 ����
��������BU(%FIMA)��
� � BU(%FIMA) = (NF/NHM0) �100� � � (1)
������������������������������{GWd/t HM���� HM �
heavy metal ���“U �� Pu”���}��������������������������
���������������������� 1%��������������������
� FTB ��������������
� � � � BU(GWd/t)=BU(%FIMA) � FTB� � � � (2)
6
-2-
JAEA-Review 2008-062
FTB � 9.6 (GWd/t HM)/%FIMA ���������������������������
�
��������������������������ASTM E321-96 (2005a)�
���� BU (%FIMA)��������SF �� BU ����� FP������ 148Nd���
����������� NF �(1)��������������[ASTM E-321-96 (ASTM,
2005a)]�
NF = (NNd148/YNd148)� � � (3)
��� NNd148��� YNd148 ����� 148Nd ������ 148Nd ������������148Nd
���������� BU ����������������(1)Nd ������������
���������������(2)TIMS ��� Nd �������������������
�����(3)148Nd �����������������(4)����������������
�������������(5) 235U �� 239Pu ����������������������
���������(6)�� Nd ����������� 142Nd �����������(7)���
�����������
YNd148 �������235U�238U�239Pu �� 241Pu���� 148Nd �����������UO2
���� MOX ������������������������UO2 �� MOX �����
���
241Pu
������������ BU �����������������������
���
147Nd
�� 148Nd �������� 148Nd � 149Nd �������148Nd �������
UO2 � 2%��������
��� MOX � 1%���
��������������������
���K. Suyama �(Suyama et al., 2005)���������� BU ��������
�
148Nd
���� BU ����SF �� U�Pu �� Nd �����������������
�isotope-dilution mass spectrometry�IDMS�������������������� 150Nd
� IDMS ���������������� 150Nd+233U+242Pu ��������
�142Nd ���
Nd ������������������������������238U/238Pu�241Pu/241Am�
242Pu/242Am� 244Pu/244Cm� 142Nd/142Ce� 144Nd/144Ce� 148Nd/148Sm� 150Nd/150Sm������
�������������������������U/Pu/Am/Cm���������
�Ce/Nd/Sm��������������������������������������
�����������������1970 ��������������� SF �������
����g ��������������������������������������
�������������������������������������������
����� HPLC �������������������������
�� BU �������137Cs � BU ��������������������������
LWR � SF �������0.662 MeV ��������������30 ����������
���������������� SF ��������������������������
���137Cs ���������������������� BU ����������� BU �
�������������������
�����������������������BU �����������������
���� FP �������������������BU ���� Pu/U����������
������������154Eu/137Cs�134Cs/137Cs ������������Active/passive �
7
-3-
JAEA-Review 2008-062
���������PWR�BWR ������ BU ��������������SF �����
��� SF � BU ���������
��� ������������
� �����������������������������������������
�������������������������������������������
������������������������ FP � SF ���������������
������������������������������������FP ������
�������������������� FP ���������������������
�������������������� BU ���������������������
�������������������������������
���������������������������� FP ������������
�������������������������������������������
������������������������������������� SF ����
�������������������������������������� FP ���
���������FP ���������������������������������
��������������������������������������� SF ��
������������
�������������SF ���������������� FP ����������
�������������������������������������������
�������������SF �������� Kr�Xe�����������������
������� Br�I�Rb�Cs �����������������������������
�������������������K. H. Neeb ������������� 3H �� 14C
������� SF ��������(Neeb et al., 1980)�FP����������������
����EPMA�SIMS�����������������������������
��� ���������������
SF ��������������������������������������SF �
����������������SF ��������������������������
�����������������������������������������SF �
���� FP �����������������������������SF �������
��������������� 13 ���������U�Pu�Np �� Am����� 22 �
� FP��������������� 103Rh�149Sm�95Mo ����������������
������������
���������������� SF ������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�����������������JAERI � T. Adachi ���PWR ��� SF �������
8
-4-
JAEA-Review 2008-062
���������������������������(Adachi et al., 1990)�������
����������������
��������
��� �������������
1.1� ������
� SF ������������������SF ���������������������
1970 �����������������������������������������
������������LA�����������������������SF �� FP �
������������������������������������������
1.1.1� �����
� ����� UO2 ������ MOX ��������������������������
��������������������� FP ��������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
SF ������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
������������������ANL �������� S. F. Wolf ����(Wolf et al.,
2005)���������
FP �������� SF �������������������������������
�������������������������������������������
������������� 300�m ��������������������������
�������������������������������������������
�����
��� Cs�Ru�Ce ��� FP �
R. Manzel �(Manzel et al., 1984)� SF �� Xe������
�������������������������������������������
���������/����������������������������������
��� 0.8 mm��� 3�6 mm �����
�����������������(PSI)� I. Günther-Leopold �(Günther-Leopold et al.,
2008)��SF �� U�Pu�FP �������������LA ���������������
����ICP-MS �����������������������������������
�� 6 ns�����(repetition rate)0.5�10 Hz��������60 mJ/pulse ��������
������� 10 �m �����
����������� UO2 ������������ U/Pu�
Pu ����������������LA ������������������������
9
-5-
JAEA-Review 2008-062
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�����������
1.1.2� �����
� ������������SF �����������������������������
��������������UO2 ���� UO2-Gd2O3 �����������������
�������������� PuO2 �������������� MOX ���������
���������������������� Ag(�)�Ce(�)��������������
��������������������������
������PUREX �������� SF �����������������������
��� SF ��������������������������������������
���������Mo ����������������������� SF ��������
�����������������������������������(Adachi et al.,
1990)����������������������������
(1) �����
UO2�UO2-Gd2O3 ��������������7�8 M �������������ASTM
C1347-02 (ASTM, 2005b)��������������������������UO2 ���
���� 0.5 g ������������ 8 M ��� 100 ml ���������������
�������������������������������������������
�����������������ASTM C1347-02 ������������������
���������������� (��+������+��)��������������
������������������������������������������(4)
�
�����������
�������������������������������PSI � I. Günter-Leopold
�(Günter-Leopold et al., 2005)��SF �� Pu ������� HPLC-ICP-MS ������
����������(Berghof, Germany)������������� UO2 ���� MOX �
����+�������170 ��3 �����������������(Günter-Leopold et al.,
2008)� 8 M ���170 ��4 ���� UO2�MOX �������������������
�������������������
(2) ��-���������
PuO2 �������������������������������� PuO2 ����
������� UO2 ������ MOX ������������������������
��������������������ASTM C1168-01(ASTM, 2005c)� PuO2 ����
MOX ����������������-��������������� SF �������
���ASTM C1168-01 ����������������[���]PuO2 ���� MOX � 0.5
10
-6-
JAEA-Review 2008-062
g ���� sealed-reflux tube���������������� 12M �� 5 ml�16 M ��
3 ��
�� 1.3 M ������� 3 �����
��� 150 �����������������
[���]� 1 g ���������������(8�16) M ��+ 0.05 M ���������
10�50 ml ����������
ANL � V. S. Sullivan �(Sullivan et al., 2008)��������������������
����� SF �� 0.5 g ���������������������� 10 ml + ��� 0.3
ml + ������� 0.02 ml���������������� 175 �����������
�������������������������������������������
(3) ����������
������������������������������������������
� PuO2 ������������� PuO2 ����������������� PuO2 ����
���������� MOx ������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�� PuO2 ��������������������������������������
����� Ag(�)���� Ce(�)����������������� U(�)��������
���������������������������� PuO2 ������������
�������������������������������
������������������������������������������
��������������������������������������PuO2 ���
�������������������������������(Sakurai et al., 1989)��
�����������
� ���������������������� N. Sivaraman �������� SF
�U0.3Pu0.7C�BU�� 20,000 MWd/t����� Ag(�)������������������
����(Sivaraman et al., 2002)�
(4) �������
PuO2 � MOX �����������������������������������SF
�������������������������������������������
�����SF ���������������������ASTM C1168-01 (ASTM, 2005c)�
���� PuO2 � MOX �������������
0.1�0.3 g PuO2 ������ 1�1.5 g MOX
���������������� 10 ����������������������600�625�
� 20�30 ����������
1.2� �����
� SF ����������������������(U�Cm)���� FP ���������
�������������������������������������������
��������������������������������K. L. Nash ������
���������������������(Nash et al. 2006)���������������
11
-7-
JAEA-Review 2008-062
���OECD-NEA �������(OECD/NEA 1997)�������������������
���1970 ��������������������������������������
�������������
������������������ ICP-MS ��������������������
���������
���������������������������������IC�
�������������������������������������������
����������������������������������
1.2.1� ��������
� U�Pu �������������������������������148Nd ���� BU
������ ASTME321-96(ASTM, 2005a)���Nd �������������������
�������������������BU ������� SF ��������������
������������������������������
100�1000 mg � U+Pu ��� SF �����������(150Nd+233U+242Pu)������ 1
ml(150Nd�0.4��+233U�50�g+242Pu�2.5�g)� 10 ml ����������� 70 ng ���
Nd ������������������������������������������
���
���������������������������������������
[�� A]
��-A1�Pu ��������
������������������Fe(�)���������
�������������������� Pu ������ Pu(�)������
��-A2���������
�Dowex AG 1-X4 �����������������������
8 M �����FP �������U �������Pu ��������������
��-A3�FP �������� Nd ����
�Dowex AG 1-X4 ���������������
�������� 6 M �����FP ������������������ AGMP-1 ���
�������������� [�����(1+1)��-������������(1+500)������������� 4 M ����]� FP ���������������� AGMP-1 �
���������������� [�����(1+1)��-������������(1+100)
��-�����������(1+500)��-�������]����� Nd ������
��-A4�U ����������
�Dowex AG 1-X4 ��������������������
��� 6 M ������� 0.5 M ���� U ���������
��-A5�Pu ����������
�Dowex AG 1-X4 �������������������
���� 8 M ������� 1 M ��)� Pu ���������
[�� B]
��-B1�AGMP-1 ����������������������� 12M ���� FP ���
�0.1 M ������ – 12 M ��� Pu �
���������Nd ������-B2 ����
Pu3+������������0.1 M ��� U ������
��-B2�Nd ����
���� AGMP-1 ����������������������� 1.56
12
-8-
JAEA-Review 2008-062
M ��-80%���������� 0.094 M ��-80%������������������
�� Nd ���������
������������������������������������������
����������������������������JAEA�� JAERI�� SF ���
�������������������������������������������
� Y. Nakahara �����Nakahara et al., 1990 �� Nakahara, el al., 2000��������
�����������
�������������������������������������������
����������g ��������������������������������
�������������������������������������������
���������������������SF ��������� FP ����������
�������������������������� M. Betti ����� (Betti, 1997)�
��������������������������
EU ���������(ITU)������������������ ICP-MS �������
�����(IC-ICP-MS)�����SF ����������������������
J. I. G. Alonso �(Alonso et al., 1995)��������������� FP(Cs�Ba�La�Gd)
���������U�Cm)������������������ ICP-QMS�Elan 5000)��
������������������������������������� ICP-MS ��
������������������������IC-ICP-QMS�������������
��� J. M. B. Moreno ����������������������� UO2 �� MOX ��
������������FP ������������������������������
���(Moreno et al., 1996)��������������� Dionex CS5 ����������
�������CS10 ����������������������� Rb, Sr, Y�Cs ����
�����Am�Cm �� Nd � ID-TIMS ����������ICP-MS �������TIMS
���������� KORIGEN �������� 5-15%�����������������
��� J. M. B. Moreno ���IC-ICP-QMS � SF ������ Np �� Pu ��������
����������������������������(Moreno et al., 1997)������
����� U ��������� 237Np � 239Pu ���������������������
����� 238U+��������������
Np �� Pu �� U ��������������
������������������������� Np �� Pu ������ Ag(�)���
������������������Dionex CS10(�����������)��������
0.6M ��-40mM ����������������������������������
����ID �� Pu ���������� Np ������Np�Pu �� U ���������
���� 3������� 0.006�0.026 �� 2.91 ng/ml �����
� ��� J. M. B. Moreno ���IC-ICP-QMS � SF �� Cs ����������������
����=134�135�137����� Ba �������������������������
�����������(Moreno et al., 1999)������������ Dionex CG5�CS5��
13
-9-
JAEA-Review 2008-062
���1 M ������������ Dionex CG10�CS10, ����0.6 M ��-40 mM
2,3-diaminopropionic acid monohydrochloride (DAP�Dionex)���������� Dionex CG3�
CS3��������������������� 200 �l ����������� 500 ���
�����DionexCS5 ��������1 M ����������������������
Cs/Ba ��������������� Cs ������������ 3����� 16 pg/g ��
��100 ppb ���� Cs � 7 ������������������� 2.5%��������
������������������������������ 134Cs/137Cs ��������
� 2.5%������������� 134Cs/137Cs ������ BU � 148Nd ����� BU ��
������ 5%������������������
ID-ICP-MS
CEA ��������� F. Chartier ���
SF �� Am �� Cm � HPLC ����
�� ID-TIMS ������������(Chartier et al., 1999)�SF ����� 8 M ����
���U �� Pu ��������� Dowex AG1X4 ������������� 60 ���Am
�� Cm ��� FP ����������U � 3 M ��������U �����������
������� 0.2 M ���������������������Am�Cm �� FP ����
���������������� 0.2 M ��������������������-���
�����(Nu-ceosil SA)��� 0.14 M 2-hydroxy-2-methylbutyric acid (HMB)(pH = 4.1)��
�Cm �� Am
����� HPLC ����Am �� Cm �������������������
� HPLC ������������� 7.7 ��� 10.5 ����������������
ICP-QMS �� TIMS �����243Am�233U �������� 248Cm�233U ��������
��������� IDMS � U�Am �� Cm �����241Am/238U �� 244Cm/238U ����
��TIMS ��������������������������������241Am/243Am
�� 244Cm/248Cm ���������������� 0.1%�� 0.3%������ICP-MS ��
�����������mass bias phenomenon�����������U ���������
��������������������������� Am �� Cm ������TIMS �
���������������������������������TIMS �����ID �
�������������������������������������������
��������������������������������� ICP-MS ������
�������������������������������������������
����� ICP-MS � TIMS �������������Am�Cm � ID ����������
������������������
PSI ���
HPLC � ICP-MS ������������������(Günther-Leopold et al.,
SF �������������������
I. Gunther-Leopold �(Günther-Leopold et
2004)�
al., 2004) �������(MC)-ICP-MS � HPLC �������������� SF ����
�������������������������������������������
���HPLC-MC-ICP-MS � SF �� Pu �����������(Günther-Leopold
et al.,
2005)�HPLC ������CG5A ������� CS5A �����(������������
���2 mm x 250 mm)�� 25 �l ���������������� DX-600 GS50, Dionex,
U �� Pu ������
���� 0.4 M ���� 1 M ���������
Switzerland �����
14
- 10 -
JAEA-Review 2008-062
������������� 6 %FIMA ������ UO2 �� MOX ���� Pu ������
������������� 238U ��������238Pu �����������������
����
���� I. Günther-Leopold �(Günther-Leopold et al., 2008)��HPLC �� LA ����
HPLC ����� IonPac 2-mm CS5A
������� MC-ICP-MS � SF �����������
(Dionex)��� Gemini C18 ion-pair (Phenomenex)��������������� 10 �l��
� 0.25�0.40 ml/min�������������SF ����������HPLC-MC-ICP-MS
����� U�Pu �� 148Nd �����SF � BU �������
� �����������J. Comte �(Comte et al., 2003)��SF ������Cogema La Hague
PUREX ��������� U+Pu ����������
79Se
�����(Electrothermal
Vaporization)-ICP-MS(ETV-ICP-MS)����������Se ���������������
79Br�
������������������
�� 79Se � ICP-MS ��������������
39K40Ar+�38Ar40Ar1H+�63Cu16O+�158Gd2+����� 158Dy2+���������������
Se � ICP-MS ������������������������� Se ����������
�������������������������������������������
������������������������������Se ������0.75 M ��
���� H2SeO3 �������������������������������(AG
50W-X8 �� AG1-X8)�������������������������������
ICP-MS �� Se ������������
1.2.2� ������������������
� �������������������������������SF ����������
��������FP ����������������������������������
�������������������������������������������
���������������������TBP��������������������
���������K. L. Nash �������(Nash et al. 2006)����
� ������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������ITU ����������
������������������������������
C. Apostolidis �(Apostolidis et al., 1998)��U �� Pu � TIMS ������������
������� UTEVA ���Eichrom Ind.�����������������������
���� U�Pu�FP ����������������� U �� Pu �����������
�������������������������������������������
� Perna �(Perna et al., 2001)��UTEVA ������������������ SF �� U�
Np �� Pu �������ICP-MS �����������������������(�)� Np
15
- 11 -
JAEA-Review 2008-062
�� Pu ����� Np(�)�� Pu(�)���������������� Pu(�)� Pu(�)���
���3 M ������ U(�)�Np(�)�Pu(�)����������Am(�)�Cm(�)����
�����2 M ����� Np(�)�Pu(�)����� 0.025 M ����� U(�)�������
��Np(�)�Pu(�)������ 0.1 M ��������������������� Np(�)�
Pu(�)������� U(�)������������������������� Np�Pu �
����������������������������������DIONEX� CS10) �
��������������������������� 238U ��������������
���������������������
UTEVA �������
������(U, Pu, Np,
Morgenstern �(Morgenstern et al., 2002a)��
�� Am��������������M ���������������� Pu �� Np ��
0.3%������������������������������������UO22+��
Am3+����������� TIMS ���������������������������
�������������������������������������������
������������(Morgenstern et al., 2002b)� TEVA ��������������
������ Pu � Np ��������������� SF ������ Np/Pu ������
����������������������������������������
�� BNFL � P. Goodall �(Goodall et al., 1999)��TIMS ��� SF ����� U �� Pu
�����������UTEVA ���������������������Pu ������
�������������������������������Pu(�)� Pu(�)�����
��������������� Pu ��������������FP ���� UTEVA ���
������������������������ 14Bq/cm3 �� 0 Bq/cm3 ��������
������������������3-5 �������������� BNFL ������
����������
���KAERI � C. H. Lee �(Lee et al., 2001 �� Lee et al., 2003)��SF �� FP ���
ICP-AES ����������������������� TBP ���� HDEHP �����
XAD ���������������������� 1.3.3 ����������������
��������������� Sivaraman �(Sivaraman et al., 2002)��HDEHP ����
������������������������������������ HLW ����
�����������������
1.2.3� �����������
� A. Pitois �(Pitois et al., 2008)��������������CE�� Cs���������
� �� ��� ��� �� ICP-MS� ICP-QMS � � ICP-� �� (SF)MS� �� ��� ��
(CE-ICP-MS)������CE-ICP-MS ������������������������ CE
�������(pH)����������������0.96 l/min�CE ������15 mM �
� � (pH=2.5) � � � � � � � � � � � � � � � � � � 6 ng/ml(CE-ICP-QMS) � � 4pg/ml
(CE-ICP- SFMS)��� Cs����� 8 ng/ml(CE-ICP-� QMS)�� 7pg/ml (CE-ICP- SFMS)�
�������������������������������������������
16
- 12 -
JAEA-Review 2008-062
���Ce/Nd����=142�
�Nd/Sm����=144�148�150��Sm/Gd����=154�
�Gd/Dy
�Dy/Er����=164��Er/Yb����=170�
�Yb/Lu����=176�����
����=160�
������������������������������������ Cs ���� 6
������������ 13 ���������1 ��������������������
��� 1%�� 3%����������������������������(IC)-ICP-MS �
�����CE-ICP-MS ��������������������������������
�������������������������Cs �����������IC-ICP-MS
�� 200 µl ����3.2 pg � Cs ������������CE-ICP-MS �� 30 µl ����0.273
pg � Cs ������������������IC-ICP-MS �� 250 µl ����210 pg ���
����������������CE-ICP-MS �� 30 µl ����0.15 pg ���������
�������������� Purex �������������� MOX ���������
������ 70,000 ��������������� 30�L(1 ������21nl)������
�������������������������������
1.3� ��������
1.3.1� �����
� SF ����������������������TIMS�ICP-MS�����������
(GDMS)�SIMS��������������(LIMS)������������������
���������������/����������������������������
������� TIMS �� ICP-MS ������������ ICP-MS �����������
��������SIMS �������������������
(1)TIMS
SF ��������� U �� Pu ����������������������TIMS ��
����������������������������������� ASTM E267-90 �
������� (ASTM, 2001b)�
������������������������������������������
������� S. K. Aggarwal ���TIMS ��� 238Pu ���������� 238U�����
������������������235U �����������������������
��(Aggarwal et al. 2007)����238Pu ������������������������
�������241Am ����������������������������������
�������������������������������������������
������
(2) ICP-MS
� ��������� ICP-MS ����������������������� ICP-MS ��
����������������������� MC-ICP-MS ���� A. N. Halliday ���
�(Halliday et al., 1995)�Pu � ICP-MS ������������ C. S. Kim ����(Kim, el
al., 2007)���������������������������
ITU � J. I. G. Alonso �(Alonso et al. 1994a)��SF ������������������
17
- 13 -
JAEA-Review 2008-062
ICP-QMS ���������������������������������������
������������������������������ Zr�Mo�Ru�Pd �� Pu �
ID ������ ICP-QMS ���������������������(Alonso et al. 1994b)
��ICP-QMS ��� T���������������������������������
�������������������� SF ���������������������
������� Tc ����������������� Tc ��Zr�Mo �� Ru �������
�������������������������
�� CEA����������������������MC-ICP-MS ���� SF ����
������������������ R. Brenntot �(Brennetot et al., 2005)��MC-ICP-MS
��� Gd ����������������������������� SF �� Gd ����
�����SF �������������� Dowex AG1X4(BioRad Lab.)���� U �� Pu
�������FP ������� HPLC�UPTISPHERE SA ����2-����������
��(pH=3.8 �� 4.5)��������� Gd ���������154Gd�155Gd�156Gd�157Gd�
158Gd
�� 160Gd ������� Sm ���������������������Gd ����
���������� 0.5%���Gd/U ����������� 0.1%������������
����
� ��� H. Isnard �(Isnard et al., 2005)����������������� SF �� Gd ��
Sm ���������������������� 0.2%�����������MC-ICP-MS
�����������������������TIMS �������� SF �������
���������������������� MC-ICP-MS ���������������
���������Gd ���� Sm �����������������0.1%�������
����������������������������������� Gd �� Sm ��
������������������������� 0.2%����������������
������� MOX �� Gd �� Sm ��������������
��������(Isnard et
al., 2006)��ID-MC-ICP-MS � SF �� 90Sr/238U ������������ 90Sr ������
�������
90Zr
�����������������/��������(collision-reaction
cell)����������� 90Zr+� 90ZrO+(��� 106)������������������
������90Sr ������SF(UOx �� MOX ��)��������8 M ��������
��� Dowex AG1X4(BioRad Lab.)���� U �� Pu �������Sr ���� FP ����
���������������� 0.5 M HNO3 �����
����������� MC-ICP-MS
��������������� Sr � Zr ������di-tert-butylcyclohexano-18-crown-6
�Sr Spec ���Eichrom Technologies �)���������
(DtBuCH18-C6)��������
���������������������� 90Sr/238U � TIMS �������������
��������������������� 90Sr/238U ������������������
J. I. G. Alonso ��ICP-QMS ��� FP ������������������������
����������������������������(Alonso, 1995)���������
�������������������������������������������
��������������������������������������FP ����
18
- 14 -
JAEA-Review 2008-062
���������������������������� BU �������������
�������������������������������������������
�������������������������������
1.3.2� ������
(1)�����������
� ����SF ����������������FP �������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
SF ��������������������
� ���������������������������������������SF ���
SF ������������ SF ����������������������������
����������� 134Cs�137Cs�144Ce�154Eu�106Ru�125Sb �������������
������
ASTM C1221-92 (ASTM, 2004)���SF �����������������������
�������������������������������������������
��������������������������������������ASTM
E692-98 (ASTM, 2000a ���������������� SF ������ 137Cs ������
ASTM C1030-03 (ASTM, 2003)�������� Pu ���242Pu �������������
���
(2)�����������
� SF ���������������237Np ��� Pu�Am �� Cm �����������
�����Si �����������(SSB)������������������������
SF ������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
���������������������������������(Nakahara et al.,
2000)�
ASTM 1415-01 (ASTM, 2001a)��������������� 238Pu/(239+240Pu)������
����������
������ Pu ��������������������������
�������������������������������������������
��������������������
������������������������������������������
�������������������������������������������
��������������������������������ASTM C-1284-00 (ASTM,
2000b)����������������������������������������
������������������������������������
19
- 15 -
JAEA-Review 2008-062
1.3.3 �����
� SF ������������������������������������������
���������������������� N. Sivaraman �(Sivaraman et al. 2002)��
SF ���������������� Tb ������� HPLC �����La�Nd �� Sm �
��������������������UO2 ���BU�� 10,000 MWD/t�
�������
��U0.3Pu0.7C�BU�� 20,000 MWD/t�� BU ���������������� U �� Pu
����������� Nd/Sm ��������� BU ������ La �������148Nd
�������� ID-TIMS ���� BU ������������������������
� SF � BU ����±2�3�����������148Nd �����������������
���HPLC ���������������������������
� ��������(KAERI)� C. H. Lee ���SF �� FP ���������������
ICP-AES ����������������SF �� Sr�Ba�Cd�La�Ce�Pr�Nd�Sm�Eu�
Gd�Y � ICP-AES �����(Lee et al., 2001)�������������������Bio-rad
AG MP-1)� Pu �������� TBP ����� XAD ���TBP/XAD-XVI��������
��������� U ����������� FP � HDEHP ����� XAD ��
�HDEHP/XAD-XVI����������������� Am ���������������
PWR ��� SF ����������ORIGEN2 ������������� 10������
Zr�
Pd�
Ru�
Rh�
�� Te � ICP-AES
�����������
����������� SF �� Mo�
������������(Lee et al., 2003)�SF � 7.5M �����������������
�������� ICP-AES ����������������������������� Mo�
Pd�Ru�Rh��� Te �����������Bio-rad AG50W�8)��������� Mo�Zr
� � � � � � � � � � � � � � � � (Bio-rad AG MP-1 � � )� � � � � � � � � � � �
(HDEHP/XAD-XVI ��)���������������3 ��� SF �����������
������ORIGEN2 ����������������������
��� ��������������
2.1� ITU �����
� L. Perna �(Perna et al, 2002)�������������Dionex CS5A/CG5A ������
�������������������������� ICP-MS ���IDMS �������
�����SF �� FP���������� U�Np�Pu�Am�Cm ����������SF
�SF ���� 30g � 7 M �������
������������������������
����������� 4 M ������������������� 1 g �� SF ��� 100 µg
������ 1 M �������������������������
������� SF ����������������������������� Ce/Nd�
Nd/Sm�Pm/Sm��� Sm/Eu/Gd ���������������������������
������������������ 0.25 ng/ml���������� 0.45 ng/ml�����
�������7 ������������ 5%����������������Np/Pu/U �
20
- 16 -
JAEA-Review 2008-062
�����������Np(IV)�Pu(IV)��� U(VI)�������������������
��
��� Am/Cm �����������������������������������
MCN ������������������������
2.2� ANL �����
� ��������� ANL �������� S. F. Wolf �(Wolf et al. 2005)���������
����� 31 ������������������������ HPLC-ICP-MS �����
�������������������� 95%��� 10%����������������
������� ANL � V. S. Sullivan �(Sullivan et al. 2008)���������������
������������������������� FP��� 74 ������������
�������������������������������������������
���������������������������� ICP-MS ����U�Pu �� Nd
�����������U�Pu �� Nd � IDMS ��������������U�Pu(238Pu �
��)�� Nd �����������������������(U�Pu)����������
���������������������(Nd)���������TIMS �����U�Pu
�� Nd ���� IDMS ������Sm�Eu�Gd�Am �� Cm ������Nd �����
�������������������������������������ICP-MS ��
������������������������ ICP-MS ���������������
���������99Tc�237Np�103Rh�95Mo�101Ru �������������������
�������������������������������������������
����������Pu ����������� Am+Cm ����������������
����������������(244Cm/239+240Pu)� (238Pu/239+240Pu)���241Am/244Cm��
������� ID-TIMS ���� 239Pu+240Pu ������� 244Cm �� 238Pu �������
����244Cm ����� 241Am �������
2.3� �������
� SF �����������������SF ����������������������
�������������������������������������������
�������������������(Murphy et al., 2002)����SF ��� PWR ���
�� MOX�BU�36�57 GWd/t������� UO2�BU�31�52 GWd/t���������
���������U�Np�Pu�Am �� Cm�17 ��� FP�Cs�Mo�Sm�Eu �� Gd �
�����
90Sr�95Mo�99Tc�101Ru�106Ru�103Rh�109Ag�125Sb�129I
��
144Ce������
�������������PSI�ITU �������������������������
�������������������������������������������
������������������ HELIOS ���������������������
��������������������Cs�Nd�Sm �����������������
�������� FP ���������������������������
21
- 17 -
JAEA-Review 2008-062
��������
������������������SF ��� FP ������������������
����EPMA ������������������(Secondary Ion Microanalysis)����
������2�m ����������������� SIMS ����������0.1�m �
���������������������
��� EPMA
� ITU � C. T. Walker ��Walker et al. 1991���MOX ���� UO2 ����������
����������� MOX ������������Xe�Cs �� Nd��� Pu �����
� EPMA ������������������ MOX ������������������
/�������������� EPMA �������������� 740 GBq�������
����EPMA ������������ 25 keV������� 250 �A�����UO2 ��
���������� 0.5 �m�X ��������� 2.5 �m �����Nd ��������
����������������������Xe �� Cs � 50�150�m ���������
����� MOX �����������������������U �� Pu �������
����Xe �� Cs ��������������������������
� ITU � H. Kleykamp(Kleykamp, 1990)������ LWR ������(7 M HNO3)���
�������������� X-ray microanalysis ����������������� U �
� Pu ��������������������� Xe�Cs�Nd �� Zr ����������
������������������������������������������Mo�
Tc�Ru�Rh�Pd ��������������������������
��SIMS
� H. U. Zwicky �(Zwickey et al. 1989)��SIMS � SF ������ Gd ����������
��������� SF ����3�7 wt% Gd2O3 ��� UO2-Gd2O3 ����U ����� 3.5%�
BU � 2�6 GWd/tM �������� Gd ������������������������
�������������������������������������������
������ CEA�������� L. Desgranges �(Desgranges et al., 2006)�������
SF ������������� SIMS ������������������������
235U/238U
����BU ����FP�Cs�Xe�����������������������
����������
���
SIMS ���� SF ������������������ S. Portier
�(Portier et al. 2007)����������������
��� ������
� ��������� FP ���������� BU �������������������
�����K. H. Neeb ���(Neeb, 1997)������������������������
�����������FP ������ BU �����������������������
22
- 18 -
JAEA-Review 2008-062
������������
� JAEA ����(Nakahara et al., 2000)��PWR �� BWR ��� SF ����������
���������������������(300 kcps)������ Ge-BGO �������
134Cs�
����������
SF ���������� 4�40 mm ���������������
106Ru�154Eu�125Sb
�� 144Ce � 137Cs �������������
FP � � � � � � � � BU � � � � � � � � � � � � � � �
134Cs/137Cs
�
134Cs/137Cs)2/(106Ru/137Cs)�
154Eu/137Cs ��� BU ���������������������
����������������������������������������� BU
������������� BU ����������������������������
������������������� BU ����������������������
�������������������(PWR)��������(BWR)����������
�������������������
R. Manzel �(Manzel et al., 1984)���� PWR ���� FP ��(Xe)���� FP(Cs, Ru, Ce)
�����������������������������������
���������
������������������
�������� FP ����������������
��������������������������������������
�������������
������������ FP ����������������������������
��������������������������������-�����������
�������� X ����������������������������������
���������������m ����������������������������
�������������������������������������� K. H. Neeb
���(Neeb, 1997)����������
�����
� ������������������ SF ���������������L. E. Thomas �
(Thomas.et al., 1990)�� BWR �� PWR ��� SF �����������������
(AEM)�������������(SAM)��m ��������� FP ����������
����������
����������
� ������SF ��������������������� ICP-MS ���������
��������������������������SF ����������������
������������������������������SF ������������
�������
23
- 19 -
JAEA-Review 2008-062
� ������������������������������ MOX ���������
�������������������������������������������
�������SF �����������������������������������
�������������Nd�Sm�Eu �� Gd ������������� 95Mo�99Tc�101Ru�
103Rh�109Ag�133Cs
������� 1 ��������������������������
���������
95Mo�99Tc�101Ru�103Rh
��
109Ag
��SF �������������
��
����������
ICP-MS ����������(Wolf et al., 2005, Sullivan et al., 2008)�
���-ICP-MS �����������������������������������
�������������������������������������������
-ICP-MS ������ICP �������������������������������
�������������������������������������������
������������������SF ������������� FP �����
����
������������������������������ M ������������
��������MArxOyHz+)����������� M1�M2 ����������M1xM2y+�
�������������������������������������� ICP-MS �
����������-ICP-MS �����������������������������
�������������� ICP-MS �����������������-ICP-MS ����
��������������� U �� Pu��������� Cs�Sr �����������
�����������������������������������������
95Mo�99Tc�101Ru
��
103Rh
����������������������������
������ Purex �������������������
�������
���������
SF ������������������������������������������
�������������������������������SF �����������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
������������������ SF �����������������������
������������������������(Sullivan et al., 2008)�
��������������������������HPLC ����
����������
�������������������������������������������
�����������������������������������������
ICP-MS ����������������������� ICP-MS ������������
������������
����������������������ID����������TIMS�ICP-MS �
���)������������������������� 99Tc ���������� 103Rh
�� 133Cs ������������������������� SF ��������� FP �
�������������������������������������������
����������������
24
- 20 -
JAEA-Review 2008-062
���������������ICP-MS � SF ��������������������
��SF ����������������������������������������
�����������������������ICP-MS �����������������
�������
Adachi, T., Ohnuki, M., Yoshida, N., Sonobe, T., Kawamura, W., Takeishi, H., Gunji, K.,
Kimura, T., Suzuki, T., Nakahara, Y., Muromura, T., Kobayashi, Y., Okashita, H.,
Yamamoto, T. (1990), Dissolution Study of Spent PWR Fuel: Dissolution Behavior and
Chemical Properties of Insoluble Residues, J. Nucl. Mater., 174, pp.60-71.
Aggarwal, S. K., Alamelu, D., Khodade, P. S., Shah, P. M. (2007), Determination of
238Pu
in
Plutonium Bearing Fuels by Thermal Ionization Mass Spectrometry, J. Radioanal. Nucl.
Chem., 273, pp.775-778.
Alonso, J. I. G., Thoby-Schultzendorff, D., Giovanonne, B., Glatz, J. P., Pagliosa, G., Koch, L.
(1994a), Characterization of Spent Nuclear Fuel Dissolver Solutions and Dissolution
Residues by ICP-MS, J. Anal. At. Spectrom., 9, pp.1209-1215.
Alonso, J. I. G., Sena, F., Koch, L. (1994b), Determination of
99Tc
in Nuclear Samples by
Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 9, pp.1217-1222.
Alonso, J. I. G., Sena, F., Arbore, P., Betti, M., Koch, L. (1995), Determination of Fission
Products and Actinides in Spent Nuclear Fuels by Isotope Dilution Ion Chromatography
Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 10, pp.381-393.
Alonso, J. I. G. (1995), Determination of Fission Products and Actinides by Inductively
Coupled Plasma-Mass Spectrometry Using Isotope Dilution Analysis: A Study of Random
and Systematic Errors, Anal. Chim. Acta, 312, pp. 57-78.
Apostolidis, C., Molinet, R., Richir, P., Ougier, M., Mayer, K. (1998), Development and
Validation of a Simple, Rapid and Robust Method for the Chemical Separation of Uranium
and Plutonium, Radiochim. Acta, 83, pp.21-25.
ASTM E692-98. (2000a), Standard Test Method for Determining the Content of Cesium-137
in Irradiated Nuclear Fuels by High-Resolution Gamma-Ray Spectral Analysis, In: Annual
Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West
Conshohocken.
ASTM 1284-00 (2000b), Standard Practice for Electrodeposition of the Actinides for Alpha
Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM
International, West Conshohocken.
ASTM 1415-01 (2001a), Standard Test Method for
238Pu
Isotopic Abundance by Alpha
Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM
25
- 21 -
JAEA-Review 2008-062
International, West Conshohocken.
ASTM E267-90 (2001b), Standard Test Method for Uranium and Plutonium Concentrations
and Isotopic Abundances, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy),
ASTM International, West Conshohocken.
ASTM C1030-03 (2003), Standard Test Method for Determination of Plutonium Isotopic
Composition by Gamma-Ray Spectrometry, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01
(nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken.
ASTM C 1221-92 (2004), Standard Test Method for Nondestructive Analysis of Spesial
Nuclear Materials in Homogeneous Solutions by Gamma-Ray Spectrometry, In: Annual
Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy), ASTM International, West
Conshohocken.
ASTM E321-96 (2005a), Standard Test Method for Atom Percent Fission in Uranium and
Plutonium Fuel (Neodymium-148 Method), In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01
(nuclear energy), ASTM International, West Conshohocken.
ASTM C1347-02 (2005b), Standard Practice for Preparation and Dissolution of Uranium
Materials for Analysis, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy),
ASTM International, West Conshohocken.
ASTM C1168-01 (2005c), Standard Practice for Preparation and Dissolution of Plutonium
Materials for Analysis, In: Annual Book of ASTM Standards, vol 12.01 (nuclear energy),
ASTM International, West Conshohocken.
Betti, M. (1997), Use if Ion Chromatography for the Determination of Fission Products and
Actinides in Nuclear Applications, J. Chromatogr. A, 789, pp.369-379.
Brennetot, R., Becqet, A. L., Isnard, H., Caussignac, C., Vailhen, D., Chartier, F. (2005),
Optimisation of the Operating Conditions of a MC-ICP-MS for the Isotopic Analysis of
Gadolinium in Spent Nuclear Fuel Using Experimental Designs, J. Anal. At. Spectrom., 20,
pp.500-507.
Chartier, F., Aubert, M., Pilier, M. (1999), Determination of Am and Cm in Spent Nuclear
Fuels by Isotope Dilution Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry and Isotope
Dilution Thermal Ionization Mass Spectrometry after Separation by High-Performance
Liquid Chromatorgaphy, Fresenium J. Anal. Chem., 364, pp.320-327.
Comte, J., Bienvenu, P., Brochard, E., Fernandez, J. M., Andreoletti, G. (2003), Determination
of Seleniumu-79 in Solutions of Fission Products after Pre-treatment by Ion Exchange
Chromatography and ETV-ICP-MS, J. Anal. At. Spectrom., 18, pp.702-707.
Desgranges, L., Valot, Ch., Pasquet, B. (2006), Characterisation of Irradiated Nuclear Fuel
with SIMS, Appl. Surface Sci., 252, pp.7048-7050.
Goodall P., Lythgoe C. (1999), Rapid separation of uranium and plutonium by extraction
chromatography for determination by thermal ionization mass spectrometry, Analyst, 124,
pp.263-269.
26
- 22 -
JAEA-Review 2008-062
Günter-Leopold, I., Wernli, B., Kopajtic, Z., Günter, D. (2004), Measurement of Isotope Ratios
on Transient Signals by MC-ICP-MS, Anal. Bioanal. Chem., 378, pp.241-249.
Günter-Leopold, I., Waldis, J. K., Wernli, B, Kopajtic, Z. (2005), Measurement of plutonium
isotope ratios in nuclear fuel samples by HPLC-MC-ICP-MS, Int. J. Mass Spectrom. 242,
pp.197-202.
Günter-Leopold, I., Kivel, N., Waldis, J. K., Wernli, B. (2008), Characterization of Nuclear
Fuels by ICP Mass-Spectrometric Techniques, Anal. Bioanal. Chem., 390, pp.503-510.
Halliday, A. N., Lee, D. C., Christensen, J. N., Walder, A. J., Freedman, P. A., Jones, C. E.,
Hall, C. M., Yi, W., Teagle, D. (1995), Recent Developments in Inductively Coupled Plasma
Magnetic Sector Multi Collector Mass Spectrometry, Int. J. Mass Spectrom. Ion Proc.,
146/147, pp.21-33.
Isnard, H., Brennetot, R., Caussignac, C., Caussignac, N., Chartier, F. (2005), Investigations
for Determination of Gd and Sm Isotopic Compositions in Spent Nuclear Fuels Samples by
MC ICPMS, Int. J. Mass Spectrom. 246, pp.66-73.
Isnard, H., Aubert, M., Blanchet, P., Brennetot, R., Chatier, F., Greertsen, V., Manuguerra, F.
(2006), Determination of
90Sr/238U
Ratio by Double Isotope Dilution Inductively Coupled
Plasma Mass Spectrometer with Multiple Collection in Spent Nuclear Fuel Samples with in
situ
90Sr/90Zr
Seaparation in a Collision-Reaction Cell, Spectrochim. Acta Part B, 61,
pp.150-156.
Kim, C. S., Kim, C. K., Martin, P., Sansone, U., Determination of Pu Isotope Concentrations
and Isotope Ratio by Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry: A Review of
Analytical Methodology, J. Anal. At. Spectrom., 22, pp.827-841.
Kleykamp, H. (1990), Post-Irradiation Examinations and Composition of the Residues from
Nitric Acid Dissoslution Experiments of High-Burnup LWR Fuel, J. Nucl. Mater., 171,
pp.181-188.
Lee, C. H., Suh, M. Y., Choi, K. S., Kim, J. S., Song, B. C., Jee, K. Y., Kim, W. H. (2001),
Separation of Fission Products from Spent Pressurized Water Reactor Fuels by Anion
Exchange and Extraction Chromatography for Inductively Coupled Plasma Atomic
Emission Spectrometric Analysis, Anal. Chim. Acta, 428, pp.133-142.
Lee, C. H., Suh, M. Y., Choi, K. S., Kim, J. S., Park, Y. J., Kim, W. H. (2003), Determination of
Ru, Rh, Pd, Te, Mo and Zr in Spent Pressurized Water Reactor Fuels by Ion Exchange and
Extraction Chromatographic Separations and Inductively Coupled Plasma Atomic
Emission Spectrometric Analysis, Anal. Chim. Acta, 475, pp.171-179.
Manzel, R., Sontheimer, F., Würtz, R. (1984), The Radial Distribution of Fission Gases and
Other Fission Products in Irradiated PWR Fuel, J. Nucl. Mater., 126, pp.132-143.
Moreno, J. M. B., Alonso, J. I. G., Arbore, P., Nicolaou, G., Koch, L. (1996), Characterization of
Spent Nuclear Fuels by Ion Chromatography-Inductively Coupled Plasma Mass
Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 11, pp.929-935.
27
- 23 -
JAEA-Review 2008-062
Moreno, J. M. B., Betti, M., Alonso, J. I. G.. (1997) Determination of Neptunium and
Plutonium
in
the
Presence
of
High
Concentrations
of
Uranium
by
Ion
Chromatography-Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom.,
12, pp.355-361.
Moreno, J. M. B., Betti, M., Nicolaou, G. (1999), Determination of Caesium ant Its Isotopic
Composition in Nuclear Samples Using Isotope Dilution-Ion Chromatography-Inductively
Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 14, pp.875-879.
Morgenstern, A., Apostolidis, C., Carlos-Marquez, R., Mayer, K., Molinet, R. (2002a),
Single-Column Extraction Chromatographic Separation of U, Pu, Np and Am, Radiochim.
Acta, 90, pp.81-85.
Morgenstern, A., Apostolidis, C., Ottmar, H., R., Mayer, K. (2002b), Analysis of 237Np in
Spent Fuel Solutions, Radiochim. Acta, 90, pp.389-393.
Murphy, B. D., Primm � , R. T. (2002), Simulation of Mixed-Oxide and Low-Enriched
Uranium Fuel Burnup in a Pressuruized Water Reactor and Validation Against Destructive
Analysis Results, Nucl. Sci. Eng., 142, pp.258-269.
Nakahara, Y., Suzuki, T., Gunji, K., Kohno, N., Takano, H., Yoshida, Z., Adachi, T. (1990),
Amount of Nuclides Constituting PWR Spent Fuels, Comparison of Observed with
Calculated Values, Radiochim. Acta, 50, pp.141-149.
Nakahara, Y., Suyama, K., Suzaki, T., eds. (2000), JAERI-Tech 2000-071, Technical
Development on Burn-up Credit for Spent LWR Fuels, Japan Atomic Energy Research
Institute (in Japanese).
Nash, K. L., Madic, C., Mathur, J. N., Lacquement, J. (2006), Actinide Separation Science and
Technology, in The Chemistry of the Actinide and Transactinide Elements, vol. 4, Morss, L.
R., Edelstein, N. M., Fuger, J. eds. Springer, The Netherlands, p. 2622.
Neeb, K. H., Haas, E., Bleier, A., Würtz, R., Wiencken, R. (1980), 3H- und
13C-Inventare
und
–Verteilung in abgebrannten LWR-Brennstäben. Abschlu�bericht Vertrage-Nr. KfK/PWA
220/D1/465692.
Neeb, Karl-Heinz (1997), in The Radiochemistry of Nuclear Power Plants with Light Water
Reactors, Walter de Gruyter, Berlin, pp.59-163.
OECD-NEA/NSC/DOC(97)19, (1997), Actinide Separation Chemistry in Nuclear Waste
Streams and Materials.
Perna, L., Betti, M., Moreno, J. M. B., Fuoco, R. (2001), Investigation on the Use of UTEVA as
a Stationary Phase for Chromatographic Separation of Actinides on-line to Inductively
Coupled Plasma Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 16, pp.26-31.
Perna, L. Bocci, F., Aldave de las Heras, L., De Pablo, J., Betti, M.(2002), Studies on
Simultaneous Separation and Determination of Lanthanides and Actinides by Ion
Chromatography Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometry Combined with Isotope
Dilution Mass Spectrometry, J. Anal. At. Spectrom., 17, pp.1166-1171.
28
- 24 -
JAEA-Review 2008-062
Pitois, A, Aldave de Las Heras, L., Betti, M. (2008), Determination of Fission Products in
Nuclear Samples by Capillary Electrophoresis-Inductively Coupled Plasma Mass
Spectrometry (CE-ICO-MS), Int. J. Mass Spectrom.., 270, pp.118-126.
Portier, S., Br´emier, S., Walker, C.T. (2007), Secondary ion mass spectrometry of irradiated
nuclear fuel and cladding: An overview, Int. J. Mass Spectrom., 263, pp.113-126.
Sakurai, S., Tachimori, S., Akatsu, J., Kimura, T., Yoshida, Z., Mutoh, H., Yamashita, T.,
Ohuchi, K. (1989), Dissolution of Plutonium Dioxide by Electrolytic Oxidation Method,
(I)Dtermination of Dissolution Conditions and Preliminary Test for Scaling-up, Nihon
Genshiryoku Gakkai-shi, 31, pp.59-66 (in Japanese).
Sivaraman, N., Subramaniam, S., Srinivasan, T. G., Vasudeva Rao, P. R. (2002), Burn-up
Measurements on Nuclear Reactor Fuels Using High Performance Liquid Chromatography,
J. Radioanal. Nucl. Chem., 253, pp.35-40.
Sullivan, V. S., Bowers, D. L., Clark, M. A., Graczyk, D. G., Tsai, Y., Streets, W. E., Vander Pol,
M. H., Billone, M. C. (2008), Determination of Actinide and Fission-Product Isotopes in
Very-High-Burnup Spent Fuel, J. Radioanal. Nucl. Chem., 277, pp.59-64.
Suyama, K., Mochizuki, H. (2005), Effect of Neutron Induced Reactions of Neodymium-147
and 148 on Burnup Evaluation, J. Nucl. Sci. Technol., 42, pp.661-669.
Thomas, L. E., Charlot, L. A., Analytical Electron Microscopy of Light-Water Reactor Fuels, in
Nuclear Waste Management �, Ceramic Transactions, vol. 9, Mellinger, G. B., ed, The
Americal Ceramic Society, Inc., Westerville, Ohio, pp.397-407.
Walker, C. T., Coquerelle, M., Goll, W., Manzel, R. (1991), Irradiation Behaviour of MOX Fuel:
Results of an EPMA Investigation, Nucl. Eng. Designs, 131, pp.1-16.
Wolf, S. L., Bowers, D. L., Cunnane, J. C. (2005), Analysis of High Burnup Spent Nuclear Fuel
by ICP-MS, J. Radioana. Nucl. Chem., 263, pp.581-586.
Zwicky, H. U., Aerne, E. T., Bart, G., Petrik, F., Thomi, H. A. (1989), Evaluation of the Radial
Distribution of Gadolinium Isotopes in Nuclear Fuel Pins by Secondary Ion Mass
Spectrometry (SIMS), Radiochim. Acta, 47, pp.9-12.
�� �
� ������������������������������������������
�������������������������������������������
�������������������������������������������
����������
29
- 25 -
JAEA-Review 2008-062
SF��
0.5 g
��(10ml)+��(0.3ml)+������(0.02ml)
(175�����)
��
SF����
U�Pu�Nd
������
SF����
��
SF����
U�Pu�Np���
SF����
233U
+ 242Pu + 150Nd
������
(���)
(�������)
�����������
��
�����������
��
������
ICP-MS
���������������
Bio-Rad AG-1
(100-200 mesh)
��
�����
(��)
�0.05M HCl +
0.001M HF�
(��)
Pu
TIMS
U
TIMS
FP�������
������
�����
(�����)
���� ������SF)����������
������������������Pu/U/(FP+�������)��� (Sullivan et al., 2008)
- 26 -
JAEA-Review 2008-062
(������)
FP�������
������
�����������
TRU Spec��
2M HNO3
0.1M HNO3
(��)
(��)
Cs,Sr����
An�Ln��
An�������
Ln�������
��
1.5M HNO3 (80%�����)
�����
������
���������������
Bio-Rad MP-1(200-400 mesh )
0.9M HNO3(80%������
0.094M HNO3(80%������
(����)
�����
Gd
ICP-MS
Eu
ICP-MS
Sm
ICP-MS
Nd
TIMS
Am/Cm
�����������
TIMS
���� ������SF)����������
TRU Spec����������������������������������
���Cs+Sr/An+Ln��� (Sullivan et al., 2008)
- 27 -
Pu
��
U
- 28 -
238�239�240�241�242
238�239�240�241�242
238�239�240�241�242
(a)238�
(b)239�240�241�242�244
238�239�240�241�242
(a)239�240�
(b)238�241�242
240�241�242
(a)238�(b)234�235�236
�-sp.
MC-ICP-MS
(on-line)
ICP-MS(on-line)
ID-TIMS
�� �� �
ID-ICP-QMS � �
ID-TIMS
ICP-MS(on-line)
UTEVA �����������������
ICP-MS(on-line)
(a)(ID)-ICP-MS
(b)ID-ICP-MS
���������������������� ICP-MS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
����������������������������
(a)ID-ICP-MS
(b)ID-ICP-MS ��
�-sp(238Pu)
��������(Bio-Rad AG-1)������� (a)�-sp(vs (239+240)Pu)
(b)ID-TIMS
������
HPLC(CG5A �������CS5A �����)� MC-ICP-MS
������������������ Pu/U � (on-line)
��
����� �������� ����� ����� ����������� ������� MC-ICP-MS
��������������������������������
(on-line)
UTEVA �����������������
TIMS��-sp
����
UTEVA �����������������
235����
234�235�236�238
233�235�238
233�234�235�236�238
233�235�238
�� �� �
��������(Dowex AG1X4)�������
����������� HPLC � Am/Cm ����
����������������������
Dionex CS5A)�������������
��������(Bio-Rad AG-1)�������
������
����� �������� ����� ����� ����������� �������
�������������������������� ������
UTEVA �����������������
�� �
233�234�235�236�238
�� �
Perna et al., 2002
�� �
Chartier et al., 1999
Purex �����
���MOx�PuO2
�������SF
SF(UO2�MOx)
SF(UO2�MOx)
SF(PWR)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
�����SF
������
1
Günter-Leopold et
al., 2008
Apostolidis et al.,
1998
Perna et al., 2001
Sullivan et al.,
2008
Günter-Leopold et
al., 2005
Wolf et al., 2005
Perna et al., 2002
Morgenstern et al.,
2002a
Wolf et al., 2005
Sullivan et al.,
2008
SF(UO2�MOx)
Günter-Leopold et
al., 2008
�������SF Perna et al., 2001
SF(PWR)
�����SF
SF
��� � ���������������������������1998�2008�
JAEA-Review 2008-062
- 29 -
Cm
Am
Np
��
���
���
237
237
(a)����(b)����������������
�����
243�244�245�246�247� ��������(Dowex AG1X4)�������
248
��(U,Pu ��)�HPLC(An,Ln ����)�
244�248
����������������������
(a)241�(b)243
241����
(a)241�
(b)242m�243
241�243
241�242�243
��������(Dowex AG1X4)�������
��(U,Pu ��)�HPLC(An,Ln ��)�
����������������������
Dionex CS5A)�������������
(a)����(b)��������(Bio-Rad AG-1)�
��������(U,Pu ��)�TRU SPEC ���
��������������(Cs�Sr ��)��
������(Bio-Rad MP-1)���������
����(An, Ln ��)�
UTEVA �����������������
TEVA �����������������
237
(a)�-sp
(b)ID-ICP-MS
ID-ICP-QMS
�� ID-TIMS
ICP-MS(on-line)
�-sp
(a)�-sp��-sp�
(b)TIMS(vs 241Am)
ID-ICP-QMS
�� ID-TIMS
ICP-MS(on-line)
ICP-MS
ID-ICP-MS
�-sp������
�-sp
UTEVA �����������������
237
237����
�-sp
�� �� �
���������������������� ICP-MS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
UTEVA �����������������
ICP-MS(on-line)
UTEVA �����������������
�� �� �
237
238����
�� �
Perna et al., 2002
�����SF
2
Chartier et al., 1999
Morgenstern et al.,
2002a
Wolf et al., 2005
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF
������
al.,
Sullivan
2008
SF(PWR)
et
Perna et al., 2002
Sullivan et al.,
2008
Chartier et al., 1999
Morgenstern et al.,
2002a
Morgenstern et al.,
2002b
Wolf et al., 2005
Perna et al., 2001
Morgenstern et al.,
2002a
Perna et al., 2002
�� �
�����SF
SF ����
Purex �����
��
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
������
�������SF
�����SF
������
�� �
JAEA-Review 2008-062
- 30 -
Nd
Pr
Ce
La
��
142�143�144�145�146�
148�150
142�143�144�145�146�
147�148�150
141
141
(a)140�
(b)144
141
140
142
140�142
139
�� FP ���SF
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
ICP-MS
���������������������� ICP-MS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
��������(Bio-Rad AG-1)������� ID-TIMS
��(U,Pu ��)�TRU SPEC ���������
SF(PWR)
�����SF
SF(PWR)
�� FP ���SF
�����SF
SF(PWR)
�� FP ���SF
SF(MOx)
�����SF
SF(PWR)
�����SF
SF�PWR�
�� �
ICP-MS(on-line)
(a)�-sp
(vs (239+240)Pu)
(b)TIMS
(vs 244Cm)
�� �� �
���������������������� ICP-MS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
�������������(Gemini C18 ���) MC-ICP-MS
(on-line)
������������
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
���
(a)ICP-MS�
(b)�-sp
���������������������� ICP-MS(on-line)
Dionex CS5A)����������������
�����������������
�
������������
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
���
ICP-MS
���
�� �� �
Dionex CS5A)�������������
(a)244�
��������(Bio-Rad AG-1)�������
(b)242�243�245�246�247� ��(U,Pu ��)�TRU SPEC ���������
248�250
��������(Cs�Sr ��)��������
(Bio-Rad MP-1)�������������(An,
Ln ��)�
139
����������������������
Dionex CS5A)�������������
139�142
������������
�� �
et
al.,
Sullivan
2008
et
3
al.,
Sullivan et al.,
2008
Perna et al., 2002
Pitois et al., 2008
Sullivan et al.,
2008
Perna et al., 2002
Günter-Leopold et
al., 2008
Pitois et al., 2008
Sullivan et al.,
2008
Perna et al., 2002
Pitois et al., 2008
Perna et al., 2002
Sullivan
2008
�� �
JAEA-Review 2008-062
Eu
Sm
Pm
��
- 31 -
(a)153�
(b)150�151�152�153�
(c)154�155
151�153
147�148�150�152�154
(a)149�150�152�
(b)147�151
147�148�150
(a)152�
(b)144�145�146�147�148�
149�150�151�154
144�147�148�150�152�
154
147�148�149�150�151�
152�154
142�143�144�145�146�
148�150
147
(a)143�145�(b)148
143�144�148�150
�� �
�� �� �
�� �� �
��������(Cs�Sr ��)��������
(Bio-Rad MP-1)���������(An, Ln ��)�
�������������(Gemini C18 ���) MC-ICP-MS
(on-line)
(a)����(b)HPLC ��
(a)(ID)-ICP-MS�
(b)ID-ICP-MS
(on-line)
������������
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
���������������������� ICP-QMS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
���������������������� ICP-QMS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
�������� Dowex AG1X4(Bio Rad Lab.)� MC-ICP-MS
��������(U,Pu ��)�HPLC�An,Ln �� �� TIMS
���
��������(Bio-Rad AG-1)������� (a)ICP-MS�
��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� (b)ICP-MS
�������� (Cs,Sr ��)��������
( vs 152Sm)
(Bio-Rad MP-1)����������An,Ln ��)
(a)(ID)-ICP-MS�
(a)����(b)HPLC ��
(b)ID-ICP-MS,on-line
�������������(Gemini C18 ���) MC-ICP-MS
(on-line)
������������
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
���������������������� ICP-MS(on-line)
Dionex CS5A)�������������
��������(Bio-Rad AG-1)������� (a)ICP-MS�
��(U,Pu ��)�TRU SPEC ��������� (b)ICP-MS(vs 153Eu)�
��������(Cs�Sr ��)�������� (c) ICP-MS ���-sp
(Bio-Rad MP-1)���������(An, Ln ��)�
SF(PWR)
�����SF
�� FP ���SF
Wolf et al., 2005
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(MOx)
Sullivan
2008
et
4
al.,
Perna et al., 2002
Günter-Leopold et
al., 2008
Pitois et al., 2008
Sullivan
2008
SF(PWR)
al.,
Isnard et al., 2005
SF(MOx)
et
Perna et al., 2002
Perna et al., 2002
Pitois et al., 2008
Günter-Leopold et
al., 2008
Wolf et al., 2005
�� �
�����SF
�����SF
�� FP ���SF
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(MOx)
�� �
JAEA-Review 2008-062
- 32 -
�� �
�� �� �
������������
159
161�162�163�164
165
166�167�168
169
171�172�173�174�176
79
Dy
Ho
Er
Tm
Yb
Se
155
� � � � � � � � � � � � � � � � � � AG
������������
������������
������������
������������
������������
������������
���
(a)151�153�
���
(b)155
154�155�156�157�158� �������� Dowex AG1X4(Bio Rad Lab.)�
160
��������(U,Pu ��)�HPLC�An,Ln ��
���
154�155�156�157�158� �������� Dowex AG1X4(Bio Rad Lab.)�
��������(U,Pu ��)�HPLC�An,Ln ��
160
���
(a)156�
��������(Bio-Rad AG-1)�������
(b)154�155�157�158
��(U,Pu ��)�TRU SPEC ���������
��������(Cs�Sr ��)��������
(Bio-Rad MP-1)���������(An, Ln ��)�
155�156�157�158�160 ������������
151�153
Tb
Gd
��
CE-ICP-QMS
CE-ICP-SFMS
CE-ICP-QMS
CE-ICP-SFMS
CE-ICP-QMS
CE-ICP-SFMS
CE-ICP-QMS
CE-ICP-SFMS
CE-ICP-QMS
CE-ICP-SFMS
CE-ICP-QMS
CE-ICP-SFMS
ETV-ICP-MS
� �
� �
� �
� �
� �
� �
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
ICP-MS
PUREX ����
�� FP ���SF
�� FP ���SF
�� FP ���SF
�� FP ���SF
�� FP ���SF
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
�� FP ���SF
�� FP ���SF
Comte et al., 2003
Pitois et al., 2008
Pitois et al., 2008
Pitois et al., 2008
Pitois et al., 2008
Pitois et al., 2008
Pitois et al., 2008
Wolf et al., 2005
5
al.,
Pitois et al., 2008
et
Sullivan
2008
SF(PWR)
al.,
(a)ICP-MS�
(b)ICP-MS(vs 156Gd)
et
Isnard et al., 2005
Brennetot
2005
Wolf et al., 2005
�� �
Pitois et al., 2008
SF(MOx)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF
�� �
�� FP ���SF
MC-ICP-MS
�� TIMS
�� �� �
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
(a)ICP-MS�
(b)�-sp
MC-ICP-MS
JAEA-Review 2008-062
90
Sr
- 33 -
���
95
Rh
Ru
Tc
���
95
Mo
���
���
101
103
���
���
99
(a)101�(b)106
���
99
���
91
Zr
���
�� �� �
50W-X8 �� AG1-X8)���� 0.75 M HNO3 ��
Se�H2SO3 ����������
������������ ����� ����� ����������� �������
������������� � �����������������������
��
��������(Dowex AG1X4)� U�Pu ���
�Sr ��� FP ���������������
� Sr Spec ���Eichrom)����������
������ Sr � Zr �����
������������ ����� ����� ����������� �������
������������� � �����������������������
��
���
89
�� �
Y
88
88�90
85�87
Rb
��
ICP-MS
(a)ICP-MS�
(b)�-sp
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
� �
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
SF(PWR)
SF(PWR)
SF(PWR)
SF(PWR)
SF(MOx)
SF(UOx
MOx)
ID-MC-ICP-MS
�� ID-TIMS
MC-ICP-MS
(on-line)
SF(MOx)
�� �
MC-ICP-MS
(on-line)
�� �� �
Sullivan
et
6
al.,
Sullivan et al.,
2008
Wolf et al., 2005
Sullivan et al.,
2008
Wolf et al., 2005
Sullivan et al.,
2008
Sullivan et al.,
2008
Sullivan et al.,
2008
Sullivan et al.,
2008
Wolf et al., 2005
Günter-Leopold et
al., 2008
Isnard et al., 2006
Günter-Leopold et
al., 2008
�� �
JAEA-Review 2008-062
���
������������
���
(a)133�135�
(b)134�137
134�135�136�137�138
138
- 34 -
(a)ICP-MS�
(b)�-sp
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
ICP-MS
CE-ICP-QMS � �
CE-ICP-SFMS
�-sp
ICP-QMS
�-sp
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
ICP-MS
�� �� �
SF(PWR)
�� FP ���SF
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
�� FP ���SF
SF(UO2, MOx)
SF(PWR)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
SF(UO2,
UO2-Gd2O3)
SF(PWR)
�� �
Sullivan
2008
et
al.,
Sullivan et al.,
2008
Pitois et al., 2008
Wolf et al., 2005
Pitois et al., 2008
Sullivan et al.,
2008
Sullivan et al.,
2008
Moreno et al., 1999
Sullivan et al.,
2008
Wolf et al., 2005
�� �
2008
Wolf et al., 2005
7
�������
ID: isotope dilution�������
�ICP-MS: inductively coupled plasma-mass spectrometry������������-������
�ICP-QMS:
ICP-quadrapole mass spectrometry�ICP-����������ICP-SFMS: ICP-sector field mass spectrometry�ICP-����������
MC-ICP-MS: multi collector- ICP-MS������ ICP-MS�
�ETV-ICP-MS: electrothermal vaporization- ICP-MS�����-ICP-MS�
�TIMS:
thermal ionization mass spectrometry��������������-sp: �-ray spectrometry���������������-sp: �-ray
spectrometry��������������CE: capillary electrophoresis��������������HPLC: high performance liquid
chromatography���������������
Ba
���
137
133�134�135�137
���������������������
Dionex CG5)�������������(��
Ba ����)
������������
133�134�135�137
Cs
���
125
Sb
���
���
109
111
���
���
�� �� �
109
103
�� �
Cd
Ag
��
JAEA-Review 2008-062
࿖㓙න૏♽㧔5+㧕
⴫㧝㧚5+ၮᧄන૏
5+ၮᧄන૏
ၮᧄ㊂
ฬ⒓
⸥ภ
㐳
ߐࡔ ࡯ ࠻ ࡞ O
⾰
㊂ ࠠࡠࠣ࡜ࡓ MI
ᤨ
㑆
⑽
U
㔚
ᵹࠕ ࡦ ࡍ ࠕ #
ᾲജቇ᷷ᐲ ࠤ ࡞ ࡆ ࡦ ‛ ⾰ ㊂ࡕ
࡞ OQN
శ
ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ ࡜ EF
⴫㧞㧚ၮᧄන૏ࠍ↪޿ߡ⴫ߐࠇࠆ5+⚵┙න૏ߩ଀
5+ၮᧄන૏
⚵┙㊂
ฬ⒓
⸥ภ
㕙
Ⓧᐔ ᣇ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞
O
૕
Ⓧ┙ ᴺ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞
O
ㅦ ߐ 㧘 ㅦ ᐲࡔ ࡯ ࠻ ࡞ Ფ ⑽
OU
ട
ㅦ
ᐲࡔ ࡯ ࠻ ࡞ Ფ ⑽ Ფ ⑽
OU
ᵄ
ᢙᲤ
ࡔ
࡯
࠻
࡞
O
ኒ ᐲ 㧔 ⾰ ㊂ ኒ ᐲ 㧕 ࠠࡠࠣ࡜ࡓᲤ┙ᴺࡔ࡯࠻࡞ MIO
⾰㊂૕Ⓧ㧔Ყ૕Ⓧ㧕 ┙ᴺࡔ࡯࠻࡞Ფࠠࡠࠣ࡜ࡓ OMI
㔚
ᵹ
ኒ
ᐲ ࠕࡦࡍࠕᲤᐔᣇࡔ࡯࠻࡞
#O
⏛ ⇇ ߩ ᒝ ߐࠕ ࡦ ࡍ ࠕ Ფ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞
#O
㧔 ‛ ⾰ ㊂ ߩ 㧕 Ớ ᐲ ࡕ ࡞ Ფ ┙ ᣇ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞ OQNO
ノ
ᐲ ࠞ ࡦ ࠺ ࡜ Ფ ᐔ ᣇ ࡔ ࡯ ࠻ ࡞ EFO
ዮ
᛬
₸ 㧔ᢙ‫ߩޓ‬㧕‫ޓ‬㧝
ਸ਼ᢙ‫ޓ‬
⴫㧡㧚5+ធ㗡⺆
ធ㗡⺆
⸥ภ ਸ਼ᢙ‫ ޓ‬ធ㗡⺆
࡛
࠲ 㨅
࠺
ࠪ
࠯
࠲ 㨆
࠮ ࡦ ࠴
ࠛ ࠢ ࠨ 㧱
ࡒ
࡝
ࡍ
࠲ 㧼
ࡑࠗࠢࡠ
࠹
࡜ 㨀
࠽
ࡁ
ࠡ
ࠟ 㧳
ࡇ
ࠦ
ࡔ
ࠟ 㧹
ࡈࠚࡓ࠻
ࠠ
ࡠ 㨗
ࠕ
࠻
ࡋ ࠢ ࠻ 㨔
࠯ ࡊ ࠻
࠺
ࠞ FC
࡛ ࠢ ࠻
⸥ภ
F
E
O
v
P
R
H
C
\
[
⴫㧢㧚࿖㓙න૏♽ߣ૬↪ߐࠇࠆ߇࿖㓙න૏♽ߦዻߐߥ޿න૏
⴫㧟㧚࿕᦭ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภߢ⴫ߐࠇࠆ5+⚵┙න૏
5+⚵┙න૏
⚵┙㊂
ઁߩ5+න૏ߦࠃࠆ 5+ၮᧄන૏ߦࠃࠆ
ฬ⒓
⸥ภ
⴫ߒᣇ
⴫ߒᣇ
C
TCF
ᐔ
㕙
ⷺ࡜ ࠫ ࠕ ࡦ
O࡮O
D
C
E
┙
૕
ⷺ ࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦ
UT
O ࡮O D
๟
ᵄ
ᢙࡋ
࡞
࠷
*\
U
ജ
࠾ ࡘ ࡯ ࠻ ࡦ
0
O࡮MI࡮U
࿶ ജ ᔕ ജࡄ ࠬ ࠞ ࡞
2C
0O
O࡮MI࡮U
ࠛࡀ࡞ࠡ࡯ ઀੐ ᾲ㊂ ࠫ ࡘ ࡯ ࡞
,
0࡮O
O ࡮MI࡮U
Ꮏ ₸ ᡼ ኿ ᧤ࡢ
࠶
࠻
9
,U
O࡮MI࡮U
㔚 ⩄ 㔚 ᳇ ㊂ࠢ ࡯ ࡠ ࡦ
%
U࡮#
㔚૏Ꮕ㧔㔚࿶㧕 ⿠㔚ജ ࡏ
࡞
࠻
8
9#
O࡮MI࡮U࡮#
㕒
㔚
ኈ
㊂ࡈ ࠔ ࡜ ࠼
(
%8
O࡮MI࡮U࡮#
㔚
᳇
ᛶ
᛫ࠝ
࡯
ࡓ
ǡ
8#
O࡮MI࡮U࡮#
ࠦ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࠫ ࡯ ࡔ ࡦ ࠬ
5
#8
O࡮MI࡮U࡮#
⏛
᧤࠙ ࠛ ࡯ ࡃ
9D
8࡮U
O࡮MI࡮U࡮#
⏛
᧤
ኒ
ᐲ࠹
ࠬ
࡜
6
9DO
MI࡮U ࡮#
ࠗ ࡦ ࠳ ࠢ ࠲ ࡦ ࠬࡋ ࡦ ࡝ ࡯
*
9D#
O࡮MI࡮U࡮#
࠮ ࡞ ࠪ ࠙ ࠬ ᷷ ᐲ ࠮࡞ࠪ࠙ࠬᐲ F
͠
శ
᧤࡞ ࡯ ࡔ ࡦ
NO
EF࡮UT
E
O࡮O࡮EFEF
ᾖ
ᐲ࡞
ࠢ
ࠬ
NZ
NOO
O࡮O࡮EFO࡮EF
㧔᡼኿ᕈᩭ⒳ߩ㧕᡼኿⢻ ࡌ ࠢ ࡟ ࡞
$S
U
ๆ ෼ ✢ ㊂ ⾰ ㊂ࠛ ࡀ ࡞
ࠣ
࡟
ࠗ
)[
,MI
O࡮U
ࠡ ࡯ ಽ ਈ ࠞ ࡯ ࡑ
✢ ㊂ ᒰ ㊂ ๟ ㄝ✢ ㊂ ᒰ
㊂ ᣇะᕈ✢㊂ᒰ㊂ ୘ ࠪ ࡯ ࡌ ࡞ ࠻
5X
,MI
O࡮U
ੱ✢㊂ᒰ㊂⚵❱✢㊂ᒰ
C࡜ࠫࠕࡦ෸߮ࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦߩ૶↪ߪ‫ޔ‬หߓᰴరߢ޽ߞߡ߽⇣ߥߞߚᕈ⾰ࠍ߽ߞߚ㊂ࠍ඙
೎ߔࠆߣ߈ߩ⚵┙න૏ߩ⴫ߒᣇߣߒߡ೑ὐ߇޽ࠆ‫┙⚵ޕ‬න૏ࠍᒻ૞ࠆߣ߈ߩ޿ߊߟ߆ߩ
‫⴫ߪ଀↪ޓ‬㧠ߦ␜ߐࠇߡ޿ࠆ‫ޕ‬
Dታ㓙ߦߪ‫⸥ߪߦᤨࠆߔ↪૶ޔ‬ภTCF෸߮UT߇↪޿ࠄࠇࠆ߇‫ޔ‬⠌ᘠߣߒߡ⚵┙න૏ߣߒߡ
ߩ⸥ภ̌㧝̍ߪ᣿␜ߐࠇߥ޿‫ޕ‬
E᷹శቇߢߪ‫ߩࡦࠕࠫ࡜࠹ࠬޔ‬ฬ⒓ߣ⸥ภUTࠍන૏ߩ⴫ߒᣇߩਛߦߘߩ߹߹⛽ᜬߒߡ޿ࠆ‫ޕ‬
Fߎߩන૏ߪ‫ࠬ࠙ࠪ࡞࠮࡝ࡒߡߒߣ଀ޔ‬ᐲ㨙͠ߩࠃ߁ߦ5+ធ㗡⺆ࠍ઻ߞߡ↪޿ߡ߽⦟޿‫ޕ‬
ᧄ࡟ࡐ࡯࠻ߪ⁛┙ⴕ᡽ᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴߇ਇቯᦼߦ⊒ⴕߔࠆᚑᨐႎ๔ᦠߢߔ‫ޕ‬
ᧄ࡟ࡐ࡯࠻ߩ౉ᚻਗ߮ߦ⪺૞ᮭ೑↪ߦ㑐ߔࠆ߅໧޿วࠊߖߪ‫ޔ‬ਅ⸥޽ߡߦ߅໧޿วࠊߖਅߐ޿‫ޕ‬
ߥ߅‫ోߩ࠻࡯ࡐ࡟ᧄޔ‬ᢥߪᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ࡎ࡯ࡓࡍ࡯ࠫ㧔http://www.jaea.go.jp㧕
ࠃࠅ⊒ାߐࠇߡ޿߹ߔ‫ޕ‬
⁛┙ⴕ᡽ᴺੱᣣᧄේሶജ⎇ⓥ㐿⊒ᯏ᭴ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎㇱ ⎇ⓥᛛⴚᖱႎ⺖
‫ޥ‬319-1195 ⨙ၔ⋵㇊⃗㇭᧲ᶏ᧛⊕ᣇ⊕ᩮ 2 ⇟࿾ 4
㔚⹤ 029-282-6387, Fax 029-282-5920, E-mail:[email protected]
This report is issued irregularly by Japan Atomic Energy Agency
Inquiries about availability and/or copyright of this report should be addressed to
Intellectual Resources Section, Intellectual Resources Department,
Japan Atomic Energy Agency
2-4 Shirakata Shirane, Tokai-mura, Naka-gun, Ibaraki-ken 319-1195 Japan
Tel +81-29-282-6387, Fax +81-29-282-5920, E-mail:[email protected]
© Japan Atomic Energy Agency, 2009
⴫㧠㧚න૏ߩਛߦ࿕᦭ߩฬ⒓ߣߘߩ⁛⥄ߩ⸥ภࠍ฽߻5+⚵┙න૏ߩ଀
5+⚵┙න૏
ฬ⒓
⸥ภ
5+ၮᧄන૏ߦࠃࠆ⴫ߒᣇ
☼
ᐲࡄ ࠬ ࠞ ࡞ ⑽
2C࡮U
O ࡮MI࡮U
ജ ߩ ࡕ ࡯ ࡔ ࡦ ࠻ ࠾ࡘ࡯࠻ࡦࡔ࡯࠻࡞
0࡮O
O ࡮MI࡮U
⴫
㕙
ᒛ
ജ ࠾ࡘ࡯࠻ࡦᲤࡔ࡯࠻࡞
0O
MI࡮U
ⷺ
ㅦ
ᐲ࡜ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ⑽
TCFU
O࡮O ࡮U U
ⷺ
ട
ㅦ
ᐲ ࡜ ࠫ ࠕ ࡦ Ფ ᐔ ᣇ ⑽ TCFU O࡮O࡮UU
ᾲ ᵹ ኒ ᐲ ᡼ ኿ ᾖ ᐲ ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࡯࠻࡞
9O
MI࡮U
ᾲ ኈ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࡯ ࠫࡘ࡯࡞Ფࠤ࡞ࡆࡦ
,O ࡮MI࡮U ࡮⾰ ㊂ ᾲ ኈ ㊂ 㧔 Ყ ᾲ ኈ ㊂ 㧕 ࠫࡘ࡯࡞Ფࠠࡠࠣ࡜ࡓ
,
MI࡮- O࡮U࡮-
⾰ ㊂ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࡯ Ფࠤ࡞ࡆࡦ
⾰ ㊂ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯
ࠫࡘ࡯࡞Ფࠠࡠࠣ࡜ࡓ
,MI
O ࡮U ࡮㧔 Ყ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯ 㧕
ࡢ࠶࠻Ფࡔ࡯࠻࡞Ფࠤ
ᾲ
વ
ዉ
₸
9
O࡮- O࡮MI࡮U࡮-
࡞ࡆࡦ
ࠫࡘ࡯࡞Ფ┙ᣇࡔ࡯࠻
૕ Ⓧ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯
O ࡮MI࡮U
,O
࡞
㔚
⇇
ߩ
ᒝ
ߐࡏ࡞࠻Ფࡔ࡯࠻࡞
8O
O࡮MI࡮U ࡮#
ࠢ࡯ࡠࡦᲤ┙ᣇࡔ࡯࠻
૕
Ⓧ
㔚
⩄
O
࡮U࡮#
%O
࡞
ࠢ࡯ࡠࡦᲤᐔᣇࡔ࡯࠻
㔚
᳇
ᄌ
૏
O ࡮U࡮#
%O
࡞
⺃
㔚
₸ ࡈࠔ࡜࠼Ფࡔ࡯࠻࡞
(O
O ࡮MI ࡮U ࡮#
ㅘ
⏛
₸ ࡋࡦ࡝࡯Ფࡔ࡯࠻࡞
*O
O࡮MI࡮U ࡮#
ࡕ ࡞ ࠛ ࡀ ࡞ ࠡ ࡯ࠫ ࡘ ࡯ ࡞ Ფ ࡕ ࡞
,OQN
O ࡮MI࡮U ࡮OQN
ࡕ ࡞ ࠛ ࡦ ࠻ ࡠ ࡇ ࡯ ࠫࡘ࡯࡞Ფࡕ࡞Ფࠤ࡞
,
OQN࡮- O࡮MI࡮U࡮-࡮OQN
ࡕ
࡞
ᾲ
ኈ
㊂ ࡆࡦ
ᾖ ኿ ✢ ㊂ 㧔 㨄 ✢ ෸ ߮ ǫ ✢ 㧕 ࠢ࡯ࡠࡦᲤࠠࡠࠣ࡜ࡓ
%MI
MI ࡮U࡮#
ๆ
෼
✢
㊂
₸ࠣ ࡟ ࠗ Ფ ⑽
)[U
O ࡮U
᡼
኿
ᒝ
ᐲ ࡢ࠶࠻Ფࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦ
9UT
O ࡮O ࡮MI࡮U O ࡮MI࡮U
ࡢ࠶࠻Ფᐔᣇࡔ࡯࠻࡞
᡼
኿
ノ
ᐲ
࡮UT
O
࡮O
࡮MI࡮U
MI࡮U
9
O
Ფࠬ࠹࡜ࠫࠕࡦ
ฬ⒓
ಽ
ᤨ
ᣣ
ᐲ
ಽ
⑽
࡝࠶࠻࡞
࠻ࡦ
ࡀ࡯ࡄ
ࡌ࡞
⸥ภ
OKP
J
F
q
̉
̍
N‫ޔ‬.
V
0R
$
5+න૏ߦࠃࠆ୯
OKPU
JOKPU
FJU
q
ǸTCF
̉
q
ǸTCF
̍
̉
ǸTCF
NFO O
V MI
0R
$
NP
0R
⴫㧣㧚࿖㓙න૏♽ߣ૬↪ߐࠇߎࠇߦዻߐߥ޿න૏ߢ
5+න૏ߢ⴫ߐࠇࠆᢙ୯߇ታ㛎⊛ߦᓧࠄࠇࠆ߽ߩ
ฬ⒓
⸥ภ
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
㔚 ሶ ࡏ ࡞ ࠻ G8 G8
˜,
⛔৻ේሶ⾰㊂න૏ W W
˜MI
ᄤ ᢥ න ૏ WC WC
˜O
⴫㧤㧚࿖㓙න૏♽ߦዻߐߥ޿߇࿖㓙න૏♽ߣ
‫ޓޓޓ‬૬↪ߐࠇࠆߘߩઁߩන૏
ฬ⒓
⸥ภ
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
ᶏ
㉿
㧝ᶏ㉿O
ࡁ
࠶
࠻
㧝ࡁ࠶࠻㧝ᶏ㉿Ფᤨ
OU
ࠕ
࡯
࡞ C 㧝CFCOO
ࡋ ࠢ ࠲ ࡯ ࡞ JC 㧝JCJOO
ࡃ
࡯
࡞ DCT 㧝DCT/2CM2CJ2C2C
ࠝࡦࠣࠬ࠻ࡠ࡯ࡓ Έ 㧝ΈPOO
ࡃ
࡯
ࡦ D 㧝DHOO
⴫㧥㧚࿕᦭ߩฬ⒓ࠍ฽߻%)5⚵┙න૏
⚵┙㊂
ࠛ
࠳
ࡐ
ࠬ
ࠟ
ࠛ
ࡑ
ࠬ
ࡎ
ࠟ
ฬ⒓
࡞
ࠗ
ࠕ
࠻ ࡯ ࠢ
࠙
࡞ ࠬ ࠹ ࠶
ࠢ ࠬ ࠙ 㨴
࠴
࡞
ࠣ
ࡦ
࠭
ࠬ
ࠬ
࠼
࡞
ࡉ
࠻
࡞
⸥ภ
GTI
F[P
2
5V
)
1G
/Z
UD
RJ
)CN
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
GTI ,
F[P 0
2F[P࡮UEO 2C࡮U
5VEO U O U
) 6
1G
Ǹ#O
/Z 9D
UDEFEO EFO
RJ NZ
)CNEOU OU
⴫㧚࿖㓙න૏ߦዻߐߥ޿ߘߩઁߩන૏ߩ଀
ฬ⒓
⸥ภ
5+න૏ߢ޽ࠄࠊߐࠇࠆᢙ୯
ࠠ
ࡘ
࡝
࡯ %K %K˜$S
࡟ ࡦ ࠻ ࠥ ࡦ 4 4˜%MI
࡜
࠼ TCF TCFE)[)[
࡟
ࡓ TGO TGOE5X5X
:
✢
න
૏
:WPKV˜ PO
ࠟ
ࡦ
ࡑ ǫ ǫP66
ࠫ ࡖ ࡦ ࠬ ࠠ ࡯ ,[ ,[9࡮Ox*\
ࡈ
ࠚ
࡞
ࡒ
HGTOKHO O
ࡔ࡯࠻࡞♽ࠞ࡜࠶࠻
OGVTKEECTCVOI˜ MI
࠻
࡞ 6QTT 6QTT
2C
ᮡ Ḱ ᄢ ᳇ ࿶ CVO CVO2C
ࠞ
ࡠ
࡝
࡯ ECN
ࡒ
ࠢ
ࡠ
ࡦ
v
vvO O
㧔╙㧣 㧘ᐕᡷ⸓㧕
Fly UP